JP6386305B2 - 合わせガラス用中間膜及び合わせガラス - Google Patents

Description

本発明は、自動車、建築物等の合わせガラスに用いられる合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、サーモクロミック性に優れ、かつ、サーモクロミック性を長期間に渡って持続させることが可能な合わせガラス用中間膜、並びに、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。

二酸化バナジウム又は二酸化バナジウムのバナジウム原子の一部を他の原子で置換した置換二酸化バナジウムは、特定の温度以上になると半導体から金属に相転移し、赤外線透過率を大きく減少させるサーモクロミック特性を有することが広く知られている（例えば、特許文献１）。即ち、例えばガラス上に二酸化バナジウム膜を形成すると、相転移温度未満では可視光線及び赤外線の透過率が高いが、相転移温度以上になると可視光線の透過率が高い状態で、赤外線の透過率が低下する性質を示す。

従来より、二酸化バナジウムが有するサーモクロミック特性を利用した合わせガラス用中間膜の製造が試みられてきた（例えば、特許文献２）。
合わせガラス用中間膜中に二酸化バナジウムを微分散させることにより、二酸化バナジウムの相転移温度未満では可視光線及び赤外線の透過率が高いが、相転移温度以上になると可視光線の透過率が高い状態で、赤外線の透過率が低下する性質を示す合わせガラス用中間膜が得られることが期待される。

特開２０００−２３３９２９号公報 特開２００４−３４６２６０号公報

しかしながら、特許文献２に記載のようなサーモクロミック性を有する合わせガラス用中間膜では、微分散された二酸化バナジウム粒子が長期間の使用によって劣化し、相転移温度以上における赤外線透過率が増加することで、サーモクロミック性が低下するという課題がある。
そのため、特許文献２のような従来の合わせガラス用中間膜は、長期間に渡って使用できないという問題がある。
本発明は、サーモクロミック性に優れ、かつ、サーモクロミック性を長期間に渡って持続させることが可能な合わせガラス用中間膜、並びに、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することを目的とする。

本発明は、第１の紫外線遮蔽層と、サーモクロミック層とを有し、前記第１の紫外線遮蔽層は、熱可塑性樹脂と、紫外線遮蔽剤とを含有し、前記サーモクロミック層は、熱可塑性樹脂と、二酸化バナジウム粒子を含有する合わせガラス用中間膜である。
以下、本発明を詳述する。

本発明者らは、鋭意検討の結果、二酸化バナジウム粒子を含有するサーモクロミック層に加えて、紫外線を遮蔽するための第１の紫外線遮蔽層を有することで、優れたサーモクロミック性が実現可能となるだけでなく、紫外線による二酸化バナジウム粒子の劣化を抑制することで、サーモクロミック性を長期間に渡って持続できることを見出し、本発明を完成した。

図１は、本発明の合わせガラス用中間膜の一例を模式的に示す部分切欠断面図である。
図１に示す中間膜１は、サーモクロミック層２と、サーモクロミック層２の一方の表面２ａ（第１の表面）側に配置された第１の紫外線遮蔽層３と、サーモクロミック層２の他方の表面２ｂ（第２の表面）側に配置された第２の紫外線遮蔽層４とを有する。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。なお、本発明において、第２の紫外線遮蔽層４は必須の構成要件ではない。即ち、サーモクロミック層２の一方の表面２ａのみに第１の紫外線遮蔽層３が積層されていてもよい。この場合には、中間膜１の第１の紫外線遮蔽層３を、光線が入射される側に配置すればよい。例えば、中間膜を用いた合わせガラスを自動車に用いる場合には、第１の紫外線遮蔽層３が自動車の外側に配置され、サーモクロミック層２が自動車の内側に配置される。また、中間膜１は、４層以上の積層構造を有していてもよい。

サーモクロミック層２は、熱可塑性樹脂と、二酸化バナジウム粒子５とを含有する。
第１の紫外線遮蔽層３は、熱可塑性樹脂と、紫外線遮蔽剤とを含有する。第２の紫外線遮蔽層４は、熱可塑性樹脂と、紫外線遮蔽剤とを含有する。第１，第２の紫外線遮蔽層３，４は紫外線遮蔽剤を含有するため、紫外線の透過を効果的に抑制する層として機能する。従来のように、二酸化バナジウム粒子を含む中間膜を用いて合わせガラスを作製しただけでは、得られる合わせガラスが長期間使用されたときに、サーモクロミック性が低下するが、サーモクロミック層２と第１の紫外線遮蔽層３を有することで、優れたサーモクロミック性を長期間維持することが可能となる。
特に、本発明では合わせガラス用中間膜を敢えて２層以上の多層にし、サーモクロミック層と紫外線遮蔽層とを有する構成とすることで、紫外線遮蔽層側から中間膜に入射する光線の内、紫外線が効果的に遮蔽される。このため、サーモクロミック層に至る紫外線の量を低減できる。従って、サーモクロミック層に含まれている上記二酸化バナジウム粒子の劣化を抑制できる。その結果、優れたサーモクロミック性を長期間にわたり維持できる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、第１の紫外線遮蔽層を有する。上記第１の紫外線遮蔽層は、上記サーモクロミック層の一方の表面に積層されていることが好ましい。
上記第１の紫外線遮蔽層が上記サーモクロミック層の一方の表面に積層されていることで、紫外線の透過が効果的に抑制され、上記サーモクロミック層のサーモクロミック性が低下することを防止できる。その結果、優れたサーモクロミック性を長期間にわたり維持することができる。

