JP6431340B2 - Manufacturing method of sealing thermosetting resin sheet and hollow package - Google Patents

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Description

本発明は、封止用熱硬化性樹脂シート及び中空パッケージに関する。   The present invention relates to a thermosetting resin sheet for sealing and a hollow package.

電子デバイスパッケージの作製には、代表的に、バンプ等を介して基板などに固定された１又は複数の電子デバイスを封止樹脂にて封止し、必要に応じて封止体を電子デバイス単位のパッケージとなるようにダイシングするという手順が採用されている。このような封止樹脂として、シート状の封止樹脂が用いられることがある。   For the production of an electronic device package, typically, one or more electronic devices fixed to a substrate or the like via bumps or the like are sealed with a sealing resin, and the sealing body is united as an electronic device as necessary. The procedure of dicing so that it becomes a package of is adopted. As such a sealing resin, a sheet-shaped sealing resin may be used.

近年、半導体パッケージと並んで、ＳＡＷ（Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｃｏｕｓｔｉｃ Ｗａｖｅ）フィルタや、ＣＭＯＳ（Ｃｏｍｐｌｅｍｅｎｔａｒｙ Ｍｅｔａｌ Ｏｘｉｄｅ Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ）センサ、加速度センサ等のＭＥＭＳと称される微小電子デバイスの開発が進められている。これらの電子デバイスを封止したパッケージは、それぞれ一般的に表面弾性波の伝播や光学系の維持、電子デバイスの可動部材の可動性を確保するための中空構造を有している。この中空構造は、基板と素子との間の空隙として設けられることが多い。封止の際には、可動部材の作動信頼性や素子の接続信頼性を確保するよう中空構造を維持しつつ封止する必要がある。例えば、特許文献１には、ゲル状の硬化性樹脂シートを用いて機能素子を中空モールドする技術が記載されている。   In recent years, along with semiconductor packages, microelectronic devices called MEMS, such as SAW (Surface Acoustic Wave) filters, CMOS (Complementary Metal Oxide Semiconductor) sensors, and acceleration sensors, have been developed. Each package in which these electronic devices are sealed generally has a hollow structure for ensuring the propagation of surface acoustic waves, maintaining the optical system, and the mobility of the movable member of the electronic device. This hollow structure is often provided as a gap between the substrate and the element. When sealing, it is necessary to seal while maintaining the hollow structure so as to ensure the operation reliability of the movable member and the connection reliability of the element. For example, Patent Document 1 describes a technique of hollow-molding a functional element using a gel-like curable resin sheet.

特開２００６−１９７１４号公報JP 2006-19714 A

中空パッケージの製造方法に関し、例えば、被着体及び被着体に実装された電子デバイスを備えるデバイス実装体、並びにデバイス実装体上に配置された封止用熱硬化性樹脂シートを備える積層体を加圧して、被着体、被着体に実装された電子デバイス及び電子デバイスを覆う封止用熱硬化性樹脂シートを備える封止体を形成する工程、封止体を加熱することで封止用熱硬化性樹脂シートを硬化させて、硬化体を形成する工程を含む方法により、中空パッケージを製造できる。このような製造方法においては、被着体と電子デバイスとの間の空隙に樹脂シートを構成する材料が流入しないことが望まれる。   Regarding a method for manufacturing a hollow package, for example, an adherend and a device mounting body including an electronic device mounted on the adherend, and a laminate including a sealing thermosetting resin sheet disposed on the device mounting body A process of forming a sealed body including a thermosetting resin sheet for sealing to cover the adherend, the electronic device mounted on the adherend, and the electronic device by applying pressure, and sealing by heating the sealed body A hollow package can be manufactured by a method including a step of curing a thermosetting resin sheet for forming a cured body. In such a manufacturing method, it is desirable that the material constituting the resin sheet does not flow into the gap between the adherend and the electronic device.

本発明は上述した課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、被着体と電子デバイスとの間の空隙に、封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料が流入し難い封止用熱硬化性樹脂シート及び中空パッケージの製造方法を提供することである。   The present invention has been made in view of the above-described problems, and the object thereof is sealing in which the material constituting the sealing thermosetting resin sheet does not easily flow into the gap between the adherend and the electronic device. It is providing the manufacturing method of the thermosetting resin sheet for air and a hollow package.

本発明は、中空パッケージを製造するために使用する封止用熱硬化性樹脂シートに関する。本発明の封止用熱硬化性樹脂シートの硬化物は、第１の樹脂成分を主成分として含むマトリックス部及び第２の樹脂成分を主成分として含むドメイン部を含む海島構造を備え、マトリックス部がドメイン部よりも柔らかい。   The present invention relates to a sealing thermosetting resin sheet used for manufacturing a hollow package. The cured product of the thermosetting resin sheet for sealing according to the present invention has a sea-island structure including a matrix portion including a first resin component as a main component and a domain portion including a second resin component as a main component. Is softer than the domain part.

本発明の封止用熱硬化性樹脂シートは、被着体と電子デバイスとの間の空隙に封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料が流入し難い。この理由は不明であるものの、本発明の封止用熱硬化性樹脂シートを使用して得られた封止体を加熱することにより、ドメイン部及びドメイン部より柔らかいマトリックス部を含む海島構造の形成が進行するため、封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料が過度に流動しないためと推測される。   As for the thermosetting resin sheet for sealing of this invention, the material which comprises the thermosetting resin sheet for sealing does not flow easily into the space | gap between a to-be-adhered body and an electronic device. Although the reason for this is unclear, formation of a sea-island structure including a domain part and a matrix part softer than the domain part by heating the sealing body obtained using the thermosetting resin sheet for sealing of the present invention This is presumably because the material constituting the sealing thermosetting resin sheet does not flow excessively.

硬化物がマトリックス部中に分散されたフィラーをさらに含むことが好ましい。これにより、被着体と電子デバイスとの間の空隙に封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料がより流入し難くなる。   It is preferable that the cured product further includes a filler dispersed in the matrix portion. Thereby, the material which comprises the thermosetting resin sheet for sealing becomes difficult to flow into the space | gap between a to-be-adhered body and an electronic device.

本発明の封止用熱硬化性樹脂シートは、熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂を含むことが好ましい。被着体と電子デバイスとの間の空隙に封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料が流入し難いという理由から、第１の樹脂成分が熱可塑性樹脂であり、第２の樹脂成分が熱硬化性樹脂であることが好ましい。   It is preferable that the thermosetting resin sheet for sealing of the present invention contains a thermoplastic resin and a thermosetting resin. The first resin component is a thermoplastic resin because the material constituting the sealing thermosetting resin sheet is difficult to flow into the gap between the adherend and the electronic device, and the second resin component is A thermosetting resin is preferred.

ドメイン部の最大粒径が０．０１μｍ〜５μｍであることが好ましい。これにより、被着体と電子デバイスとの間の空隙に、封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料が一層流入し難くなる。空隙付近に位置する封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料に対してチキソトロピー性様の作用を付与することが可能となり、封止用熱硬化性樹脂シートを構成する材料の流動を規制できるためである。   The maximum particle size of the domain part is preferably 0.01 μm to 5 μm. As a result, the material constituting the sealing thermosetting resin sheet is more difficult to flow into the gap between the adherend and the electronic device. It becomes possible to impart a thixotropic-like action to the material constituting the sealing thermosetting resin sheet located in the vicinity of the gap, and the flow of the material constituting the sealing thermosetting resin sheet can be regulated. Because.

熱可塑性樹脂の酸価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇであることが好ましい。酸価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇであると、最大粒径０．０１μｍ〜５μｍのドメイン部を容易に形成できる。   The acid value of the thermoplastic resin is preferably 1 mgKOH / g to 100 mgKOH / g. When the acid value is 1 mgKOH / g to 100 mgKOH / g, a domain part having a maximum particle size of 0.01 μm to 5 μm can be easily formed.

本発明はまた、被着体及び被着体に実装された電子デバイスを備えるデバイス実装体、並びにデバイス実装体上に配置された封止用熱硬化性樹脂シートを備える積層体を加圧して、被着体、被着体に実装された電子デバイス及び電子デバイスを覆う封止用熱硬化性樹脂シートを備える封止体を形成する工程を含む中空パッケージの製造方法に関する。   The present invention also pressurizes an adherend and a device mounting body including an electronic device mounted on the adherend, and a laminate including a sealing thermosetting resin sheet disposed on the device mounting body, The present invention relates to a method for manufacturing a hollow package including a step of forming an adherend, an electronic device mounted on the adherend, and a sealing body including a sealing thermosetting resin sheet covering the electronic device.

熱硬化性樹脂シートの概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of a thermosetting resin sheet. 硬化物の断面のＴＥＭ観察像である。下段の観察像は、上段の観察像の部分拡大像である。It is a TEM observation image of the section of hardened material. The lower observation image is a partially enlarged image of the upper observation image. 硬化物の断面のＡＦＭ位相像である。海島構造を鮮明に示すために、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、熱可塑性樹脂及び硬化促進剤を含み、フィラー及び顔料を含まない熱硬化性樹脂シートを硬化して得られた硬化物を観察した。It is an AFM phase image of a section of hardened material. In order to clearly show the sea-island structure, a cured product obtained by curing a thermosetting resin sheet containing an epoxy resin, a phenol resin, a thermoplastic resin, and a curing accelerator and not containing a filler and a pigment was observed. 硬化物の断面のＴＥＭ観察像である。海島構造を鮮明に示すために、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、熱可塑性樹脂及び硬化促進剤を含み、フィラー及び顔料を含まない熱硬化性樹脂シートを硬化して得られた硬化物を観察した。It is a TEM observation image of the section of hardened material. In order to clearly show the sea-island structure, a cured product obtained by curing a thermosetting resin sheet containing an epoxy resin, a phenol resin, a thermoplastic resin, and a curing accelerator and not containing a filler and a pigment was observed. 積層体を下側加熱板と上側加熱板の間に配置した状態の概略を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the outline of the state which has arrange | positioned the laminated body between the lower side heating plate and the upper side heating plate. 平行平板方式で積層体を熱プレスする様子の概略を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the outline of a mode that a laminated body is hot-pressed by a parallel plate system. 熱プレスで得られた封止体からセパレーターを剥離した様子の概略を示す断面図である。It is sectional drawing which shows the outline of a mode that the separator was peeled from the sealing body obtained by hot press. 封止体を加熱することにより得られた硬化体の概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of the hardening body obtained by heating a sealing body. 硬化体を個片化して得られた中空パッケージの概略断面図である。It is a schematic sectional drawing of the hollow package obtained by dividing a hardening body into pieces. 実施例１の試験片のＴＥＭ観察像である。2 is a TEM observation image of the test piece of Example 1. FIG. 比較例１の試験片のＴＥＭ観察像である。3 is a TEM observation image of a test piece of Comparative Example 1.

以下に実施形態を掲げ、本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらの実施形態のみに限定されるものではない。   The present invention will be described in detail below with reference to embodiments, but the present invention is not limited only to these embodiments.

［実施形態１］
（熱硬化性樹脂シート１１）
熱硬化性樹脂シート１１について説明する。 [Embodiment 1]
(Thermosetting resin sheet 11)
The thermosetting resin sheet 11 will be described.

図１に示すように、熱硬化性樹脂シート１１の形態は、シート状である。熱硬化性樹脂シート１１は、代表的に、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどのセパレーター１２上に配置された状態で提供される。樹脂シート１１をセパレーター１２から容易に剥離できるように、セパレーター１２は離型処理が施されたものが好ましい。   As shown in FIG. 1, the thermosetting resin sheet 11 has a sheet shape. The thermosetting resin sheet 11 is typically provided in a state of being disposed on a separator 12 such as a polyethylene terephthalate (PET) film. The separator 12 is preferably subjected to a release treatment so that the resin sheet 11 can be easily peeled from the separator 12.

熱硬化性樹脂シート１１は熱硬化性を備える。   The thermosetting resin sheet 11 has thermosetting properties.

熱硬化性樹脂シート１１は、硬化反応により相分離が誘発される。すなわち、熱硬化性樹脂シート１１は、硬化反応により海島構造の形成が誘発される。   In the thermosetting resin sheet 11, phase separation is induced by a curing reaction. That is, the thermosetting resin sheet 11 is induced to form a sea-island structure by a curing reaction.

図２に、熱硬化性樹脂シート１１の硬化物を透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察して得られた観察像を示す。上段の左に配置された観察像において、観察像の上部に、マトリックス部である色の濃い部分と、ドメイン部である色の薄い部分を確認できる。上段の右に配置された観察像においても、観察像の上部に、マトリックス部である色の濃い部分と、ドメイン部である色の薄い部分を確認できる。なお、円形の物体はフィラーである。   FIG. 2 shows an observation image obtained by observing the cured product of the thermosetting resin sheet 11 with a transmission electron microscope (TEM). In the observation image arranged on the left in the upper stage, a dark portion that is a matrix portion and a light portion that is a domain portion can be confirmed above the observation image. Even in the observation image arranged on the right in the upper stage, a dark portion that is a matrix portion and a light portion that is a domain portion can be confirmed above the observation image. A circular object is a filler.

図２に示すように、熱硬化性樹脂シート１１の硬化物は、マトリックス部（以下、海相ともいう）及びマトリックス部中に分散されたドメイン部（以下、島相ともいう）を含む海島構造と、マトリックス部中に分散されたフィラーとを含む。マトリックス部は、ドメイン部より柔らかい。
なお、硬化物は、例えば、熱硬化性樹脂シート１１を１５０℃、１時間で加熱して硬化させることにより得られる。 As shown in FIG. 2, the cured product of the thermosetting resin sheet 11 includes a sea-island structure including a matrix portion (hereinafter also referred to as a sea phase) and a domain portion (hereinafter also referred to as an island phase) dispersed in the matrix portion. And a filler dispersed in the matrix portion. The matrix part is softer than the domain part.
The cured product is obtained, for example, by heating and curing the thermosetting resin sheet 11 at 150 ° C. for 1 hour.

