JP6488288B2 - 発泡ポリエチレンから構成された発泡フイルム - Google Patents
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Description
本発明は、発泡ポリエチレンから構成された発泡フイルムに関する。
発泡ポリエチレンから構成された発泡フイルムが非特許文献１に開示されている。発泡ポリエチレンから構成された発泡フイルムは特許文献１にも開示されている。この特許は、特定の引裂強度を有する、３から８ミル（約０．０７６から０．２０ｍｍ）厚の発泡ポリオレフィンフイルムに関する。特許文献１には、同じ組成の同等の厚みの非発泡シートと類似の引裂特性を有する薄板の発泡シートを製造するために特定の製造条件と共に、ＬＬＤＰＥおよび低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）のブレンドを使用することが開示されている。メルトインデックスが高いＬＬＤＰＥの多量分をメルトインデックスが低い分岐ＬＤＰＥの微量分と併せ持つブレンドは、ポリマーベースの機械的強度と、その溶融強度、伸展性および応力緩和との適度なバランスを提供し、同様の厚みと組成の非発泡対応物に匹敵する引裂強度を持つ薄い発泡フイルムを与える。
キャストフイルムラインとシート押出成形ラインを使用して、発泡フイルムを製造することができる。発泡フイルムは、非特許文献２に開示されたようなインフレーションフイルム共押出プロセスを使用しても製造できる。
発泡フイルムは、単層の形態または層の内の１つ以上が発泡されている多層を有する共押出フイルムの形態で製造できる。これらの薄い発泡フイルムは、ホイル、紙、他のプラスチックを含む他の基体にさらに積層しても差し支えなく、またはそれらのフイルムは、しわの多い皮膚表面効果を得るため一方向または二方向に後で伸ばしても差し支えない。少量の樹脂で同様の厚さのフイルムを製造するために、中実高分子フイルムを発泡させてもよい。引張強度、衝撃強度および伸長などの性質は密度に関連し、発泡プロセスにより、密度が低く、弱い破損スポットの可能性がある製品が得られる。発泡高分子材料から製造されたフイルムには、適度な強度がないであろう。例えば、ＬＤＰＥ樹脂が、比較的高い溶融強度、歪み硬化挙動および容易な加工性のために、発泡用途に使用されてきた。
"Schaumfolien aus Hochdruck Polyethylene (LDPE)" (Nising and Becker; Verpackungs Rundschau 1974; pages 948-950)
"Film Extrusion Manual" (TAPPI PRESS, 2005, ISBN 1-59510-075-X, Editor Butler, pages 413-435)
発泡フイルムの表面には大きい表面粗さがあり、光沢が低く、印刷仕上げが低下する。大きい表面粗さは、高光沢および良好な印刷仕上げが必要な用途における使用を制限している。
表面粗さが改善された発泡フイルム組成物を提供することが本発明の課題である。
本発明は、発泡フイルムが、９１０ｋｇ／ｍ3と９３５ｋｇ／ｍ3の間の密度（ＩＳＯ１１８３による）および０．１０ｄｇ／分と１００ｄｇ／分の間のメルトインデックス（ＡＳＴＭ Ｄ１１３３による）を有する低密度ポリエチレンであって、二官能性以上のモノマーの存在下でのエチレンの高圧重合プロセスによって得られる低密度ポリエチレンの物理的な発泡によって得られる発泡ポリエチレンから構成された層を少なくとも１つ備えたことを特徴とする。
本発明による発泡フイルムは、表面粗さが小さい表面構造を示す。
発泡フイルムが滑らかな表面を有することが、本発明のさらなる利点である。
発泡体が微細なセル構造および均質な構造を有することが、本発明の別の利点である。