上記第１の紫外線遮蔽層は、紫外線遮蔽剤を含有する。上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。従来広く知られている一般的な紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属系紫外線遮蔽剤、金属酸化物系紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤、トリアジン系紫外線遮蔽剤、ベンゾエート系紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤及びシュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤等が挙げられる。

上記金属系紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤、トリアジン系紫外線遮蔽剤又はベンゾエート系紫外線遮蔽剤であることが好ましく、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。

上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤として、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物系紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
上記ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等のベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤はハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
上記ベンゾフェノン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
上記トリアジン系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製、「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
上記ベンゾエート系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製、「ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
上記マロン酸エステル系紫外線遮蔽剤としては、例えば、マロン酸［（４−メトキシフェニル）−メチレン］−ジメチルエステル（クラリアントジャパン社製、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５）等が挙げられる。
上記シュウ酸アニリド系紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−エチル２’−エトキシ−オキサルアニリド（クラリアントジャパン社製、Ｓａｎｄｕｖｏｒ Ｖ ＳＵ）等が挙げられる。

本発明では、後述するサーモクロミック層が紫外線遮蔽剤を含有していてもよく、含有していなくてもよい。サーモクロミック性の長期安定性をより一層高める観点からは、上記サーモクロミック層は、紫外線遮蔽剤を含有することが好ましい。

上記サーモクロミック層及び第１及び第２の紫外線遮蔽層における紫外線遮蔽剤の含有量は特に限定されない。初期及び経時後のサーモクロミック性をより一層高める観点からは、上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、紫外線遮蔽剤の含有量の好ましい下限は０．２質量部、より好ましい下限は０．４質量部、さらに好ましい下限は０．５質量部、好ましい上限は３質量部、より好ましい上限は２．５質量部、さらに好ましい上限は１．０質量部である。特に、紫外線遮蔽層における熱可塑性樹脂１００質量部に対する紫外線遮蔽剤の含有量が０．２質量部以上であることにより、合わせガラスの経時後のサーモクロミック性の低下を顕著に抑制できる。
初期及び経時後のサーモクロミック性をより一層高める観点からは、紫外線遮蔽層１００質量％中、紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．２質量％以上、さらに好ましくは０．３質量％以上、特に好ましくは０．５質量％以上、好ましくは２．５質量％以下、より好ましくは２．０質量％以下、さらに好ましくは１．０質量％以下、特に好ましくは０．８質量％以下である。特に、紫外線遮蔽層１００質量％中、紫外線遮蔽剤の含有量が０．２質量％以上であることにより、合わせガラスの経時後のサーモクロミック性の低下を顕著に抑制できる。
初期及び経時後のサーモクロミック性をより一層高める観点からは、サーモクロミック層１００質量％中、紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．２質量％以上、さらに好ましくは０．３質量％以上、特に好ましくは０．５質量％以上、好ましくは２．５質量％以下、より好ましくは２．０質量％以下、さらに好ましくは１．０質量％以下、特に好ましくは０．８質量％以下である。特に、サーモクロミック層１００質量％中、紫外線遮蔽剤の含有量が０．３質量％以上であることにより、合わせガラスの経時後のサーモクロミック性の低下を顕著に抑制できる。

また、上記紫外線遮蔽層における紫外線遮蔽剤の含有量は、サーモクロミック層が含有する熱可塑性樹脂１００質量部に対する二酸化バナジウムの含有量に対して、好ましくは０．０１質量部以上、より好ましくは０．２質量部以上、好ましくは５０００質量部以下、より好ましくは２０００質量部以下である。

上記第１の紫外線遮蔽層は、熱可塑性樹脂を含有する。
上記熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。また、これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
なかでも、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましい。上記サーモクロミック層と第１の紫外線遮蔽層との密着性を高める観点からは、熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。