熱硬化性樹脂シート１１は、被着体と電子デバイスとの間の空隙に熱硬化性樹脂シート１１を構成する材料が流入し難い。この理由は不明であるものの、熱硬化性樹脂シート１１を使用して得られた封止体を加熱することにより、ドメイン部及びドメイン部より柔らかいマトリックス部を含む海島構造の形成が進行するため、熱硬化性樹脂シート１１を構成する材料が過度に流動しないためと推測される。   As for the thermosetting resin sheet 11, the material which comprises the thermosetting resin sheet 11 does not flow easily into the space | gap between a to-be-adhered body and an electronic device. Although the reason for this is unknown, by heating the sealing body obtained by using the thermosetting resin sheet 11, the formation of the sea-island structure including the domain part and the matrix part softer than the domain part proceeds, It is estimated that the material constituting the thermosetting resin sheet 11 does not flow excessively.

マトリックス部及びドメイン部の柔らかさは、例えば、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）によって知ることができる。   The softness of the matrix portion and the domain portion can be known by, for example, an atomic force microscope (AFM).

図３において、色の薄い部分（黒色でない部分）が、位相の遅れが小さい部分である。位相の遅れが小さい部分は吸着性が低く、硬い部分である。一方、色の濃い部分が、位相の遅れが大きい部分である。位相の遅れが大きい部分は、吸着性が高く、柔らかい部分である。   In FIG. 3, a lightly colored portion (a portion that is not black) is a portion with a small phase delay. A portion with a small phase delay has a low adsorptivity and is a hard portion. On the other hand, the dark portion is a portion having a large phase delay. A portion with a large phase delay is a soft portion with high adsorptivity.

マトリックス部は、第１の樹脂成分を主成分として含む。ドメイン部は、第２の樹脂成分を主成分として含む。   The matrix portion includes the first resin component as a main component. The domain part contains the second resin component as a main component.

被着体と電子デバイスとの間の空隙に熱硬化性樹脂シート１１を構成する材料が流入し難いという理由から、マトリックス部は、熱可塑性樹脂を主成分として含むことが好ましい。つまり、第１の樹脂成分は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。ドメイン部は、熱硬化性樹脂を主成分として含むことが好ましい。つまり、第２の樹脂成分は、熱硬化性樹脂であることが好ましい。   The matrix portion preferably contains a thermoplastic resin as a main component because the material constituting the thermosetting resin sheet 11 is difficult to flow into the gap between the adherend and the electronic device. That is, the first resin component is preferably a thermoplastic resin. The domain part preferably contains a thermosetting resin as a main component. That is, the second resin component is preferably a thermosetting resin.

硬化物についてのＡＦＭの観察結果と透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）の観察結果とを照らし合わせることにより、マトリックス部が熱可塑性樹脂を主成分として含むことを明らかにできる。ドメイン部が熱硬化性樹脂を主成分として含むことを明らかにできる。   By comparing the observation result of the AFM and the observation result of the transmission electron microscope (TEM) with respect to the cured product, it can be clarified that the matrix portion contains the thermoplastic resin as a main component. It can be clearly seen that the domain part contains a thermosetting resin as a main component.

参考として、図４に、図３で使用された硬化物のＴＥＭ観察像を示す。色の濃い部分が、低輝度領域であり、熱可塑性樹脂を主成分として含む部分である。   For reference, FIG. 4 shows a TEM observation image of the cured product used in FIG. The dark portion is a low luminance region and is a portion containing a thermoplastic resin as a main component.

海島構造の形成に関し、熱可塑性樹脂の官能基の種類、熱可塑性樹脂の含有量などを調整することにより、ドメイン部及びドメイン部より柔らかいマトリックス部を含む海島構造を形成可能な熱硬化性樹脂シート１１を得ることができる。   Regarding the formation of the sea-island structure, a thermosetting resin sheet capable of forming a sea-island structure including a domain part and a matrix part softer than the domain part by adjusting the type of the functional group of the thermoplastic resin, the content of the thermoplastic resin, etc. 11 can be obtained.

熱可塑性樹脂の含有量を増量することにより、ドメイン部より柔らかいマトリックス部を容易に形成できる。例えば、フィラー以外の全成分１００重量％中の熱可塑性樹脂の含有量が１０重量％以上となるように、熱可塑性樹脂を配合することで、ドメイン部及びドメイン部より柔らかいマトリックス部を含む海島構造を形成可能な熱硬化性樹脂シート１１を得ることができる。   By increasing the content of the thermoplastic resin, a matrix portion softer than the domain portion can be easily formed. For example, a sea-island structure including a domain part and a matrix part softer than the domain part by blending the thermoplastic resin so that the content of the thermoplastic resin in 100% by weight of all components other than the filler is 10% by weight or more. Can be obtained.

海島構造を容易に形成できるという理由から、熱可塑性樹脂の官能基としては、カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、エポキシ基、水酸基、アミノ基、メルカプト基などが挙げられる。   The functional group of the thermoplastic resin includes a carboxyl group (—COOH), an epoxy group, a hydroxyl group, an amino group, a mercapto group and the like because the sea-island structure can be easily formed.

ドメイン部の最大粒径は、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０３μｍ以上、さらに好ましくは０．０５μｍ以上である。０．０１μｍ以上であると、成型時における材料の流動を規制できる。一方、ドメイン部の最大粒径は、好ましくは５μｍ以下、より好ましくは４μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下、よりさらに好ましくは１μｍ以下、特に好ましくは０．８μｍ以下、特に好ましくは０．５μｍ以下である。５μｍ以下であると、空隙付近に位置する熱硬化性樹脂シート１１を構成する材料に対してチキソトロピー性様の作用を付与することが可能となり、熱硬化性樹脂シート１１を構成する材料の流動を規制できる。   The maximum particle size of the domain part is preferably 0.01 μm or more, more preferably 0.03 μm or more, and further preferably 0.05 μm or more. When it is 0.01 μm or more, the flow of the material during molding can be regulated. On the other hand, the maximum particle size of the domain part is preferably 5 μm or less, more preferably 4 μm or less, still more preferably 3 μm or less, even more preferably 1 μm or less, particularly preferably 0.8 μm or less, particularly preferably 0.5 μm or less. is there. When it is 5 μm or less, it becomes possible to impart a thixotropic-like action to the material constituting the thermosetting resin sheet 11 located in the vicinity of the gap, and the flow of the material constituting the thermosetting resin sheet 11 is allowed to flow. Can be regulated.

ドメイン部の最大粒径は、熱可塑性樹脂の官能基の量によりコントロールできる。例えば、官能基量が多い熱可塑性樹脂を配合することにより、ドメイン部の最大粒径を小さくできる。なお、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の相溶性もドメイン部の最大粒径に影響を与える。ただし、熱可塑性樹脂の官能基の量が、ドメイン部の最大粒径により大きな影響を与える。   The maximum particle size of the domain part can be controlled by the amount of the functional group of the thermoplastic resin. For example, the maximum particle size of the domain part can be reduced by blending a thermoplastic resin having a large amount of functional groups. Note that the compatibility between the thermosetting resin and the thermoplastic resin also affects the maximum particle size of the domain portion. However, the amount of the functional group of the thermoplastic resin has a greater influence on the maximum particle size of the domain part.

なお、ドメイン部の最大粒径は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）にて観察される観察像において、ドメイン部の輪郭上の２点間の距離のうち最大の距離である。ドメイン部の最大粒径は、１００個のドメイン部を観察することで得られる測定値を平均することで算出できる。複数のドメイン部が集合又は凝集して存在している場合は、輪郭が連続しているものを一つのドメイン部として取り扱う。具体的には実施例の方法で測定できる。   The maximum particle size of the domain part is the maximum distance among the distances between two points on the outline of the domain part in an observation image observed with a transmission electron microscope (TEM). The maximum particle size of the domain part can be calculated by averaging measured values obtained by observing 100 domain parts. In the case where a plurality of domain parts are present in an aggregated or aggregated state, a domain whose contour is continuous is handled as one domain part. Specifically, it can be measured by the method of the example.

硬化物のＴｇ（ガラス転移温度）は、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上である。硬化物のＴｇは、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１７０℃以下である。上記範囲内であると、温度サイクル試験、リフロー試験等、各種信頼性試験において良好な信頼性を得ることができる。
なお、Ｔｇは実施例に記載の方法で測定できる。 The Tg (glass transition temperature) of the cured product is preferably 100 ° C. or higher, more preferably 120 ° C. or higher. The Tg of the cured product is preferably 200 ° C. or lower, more preferably 170 ° C. or lower. Within the above range, good reliability can be obtained in various reliability tests such as a temperature cycle test and a reflow test.
Tg can be measured by the method described in the examples.

硬化物のＴｇは、架橋密度によりコントロールできる。例えば、分子中に官能基数の多い熱硬化性樹脂を使用することによりＴｇを高めることができる。   The Tg of the cured product can be controlled by the crosslinking density. For example, Tg can be increased by using a thermosetting resin having a large number of functional groups in the molecule.

硬化物のＴｇ以下における線膨張係数（ＣＴＥ１）は、好ましくは２０ｐｐｍ／Ｋ以下、より好ましくは１７ｐｐｍ／Ｋ以下である。２０ｐｐｍ／Ｋ以下であると、硬化体の反りを低減できる。一方、硬化物のＣＴＥ１の下限は特に限定されない。例えば、硬化物のＣＴＥ１は、５ｐｐｍ／Ｋ以上、８ｐｐｍ／Ｋ以上などである。
なお、線膨張係数は実施例に記載の方法で測定できる。 The linear expansion coefficient (CTE1) at Tg or less of the cured product is preferably 20 ppm / K or less, more preferably 17 ppm / K or less. The curvature of a hardening body can be reduced as it is 20 ppm / K or less. On the other hand, the lower limit of CTE1 of the cured product is not particularly limited. For example, CTE1 of hardened | cured material is 5 ppm / K or more, 8 ppm / K or more.
The linear expansion coefficient can be measured by the method described in the examples.

硬化物の線膨張係数は、無機充填材の含有量などによりコントロールできる。例えば、無機充填材の含有量を増加させることにより線膨張係数を小さくできる。   The linear expansion coefficient of the cured product can be controlled by the content of the inorganic filler. For example, the linear expansion coefficient can be reduced by increasing the content of the inorganic filler.

硬化物の２５℃の引張貯蔵弾性率は、好ましくは１ＧＰａ以上、より好ましくは３ＧＰａ以上である。１ＧＰａ以上であると、硬化体を形成した後に硬化体を常温に戻した時に生じる反りを抑制することができる。硬化物の２５℃の引張貯蔵弾性率は、好ましくは１５ＧＰａ以下、より好ましくは１０ＧＰａ以下である。１５ＧＰａ以下であると、硬化体を常温に戻した時に生じる変形により発生する硬化樹脂の応力を小さくすることが可能で、被着体への応力集中による剥離や亀裂を抑制することができる。
なお、引張貯蔵弾性率は実施例に記載の方法で測定できる。 The 25 degreeC tensile storage elastic modulus of hardened | cured material becomes like this. Preferably it is 1 GPa or more, More preferably, it is 3 GPa or more. When it is 1 GPa or more, it is possible to suppress warping that occurs when the cured body is returned to room temperature after the cured body is formed. The 25 degreeC tensile storage elastic modulus of hardened | cured material becomes like this. Preferably it is 15 GPa or less, More preferably, it is 10 GPa or less. When it is 15 GPa or less, it is possible to reduce the stress of the cured resin generated by deformation that occurs when the cured body is returned to room temperature, and it is possible to suppress peeling and cracking due to stress concentration on the adherend.
In addition, a tensile storage elastic modulus can be measured by the method as described in an Example.

硬化物の引張貯蔵弾性率は、主に無機充填材の含有量によりコントロールできる。例えば、無機充填材の含有量を増やすことにより引張貯蔵弾性率を高めることができる。   The tensile storage modulus of the cured product can be controlled mainly by the content of the inorganic filler. For example, the tensile storage modulus can be increased by increasing the content of the inorganic filler.

熱硬化性樹脂シート１１に関して、６０℃〜１３０℃における最低溶融粘度は、好ましくは２０００Ｐａ・ｓ以上、より好ましくは５０００Ｐａ・ｓ以上である。２０００Ｐａ・ｓ以上であると、熱硬化性樹脂シート１１を構成する材料が中空部に流入し難い。
一方、熱硬化性樹脂シート１１の６０℃〜１３０℃における最低溶融粘度は、好ましくは２００００Ｐａ・ｓ以下、より好ましくは１５０００Ｐａ・ｓ以下である。２００００Ｐａ・ｓ以下であると、電子デバイスを熱硬化性樹脂シート１１内に容易に埋め込むことが可能となるので、ボイドを低減できる。
なお、最低溶融粘度は実施例に記載の方法で測定できる。 Regarding the thermosetting resin sheet 11, the minimum melt viscosity at 60 ° C. to 130 ° C. is preferably 2000 Pa · s or more, more preferably 5000 Pa · s or more. When the pressure is 2000 Pa · s or more, the material constituting the thermosetting resin sheet 11 hardly flows into the hollow portion.
On the other hand, the minimum melt viscosity at 60 ° C. to 130 ° C. of the thermosetting resin sheet 11 is preferably 20000 Pa · s or less, more preferably 15000 Pa · s or less. Since it becomes possible to embed an electronic device in the thermosetting resin sheet 11 as it is 20000 Pa * s or less, a void can be reduced.
The minimum melt viscosity can be measured by the method described in the examples.