適切な二官能性以上のモノマーとしては、ジメタクリル酸１，４−ブタンジオール（ＢＤＤＭＡ）、ジメタクリル酸ヘキサンジオール（ＨＤＤＭＡ）、ジメタクリル酸１，３−ブチレングリコール（１，３−ＢＧＤＭＡ）、ジメタクリル酸エチレングリコール（ＥＧＤＭＡ）および／またはジメタクリル酸ドデカンジオール（ＤＤＤＭＡ）、トリメタクリル酸トリメチロールプロパン（ＴＭＰＴＭＡ）、トリメタクリル酸エステル（ＴＭＡエステル）および／または６〜２４の炭素原子を有する二官能性アルファ，オメガジエンが挙げられる。
本発明の好ましい実施の形態によると、低密度ポリエチレンは、コモノマーとしてのジメタクリル酸１，４−ブタンジオールの存在下でエチレンの高圧重合プロセスによって得られる。
この高圧重合プロセスは、オートクレーブ重合プロセスまたは管型重合プロセスであってよい。
本発明の好ましい実施の形態によれば、その高圧重合プロセスは管型重合プロセスである。
前記低密度ポリエチレンは、国際公開第２００６／０９４７２３号に開示されているような重合プロセスにより得てもよい。
本発明のさらに好ましい実施の形態によれば、前記発泡フイルムは、９５．５質量％から９９．５質量％の低密度ポリエチレンおよび０．５質量％から４．５質量％の高密度ポリエチレンに基づく低密度発泡ポリエチレン樹脂から構成される。
その発泡フイルムは、単層発泡フイルムまたは多層発泡フイルムであってよい。
その発泡フイルムが多層発泡フイルムであることが好ましい。
多層発泡フイルムが三層または五層のフイルムであることが好ましい。
三層フイルムは、例えば、発泡コア層および２つの中実外側層を備えてもよい。
好ましいポリエチレン多層（五層）発泡フイルムは、発泡コア層、その両面に配置された中間層およびその中間層またはコア層の両側に配置された外側層を備えている。
所望であれば、例えば、七層、九層およびそれより多い層のフイルムを適用してもよい。
所望であれば、多層フイルムの全ての層が発泡していてもよい。
本発明の好ましい実施の形態によれば、発泡コア層は発泡ポリマーとしてのＬＤＰＥからなる。
本発明のさらに好ましい実施の形態によれば、発泡コア層はＬＤＰＥとＬＬＤＰＥのブレンドを含む。これらのポリマーの比率は、例えば、所望の機械的性質が得られるように選択されるべきである。質量比ＬＤＰＥ：ＬＬＤＰＥは、９０：１０と１０：９０の間に及んでよい。比率ＬＤＰＥ：ＬＬＤＰＥが２０：８０と５０：５０の間に及ぶことが好ましい。発泡コア層はＨＤＰＥも含んでよい。
本発明の別の好ましい実施の形態によれば、多層発泡フイルムは、ＬＤＰＥのＬＬＤＰＥおよび／またはＨＤＰＥとのブレンドから構成される中間発泡層およびＬＤＰＥのＬＬＤＰＥおよび／またはＨＤＰＥとのブレンドから構成される外側層を備えている。
この中間層は、ＬＤＰＥのＬＬＤＰＥおよび／またはＨＤＰＥとのブレンドから構成されてもよい。これらの成分の比率は、例えば、所望の機械的性質および加工能力、例えば、気泡安定性が得られるように選択されるべきである。質量比ＬＤＰＥ：（ＬＬＤＰＥおよびＨＤＰＥ）は、９０：１０と１０：９０の間に及んでよい。比率ＬＤＰＥ：（ＬＬＤＰＥおよびＨＤＰＥ）が２０：８０と５０：５０の間に及ぶことが好ましい。
前記外側層は、ＬＤＰＥのＬＬＤＰＥおよび／またはＨＤＰＥとのブレンドから構成されてもよい。これらの成分の比率は、例えば、所望の機械的性質、加工可能性、例えば、気泡安定性およびシール特性が得られるように選択されるべきである。質量比ＬＤＰＥ：（ＬＬＤＰＥおよびＨＤＰＥ）は、９０：１０と１０：９０の間に及んでよい。比率ＬＤＰＥ：（ＬＬＤＰＥおよびＨＤＰＥ）が２０：８０と５０：５０の間に及ぶことが好ましい。
前記コア層が発泡しておらず、他の層が発泡していることが可能であるが、好ましくはない。
各層の高分子組成物は、多層フイルムの特定用途に応じて、例えば、充填剤、酸化防止剤、顔料、安定剤、帯電防止剤および高分子、例えば、ポリプロピレンなどの他の添加剤も適量含有してもよい。
