JP6527174B2 - 二次電池 - Google Patents
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Description
Li1+x+yAlx(Ti,Ge)2-xSiyP3-yO12
電極10は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属を含有する複合酸化物を有している。例えば、アルカリ金属はリチウムおよびナトリウムの少なくとも1種であり、アルカリ土類金属はマグネシウムである。複合酸化物は、二次電池100の正極活物質として機能する。例えば、電極10は、複合酸化物および正極結着剤を混合した正極電極材から形成される。また、正極電極材には、さらに導電材が混合されてもよい。なお、複合酸化物は、1種類に限られず、複数種類であってもよい。
電極20は電極10において発生するイオンやホール、電子を吸蔵および放出可能である。電極20の活物質として、少なくともグラフェンとシリコン含有物を有し、加えて、各種天然黒鉛、人造黒鉛、シリコン系複合材料(シリサイド)、酸化シリコン系材料、チタン合金系材料、および各種合金組成材料を単独または混合して用いることができる。
イオン伝達部材30は、液体、ゲル体および固体のいずれかである。イオン伝達部材30として、好適には、液体(電解液)が用いられる。その電解液には少なくともフッ化エチレンカーボネートとフェナジンメトサルフェートを含むことが好ましい。
ホール伝達部材40は固体またはゲル体である。ホール伝達部材40は、電極10および電極20の少なくとも一方と接着されている。もしくは、電解質を介して接着されている。
例えば、第1集電体110および第2集電体120はステンレス鋼から形成されている。これにより、低コストで電位幅を拡大させることができる。
住友スリーエム株式会社製ニッケルマンガンコバルト酸リチウムBC−618、株式会社クレハ製PVDF#1320(固形分12重量部のN−メチルピロリドン(NMP)溶液)、および、アセチレンブラックを重量比率3:1:0.09で、さらなるN−メチルピロリドン(NMP)とともに双腕式練合機にて攪拌し、正極電極材を作製した。厚さ13.3μmのアルミニウム箔に正極電極材を塗布して乾燥させた後、総厚が155μmとなるように圧延し、その後、特定の大きさに切り出して正極の電極を形成した。
ニッケル酸リチウム(JFEミネラル株式会社製)にアンチモン(Sb)(高純度科学製)を0.4重量%相当添加した材料に、導電部材であるアセチレンブラック、および、アクリル基を有するポリアクリル酸モノマーからなる結着剤(日本ゼオン株式会社製SX9172)を固形分重量比率92:3:5で、N−メチルピロリドン(NMP)とともにプライミクス株式会社製薄膜旋回型高速ミキサーであるフィルミックスにて攪拌分散し、正極電極材を作製した。
実施例2では、実施例1の正極のアセチレンブラックを、グラフェン(XG Sciences,Inc.製の「xGnP Graphene Nanoplatelets H type」)に代えて、二次電池を作製した。
実施例3では、実施例1のホール伝達部材40及びイオン伝達部材30と電極10との間、及びホール伝達部材40及びイオン伝達部材30と電極20との間に固体電解質、ここでは、LiNbO3/Li3PS4を設けてこの固体電解質表面にのみ電解液を滴下して二次電池を作製した。
実施例4では、実施例3のホール伝達部材40及びイオン伝達部材30が一体のイオン伝導膜Li1+x+yAlx(Ti,Ge)2-xSiyP3-yO12であり、この表面にポリエチレンオキサイド(PEO)に前記電解液を含有させて適当な糊状にしたものを設置して構成させた二次電池を作製した。
実施例5では、実施例1のホール伝達部材40がアンチモン、アルミニウム、及びマグネシウムを含有する物質を含む二次電池を作製した。
実施例6では、実施例1のグラフェンにCnano Technology Limited製のカーボンナノチューブを容積比率3:1となるように添加し、二次電池を作製した。
実施例7では、実施例1における電極20に、電極20の1/7の面積を有するリチウム金属箔を貼り付けて二次電池を作製した。
実施例8では、実施例1の負極電極材を作製する際に、10ppm以下の水分量環境下でリチウム粉を0.06重量%添加することによって二次電池を作製した。
実施例9では、実施例1の負極電極材を作製する際に、ナトリウム粉を0.06重量%添加することによって二次電池を作製した。