熱硬化性樹脂シート１１は、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。   The thermosetting resin sheet 11 preferably includes a thermosetting resin and a thermoplastic resin.

熱硬化性樹脂シート１１では、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂が相溶していることが好ましい。相溶していると、熱硬化性樹脂の偏析や熱可塑性樹脂の偏析が生じないので、硬化体の反りを低減できる。
なお、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂が相溶しているとは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）にて観察される観察像において、熱硬化性樹脂と熱可塑性樹脂の相分離構造が観察されないことをいう。 In the thermosetting resin sheet 11, it is preferable that the thermosetting resin and the thermoplastic resin are compatible. If they are compatible with each other, segregation of the thermosetting resin and segregation of the thermoplastic resin do not occur, so that the warpage of the cured body can be reduced.
Note that the thermosetting resin and the thermoplastic resin are compatible with each other in the observation image observed with a transmission electron microscope (TEM), the phase separation structure of the thermosetting resin and the thermoplastic resin is not observed. That means.

熱硬化性樹脂としては特に限定されないが、エポキシ樹脂、フェノール樹脂が好ましい。   Although it does not specifically limit as a thermosetting resin, An epoxy resin and a phenol resin are preferable.

エポキシ樹脂としては、特に限定されるものではない。例えば、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、変性ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂などの各種のエポキシ樹脂を用いることができる。これらエポキシ樹脂は単独で用いてもよいし２種以上併用してもよい。   The epoxy resin is not particularly limited. For example, triphenylmethane type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, biphenyl type epoxy resin, modified bisphenol A type epoxy resin, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, modified bisphenol F type epoxy resin, dicyclopentadiene type Various epoxy resins such as an epoxy resin, a phenol novolac type epoxy resin, and a phenoxy resin can be used. These epoxy resins may be used alone or in combination of two or more.

エポキシ樹脂の反応性を確保する観点からは、エポキシ当量１５０〜２５０、軟化点もしくは融点が５０〜１３０℃の常温で固形のものが好ましい。なかでも、信頼性の観点から、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂がより好ましい。また、熱硬化性樹脂シート１１に可撓性付与できるという理由から、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂が好ましい。   From the viewpoint of ensuring the reactivity of the epoxy resin, it is preferable that the epoxy equivalent is 150 to 250, and the softening point or the melting point is 50 to 130 ° C., which is solid at room temperature. Of these, triphenylmethane type epoxy resin, cresol novolac type epoxy resin, and biphenyl type epoxy resin are more preferable from the viewpoint of reliability. Further, bisphenol F type epoxy resin is preferable because flexibility can be imparted to the thermosetting resin sheet 11.

フェノール樹脂は、エポキシ樹脂との間で硬化反応を生起するものであれば特に限定されるものではない。例えば、フェノールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂、ビフェニルアラルキル樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、クレゾールノボラック樹脂、レゾール樹脂などが用いられる。これらフェノール樹脂は単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。   The phenol resin is not particularly limited as long as it causes a curing reaction with the epoxy resin. For example, a phenol novolac resin, a phenol aralkyl resin, a biphenyl aralkyl resin, a dicyclopentadiene type phenol resin, a cresol novolak resin, a resole resin, or the like is used. These phenolic resins may be used alone or in combination of two or more.

フェノール樹脂としては、エポキシ樹脂との反応性の観点から、水酸基当量が７０〜２５０、軟化点が５０〜１１０℃のものを用いることが好ましい。硬化反応性が高いという観点から、フェノールノボラック樹脂を好適に用いることができる。また、信頼性の観点から、フェノールアラルキル樹脂やビフェニルアラルキル樹脂のような低吸湿性のものも好適に用いることができる。   As the phenol resin, it is preferable to use a phenol resin having a hydroxyl group equivalent of 70 to 250 and a softening point of 50 to 110 ° C. from the viewpoint of reactivity with the epoxy resin. From the viewpoint of high curing reactivity, a phenol novolac resin can be suitably used. From the viewpoint of reliability, low hygroscopic materials such as phenol aralkyl resins and biphenyl aralkyl resins can also be suitably used.

エポキシ樹脂とフェノール樹脂の配合割合は、硬化反応性という観点から、エポキシ樹脂中のエポキシ基１当量に対して、フェノール樹脂中の水酸基の合計が０．７〜１．５当量となるように配合することが好ましく、より好ましくは０．９〜１．２当量である。   From the viewpoint of curing reactivity, the blending ratio of the epoxy resin and the phenol resin is blended so that the total number of hydroxyl groups in the phenol resin is 0.7 to 1.5 equivalents with respect to 1 equivalent of the epoxy group in the epoxy resin. Preferably, it is 0.9 to 1.2 equivalents.

フィラー以外の全成分１００重量％中の熱硬化性樹脂の含有量は、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは７５重量％以上、さらに好ましくは８０重量％以上である。７０重量％以上であると、硬化物のＣＴＥ１を小さくすることができる。一方、熱硬化性樹脂の含有量は、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９２重量％以下、さらに好ましくは９０重量％以下、特に好ましくは８８重量％以下である。   The content of the thermosetting resin in 100% by weight of all components other than the filler is preferably 70% by weight or more, more preferably 75% by weight or more, and further preferably 80% by weight or more. CTE1 of hardened | cured material can be made small as it is 70 weight% or more. On the other hand, the content of the thermosetting resin is preferably 95% by weight or less, more preferably 92% by weight or less, still more preferably 90% by weight or less, and particularly preferably 88% by weight or less.

熱硬化性樹脂シート１１は、硬化促進剤を含むことが好ましい。   The thermosetting resin sheet 11 preferably contains a curing accelerator.

硬化促進剤としては、エポキシ樹脂とフェノール樹脂の硬化を進行させるものであれば特に限定されず、例えば、２−メチルイミダゾール（商品名；２ＭＺ）、２−ウンデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１１−Ｚ）、２−ヘプタデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１７Ｚ）、１，２−ジメチルイミダゾール（商品名；１．２ＤＭＺ）、２−エチル−４−メチルイミダゾール（商品名；２Ｅ４ＭＺ）、２−フェニルイミダゾール（商品名；２ＰＺ）、２−フェニル−４−メチルイミダゾール（商品名；２Ｐ４ＭＺ）、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール（商品名；１Ｂ２ＭＺ）、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール（商品名；１Ｂ２ＰＺ）、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール（商品名；２ＭＺ−ＣＮ）、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール（商品名；Ｃ１１Ｚ−ＣＮ）、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾリウムトリメリテイト（商品名；２ＰＺＣＮＳ−ＰＷ）、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン（商品名；２ＭＺ−Ａ）、２，４−ジアミノ−６−［２’−ウンデシルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン（商品名；Ｃ１１Ｚ−Ａ）、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジン（商品名；２Ｅ４ＭＺ−Ａ）、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンイソシアヌル酸付加物（商品名；２ＭＡ−ＯＫ）、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール（商品名；２ＰＨＺ−ＰＷ）、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール（商品名；２Ｐ４ＭＨＺ−ＰＷ）などのイミダゾール系硬化促進剤が挙げられる（いずれも四国化成工業（株）製）。   The curing accelerator is not particularly limited as long as it cures the epoxy resin and the phenol resin. For example, 2-methylimidazole (trade name; 2MZ), 2-undecylimidazole (trade name; C11-Z). ), 2-heptadecylimidazole (trade name; C17Z), 1,2-dimethylimidazole (trade name; 1.2DMZ), 2-ethyl-4-methylimidazole (trade name; 2E4MZ), 2-phenylimidazole (product) Name; 2PZ), 2-phenyl-4-methylimidazole (trade name; 2P4MZ), 1-benzyl-2-methylimidazole (trade name; 1B2MZ), 1-benzyl-2-phenylimidazole (trade name; 1B2PZ), 1-cyanoethyl-2-methylimidazole (trade name; 2MZ-CN), 1-cyanoethyl- -Undecylimidazole (trade name; C11Z-CN), 1-cyanoethyl-2-phenylimidazolium trimellitate (trade name; 2PZCNS-PW), 2,4-diamino-6- [2'-methylimidazolyl- ( 1 ′)]-ethyl-s-triazine (trade name; 2MZ-A), 2,4-diamino-6- [2′-undecylimidazolyl- (1 ′)]-ethyl-s-triazine (trade name; C11Z-A), 2,4-diamino-6- [2′-ethyl-4′-methylimidazolyl- (1 ′)]-ethyl-s-triazine (trade name; 2E4MZ-A), 2,4-diamino -6- [2'-methylimidazolyl- (1 ')]-ethyl-s-triazine isocyanuric acid adduct (trade name; 2MA-OK), 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimid Examples include imidazole-based curing accelerators such as Zole (trade name; 2PHZ-PW) and 2-phenyl-4-methyl-5-hydroxymethylimidazole (trade name; 2P4MHZ-PW) (both are Shikoku Chemicals Co., Ltd.) Made).

なかでも、硬化促進能力が良好であり高Ｔｇの硬化樹脂が得られるという理由からイミダゾール系硬化促進剤が好ましく、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’−メチルイミダゾリル−（１’）］−エチル−ｓ−トリアジンがより好ましく、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾールがさらに好ましい。   Among them, an imidazole-based curing accelerator is preferable because it has a good curing acceleration ability and a cured resin having a high Tg can be obtained. 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole, 2,4-diamino-6- [ 2'-ethyl-4'-methylimidazolyl- (1 ')]-ethyl-s-triazine is more preferred, and 2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole is more preferred.

硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計１００重量部に対して、好ましくは０．２重量部以上、より好ましくは０．５重量部以上、さらに好ましくは０．８重量部以上である。硬化促進剤の含有量は、エポキシ樹脂及びフェノール樹脂の合計１００重量部に対して、好ましくは５重量部以下、より好ましくは２重量部以下である。   The content of the curing accelerator is preferably 0.2 parts by weight or more, more preferably 0.5 parts by weight or more, further preferably 0.8 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the total of the epoxy resin and the phenol resin. It is. The content of the curing accelerator is preferably 5 parts by weight or less, more preferably 2 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the total of the epoxy resin and the phenol resin.

熱硬化性樹脂シート１１は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂としてはエラストマーとして機能できるものが好ましい。   It is preferable that the thermosetting resin sheet 11 contains a thermoplastic resin. The thermoplastic resin is preferably one that can function as an elastomer.

熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル系エラストマー、ウレタン系エラストマー、シリコーン系ラストマー、ポリエステル系エラストマーなどが挙げられる。なかでも、可とう性が得やすく、エポキシ樹脂との分散性が良好であるという観点から、アクリル系エラストマーが好ましい。   Examples of the thermoplastic resin include acrylic elastomers, urethane elastomers, silicone lastmers, and polyester elastomers. Of these, acrylic elastomers are preferred from the viewpoints of obtaining flexibility and good dispersibility with the epoxy resin.

アクリル系エラストマーとしては、特に限定されるものではなく、炭素数３０以下、特に炭素数４〜１８の直鎖若しくは分岐のアルキル基を有するアクリル酸又はメタクリル酸のエステルの１種又は２種以上を成分とする重合体（アクリル共重合体）等が挙げられる。アルキル基としては、例えばメチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、ｔ−ブチル基、イソブチル基、アミル基、イソアミル基、ヘキシル基、へプチル基、シクロヘキシル基、２−エチルヘキシル基、オクチル基、イソオクチル基、ノニル基、イソノニル基、デシル基、イソデシル基、ウンデシル基、ラウリル基、トリデシル基、テトラデシル基、ステアリル基、オクタデシル基、又はドデシル基等が挙げられる。   The acrylic elastomer is not particularly limited, and includes one or more esters of acrylic acid or methacrylic acid having a linear or branched alkyl group having 30 or less carbon atoms, particularly 4 to 18 carbon atoms. Examples thereof include a polymer (acrylic copolymer) as a component. Examples of the alkyl group include methyl group, ethyl group, propyl group, isopropyl group, n-butyl group, t-butyl group, isobutyl group, amyl group, isoamyl group, hexyl group, heptyl group, cyclohexyl group, 2-ethylhexyl. Group, octyl group, isooctyl group, nonyl group, isononyl group, decyl group, isodecyl group, undecyl group, lauryl group, tridecyl group, tetradecyl group, stearyl group, octadecyl group, or dodecyl group.