フイルムの全厚および個々の層の厚さは、提案された使用目的に応じて、幅広い限度間に及んでよい。個々の層の厚さは、数ある中でも、フイルム製造プロセス中に適用される押出機による。
発泡フイルムの全厚は、例えば、１０マイクロメートルと３００マイクロメートルの間に及んでよい。
一例として、三層フイルムにおけるコア層と外側層との間の層厚比は、５：１と０．５：１の間に及ぶ。
一例として、五層フイルムにおけるコア層と中間層との間の層厚比は、４：１と０．５：１の間に及び、五層フイルムにおけるコア層と外側層との間の層厚比は９：１と０．２：１の間に及ぶ。
発泡フイルムの製造中、発泡層は、ポリエチレン溶融物またはブレンド中にセルを形成する、発泡ガスが溶融物中に直接注入され、均一に混合され、溶解される、連続押出プロセスによって得てもよい。そのガスをＰＥ溶融物中に溶解したまま維持するために、使用するガスおよび一般的な溶融温度に依存する最小圧力が、溶融ポリエチレンにおいて必要である。
発泡フイルムを製造するプロセスが、Plastic Technology, January 2002 “Foamed Films find new niches” by Jan H. Schutおよび米国特許第４０２２８５８Ａ号明細書に開示されている。
本発明の好ましい実施の形態によれば、発泡組成物中に核生成剤が均一に分布している。この分布は、例えば、溶融物冷却器またはスタチック・ミキサにより行われるであろう。
その核生成剤は有機または無機核生成剤であってよい。
適切な無機核生成剤の例には、タルク、酸化ケイ素、酸化チタンおよび三水和アルミナがある。
所望の有機核生成性能について、核生成剤の結晶化温度は、ポリエチレンまたはブレンドが冷めたときに、核生成剤がポリエチレンよりも早く結晶化するように、発泡層のポリエチレンまたはブレンドの結晶化温度より高くなければならない。ポリエチレンまたはブレンドと核生成剤の結晶化温度の差は１０℃超であってよい。その結果、核生成剤は、ポリエチレンまたはブレンドがその結晶化温度で固相に変化する前に、結晶化する。結晶化温度は、ＤＳＣ測定（ＡＳＴＭ Ｄ３４１７−９７）により決定できる。
適切な有機核生成剤としては、飽和または不飽和脂肪族（Ｃ10〜Ｃ34）カルボン酸のアミド、アミンおよび／またはエステルが挙げられる。
適切なアミドの例としては、例えば、ステアルアミド、カプロアミド、カプリルアミド、ウンデシルアミド、ラウラミド、ミリストアミド、パルミトアミド、ベヘンアミドおよびアラキドアミドなどの脂肪酸（ビス）アミド、ヒドロキシステアルアミドおよび、例えば、エチレンビステアルアミド、ブチレンビステアルアミド、ヘキサメチレンビステアルアミド、および／またはエチレンビベヘンアミドなどのアルキレンジイル−ビス−アルカンアミド、好ましくは、（Ｃ2〜Ｃ32）アルキレンジイル−ビス−（Ｃ2〜Ｃ32）アルカンアミドが挙げられる。
適切なアミンの例には、例えば、エチレンビスカプロアミンおよびヘキサメチレンビスカプロアミンなどの（Ｃ2〜Ｃ13）アルキレンジアミンがある。
飽和または不飽和脂肪族（Ｃ10〜Ｃ34）カルボン酸の適切なエステルには、脂肪族（Ｃ16〜Ｃ24）カルボン酸のエステルがある。
核生成剤は、ポリエチレンまたはブレンドに対して０．１質量％と１５．０質量％の間の量で適用してよい。この量が０．５質量％と５質量％の間に及ぶことが好ましい。
一般に、物理的に膨らまされたポリエチレン発泡層は、規則性が高く、微細なセル状発泡構造を有する。この微細なセル状発泡体は、閉じたセルから実質的になることがある（セルの少なくとも９０％が閉じている）。この発泡体は、部分的に開いたセルの発泡体であってもよく、開いたセルの含有量は、例えば、全てのセルの１０％〜９０％である。一般に、ポリエチレン発泡層は、１０ｋｇ／ｍ3と８５０ｋｇ／ｍ3の間の密度を有する。