上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に８０〜９９．８モル％の範囲内である。

上記ポリビニルアルコールの重合度の好ましい下限は２００、より好ましい下限は５００、好ましい上限は３，０００、より好ましい上限は２，５００である。上記重合度が２００以上であることで、合わせガラスの耐貫通性を向上させることができる。上記重合度が３，０００以下であることで、合わせガラス用中間膜の成形性が良好となる。

上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記サーモクロミック層及び紫外線遮蔽層の接着力をより一層高める観点から、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、１５〜４０モル％の範囲内であることが好ましい。上記水酸基の含有率のより好ましい下限は１８モル％、より好ましい上限は３５モル％である。上記水酸基が１５モル％以上であると、各層の接着力を高めることができる。また、上記水酸基が４０モル％以下であると、合わせガラス用中間膜の柔軟性が高まり、取扱いが良好となる。
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して、原料となるポリビニルアルコールの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．３モル％、さらに好ましい下限は０．５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２５モル％、さらに好ましい上限は２０モル％である。
上記アセチル化度が０．１モル％以上であると、上記ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性を高めることができる。上記アセチル化度が３０モル％以下であると、中間膜の耐湿性が高くなる。
上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。

上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）の好ましい下限は６０モル％、より好ましい下限は６３モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は７５モル％、さらに好ましい上限は７０モル％である。
上記アセタール化度が６０モル％以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が８５モル％以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮することができる。
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
上記アセタール化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、アセチル化度（アセチル基量）と水酸基の含有率（ビニルアルコール量）とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、ついで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。
なお、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度（アセチル基量）は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。

上記ポリエステル樹脂としては、例えば、ポリアルキレンテレフタレート樹脂、ポリアルキレンナフタレート樹脂等が挙げられる。上記ポリアルキレンテレフタレート樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート及びポリ−１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート等が挙げられる。なかでも、化学的に安定であり、且つ、二酸化バナジウム粒子を分散させた場合の二酸化バナジウム粒子の長期安定性がより一層高まることから、上記ポリアルキレンテレフタレート樹脂は、ポリエチレンテレフタレート樹脂であることが好ましい。
上記ポリアルキレンナフタレート樹脂としては、ポリエチレンナフタレート及びポリブチレンナフタレート等が挙げられる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂と、二酸化バナジウム粒子を含有するサーモクロミック層を有する。

上記熱可塑性樹脂としては、上記第１の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂と同様のものを用いることができる。特に、サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂又はポリエステル樹脂であることが好ましい。
また、サーモクロミック層の長期安定性を高める観点からは、上記サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリエステル樹脂であることが好ましい。ポリエステル樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂及びエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂等の他の熱可塑性樹脂に比較して、サーモクロミック層が含有する二酸化バナジウム粒子の劣化を抑制することができ、サーモクロミック層の長期安定性をより一層高めることができる。
なお、上記第１の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂と上記サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂は同じものであってもよく、異なるものであってもよい。

サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、１５〜４０モル％の範囲内であることが好ましい。上記水酸基の含有率のより好ましい下限は１８モル％、より好ましい上限は３５モル％であり、更に好ましい上限は３０モル％以下であり、特に好ましい上限は２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記好ましい下限以上であれば、他の層に対するサーモクロミック層の接着力を高めることができる。また、上記水酸基の含有率が上記好ましい上限以下であれば、合わせガラス用中間膜の柔軟性が高まり、取扱いが良好となる。

また、サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル化度（アセチル基量）の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．３モル％、さらに好ましい下限は０．５モル％、特に好ましい下限は１モル％、最も好ましい下限は５モル％、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２５モル％、さらに好ましい上限は２０モル％である。
上記アセチル化度の下限が上記好ましい範囲であれば、上記ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性を高めることができる。また、上記アセチル化度の上限が上記好ましい範囲であれば、中間膜の耐湿性が高くなる。

また、サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である場合に、上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）の好ましい下限は６０モル％、より好ましい下限は６３モル％、好ましい上限は８５モル％、より好ましい上限は７５モル％、さらに好ましい上限は７０モル％である。
上記アセタール化度の下限が上記好ましい範囲であれば、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度の上限が上記好ましい範囲であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間を短縮することができる。

上記サーモクロミック層は、二酸化バナジウム粒子を含有する。
上記二酸化バナジウム粒子は、サーモクロミック特性を有することから、本発明の合わせガラス用中間膜や合わせガラスに優れたサーモクロミック性を付与することができる。
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質にいったん吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記二酸化バナジウム粒子の使用により、上記二酸化バナジウムの相転移温度以上の条件で、赤外線（熱線）を効果的に遮断でき、上記二酸化バナジウムの相転移温度未満の条件で、赤外線（熱線）を効果的に透過できる。
なお、第１及び第２の紫外線遮蔽層についても、二酸化バナジウム粒子を含有してもよい。