また、重合体を形成する他のモノマーとしては、特に限定されるものではなく、例えばアクリル酸、メタクリル酸、カルボキシエチルアクリレート、カルボキシペンチルアクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマール酸若しくはクロトン酸等の様なカルボキシル基含有モノマー、無水マレイン酸若しくは無水イタコン酸等の様な酸無水物モノマー、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸６−ヒドロキシヘキシル、（メタ）アクリル酸８−ヒドロキシオクチル、（メタ）アクリル酸１０−ヒドロキシデシル、（メタ）アクリル酸１２−ヒドロキシラウリル若しくは（４−ヒドロキシメチルシクロヘキシル）−メチルアクリレート等の様なヒドロキシル基含有モノマー、スチレンスルホン酸、アリルスルホン酸、２−（メタ）アクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸、（メタ）アクリルアミドプロパンスルホン酸、スルホプロピル（メタ）アクリレート若しくは（メタ）アクリロイルオキシナフタレンスルホン酸等の様なスルホン酸基含有モノマー、又は２−ヒドロキシエチルアクリロイルホスフェート等の様な燐酸基含有モノマーが挙げられる。なかでも、エポキシ樹脂と反応して、熱硬化性樹脂シート１１の粘度を高くできる観点から、カルボキシル基含有モノマー、グリシジル基（エポキシ基）含有モノマー、ヒドロキシル基含有モノマーうちの少なくとも１つを含むことが好ましい。   Further, the other monomer forming the polymer is not particularly limited, and examples thereof include acrylic acid, methacrylic acid, carboxyethyl acrylate, carboxypentyl acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, and crotonic acid. Carboxyl group-containing monomer, acid anhydride monomer such as maleic anhydride or itaconic anhydride, 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 4-hydroxy (meth) acrylate Butyl, 6-hydroxyhexyl (meth) acrylate, 8-hydroxyoctyl (meth) acrylate, 10-hydroxydecyl (meth) acrylate, 12-hydroxylauryl (meth) acrylate or (4-hydroxymethylcyclohexyl)- Methyl acrylic Hydroxyl group-containing monomers such as styrene, styrene sulfonic acid, allyl sulfonic acid, 2- (meth) acrylamide-2-methylpropane sulfonic acid, (meth) acrylamide propane sulfonic acid, sulfopropyl (meth) acrylate or (meta ) A sulfonic acid group-containing monomer such as acryloyloxynaphthalene sulfonic acid, or a phosphoric acid group-containing monomer such as 2-hydroxyethylacryloyl phosphate. Among these, from the viewpoint of reacting with the epoxy resin to increase the viscosity of the thermosetting resin sheet 11, it contains at least one of a carboxyl group-containing monomer, a glycidyl group (epoxy group) -containing monomer, and a hydroxyl group-containing monomer. Is preferred.

熱可塑性樹脂は、官能基を有することが好ましい。海島構造を容易に形成できるという理由から、官能基としては、カルボキシル基、エポキシ基、水酸基、アミノ基、メルカプト基が好ましく、カルボキシル基がより好ましい。   The thermoplastic resin preferably has a functional group. As a functional group, a carboxyl group, an epoxy group, a hydroxyl group, an amino group, and a mercapto group are preferable, and a carboxyl group is more preferable because a sea-island structure can be easily formed.

熱可塑性樹脂の酸価は、好ましくは１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは３ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、さらに好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上である。１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であると、ドメイン部を小さくすることが可能で、熱硬化性樹脂１１を構成する材料の流動を規制できる。一方、熱可塑性樹脂の酸価は、好ましくは１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、さらに好ましくは５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、特に好ましくは４０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。１００ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であると、酸価の影響による熱硬化性樹脂シート１１の保存安定性を比較的良好に保つことができる。
なお、酸価は、ＪＩＳ Ｋ ００７０−１９９２に規定される中和滴定法で測定できる。 The acid value of the thermoplastic resin is preferably 1 mgKOH / g or more, more preferably 3 mgKOH / g or more, and further preferably 10 mgKOH / g or more. A domain part can be made small as it is 1 mgKOH / g or more, and the flow of the material which comprises the thermosetting resin 11 can be controlled. On the other hand, the acid value of the thermoplastic resin is preferably 100 mgKOH / g or less, more preferably 60 mgKOH / g or less, still more preferably 50 mgKOH / g or less, and particularly preferably 40 mgKOH / g or less. When it is 100 mgKOH / g or less, the storage stability of the thermosetting resin sheet 11 due to the influence of the acid value can be kept relatively good.
In addition, an acid value can be measured by the neutralization titration method prescribed | regulated to JISK0070-1992.

熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、好ましくは５０万以上、より好ましくは８０万以上である。５０万以上であると、熱可塑性樹脂の粘度が低すぎないため、配合時の取り扱いが容易となる。一方、熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、好ましくは２００万以下、より好ましくは１５０万以下である。２００万以下であると、熱可塑性樹脂の粘度が高すぎないため、配合時の取り扱いが容易となる。
なお、重量平均分子量は、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）により測定し、ポリスチレン換算により算出された値である。 The weight average molecular weight of the thermoplastic resin is preferably 500,000 or more, more preferably 800,000 or more. When it is 500,000 or more, the viscosity of the thermoplastic resin is not too low, and handling during blending becomes easy. On the other hand, the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is preferably 2 million or less, more preferably 1.5 million or less. When the viscosity is 2 million or less, the viscosity of the thermoplastic resin is not too high, and handling during blending becomes easy.
The weight average molecular weight is a value measured by GPC (gel permeation chromatography) and calculated in terms of polystyrene.

熱可塑性樹脂のＴｇは、好ましくは−７０℃以上、より好ましくは−５０℃以上である。−７０℃以上であると、ポリマー設計が容易であるとともに、成型温度の弾性率が低すぎないため、成型時の埋め込み性を制御しやすい。一方、熱可塑性樹脂のＴｇは、好ましくは２０℃以下、より好ましくは０℃以下である。２０℃以下であると、成型温度での弾性率が高くなりすぎず、成型時の埋め込み性を制御しやすい。   The Tg of the thermoplastic resin is preferably −70 ° C. or higher, more preferably −50 ° C. or higher. When it is −70 ° C. or higher, polymer design is easy, and the elastic modulus at the molding temperature is not too low, so that the embedding property at the time of molding can be easily controlled. On the other hand, the Tg of the thermoplastic resin is preferably 20 ° C. or lower, more preferably 0 ° C. or lower. When it is 20 ° C. or lower, the elastic modulus at the molding temperature does not become too high, and the embedding property at the time of molding can be easily controlled.

本明細書において、熱可塑性樹脂のガラス転移温度は、Ｆｏｘ式により求めた理論値をいう。
また、ガラス転移温度を求める他の方法として、示差走査熱量計（ＤＳＣ）によって測定される最大熱吸収ピーク時の温度により、熱可塑性樹脂のガラス転移温度を求める方法もある。具体的には、測定する試料を示差走査熱量計（ティー・エイ・インスツルメント社製の「Ｑ−２０００」）を用い、予測される試料のガラス転移温度（予測温度）より約５０℃高い温度で１０分加熱した後、予測温度より５０℃低い温度まで冷却して前処理し、その後、窒素雰囲気下、昇温速度５℃／分にて昇温して吸熱開始点温度を測定し、これをガラス転移温度とする。 In this specification, the glass transition temperature of a thermoplastic resin means the theoretical value calculated | required by the Fox formula.
As another method for obtaining the glass transition temperature, there is a method for obtaining the glass transition temperature of the thermoplastic resin from the temperature at the maximum heat absorption peak measured by a differential scanning calorimeter (DSC). Specifically, using a differential scanning calorimeter (“Q-2000” manufactured by TA Instruments Inc.), the sample to be measured is about 50 ° C. higher than the predicted glass transition temperature (predicted temperature) of the sample. After heating at a temperature for 10 minutes, the sample is cooled to a temperature lower by 50 ° C. than the predicted temperature, pre-treated, and then heated at a rate of temperature increase of 5 ° C./min in a nitrogen atmosphere to measure the endothermic start point temperature, This is the glass transition temperature.

フィラー以外の全成分１００重量％中の熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、さらに好ましくは１１重量％以上、よりさらに好ましくは１２重量％以上、特に好ましくは１３重量％以上である。５重量％以上であると、海島構造を形成できることがある。また、１０重量％以上であると、海島構造を容易に形成できる。一方、熱可塑性樹脂の含有量は、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下である。３０重量％以下であると、熱硬化性樹脂シート１１の貯蔵弾性率が高くなりすぎず、埋め込み性と流動の規制を両立させることができる。   The content of the thermoplastic resin in 100% by weight of all components other than the filler is preferably 5% by weight or more, more preferably 10% by weight or more, still more preferably 11% by weight or more, still more preferably 12% by weight or more, Especially preferably, it is 13 weight% or more. When the content is 5% by weight or more, a sea-island structure may be formed. Moreover, a sea-island structure can be easily formed as it is 10 weight% or more. On the other hand, the content of the thermoplastic resin is preferably 30% by weight or less, more preferably 20% by weight or less. When it is 30% by weight or less, the storage elastic modulus of the thermosetting resin sheet 11 does not become too high, and both embedding property and flow regulation can be achieved.

熱硬化性樹脂シート１１は、フィラーを含むことが好ましい。フィラーを配合することにより、熱膨張係数αを小さくできる。フィラーとしては、例えば、無機充填材が好適である。   The thermosetting resin sheet 11 preferably contains a filler. The thermal expansion coefficient α can be reduced by blending the filler. As the filler, for example, an inorganic filler is suitable.

無機充填材としては、例えば、石英ガラス、タルク、シリカ（溶融シリカや結晶性シリカなど）、アルミナ（酸化アルミニウム）、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化珪素などが挙げられる。なかでも、熱膨張係数を良好に低減できるという理由から、シリカが好ましい。シリカとしては、流動性に優れるという理由から、溶融シリカが好ましく、球状溶融シリカがより好ましい。また、熱伝導率が高いという理由から、熱伝導性フィラーが好ましく、アルミナ、窒化ホウ素、窒化アルミニウムがより好ましい。なお、無機充填材としては、電気絶縁性のものが好ましい。   Examples of the inorganic filler include quartz glass, talc, silica (such as fused silica and crystalline silica), alumina (aluminum oxide), boron nitride, aluminum nitride, and silicon carbide. Among these, silica is preferable because the thermal expansion coefficient can be satisfactorily reduced. Silica is preferably fused silica and more preferably spherical fused silica because it is excellent in fluidity. In addition, a thermally conductive filler is preferable because of its high thermal conductivity, and alumina, boron nitride, and aluminum nitride are more preferable. In addition, as an inorganic filler, an electrically insulating thing is preferable.

フィラーの平均粒子径は、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上である。０．５μｍ以上であると、熱硬化性樹脂シート１１の可撓性、柔軟性を得易い。フィラーの平均粒子径は、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下である。３０μｍ以下であると、フィラーを高充填し易い。
なお、平均粒子径は、例えば、母集団から任意に抽出される試料を用い、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することにより導き出すことができる。 The average particle size of the filler is preferably 0.5 μm or more, more preferably 1 μm or more. When it is 0.5 μm or more, it is easy to obtain flexibility and flexibility of the thermosetting resin sheet 11. The average particle size of the filler is preferably 30 μm or less, more preferably 10 μm or less. When it is 30 μm or less, it is easy to highly fill the filler.
The average particle size can be derived by, for example, using a sample arbitrarily extracted from the population and measuring it using a laser diffraction / scattering particle size distribution measuring apparatus.

フィラーの粒度分布において、ピークＡ及びピークＢが少なくとも存在することが好ましい。具体的には、０．０１μｍ〜１０μｍの粒径範囲にピークＡが存在し、１μｍ〜１００μｍの粒径範囲にピークＢが存在することが好ましい。これにより、ピークＢを形成するフィラーの間に、ピークＡを形成するフィラーを充填することが可能となり、フィラーを高充填できる。   It is preferable that at least peak A and peak B exist in the particle size distribution of the filler. Specifically, it is preferable that the peak A exists in a particle size range of 0.01 μm to 10 μm and the peak B exists in a particle size range of 1 μm to 100 μm. Thereby, it becomes possible to fill the filler that forms the peak A between the fillers that form the peak B, and the filler can be highly filled.

ピークＡは０．１μｍ以上の粒径範囲に存在することがより好ましい。ピークＡは１μｍ以下の粒径範囲に存在することがより好ましい。   More preferably, the peak A exists in a particle size range of 0.1 μm or more. More preferably, the peak A exists in a particle size range of 1 μm or less.

ピークＢは３μｍ以上の粒径範囲に存在することがより好ましい。ピークＢは１０μｍ以下の粒径範囲に存在することがより好ましい。   More preferably, the peak B exists in a particle size range of 3 μm or more. More preferably, the peak B exists in a particle size range of 10 μm or less.

フィラーの粒度分布において、ピークＡ及びピークＢ以外のピークが存在してもよい。   In the particle size distribution of the filler, peaks other than peak A and peak B may exist.

なお、フィラーの粒度分布は、以下の方法で測定できる。   The particle size distribution of the filler can be measured by the following method.

フィラーの粒度分布の測定方法
熱硬化性樹脂シート１１をるつぼに入れ、強熱して熱硬化性樹脂シート１１を灰化させる。得られた灰分を純水中に分散させて１０分間超音波処理し、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（ベックマンコールター社製、「ＬＳ １３ ３２０」；湿式法）を用いて粒度分布（体積基準）を求める。 Method for Measuring Particle Size Distribution of Filler The thermosetting resin sheet 11 is placed in a crucible and ignited to incinerate the thermosetting resin sheet 11. The obtained ash was dispersed in pure water and subjected to ultrasonic treatment for 10 minutes, and the particle size distribution (volume basis) using a laser diffraction / scattering particle size distribution analyzer (“LS 13 320” manufactured by Beckman Coulter, Inc .; wet method). )

無機充填材は、シランカップリング剤により処理（前処理）されていてもよい。これにより、樹脂との濡れ性を向上でき、無機充填材の分散性を高めることができる。   The inorganic filler may be treated (pretreated) with a silane coupling agent. Thereby, the wettability with resin can be improved and the dispersibility of an inorganic filler can be improved.

シランカップリング剤は、分子中に加水分解性基及び有機官能基を有する化合物である。   A silane coupling agent is a compound having a hydrolyzable group and an organic functional group in the molecule.

加水分解性基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基などの炭素数１〜６のアルコキシ基、アセトキシ基、２−メトキシエトキシ基などが挙げられる。なかでも、加水分解によって生じるアルコールなどの揮発成分を除去し易いという理由から、メトキシ基が好ましい。   As a hydrolysable group, C1-C6 alkoxy groups, such as a methoxy group and an ethoxy group, an acetoxy group, 2-methoxyethoxy group etc. are mentioned, for example. Among these, a methoxy group is preferable because it easily removes volatile components such as alcohol generated by hydrolysis.