発泡させるべき層の組成物は、少なくともポリマー、核生成剤および発泡剤を含有する。その組成物は、加えて、例えば、難燃剤、顔料、滑剤、帯電防止剤、加工安定剤、化学的発泡剤、セル安定剤および／または紫外線安定剤などの他の添加剤も含有してよい。
適切な物理的発泡剤の例としては、イソブタン、ＣＯ2、ペンタン、ブタン、窒素および／またはフッ化炭化水素が挙げられる。物理的発泡剤がイソブタン、窒素またはＣＯ2であることが好ましい。
適切なセル安定剤の例としては、モノステアリン酸グリセロール（ＧＭＳ）、ＧＭＳとモノパルミチン酸グリセロール（ＧＭＰ）との混合物および／または例えば、ステアリルステアルアミドおよび／またはステアルアミドなどのアミドが挙げられる。セル安定剤がＧＭＳであることが好ましい。
本発明の多層フイルムは、当該技術分野で公知のどの方法によって調製してもよい。多層構造は、例えば、“Film Extrusion Manual”, (TAPPI PRESS, 2005, ISBN 1-59510-075-X, Editor Butler, pages 413-435)に開示されているようなインフレーションフイルム共押出プロセスにより調製してもよいのに対して、発泡フイルムの製造については、発泡層を製造するために、押出機の１つ以上にガス注入システムが設けられている。
ＬＤＰＥ、ＨＤＰＥおよびＬＬＤＰＥの製造プロセスが、Handbook of Polyethylene by Andrew Peacock (2000; Dekker; ISBN 0824795466)の４３〜６６頁に纏められている。触媒は、チーグラー・ナッタ触媒、フィリップス触媒およびシングルサイト触媒を含む３つの異なる下位分類に分類することができる。後者の分類は、様々な分類の化合物の一群であり、メタロセン触媒がその内の１つである。このHandbookの５３〜５４頁に説明されているように、チーグラー・ナッタ触媒高分子は、有機金属化合物またはＩ〜ＩＩＩ族金属の水素化物のＩＶ〜ＶＩＩＩ族遷移金属の誘導体との相互作用により得られる。（修飾）チーグラー・ナッタ触媒の例は、四塩化チタンおよび有機金属化合物のトリエチルアルミニウムに基づく触媒である。メタロセン触媒とチーグラー・ナッタ触媒との間の違いは、活性部位の分布である。チーグラー・ナッタ触媒は、不均一系であり、多くの活性部位を有する。その結果として、これらの異なる触媒により製造される高分子は、例えば、分子量分布およびコモノマー分布に関して、異なるであろう。
本フイルムに適用されるＬＤＰＥは、オートクレーブ高圧技術および管型反応器技術を使用することにより製造してよい。
ＬＬＤＰＥを製造するための適切な技術としては、気相流動床重合、溶液重合、非常に高いエチレン圧下でのポリマー溶融物重合、およびスラリー重合が挙げられる。ＬＬＤＰＥは、チーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン触媒の存在下での気相重合により得てもよい。前記組成物の直鎖状低密度ポリエチレン成分は、エチレンおよびＣ3〜Ｃ10アルファオレフィンコモノマーを含む低密度ポリエチレンコポリマーであってよい。適切なアルファオレフィンコモノマーとしては、ブテン、ヘキセン、４−メチルペンテンおよびオクテンが挙げられる。そのアルファオレフィンコモノマーが、エチレン−アルファオレフィンコポリマーの約５から約２０質量パーセントの量で存在することが好ましい。一般に、ＬＬＤＰＥの密度は９１５ｋｇ／ｍ3を上回り、９１６ｋｇ／ｍ3と９４０ｋｇ／ｍ3の間に及ぶ。一般に、ＬＬＤＰＥのメルトフローインデックス（１９０℃／２．１６Ｋｇ）は０．１ｇ／１０分と５０ｇ／１０分の間に及ぶ。ＬＬＤＰＥのメルトフローインデックスが０．３ｇ／１０分と１０ｇ／１０分の間に及ぶことが好ましい。