実施例10では、実施例1の負極電極材を作製する際に、カリウム粉を0.06重量%添加することによって二次電池を作製した。
実施例11では、実施例1の負極電極材を作製する際に、亜鉛粉を0.06重量%添加することによって二次電池を作製した。
実施例12では、実施例1の不織布にZrO2−P2O5を容積比率250ppm添加し、二次電池を作製した。
実施例13では、実施例1の負極電極材を作製する際に、オクチル酸リチウムを0.8重量%添加することによって二次電池を作製した。
実施例1において、フィルミックスを使わずに双腕式攪拌機で材料混合して二次電池を作製した。
ニッケル酸リチウム(住友金属鉱山株式会社製)にアンチモン(Sb)を0.7重量%ドープした材料、Li1.2MnPO4(Dow Chemical Company製のLithiated Metal Phosphate II)、および、Li2MnO3(Zhenhua E−Chem co.,ltd製のZHFL−01)をそれぞれ重量比率54.7重量%、18.2重量%、18.2重量%となるように混合し、ホソカワミクロン株式会社製のAMS−LAB(メカノフュージョン(登録商標))において回転速度1500rpmで3分間処理し、電極10の活物質を作製した。次に、活物質、導電部材であるアセチレンブラック、および、アクリル基を有するポリアクリル酸モノマーからなる結着剤(日本ゼオン株式会社製SX9172)を固形分重量比率92:3:5で、N−メチルピロリドン(NMP)とともに双腕式練合機にて攪拌し、正極電極材を作製した。
比較例1の仕様電位範囲2V−4.3Vにおける1C放電容量を100として各二次電池の容量比較性能評価を行った。また、電池の形状は、今回、角型電池缶を用い、積層電池とした。また、容量評価は2V−4.6Vの電位範囲でも各二次電池の容量比較性能評価を行った。さらに、10C/1Cの放電容量比を測定した。これによって、出力性能を評価する。同様に10C/1C充電容量比を測定した。これによって入力性能、急速充電性を評価する。
満充電した二次電池に対して、2.7mm径の鉄製丸釘を常温環境下で5mm/秒の速度で貫通させた時の発熱状態及び外観を観測した。下記表1に結果を示す。表1では、二次電池の温度及び外観の変化が生じなかった二次電池を「OK」と示し、二次電池の温度及び外観の変化が生じた二次電池を「NG」と示している。
充電率200%を電流維持し、15分以上外観に変化が生じるか否かを判定した。下記表1に結果を示す。表1では、異常を起こさなかった二次電池を「OK」と示し、変化(膨れまたは破裂等)が生じた二次電池を「NG」と示している。
実施例1から実施例15及び比較例1の二次電池を仕様電位範囲2V−4.3V仕様の場合、25℃で1C/4.3Vで充電した後、1C/2V放電を3000サイクル及び1万サイクル実施し、初回目の容量に対して容量低下を比較した。
表1に上述した評価の結果を示す。
Claims (5)
- p型半導体である正極活物質を有する第1電極と、
n型半導体である第2電極と、
前記第1電極および前記第2電極と接触するイオン伝達部材と、
前記第1電極および前記第2電極の少なくとも一方と固体電解質を介して接着されているホール伝達部材と、を備え、
前記ホール伝達部材は、前記第1電極および前記第2電極のうち前記固体電解質を介して接着されていない電極と接触され、
前記第2電極が少なくともグラフェンとシリコンを含有し、
前記固体電解質が少なくともLiNbO 3 とLi 3 PS 4 を含有する二次電池。 - p型半導体である正極活物質を有する第1電極と、
n型半導体である第2電極と、
前記第1電極および前記第2電極と接触するイオン伝達部材と、
前記第1電極および前記第2電極と接触するもしくは固体電解質を介して接触するホール伝達部材と、を備え、
前記第2電極が少なくともグラフェンとシリコンを含有し、
前記イオン伝達部材と前記ホール伝達部材がLi 1+x+y Alx(Ti,Ge) 2-x Si y P 3-y O 12 (x+y=1、x>0、y>0)にて一体的に形成されてなる二次電池。 - 前記イオン伝達部材は、フッ化エチレンカーボネートとフェナジンメトサルフェートを少なくとも含有する請求項1又は2に記載の二次電池。
- 前記ホール伝達部材は、セラミック材料と高分子樹脂を少なくとも含有する請求項1から3のいずれか一つに記載の二次電池。
- 前記グラフェンは、カーボンナノチューブを含有する請求項1から4のいずれか一つに記載の二次電池。
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