有機官能基としては、ビニル基、エポキシ基、スチリル基、メタクリル基、アクリル基、アミノ基、ウレイド基、メルカプト基、スルフィド基、イソシアネート基などが挙げられる。なかでも、エポキシ樹脂、フェノール樹脂と反応し易いという理由から、エポキシ基が好ましい。   Examples of the organic functional group include a vinyl group, an epoxy group, a styryl group, a methacryl group, an acrylic group, an amino group, a ureido group, a mercapto group, a sulfide group, and an isocyanate group. Among these, an epoxy group is preferable because it easily reacts with an epoxy resin or a phenol resin.

シランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシランなどのビニル基含有シランカップリング剤；２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシランなどのエポキシ基含有シランカップリング剤；ｐ−スチリルトリメトキシシランなどのスチリル基含有シランカップリング剤；３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシランなどのメタクリル基含有シランカップリング剤；３−アクリロキシプロピルトリメトキシシランなどのアクリル基含有シランカップリング剤；Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２−（アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（ビニルベンジル）−２−アミノエチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランなどのアミノ基含有シランカップリング剤；３−ウレイドプロピルトリエトキシシランなどのウレイド基含有シランカップリング剤；３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシランなどのメルカプト基含有シランカップリング剤；ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドなどのスルフィド基含有シランカップリング剤；３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどのイソシアネート基含有シランカップリング剤などが挙げられる。   Examples of the silane coupling agent include vinyl group-containing silane coupling agents such as vinyltrimethoxysilane and vinyltriethoxysilane; 2- (3,4-epoxycyclohexyl) ethyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyl Epoxy group-containing silane coupling agents such as dimethoxysilane, 3-glycidoxypropyltrimethoxysilane, 3-glycidoxypropylmethyldiethoxysilane, 3-glycidoxypropyltriethoxysilane; p-styryltrimethoxysilane, etc. A styryl group-containing silane coupling agent; 3-methacryloxypropylmethyldimethoxysilane, 3-methacryloxypropyltrimethoxysilane, 3-methacryloxypropylmethyldiethoxysilane, 3-methacryloxypropyltrie Methacrylic group-containing silane coupling agents such as xyloxysilane; Acrylic group-containing silane coupling agents such as 3-acryloxypropyltrimethoxysilane; N-2- (aminoethyl) -3-aminopropylmethyldimethoxysilane, N-2- (Aminoethyl) -3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltrimethoxysilane, 3-aminopropyltriethoxysilane, 3-triethoxysilyl-N- (1,3-dimethyl-butylidene) propylamine, N -Amino group-containing silane coupling agents such as phenyl-3-aminopropyltrimethoxysilane and N- (vinylbenzyl) -2-aminoethyl-3-aminopropyltrimethoxysilane; Ureides such as 3-ureidopropyltriethoxysilane Group-containing silane coupling A mercapto group-containing silane coupling agent such as 3-mercaptopropylmethyldimethoxysilane and 3-mercaptopropyltrimethoxysilane; a sulfide group-containing silane coupling agent such as bis (triethoxysilylpropyl) tetrasulfide; 3-isocyanate Examples include isocyanate group-containing silane coupling agents such as propyltriethoxysilane.

シランカップリング剤により無機充填材を処理する方法としては特に限定されず、溶媒中で無機充填材とシランカップリング剤を混合する湿式法、気相中で無機充填材とシランカップリング剤を処理させる乾式法などが挙げられる。   The method for treating the inorganic filler with the silane coupling agent is not particularly limited, and is a wet method in which the inorganic filler and the silane coupling agent are mixed in a solvent, and the inorganic filler and the silane coupling agent are treated in a gas phase. And dry method.

シランカップリング剤の処理量は特に限定されないが、未処理の無機充填材１００重量部に対して、シランカップリング剤を０．１重量部〜１重量部処理することが好ましい。   Although the processing amount of a silane coupling agent is not specifically limited, It is preferable to process 0.1 weight part-1 weight part of silane coupling agents with respect to 100 weight part of untreated inorganic fillers.

熱硬化性樹脂シート１１中のフィラーの含有量は、好ましくは６０体積％以上、より好ましくは７０体積％以上である。６０体積％以上であると、硬化物のＣＴＥ１を小さくできる。一方、フィラーの含有量は、好ましくは９０体積％以下、より好ましくは８０体積％以下である。９０体積％以下であると、シート成型しやすい。   The filler content in the thermosetting resin sheet 11 is preferably 60% by volume or more, more preferably 70% by volume or more. CTE1 of hardened | cured material can be made small as it is 60 volume% or more. On the other hand, the filler content is preferably 90% by volume or less, more preferably 80% by volume or less. When it is 90% by volume or less, sheet molding is easy.

フィラーの含有量は、「重量％」を単位としても説明できる。代表的にシリカの含有量について、「重量％」を単位として説明する。
シリカは通常、比重２．２ｇ／ｃｍ３であるので、シリカの含有量（重量％）の好適範囲は例えば以下のとおりである。
すなわち、熱硬化性樹脂シート１１中のシリカの含有量は、好ましくは７５重量％以上、より好ましくは８０重量％以上である。一方、熱硬化性樹脂シート１１中のシリカの含有量は、好ましくは９５重量％以下、より好ましくは９０重量％以下である。 The filler content can also be explained by using “% by weight” as a unit. Typically, the content of silica will be described in units of “% by weight”.
Since silica usually has a specific gravity of 2.2 g / cm 3 , the preferred range of the silica content (% by weight) is, for example, as follows.
That is, the content of silica in the thermosetting resin sheet 11 is preferably 75% by weight or more, more preferably 80% by weight or more. On the other hand, the content of silica in the thermosetting resin sheet 11 is preferably 95% by weight or less, more preferably 90% by weight or less.

アルミナは通常、比重３．９ｇ／ｃｍ３であるので、アルミナの含有量（重量％）の好適範囲は例えば以下のとおりである。
すなわち、熱硬化性樹脂シート１１中のアルミナの含有量は、好ましくは８５重量％以上、より好ましくは９０重量％以上である。一方、熱硬化性樹脂シート１１中のアルミナの含有量は、好ましくは９７重量％以下、より好ましくは９５重量％以下である。 Since alumina usually has a specific gravity of 3.9 g / cm 3 , the preferred range of the alumina content (% by weight) is, for example, as follows.
That is, the content of alumina in the thermosetting resin sheet 11 is preferably 85% by weight or more, more preferably 90% by weight or more. On the other hand, the content of alumina in the thermosetting resin sheet 11 is preferably 97% by weight or less, more preferably 95% by weight or less.

熱硬化性樹脂シート１１は、前記成分以外にも、封止樹脂の製造に一般に使用される配合剤、例えば、顔料などを適宜含有してよい。   In addition to the above components, the thermosetting resin sheet 11 may appropriately contain a compounding agent generally used for producing a sealing resin, such as a pigment.

顔料としては特に限定されず、カーボンブラックなどが挙げられる。   The pigment is not particularly limited, and examples thereof include carbon black.

熱硬化性樹脂シート１１の製造方法は特に限定されず、例えば、適当な溶剤に熱硬化性樹脂シート１１を形成するための樹脂等を溶解、分散させてワニスを調整し、このワニスをセパレーター１２上に所定厚みとなる様に塗布して塗布膜を形成した後、塗布膜を所定条件下で乾燥させることにより、熱硬化性樹脂シート１１を得ることができる。塗布方法としては特に限定されず、例えば、ロール塗工、スクリーン塗工、グラビア塗工等が挙げられる。また、乾燥条件としては、例えば乾燥温度７０〜１６０℃、乾燥時間１〜３０分間の範囲内で行われる。また、セパレーター１２とは異なるセパレーター上にワニスを塗布して塗布膜を形成し、塗布膜を乾燥させて熱硬化性樹脂シート１１を形成した後、セパレーター１２上に熱硬化性樹脂シート１１を貼り合わせる方法も好適である。熱硬化性樹脂シート１１が、特に、熱可塑性樹脂、エポキシ樹脂、フェノール樹脂を含む場合、これらすべてを溶剤に溶解させた上で、塗布、乾燥させる。これにより、熱硬化性樹脂シート１１の粘度を向上させることが可能で、樹脂成分の中空部への進入を抑制できる。溶剤としては、メチルエチルケトン、酢酸エチル、トルエン等を挙げることができる。   The method for producing the thermosetting resin sheet 11 is not particularly limited. For example, a resin for forming the thermosetting resin sheet 11 is dissolved and dispersed in an appropriate solvent to adjust the varnish, and the varnish is separated from the separator 12. The thermosetting resin sheet 11 can be obtained by forming a coating film on the coating film so as to have a predetermined thickness and then drying the coating film under predetermined conditions. It does not specifically limit as a coating method, For example, roll coating, screen coating, gravure coating, etc. are mentioned. As drying conditions, for example, the drying temperature is 70 to 160 ° C. and the drying time is 1 to 30 minutes. Further, a varnish is applied on a separator different from the separator 12 to form a coating film, and the coating film is dried to form a thermosetting resin sheet 11, and then the thermosetting resin sheet 11 is pasted on the separator 12. A matching method is also suitable. When the thermosetting resin sheet 11 contains a thermoplastic resin, an epoxy resin, and a phenol resin in particular, all of these are dissolved in a solvent, and then applied and dried. Thereby, the viscosity of the thermosetting resin sheet 11 can be improved, and the penetration of the resin component into the hollow portion can be suppressed. Examples of the solvent include methyl ethyl ketone, ethyl acetate, toluene and the like.

熱硬化性樹脂シート１１は、混練押出により製造することも好ましい。これにより、シート状に容易に成形でき、ボイドが少なく、厚みが均一な熱硬化性樹脂シート１１が得られる。混練押出により製造する方法としては、例えば、前記各成分（例えば、熱硬化性樹脂、硬化促進剤、熱可塑性樹脂及びフィラーなど）を混練して得られる混練物をシート状に塑性加工する方法が好ましい。これにより、フィラーを高充填でき、熱膨張係数を低く設計できる。   The thermosetting resin sheet 11 is also preferably manufactured by kneading extrusion. Thereby, the thermosetting resin sheet 11 which can be easily formed into a sheet, has few voids, and has a uniform thickness is obtained. As a method of producing by kneading extrusion, for example, there is a method of plastic working a kneaded product obtained by kneading the respective components (for example, thermosetting resin, curing accelerator, thermoplastic resin and filler) into a sheet shape. preferable. Thereby, a filler can be filled highly and a thermal expansion coefficient can be designed low.

具体的には、熱硬化性樹脂、硬化促進剤、熱可塑性樹脂及びフィラーなどをミキシングロール、加圧式ニーダー、押出機などの公知の混練機で溶融混練することにより混練物を調製し、得られた混練物をシート状に塑性加工する。混練条件として、温度の上限は、１４０℃以下が好ましく、１３０℃以下がより好ましい。温度の下限は、上述の各成分の軟化点以上であることが好ましく、例えば３０℃以上、好ましくは５０℃以上である。混練の時間は、好ましくは１〜３０分である。また、混練は、減圧条件下（減圧雰囲気下）で行うことが好ましく、減圧条件下の圧力は、例えば、１×１０−４〜０．１ｋｇ／ｃｍ２である。 Specifically, a kneaded material is prepared by melting and kneading a thermosetting resin, a curing accelerator, a thermoplastic resin, a filler, and the like with a known kneader such as a mixing roll, a pressure kneader, and an extruder. The kneaded material is plastically processed into a sheet shape. As kneading conditions, the upper limit of the temperature is preferably 140 ° C. or less, and more preferably 130 ° C. or less. The lower limit of the temperature is preferably equal to or higher than the softening point of each component described above, for example, 30 ° C or higher, and preferably 50 ° C or higher. The kneading time is preferably 1 to 30 minutes. The kneading is preferably performed under reduced pressure conditions (under reduced pressure atmosphere), and the pressure under reduced pressure conditions is, for example, 1 × 10 −4 to 0.1 kg / cm 2 .

溶融混練後の混練物は、冷却することなく高温状態のままで塑性加工することが好ましい。塑性加工方法としては特に制限されず、平板プレス法、Ｔダイ押出法、スクリューダイ押出法、ロール圧延法、ロール混練法、インフレーション押出法、共押出法、カレンダー成形法などが挙げられる。塑性加工温度としては上述の各成分の軟化点以上が好ましく、エポキシ樹脂の熱硬化性および成形性を考慮すると、例えば４０〜１５０℃、好ましくは５０〜１４０℃、さらに好ましくは７０〜１２０℃である。   The kneaded material after melt-kneading is preferably subjected to plastic working in a high temperature state without cooling. The plastic working method is not particularly limited, and examples thereof include a flat plate pressing method, a T die extrusion method, a screw die extrusion method, a roll rolling method, a roll kneading method, an inflation extrusion method, a coextrusion method, and a calendering method. The plastic processing temperature is preferably higher than the softening point of each component described above, and is 40 to 150 ° C., preferably 50 to 140 ° C., more preferably 70 to 120 ° C., considering the thermosetting property and moldability of the epoxy resin. is there.

熱硬化性樹脂シート１１の厚みは特に限定されないが、好ましくは１００μｍ以上、より好ましくは１５０μｍ以上である。また、熱硬化性樹脂シート１１の厚みは、好ましくは２０００μｍ以下、より好ましくは１０００μｍ以下である。上記範囲内であると、電子デバイスを良好に封止できる。   Although the thickness of the thermosetting resin sheet 11 is not specifically limited, Preferably it is 100 micrometers or more, More preferably, it is 150 micrometers or more. The thickness of the thermosetting resin sheet 11 is preferably 2000 μm or less, more preferably 1000 μm or less. An electronic device can be favorably sealed as it is in the above-mentioned range.