本発明による発泡フイルムは、多くの用途、特に、温室フイルム、家庭用ゴミ袋、食料品袋、野菜袋、パレット用ラップ、食品用ラップ、裏地、丈夫な袋、工業用袋、買い物袋、シュリンクフイルム、ラベル、ＦＦＳ包装用パウチ、テープ、自立性パウチ、積層フイルム、保護膜、衛生用フイルムの用途を含むインフレーションフイルム用途に適用されるであろう。
本発明を、以下の非限定的実施例により説明する。
実施例１
発泡フイルムの製造：
窒素ガス注入システムが設けられた三層多層インフレーション（Ｃｏｌｌｉｎ）押出機で発泡フイルムを製造した。このフイルムは、発泡コア層および２つの中実外側層を備えている。
発泡フイルムの製造：
窒素ガス注入システムが設けられた三層多層インフレーション（Ｃｏｌｌｉｎ）押出機で発泡フイルムを製造した。このフイルムは、発泡コア層および２つの中実外側層を備えている。
発泡コア層は、核生成剤としてタルカム（全組成の１２質量％、ＴＯＳＡＦ社のＮＵ４８９６ＰＥ）を使用したＬＤＥＰのＬＬＤＰＥとのブレンドからなった。
質量比ＬＤＰＥ：ＬＬＤＰＥは２０：８０であった。
押出機の溶融区域中でポリマー混合物を溶融させた後、物理的発泡剤（窒素）を注入する（０．０８ｇ／時）。ダイの後ろで減圧した後、材料が発泡し始める。
発泡コア層に適用したＬＤＰＥ樹脂は、コモノマーとしてのジメタクリル酸１，４−ブタンジオールの存在下での高圧管型重合プロセスにより得られたＬＤＰＥ樹脂Ｉ（ＭＦＩ ４．７；密度 ９１９ｋｇ／ｍ3）であった。
発泡コア層を製造する押出機の素材温度は２１３℃であり、素材圧力は９７バール（９．７ＭＰａ）であった。
両方の中実外側層は、ＬＤＰＥのＬＬＤＰＥとのブレンドからなった。これらの成分の質量比は１０：９０であった。
上述したプロセスより発泡フイルムが得られた：
・１００マイクロメートルの厚さおよび７３ｇ／ｍ2の比質量（サンプルＩ）
・個々の層の厚さは、１：２：１の比を有し、第１の外側層Ａは２５マイクロメートルの厚さを有し、中間発泡層Ｂは５０マイクロメートルの厚さを有し、外側層Ｃは２５マイクロメートルの厚さを有する。
・１００マイクロメートルの厚さおよび７３ｇ／ｍ2の比質量（サンプルＩ）
・個々の層の厚さは、１：２：１の比を有し、第１の外側層Ａは２５マイクロメートルの厚さを有し、中間発泡層Ｂは５０マイクロメートルの厚さを有し、外側層Ｃは２５マイクロメートルの厚さを有する。
発泡フイルムを顕微鏡で分析した：
・セル構造を調査するための走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）
・Ｏｌｙｍｐｕｓ社からの画像解析ＡｎａｌｙＳＩＳ ａｕｔｏを使用して発泡体の表面を確認するための表面光学顕微鏡
・セル構造を調査するための走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）
・Ｏｌｙｍｐｕｓ社からの画像解析ＡｎａｌｙＳＩＳ ａｕｔｏを使用して発泡体の表面を確認するための表面光学顕微鏡
発泡シールの解析の説明：
断面解析用サンプルを、カミソリの刃を使用してシートから切り取り（長手方向に対して平行に）、ＳＥＭサンプルホルダに固定した。
断面解析用サンプルを、カミソリの刃を使用してシートから切り取り（長手方向に対して平行に）、ＳＥＭサンプルホルダに固定した。
表面解析用サンプルもシートから切り取り、両面テープでＳＥＭサンプルホルダに固定した。全てのサンプルを導電金層で被覆した（１５０秒、３０ｍＡ）。断面の画像化は、１５ｋＶの加速電圧でＰｈｉｌｉｐｓ ＣＰ ＳＥＭ ＸＬ３０を使用して行う。
表面解析用サンプルは、ＬＭ（反射輝光）Ｌｅｉｃａ ＭＺＦＬＩＩＩで画像化した。
画像解析は、Ｏｌｙｍｐｕｓ社からのＡｎａｌｙＳＩＳ ａｕｔｏを使用して行う。各画像について、所望の特徴を強調するために、数多くの工程（様々な組合せ）をとった：
・得られた画像コントラストの最適化および二値化。
・特徴を解析し、Ｅｘｃｅｌファイルに挿入する。
・Ｍａｔｌａｂツールを使用して２Ｄから３Ｄに変換。
・得られた画像コントラストの最適化および二値化。
・特徴を解析し、Ｅｘｃｅｌファイルに挿入する。
・Ｍａｔｌａｂツールを使用して２Ｄから３Ｄに変換。
比較例Ａ
ＭＦＩが７．５であり、密度が９２４ｋｇ／ｍ3であるＬＤＰＥホモポリマーを採用したことを除いて、実施例１を繰り返した。
ＭＦＩが７．５であり、密度が９２４ｋｇ／ｍ3であるＬＤＰＥホモポリマーを採用したことを除いて、実施例１を繰り返した。
上述したプロセスにより発泡フイルムが得られた：
・１００マイクロメートルの厚さおよび７３ｇ／ｍ2の比質量
・個々の層の厚さは、１：２：１の比を有し、層Ａは２５マイクロメートルの厚さを有し、発泡層Ｂは５０マイクロメートルの厚さを有し、層Ｃは２５マイクロメートルの厚さを有する。
・１００マイクロメートルの厚さおよび７３ｇ／ｍ2の比質量
・個々の層の厚さは、１：２：１の比を有し、層Ａは２５マイクロメートルの厚さを有し、発泡層Ｂは５０マイクロメートルの厚さを有し、層Ｃは２５マイクロメートルの厚さを有する。
実施例１のセル構造の顕微鏡写真が図１として挙げられており、比較例Ａのセル構造の顕微鏡写真が図Ａとして挙げられている。
表１は、実施例１および比較例Ａの製品のセル構造のデジタル解析の結果を含んでいる。
図１および図Ａ：
実施例１の発泡フイルムの平均セルサイズは、比較例の発泡フイルムの平均セルサイズより小さい。そのより小さいセル構造により、酸素透過が改善され、表面構造が改善された。
Claims (10)
- ９１０ｋｇ／ｍ3と９３５ｋｇ／ｍ3の間の密度（ＩＳＯ１１８３による）および０．１０ｄｇ／分と１００ｄｇ／分の間のメルトインデックス（ＡＳＴＭ Ｄ１１３３による）を有する低密度ポリエチレンコポリマーであって、二官能性以上のモノマーの存在下でのエチレンの高圧重合プロセスによって得られる低密度ポリエチレンコポリマーの物理的な発泡によって得られる発泡ポリエチレンから構成された発泡コア層であって、ＬＤＰＥからなる、もしくはＬＤＰＥとＬＬＤＰＥとのブレンドからなる、発泡コア層、および
前記発泡コア層の両面に配置された、第１の対の追加層、
を少なくとも含む、多層発泡フイルム。 - 前記第１の対の追加層が、ＬＤＰＥのＬＬＤＰＥおよび／またはＨＤＰＥとのブレンドから構成されている、請求項１記載の多層発泡フイルム。
- 前記第１の対の追加層が発泡している、請求項１または２記載の多層発泡フイルム。
- 前記第１の対の追加層の両側に配置された、第２の対の追加層をさらに含む、請求項１から３いずれか１項記載の多層発泡フイルム。
- 前記第２の対の追加層が、ＬＤＰＥのＬＬＤＰＥおよび／またはＨＤＰＥとのブレンドから構成されている、請求項４記載の多層発泡フイルム。
- 前記第２の対の追加層が発泡している、請求項４または５記載の多層発泡フイルム。
- 前記低密度ポリエチレンコポリマーが、コモノマーとしてのジメタクリル酸１，４−ブタンジオールの存在下でのエチレンの高圧重合プロセスによって得られる、請求項１から６いずれか１項記載の多層発泡フイルム。
- 前記高圧重合プロセスが管型重合プロセスである、請求項１から７いずれか１項記載の多層発泡フイルム。
- 請求項１から８いずれか１項記載の多層発泡フイルムから作られた物品。
- 前記物品が、温室フイルム、家庭用ゴミ袋、食料品袋、野菜袋、パレット用ラップ、食品用ラップ、裏地、丈夫な袋、工業用袋、買い物袋、シュリンクフイルム、ラベル、パウチ、テープ、自立性パウチ、積層フイルム、保護膜、および衛生用フイルムからなる群より選択されるものである、請求項９記載の物品。
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