熱硬化性樹脂シート１１は中空パッケージを製造するために使用される。中空パッケージとしては、例えば、センサーパッケージ、ＭＥＭＳ（Ｍｉｃｒｏ Ｅｌｅｃｔｒｏ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｓｙｓｔｅｍｓ）パッケージ、ＳＡＷ（Ｓｕｒｆａｃｅ Ａｃｏｕｓｔｉｃ Ｗａｖｅ）フィルタなどが挙げられる。   The thermosetting resin sheet 11 is used for manufacturing a hollow package. Examples of the hollow package include a sensor package, a MEMS (Micro Electro Mechanical Systems) package, and a SAW (Surface Acoustic Wave) filter.

中空パッケージは、例えば、基板、基板に実装された電子デバイス及び電子デバイスを覆う硬化樹脂を備える。電子デバイスと基板との間に、中空部が設けられている。基板としては、例えば、プリント配線基板、ＬＴＣＣ（Ｌｏｗ Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｃｏ−ｆｉｒｅｄ Ｃｅｒａｍｉｃｓ）基板（以下、低温同時焼成セラミック基板ともいう）、セラミック基板、シリコン基板、金属基板などが挙げられる。電子デバイスとしては、センサー、ＭＥＭＳ、ＳＡＷチップなどが挙げられる。なかでも、圧力センサー、振動センサー、ＳＡＷチップを好適に使用でき、ＳＡＷチップを特に好適に使用できる。硬化樹脂は、熱硬化性樹脂シート１１を硬化させることにより形成される。   The hollow package includes, for example, a substrate, an electronic device mounted on the substrate, and a cured resin that covers the electronic device. A hollow portion is provided between the electronic device and the substrate. Examples of the substrate include a printed wiring board, a LTCC (Low Temperature Co-fired Ceramics) substrate (hereinafter also referred to as a low temperature co-fired ceramic substrate), a ceramic substrate, a silicon substrate, and a metal substrate. Examples of the electronic device include a sensor, a MEMS, and a SAW chip. Among these, a pressure sensor, a vibration sensor, and a SAW chip can be preferably used, and a SAW chip can be particularly preferably used. The curable resin is formed by curing the thermosetting resin sheet 11.

熱硬化性樹脂シート１１を用いて中空パッケージを製造する方法としては、例えば、熱硬化性樹脂シート１１に電子デバイスを埋め込む方法が代表的である。   A typical method for producing a hollow package using the thermosetting resin sheet 11 is, for example, a method of embedding an electronic device in the thermosetting resin sheet 11.

熱硬化性樹脂シート１１は、電子デバイス及びそれに付随する要素を外部環境から保護するための封止樹脂として機能できる。   The thermosetting resin sheet 11 can function as a sealing resin for protecting the electronic device and its accompanying elements from the external environment.

（中空パッケージの製造方法）
図５に示すように、積層体３１は下側加熱板４１と上側加熱板４２の間に配置されている。積層体３１は、デバイス実装体２、デバイス実装体２上に配置された熱硬化性樹脂シート１１及び熱硬化性樹脂シート１１上に配置されたセパレーター１２を備える。 (Method for manufacturing hollow package)
As shown in FIG. 5, the laminate 31 is disposed between the lower heating plate 41 and the upper heating plate 42. The laminated body 31 includes a device mounting body 2, a thermosetting resin sheet 11 disposed on the device mounting body 2, and a separator 12 disposed on the thermosetting resin sheet 11.

デバイス実装体２は、基板２２及び基板２２に実装されたＳＡＷチップ２３を備える。所定の櫛形電極が形成された圧電結晶を公知の方法でダイシングして個片化することによりＳＡＷチップ２３を得ることができる。フリップチップボンダー、ダイボンダーなどの公知の装置を用いて、基板２２上にＳＡＷチップ２３を配置できる。ＳＡＷチップ２３と基板２２は、バンプなどの突起電極２４を介して電気的に接続されている。また、ＳＡＷチップ２３と基板２２との間は、ＳＡＷフィルタ表面での表面弾性波の伝播を阻害しないように中空部２５を維持するようになっている。ＳＡＷチップ２３と基板２２との間の距離（以下、中空部２５の幅ともいう）は適宜設定でき、一般的には１０μｍ〜１００μｍ程度である。つまり、デバイス実装体２は、基板２２、基板２２上に配置された突起電極２４及び突起電極２４上に配置されたＳＡＷチップ２３を備える。   The device mounting body 2 includes a substrate 22 and a SAW chip 23 mounted on the substrate 22. The SAW chip 23 can be obtained by dicing the piezoelectric crystal on which the predetermined comb-shaped electrode is formed into pieces by a known method. The SAW chip 23 can be disposed on the substrate 22 using a known apparatus such as a flip chip bonder or a die bonder. The SAW chip 23 and the substrate 22 are electrically connected via protruding electrodes 24 such as bumps. Further, a hollow portion 25 is maintained between the SAW chip 23 and the substrate 22 so as not to inhibit the propagation of surface acoustic waves on the surface of the SAW filter. The distance between the SAW chip 23 and the substrate 22 (hereinafter also referred to as the width of the hollow portion 25) can be set as appropriate, and is generally about 10 μm to 100 μm. That is, the device mounting body 2 includes the substrate 22, the protruding electrode 24 disposed on the substrate 22, and the SAW chip 23 disposed on the protruding electrode 24.

図６に示すように、下側加熱板４１及び上側加熱板４２を用いて平行平板方式で積層体３１を熱プレスして、封止体３２を形成する。   As shown in FIG. 6, the laminated body 31 is hot-pressed by a parallel plate system using the lower side heating plate 41 and the upper side heating plate 42, and the sealing body 32 is formed.

熱プレスの温度は、好ましくは４０℃以上、より好ましくは５０℃以上、さらに好ましくは６０℃以上である。４０℃以上であると、しっかり封止することができる。熱プレスの温度は、好ましくは１５０℃以下、より好ましくは９０℃以下、さらに好ましくは８０℃以下である。１５０℃以下であると、熱プレスで成型する前に、硬化反応が過度に進行しないため、しっかり封止することができる。   The temperature of the hot press is preferably 40 ° C. or higher, more preferably 50 ° C. or higher, and further preferably 60 ° C. or higher. It can seal tightly that it is 40 degreeC or more. The temperature of the hot press is preferably 150 ° C. or lower, more preferably 90 ° C. or lower, and further preferably 80 ° C. or lower. When the temperature is 150 ° C. or lower, the curing reaction does not proceed excessively before molding by hot pressing, and therefore, it can be tightly sealed.

積層体３１を熱プレスする圧力は、好ましくは０．１ＭＰａ以上、より好ましくは０．５ＭＰａ以上、さらに好ましくは１ＭＰａ以上である。また、積層体１を熱プレスする圧力は、好ましくは１０ＭＰａ以下、より好ましくは８ＭＰａ以下である。１０ＭＰａ以下であると、ＳＡＷチップ２３に大きな損傷を与えることがない。   The pressure at which the laminate 31 is hot-pressed is preferably 0.1 MPa or more, more preferably 0.5 MPa or more, and further preferably 1 MPa or more. Moreover, the pressure which heat-presses the laminated body 1 becomes like this. Preferably it is 10 MPa or less, More preferably, it is 8 MPa or less. When the pressure is 10 MPa or less, the SAW chip 23 is not seriously damaged.

熱プレスする時間は、好ましくは０．３分以上、より好ましくは０．５分以上である。また、熱プレスする時間は、好ましくは１０分以下、より好ましくは５分以下である。   The time for hot pressing is preferably 0.3 minutes or more, more preferably 0.5 minutes or more. The time for hot pressing is preferably 10 minutes or less, more preferably 5 minutes or less.

熱プレスは減圧雰囲気下で行うことが好ましい。減圧雰囲気下で熱プレスすることにより、ボイドを低減することが可能で、凹凸を良好に埋めることができる。減圧条件としては、圧力が、例えば、０．０１ｋＰａ〜５ｋＰａ、好ましくは、０．１Ｐａ〜１００Ｐａである。   The hot pressing is preferably performed in a reduced pressure atmosphere. By hot pressing in a reduced-pressure atmosphere, voids can be reduced and irregularities can be filled well. As pressure reduction conditions, a pressure is 0.01 kPa-5 kPa, for example, Preferably, it is 0.1 Pa-100 Pa.

積層体３１を熱プレスすることで得られた封止体３２は、基板２２、基板２２に実装されたＳＡＷチップ２３及びＳＡＷチップ２３を覆う熱硬化性樹脂シート１１を備える。封止体３２上に、セパレーター１２が配置されている。   The sealing body 32 obtained by hot pressing the laminated body 31 includes the substrate 22, the SAW chip 23 mounted on the substrate 22, and the thermosetting resin sheet 11 that covers the SAW chip 23. A separator 12 is disposed on the sealing body 32.

図７に示すように、封止体３２からセパレーター１２を剥離する。   As shown in FIG. 7, the separator 12 is peeled from the sealing body 32.

封止体３２を加熱することで熱硬化性樹脂シート１１を硬化させて、硬化体３３を形成する。   The thermosetting resin sheet 11 is cured by heating the sealing body 32 to form the cured body 33.

加熱温度は、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１２０℃以上である。一方、加熱温度の上限は、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下である。加熱時間は、好ましくは１０分以上、より好ましくは３０分以上である。一方、加熱時間の上限は、好ましくは１８０分以下、より好ましくは１２０分以下である。加圧雰囲気下で封止体３２を加熱することが好ましく、圧力は好ましくは０．１ＭＰａ以上、より好ましくは０．５ＭＰａ以上である。一方、上限は好ましくは１０ＭＰａ以下、より好ましくは５ＭＰａ以下である。封止体３２を大気圧下で加熱することも好ましい。   The heating temperature is preferably 100 ° C. or higher, more preferably 120 ° C. or higher. On the other hand, the upper limit of the heating temperature is preferably 200 ° C. or lower, more preferably 180 ° C. or lower. The heating time is preferably 10 minutes or more, more preferably 30 minutes or more. On the other hand, the upper limit of the heating time is preferably 180 minutes or less, more preferably 120 minutes or less. It is preferable to heat the sealing body 32 in a pressurized atmosphere, and the pressure is preferably 0.1 MPa or more, more preferably 0.5 MPa or more. On the other hand, the upper limit is preferably 10 MPa or less, more preferably 5 MPa or less. It is also preferable to heat the sealing body 32 under atmospheric pressure.

図８に示すように、硬化体３３は、基板２２、基板２２に実装されたＳＡＷチップ２３及びＳＡＷチップ２３を覆う硬化樹脂２６を備える。   As shown in FIG. 8, the cured body 33 includes a substrate 22, a SAW chip 23 mounted on the substrate 22, and a cured resin 26 that covers the SAW chip 23.

図９に示すように、硬化体３３を個片化（ダイシング）して中空パッケージ３４を得る。これにより、ＳＡＷチップ２３単位の中空パッケージ３４を得ることができる。中空パッケージ３４は、基板２２、基板２２に実装されたＳＡＷチップ２３及びＳＡＷチップ２３を覆う硬化樹脂２６を備える。   As shown in FIG. 9, the hardened body 33 is separated into pieces (dicing) to obtain a hollow package 34. Thereby, the hollow package 34 of the SAW chip 23 unit can be obtained. The hollow package 34 includes a substrate 22, a SAW chip 23 mounted on the substrate 22, and a cured resin 26 that covers the SAW chip 23.

中空パッケージ３４上にバンプを形成し、これを別途の基板（図示せず）に実装してもよい。中空パッケージ３４の基板への実装には、フリップチップボンダーやダイボンダーなどの公知の装置を用いることができる。   Bumps may be formed on the hollow package 34 and mounted on a separate substrate (not shown). For mounting the hollow package 34 on the substrate, a known device such as a flip chip bonder or a die bonder can be used.

（変形例１）
実施形態１では、熱硬化性樹脂シート１１は単層構造であるが、変形例１では、熱硬化性樹脂シート１１は、複数の熱硬化性樹脂層を積層した多層構造である。変形例１の熱硬化性樹脂シート１１について、電子デバイスと接する熱硬化性樹脂層を硬化させることにより得られた硬化層が、ドメイン部及びドメイン部より柔らかいマトリックス部を含む海島構造とマトリックス部中に分散されたフィラーとを含む限り、他の熱硬化性樹脂層は特に限定されない。 (Modification 1)
In Embodiment 1, the thermosetting resin sheet 11 has a single-layer structure, but in Modification 1, the thermosetting resin sheet 11 has a multilayer structure in which a plurality of thermosetting resin layers are stacked. Regarding the thermosetting resin sheet 11 of Modification Example 1, the cured layer obtained by curing the thermosetting resin layer in contact with the electronic device has a sea island structure including a domain part and a matrix part softer than the domain part, and a matrix part. The other thermosetting resin layer is not particularly limited as long as it contains the filler dispersed in.

（変形例２）
実施例１では、平行平板方式で積層体３１を加圧するが、変形例２では、ラミネータを用いて積層体３１を加圧する。 (Modification 2)
In the first embodiment, the laminate 31 is pressurized by a parallel plate method, but in the second modification, the laminate 31 is pressurized using a laminator.

（変形例３）
実施例１では、積層体３１を熱プレスするが、変形例３では、デバイス実装体２及びデバイス実装体２上に配置された熱硬化性樹脂シート１１を備える積層体を熱プレスする（図示せず）。 (Modification 3)
In Example 1, the laminated body 31 is hot-pressed, but in Modified Example 3, the laminated body including the device mounting body 2 and the thermosetting resin sheet 11 disposed on the device mounting body 2 is hot-pressed (not shown). )

以下に、この発明の好適な実施例を例示的に詳しく説明する。ただし、この実施例に記載されている材料や配合量などは、特に限定的な記載がない限りは、この発明の範囲をそれらのみに限定する趣旨のものではない。   Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail by way of example. However, the materials, blending amounts, and the like described in the examples are not intended to limit the scope of the present invention only to those unless otherwise specified.

実施例１、実施例７〜９及び比較例１で使用した成分について説明する。
エポキシ樹脂：新日鐵化学社製のＹＳＬＶ−８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量：２００ｇ／ｅｑ．、軟化点：８０℃）
フェノール樹脂：群栄化学社製のＬＶＲ８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、水酸基当量：１０４ｇ／ｅｑ．、軟化点：６０℃）
熱可塑性樹脂１：根上工業社製のＭＥ−２０００Ｍ（カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約６０万、Ｔｇ：−３５℃、酸価：２０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
熱可塑性樹脂２：根上工業社製のＨＭＥ−２００６（カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約８４万、Ｔｇ：−４７℃、酸価：３２ｍｇＫＯＨ／ｇ）
熱可塑性樹脂３：ナガセケムテックス社製のＳＧ−２８０（カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約９０万、Ｔｇ：−２９℃、酸価：３０ｍｇＫＯＨ／ｇ）
熱可塑性樹脂４：根上工業社製のＮＳＣ−０１０（カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約９３万、Ｔｇ：−１３℃、酸価：５ｍｇＫＯＨ／ｇ）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０
フィラー１：電気化学工業社製のＦＢ−５ＳＤＣ（球状シリカ、平均粒径５μｍ）
フィラー２：アドマテックス社製のＳＯ−２５Ｒ（球状シリカ、平均粒径０．５μｍ）
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ−ＰＷ（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール） The components used in Example 1, Examples 7 to 9 and Comparative Example 1 will be described.
Epoxy resin: YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd. (bisphenol F type epoxy resin, Epokin equivalent: 200 g / eq., Softening point: 80 ° C.)
Phenol resin: LVR8210DL (Novolak type phenol resin, hydroxyl equivalent: 104 g / eq., Softening point: 60 ° C.) manufactured by Gunei Chemical Co., Ltd.
Thermoplastic resin 1: ME-2000M manufactured by Negami Kogyo Co., Ltd. (carboxyl group-containing acrylic ester copolymer, weight average molecular weight: about 600,000, Tg: -35 ° C., acid value: 20 mgKOH / g)
Thermoplastic resin 2: HME-2006 (manufactured by Negami Kogyo Co., Ltd., carboxyl group-containing acrylate copolymer, weight average molecular weight: about 840,000, Tg: -47 ° C, acid value: 32 mgKOH / g)
Thermoplastic resin 3: SG-280 manufactured by Nagase ChemteX Corporation (carboxyl group-containing acrylic ester copolymer, weight average molecular weight: about 900,000, Tg: -29 ° C, acid value: 30 mgKOH / g)
Thermoplastic resin 4: NSC-010 made by Negami Kogyo Co., Ltd. (carboxyl group-containing acrylic ester copolymer, weight average molecular weight: about 930,000, Tg: −13 ° C., acid value: 5 mgKOH / g)
Carbon black: # 20 manufactured by Mitsubishi Chemical
Filler 1: FB-5SDC (spherical silica, average particle size 5 μm) manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.
Filler 2: SO-25R manufactured by Admatechs (spherical silica, average particle size 0.5 μm)
Curing accelerator: 2PHZ-PW (2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole) manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd.

［熱硬化性樹脂シートの作製］
表１に記載の配合比に従い、各成分を溶剤としてのメチルエチルケトンに溶解、分散させ、濃度９０重量％のワニスを得た。このワニスを、シリコーン離型処理した厚さが３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムからなる離型処理フィルム上に塗布した後、１１０℃で５分間乾燥させた。これにより、厚さ６５μｍのシートを得た。このシートを４層積層させて厚さ２６０μｍの熱硬化性樹脂シートを得た。 [Preparation of thermosetting resin sheet]
According to the blending ratio shown in Table 1, each component was dissolved and dispersed in methyl ethyl ketone as a solvent to obtain a varnish having a concentration of 90% by weight. This varnish was applied on a release treatment film made of a polyethylene terephthalate film having a thickness of 38 μm after the release treatment with silicone, and then dried at 110 ° C. for 5 minutes. As a result, a sheet having a thickness of 65 μm was obtained. Four layers of this sheet were laminated to obtain a thermosetting resin sheet having a thickness of 260 μm.

［硬化物の作製］
加熱オーブンを用いて、１５０℃、１時間で熱硬化性樹脂シートを加熱して硬化させることにより硬化物を得た。 [Production of cured product]
A cured product was obtained by heating and curing the thermosetting resin sheet at 150 ° C. for 1 hour using a heating oven.

［試験片の作製］
フィラー１、フィラー２及びカーボンブラックを配合しない点以外は、熱硬化性樹脂シートと同様の方法で、試験用樹脂シートを作製した。加熱オーブンを用いて、１５０℃、１時間で試験用樹脂シートを加熱して硬化させることにより試験片を得た。
なお、試験片を作成した理由は、海島構造を観察するためである。硬化物を観察しても海島構造を確認できるが、試験片を観察することで海島構造を容易に確認できる。 [Preparation of test piece]
A test resin sheet was prepared in the same manner as the thermosetting resin sheet except that the filler 1, filler 2 and carbon black were not blended. A test piece was obtained by heating and curing the test resin sheet at 150 ° C. for 1 hour using a heating oven.
The reason for preparing the test piece is to observe the sea-island structure. The sea-island structure can be confirmed by observing the cured product, but the sea-island structure can be easily confirmed by observing the test piece.

［評価］
熱硬化性樹脂シート、硬化物、試験片について、以下の評価を行った。結果を表１に示す。 [Evaluation]
The following evaluation was performed about a thermosetting resin sheet, hardened | cured material, and a test piece. The results are shown in Table 1.

（熱硬化性樹脂シートの相分離）
熱硬化性樹脂シートの切断面をＴＥＭで観察することにより、相分離の有無を確認した。 (Phase separation of thermosetting resin sheet)
The presence or absence of phase separation was confirmed by observing the cut surface of the thermosetting resin sheet with TEM.

（熱硬化性樹脂シートの最低溶融粘度）
熱硬化性樹脂シートについて、動的粘弾性測定装置（ＴＡインスツルメント社製、ＡＲＥＳ）を用いて、ギャップ１ｍｍ、パラレルプレート直径２５ｍｍ、測定周波数０．１Ｈｚ、ストレイン（歪み）０．１％、測定温度範囲６０℃〜１３０℃、昇温速度１０℃／ｍｉｎの測定条件で測定して得られた粘度の最低値を最低粘度とした。 (Minimum melt viscosity of thermosetting resin sheet)
About the thermosetting resin sheet, using a dynamic viscoelasticity measuring device (TA Instruments, ARES), gap 1 mm, parallel plate diameter 25 mm, measurement frequency 0.1 Hz, strain (strain) 0.1%, The lowest viscosity obtained by measurement under the measurement conditions of a measurement temperature range of 60 ° C. to 130 ° C. and a heating rate of 10 ° C./min was defined as the lowest viscosity.

（硬化物の引張貯蔵弾性率及びＴｇ）
硬化物から、長さ４０ｍｍ、幅１０ｍｍ、厚さ２００μｍの短冊状の試験片をカッターナイフで切り出した。試験片について、固体粘弾性測定装置（ＲＳＡＩＩＩ、レオメトリックサイエンティフィック（株）製）を用いて、−５０℃〜３００℃における貯蔵弾性率及び損失弾性率を測定した。測定条件は、周波数１Ｈｚ、昇温速度１０℃／ｍｉｎとした。さらに、ｔａｎδ（Ｇ’’（損失弾性率）／Ｇ’（貯蔵弾性率））の値を算出することによりＴｇを得た。 (Tensile storage modulus and Tg of cured product)
A strip-shaped test piece having a length of 40 mm, a width of 10 mm, and a thickness of 200 μm was cut out from the cured product with a cutter knife. About the test piece, the storage elastic modulus and loss elastic modulus in -50 degreeC-300 degreeC were measured using the solid viscoelasticity measuring apparatus (RSAIII, the product made from a rheometric scientific). The measurement conditions were a frequency of 1 Hz and a heating rate of 10 ° C./min. Furthermore, Tg was obtained by calculating the value of tan δ (G ″ (loss elastic modulus) / G ′ (storage elastic modulus)).

（硬化物のＣＴＥ１）
硬化物から、長さ１５ｍｍ、幅５ｍｍ、厚さ２００μｍの測定試料を切り出した。測定試料を熱機械分析装置（リガク社製のＴＭＡ８３１０）のフィルム引張測定用治具にセットした後、−５０℃〜３００℃の温度域で、引張荷重２ｇ、昇温速度５℃／分の条件下におき、５０℃〜７０℃での膨張率からＣＴＥ１を算出した。 (CTE1 of cured product)
A measurement sample having a length of 15 mm, a width of 5 mm, and a thickness of 200 μm was cut out from the cured product. After setting the measurement sample on a film tensile measurement jig of a thermomechanical analyzer (TMA8310 manufactured by Rigaku Corporation), conditions of a tensile load of 2 g and a heating rate of 5 ° C./min in a temperature range of −50 ° C. to 300 ° C. CTE1 was computed from the expansion coefficient in 50 to 70 degreeC.

（試験片の相分離）
試験片の切断面をＴＥＭで観察することにより、相分離の有無を確認した。（図１０及び図１１参照）。 (Phase separation of specimen)
The presence or absence of phase separation was confirmed by observing the cut surface of the test piece with TEM. (See FIGS. 10 and 11).

（試験片のＡＦＭ観察）
試験片の切断面をＡＦＭで観察することにより、海相及び島相について、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂のうちどちらが主成分であるのかを確認した。 (AFM observation of test piece)
By observing the cut surface of the test piece with AFM, it was confirmed which of the thermosetting resin and the thermoplastic resin was the main component for the sea phase and the island phase.

（島相の最大粒径）
硬化物の切断面をＴＥＭで観察した。観察像から、島相の最大粒径を求めた。 (Maximum particle size of island phase)
The cut surface of the cured product was observed with TEM. From the observed image, the maximum particle size of the island phase was determined.

（中空部への樹脂浸入量）
アルミニウム櫛形電極が形成された以下の仕様のＳＡＷチップを下記ボンディング条件にてセラミック基板に実装して、セラミック基板及びセラミック基板に実装されたＳＡＷチップを備えるＳＡＷチップ実装基板を作製した。ＳＡＷチップとセラミック基板との間のギャップ幅は、２０μｍであった。 (Resin intrusion into hollow part)
A SAW chip having the following specifications on which an aluminum comb-shaped electrode was formed was mounted on a ceramic substrate under the following bonding conditions to produce a SAW chip mounting substrate including the ceramic substrate and the SAW chip mounted on the ceramic substrate. The gap width between the SAW chip and the ceramic substrate was 20 μm.

＜ＳＡＷチップ＞
チップサイズ：１．２ｍｍ角（厚さ１５０μｍ）
バンプ材質：Ａｕ（高さ２０μｍ）
バンプ数：６バンプ
チップ数：１００個（１０個×１０個） <SAW chip>
Chip size: 1.2 mm square (thickness 150 μm)
Bump material: Au (height 20 μm)
Number of bumps: 6 bumps Number of chips: 100 (10 x 10)

＜ボンディング条件＞
装置：パナソニック電工（株）製
ボンディング条件：２００℃、３Ｎ、１ｓｅｃ、超音波出力２Ｗ <Bonding conditions>
Equipment: manufactured by Panasonic Electric Works Co., Ltd. Bonding conditions: 200 ° C., 3N, 1 sec, ultrasonic output 2W

ＳＡＷチップ実装基板上に熱硬化性樹脂シートを配置することにより、積層体を得た。以下に示す加熱加圧条件下で、平行平板方式で積層体を真空プレスして、封止体を得た。   A laminated body was obtained by disposing a thermosetting resin sheet on the SAW chip mounting substrate. The laminated body was vacuum-pressed by the parallel plate method under the heating and pressing conditions shown below to obtain a sealed body.

＜真空プレス条件＞
温度：６０℃
加圧力：４ＭＰａ
真空度：１．６ｋＰａ
プレス時間：１分 <Vacuum press conditions>
Temperature: 60 ° C
Applied pressure: 4 MPa
Degree of vacuum: 1.6 kPa
Press time: 1 minute

大気圧に開放した後、熱風乾燥機中で、１５０℃、１時間の条件で封止体を加熱して、硬化体を得た。得られた硬化体の基板、封止樹脂界面を劈開し、ＫＥＹＥＮＣＥ社製、商品名「デジタルマイクロスコープ」（２００倍）により、ＳＡＷチップとセラミック基板との間の中空部への樹脂の進入量を測定した。樹脂進入量は、ＳＡＷチップの端部から中空部へ進入した樹脂の最大到達距離を測定し、これを樹脂進入量とした。樹脂進入量が２０μｍ以下であった場合を「○」、２０μｍを超えていた場合を「×」として評価した。   After opening to atmospheric pressure, the sealing body was heated in a hot air dryer at 150 ° C. for 1 hour to obtain a cured body. Cleavage the substrate and sealing resin interface of the obtained cured body, and the amount of resin entering the hollow part between the SAW chip and the ceramic substrate by KEYENCE's product name “Digital Microscope” (200 times) Was measured. The resin penetration amount was determined by measuring the maximum reach distance of the resin that entered the hollow portion from the end of the SAW chip, and setting this as the resin penetration amount. The case where the resin penetration amount was 20 μm or less was evaluated as “◯”, and the case where it exceeded 20 μm was evaluated as “×”.

Figure 0006431340
Figure 0006431340

実施例２で使用した成分について説明する。
エポキシ樹脂：新日鐵化学（株）製のＹＳＬＶ−８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量２００ｇ／ｅｑ．、軟化点８０℃）
フェノール樹脂：群栄化学製のＬＶＲ８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ．、軟化点６０℃）
熱可塑性樹脂：カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約６０万、ガラス転移温度（Ｔｇ）：−３５℃）
フィラー１：電気化学工業製のＦＢ−９４５４ＦＣ（平均粒径１９μｍ）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ−ＰＷ（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール） The components used in Example 2 will be described.
Epoxy resin: YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd. (bisphenol F type epoxy resin, epkin equivalent 200 g / eq., Softening point 80 ° C.)
Phenol resin: LVR8210DL (Novolak-type phenol resin, hydroxyl group equivalent 104 g / eq., Softening point 60 ° C.) manufactured by Gunei Chemical
Thermoplastic resin: carboxyl group-containing acrylate copolymer, weight average molecular weight: about 600,000, glass transition temperature (Tg): -35 ° C)
Filler 1: FB-9454FC (average particle size 19 μm) manufactured by Denki Kagaku Kogyo
Carbon black: # 20 manufactured by Mitsubishi Chemical
Curing accelerator: 2PHZ-PW (2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole) manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd.

［熱硬化性樹脂シートの作製］
表２に記載の配合比に従い、各成分を溶剤としてのメチルエチルケトンに溶解、分散させ、濃度９０重量％のワニスを得た。このワニスを、シリコーン離型処理した厚さが３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムからなる離型処理フィルム上に塗布した後、１１０℃で５分間乾燥させた。これにより、厚さ６５μｍのシートを得た。このシートを４層積層させて厚さ２６０μｍの熱硬化性樹脂シートを得た。 [Preparation of thermosetting resin sheet]
According to the blending ratio shown in Table 2, each component was dissolved and dispersed in methyl ethyl ketone as a solvent to obtain a varnish having a concentration of 90% by weight. This varnish was applied on a release treatment film made of a polyethylene terephthalate film having a thickness of 38 μm after the release treatment with silicone, and then dried at 110 ° C. for 5 minutes. As a result, a sheet having a thickness of 65 μm was obtained. Four layers of this sheet were laminated to obtain a thermosetting resin sheet having a thickness of 260 μm.

［硬化物の作製］
加熱オーブンを用いて、１５０℃、１時間で熱硬化性樹脂シートを加熱して硬化させることにより硬化物を得た。 [Production of cured product]
A cured product was obtained by heating and curing the thermosetting resin sheet at 150 ° C. for 1 hour using a heating oven.

［評価］
熱硬化性樹脂シート、硬化物について、各種評価を行った。結果を表２に示す。 [Evaluation]
Various evaluations were performed on the thermosetting resin sheet and the cured product. The results are shown in Table 2.

Figure 0006431340
Figure 0006431340

実施例３〜４で使用した成分について説明する。
エポキシ樹脂：新日鐵化学（株）製のＹＳＬＶ−８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量２００ｇ／ｅｑ．、軟化点８０℃）
フェノール樹脂：群栄化学製のＬＶＲ８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ．、軟化点６０℃）
熱可塑性樹脂：カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約６０万、ガラス転移温度（Ｔｇ）：−３５℃）
フィラー１：電気化学工業社製のＦＢ−７ＳＤＣ（平均粒径６μｍ）
フィラー２：アドマテックス社製のＳＯ−２５Ｒ（平均粒径０．５μｍ）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ−ＰＷ（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール） The components used in Examples 3 to 4 will be described.
Epoxy resin: YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd. (bisphenol F type epoxy resin, epkin equivalent 200 g / eq., Softening point 80 ° C.)
Phenol resin: LVR8210DL (Novolak-type phenol resin, hydroxyl group equivalent 104 g / eq., Softening point 60 ° C.) manufactured by Gunei Chemical
Thermoplastic resin: carboxyl group-containing acrylate copolymer, weight average molecular weight: about 600,000, glass transition temperature (Tg): -35 ° C)
Filler 1: FB-7SDC (average particle size 6 μm) manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd.
Filler 2: SO-25R manufactured by Admatechs (average particle size 0.5 μm)
Carbon black: # 20 manufactured by Mitsubishi Chemical
Curing accelerator: 2PHZ-PW (2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole) manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd.

［熱硬化性樹脂シートの作製］
表３に記載の配合比に従い、各成分を溶剤としてのメチルエチルケトンに溶解、分散させ、濃度９０重量％のワニスを得た。このワニスを、シリコーン離型処理した厚さが３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムからなる離型処理フィルム上に塗布した後、１１０℃で５分間乾燥させた。これにより、厚さ６５μｍのシートを得た。このシートを４層積層させて厚さ２６０μｍの熱硬化性樹脂シートを得た。 [Preparation of thermosetting resin sheet]
According to the blending ratio shown in Table 3, each component was dissolved and dispersed in methyl ethyl ketone as a solvent to obtain a varnish having a concentration of 90% by weight. This varnish was applied on a release treatment film made of a polyethylene terephthalate film having a thickness of 38 μm after the release treatment with silicone, and then dried at 110 ° C. for 5 minutes. As a result, a sheet having a thickness of 65 μm was obtained. Four layers of this sheet were laminated to obtain a thermosetting resin sheet having a thickness of 260 μm.

［硬化物の作製］
加熱オーブンを用いて、１５０℃、１時間で熱硬化性樹脂シートを加熱して硬化させることにより硬化物を得た。 [Production of cured product]
A cured product was obtained by heating and curing the thermosetting resin sheet at 150 ° C. for 1 hour using a heating oven.

［評価］
熱硬化性樹脂シート、硬化物について、各種評価を行った。結果を表３に示す。 [Evaluation]
Various evaluations were performed on the thermosetting resin sheet and the cured product. The results are shown in Table 3.

Figure 0006431340
Figure 0006431340

実施例５〜６で使用した成分について説明する。
エポキシ樹脂：新日鐵化学（株）製のＹＳＬＶ−８０ＸＹ（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、エポキン当量２００ｇ／ｅｑ．、軟化点８０℃）
フェノール樹脂：群栄化学製のＬＶＲ８２１０ＤＬ（ノボラック型フェノール樹脂、水酸基当量１０４ｇ／ｅｑ．、軟化点６０℃）
熱可塑性樹脂：カルボキシル基含有のアクリル酸エステル共重合体、重量平均分子量：約６０万、ガラス転移温度（Ｔｇ）：−３５℃）
フィラー１：球状溶融シリカ（平均粒径５０μｍ）
カーボンブラック：三菱化学社製の＃２０
硬化促進剤：四国化成工業社製の２ＰＨＺ−ＰＷ（２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール） The components used in Examples 5 to 6 will be described.
Epoxy resin: YSLV-80XY manufactured by Nippon Steel Chemical Co., Ltd. (bisphenol F type epoxy resin, epkin equivalent 200 g / eq., Softening point 80 ° C.)
Phenol resin: LVR8210DL (Novolak-type phenol resin, hydroxyl group equivalent 104 g / eq., Softening point 60 ° C.) manufactured by Gunei Chemical
Thermoplastic resin: carboxyl group-containing acrylate copolymer, weight average molecular weight: about 600,000, glass transition temperature (Tg): -35 ° C)
Filler 1: Spherical fused silica (average particle size 50 μm)
Carbon black: # 20 manufactured by Mitsubishi Chemical
Curing accelerator: 2PHZ-PW (2-phenyl-4,5-dihydroxymethylimidazole) manufactured by Shikoku Kasei Kogyo Co., Ltd.

［熱硬化性樹脂シートの作製］
表４に記載の配合比に従い、各成分を溶剤としてのメチルエチルケトンに溶解、分散させ、濃度９０重量％のワニスを得た。このワニスを、シリコーン離型処理した厚さが３８μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムからなる離型処理フィルム上に塗布した後、１１０℃で５分間乾燥させた。これにより、厚さ６５μｍのシートを得た。このシートを４層積層させて厚さ２６０μｍの熱硬化性樹脂シートを得た。 [Preparation of thermosetting resin sheet]
According to the blending ratio shown in Table 4, each component was dissolved and dispersed in methyl ethyl ketone as a solvent to obtain a varnish having a concentration of 90% by weight. This varnish was applied on a release treatment film made of a polyethylene terephthalate film having a thickness of 38 μm after the release treatment with silicone, and then dried at 110 ° C. for 5 minutes. As a result, a sheet having a thickness of 65 μm was obtained. Four layers of this sheet were laminated to obtain a thermosetting resin sheet having a thickness of 260 μm.

［硬化物の作製］
加熱オーブンを用いて、１５０℃、１時間で熱硬化性樹脂シートを加熱して硬化させることにより硬化物を得た。 [Production of cured product]
A cured product was obtained by heating and curing the thermosetting resin sheet at 150 ° C. for 1 hour using a heating oven.

［評価］
熱硬化性樹脂シート、硬化物について、各種評価を行った。結果を表４に示す。 [Evaluation]
Various evaluations were performed on the thermosetting resin sheet and the cured product. The results are shown in Table 4.

Figure 0006431340
Figure 0006431340

２ デバイス実装体
１１ 熱硬化性樹脂シート
１２ セパレーター
２２ 基板
２３ ＳＡＷチップ
２４ 突起電極
２５ 中空部
２６ 硬化樹脂
３１ 積層体
３２ 封止体
３３ 硬化体
３４ 中空パッケージ
４１ 下側加熱板
４２ 上側加熱板
DESCRIPTION OF SYMBOLS 2 Device mounting body 11 Thermosetting resin sheet 12 Separator 22 Substrate 23 SAW chip 24 Projection electrode 25 Hollow part 26 Curing resin 31 Laminated body 32 Sealing body 33 Curing body 34 Hollow package 41 Lower heating plate 42 Upper heating plate

Claims (6)

中空パッケージを製造するために使用する封止用熱硬化性樹脂シートであって、
前記封止用熱硬化性樹脂シートの硬化物が、
第１の樹脂成分を主成分として含むマトリックス部及び第２の樹脂成分を主成分として含むドメイン部を含む海島構造を備え、
前記マトリックス部が前記ドメイン部よりも柔らかいことを特徴とする封止用熱硬化性樹脂シート。 A thermosetting resin sheet for sealing used for producing a hollow package,
A cured product of the sealing thermosetting resin sheet,
A sea-island structure including a matrix portion including a first resin component as a main component and a domain portion including a second resin component as a main component,
The sealing thermosetting resin sheet, wherein the matrix part is softer than the domain part. 前記硬化物が前記マトリックス部中に分散されたフィラーをさらに含むことを特徴とする請求項１に記載の封止用熱硬化性樹脂シート。   The thermosetting resin sheet for sealing according to claim 1, wherein the cured product further includes a filler dispersed in the matrix portion. 熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂を含み、
前記第１の樹脂成分は、前記熱可塑性樹脂であり、
前記第２の樹脂成分は、前記熱硬化性樹脂であることを特徴とする請求項１又は２に記載の封止用熱硬化性樹脂シート。 Including a thermoplastic resin and a thermosetting resin,
The first resin component is the thermoplastic resin;
The thermosetting resin sheet for sealing according to claim 1, wherein the second resin component is the thermosetting resin. 前記ドメイン部の最大粒径が０．０１μｍ〜５μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の封止用熱硬化性樹脂シート。   The thermosetting resin sheet for sealing according to any one of claims 1 to 3, wherein the domain part has a maximum particle size of 0.01 µm to 5 µm. 熱可塑性樹脂及び熱硬化性樹脂を含み、
前記熱可塑性樹脂の酸価が１ｍｇＫＯＨ／ｇ〜１００ｍｇＫＯＨ／ｇであることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の封止用熱硬化性樹脂シート。 Including a thermoplastic resin and a thermosetting resin,
The thermosetting resin sheet for sealing according to any one of claims 1 to 4, wherein an acid value of the thermoplastic resin is 1 mgKOH / g to 100 mgKOH / g. 被着体及び前記被着体に実装された電子デバイスを備えるデバイス実装体、並びに前記デバイス実装体上に配置された封止用熱硬化性樹脂シートを備える積層体を加圧して、前記被着体、前記被着体に実装された前記電子デバイス及び前記電子デバイスを覆う前記封止用熱硬化性樹脂シートを備える封止体を形成する工程を含み、
前記封止用熱硬化性樹脂シートの硬化物が、
第１の樹脂成分を主成分として含むマトリックス部及び第２の樹脂成分を主成分として含むドメイン部を含む海島構造を備え、
前記マトリックス部が前記ドメイン部よりも柔らかい中空パッケージの製造方法。 Pressurizing a adherend and a device mounting body including an electronic device mounted on the adherend, and a laminate including a sealing thermosetting resin sheet disposed on the device mounting body, Forming a sealing body comprising a body, the electronic device mounted on the adherend, and the sealing thermosetting resin sheet covering the electronic device,
A cured product of the sealing thermosetting resin sheet,
A sea-island structure including a matrix portion including a first resin component as a main component and a domain portion including a second resin component as a main component,
A method of manufacturing a hollow package in which the matrix part is softer than the domain part.
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