上記二酸化バナジウム粒子は、純度１００％の二酸化バナジウム粒子であってもよく、又は、二酸化バナジウム中のバナジウム原子の一部をバナジウム以外の金属原子で置換した置換二酸化バナジウム粒子であってもよい。

上記置換二酸化バナジウム粒子において、上記バナジウム以外の金属原子としては、特に限定されないが、例えば、タングステン、モリブデン、ニオブ及びタンタル等が挙げられる。上記バナジウム以外の金属原子は、タングステン、モリブデン、ニオブ及びタンタルから選択される少なくとも１種であることが好ましい。
二酸化バナジウムは様々な結晶相が存在するが、単斜晶結晶と正方晶結晶（ルチル型）が可逆的に相転移する。その相転移温度は約６８℃である。上記相転移温度は、二酸化バナジウム中のバナジウム原子の一部をバナジウム以外の金属原子で置換することにより調整することができる。従って、二酸化バナジウム粒子又は置換二酸化バナジウム粒子を適宜選択したり、置換二酸化バナジウム粒子において置換する原子種や置換率を適宜選択したりすることにより、得られる合わせガラス用中間膜のサーモクロミック性を制御することができる。

上記置換二酸化バナジウム粒子を用いる場合、金属原子の置換率の好ましい下限は０．１原子％、好ましい上限は１０原子％である。置換率が０．１原子％以上であると、上記置換二酸化バナジウム粒子の相転移温度を容易に調整することができ、１０原子％以下であると、優れたサーモクロミック性を得ることができる。
なお、置換率とは、バナジウム原子数と置換された原子数との合計に占める、置換された原子数の割合を百分率で示した値である。

上記二酸化バナジウム粒子又は置換二酸化バナジウム粒子は、実質的に二酸化バナジウム又は置換二酸化バナジウムのみで構成された粒子であってもよく、コア粒子の表面に二酸化バナジウム又は置換二酸化バナジウムが付着した粒子であってもよい。
上記コア粒子として、例えば、酸化ケイ素、シリカゲル、酸化チタン、ガラス、酸化亜鉛、水酸化亜鉛、酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、水酸化チタン、酸化ジルコニウム、水酸化ジルコニウム、リン酸ジルコニウム、ハイドロタルサイト化合物、ハイドロタルサイト化合物の焼成物、及び、炭酸カルシウム等の無機粒子が挙げられる。

上記二酸化バナジウム粒子の平均粒子径の好ましい下限は０．０１μｍ、より好ましい下限は０．０２μｍ、好ましい上限は１００μｍ、より好ましい上限は０．１μｍである。
上記平均粒子径が上記好ましい下限以上であれば、サーモクロミック性を充分に高めることができる。平均粒子径が上記好ましい上限以下であれば、二酸化バナジウム粒子の分散性を高めることができる。
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。

上記サーモクロミック層における上記二酸化バナジウム粒子の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記二酸化バナジウム粒子の含有量の好ましい下限は０．０１質量部、より好ましい下限は０．１質量部、好ましい上限は３質量部、より好ましい上限は２質量部である。上記サーモクロミック層における二酸化バナジウム粒子の含有量が上記好ましい範囲内であると、サーモクロミック性を充分に高めることができる。
また、上記サーモクロミック層１００質量％中、二酸化バナジウム粒子の含有量は、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、さらに好ましくは１．０質量％以上、特に好ましくは１．５質量％以上、好ましくは６．０質量％以下、より好ましくは５．５質量％以下、さらに好ましくは４．０質量％以下、特に好ましくは３．５質量％以下、最も好ましくは３．０質量％以下である。上記サーモクロミック層における二酸化バナジウム粒子の含有量が上記好ましい範囲内であると、サーモクロミック性を充分に高めることができる。

上記サーモクロミック層は、上記二酸化バナジウム粒子の分散性を向上させる目的で、グリセリンエステル、ポリカルボン酸等の分散剤を含有してもよい。
上記グリセリンエステルは特に限定されず、例えば、デカグリセリンモノステアリン酸エステル、デカグリセリントリステアリン酸エステル、デカグリセリンデカステアリン酸エステル、ヘキサグリセリンモノステアリン酸エステル、ヘキサグリセリンジステアリン酸エステル、ヘキサグリセリントリステアリン酸エステル、ヘキサグリセリンペンタステアリン酸エステル、テトラグリセリンモノステアリン酸エステル、テトラグリセリントリステアリン酸エステル、テトラグリセリンペンタステアリン酸エステル、ポリグリセリンステアリン酸エステル、グリセロールモノステアレート、デカグリセリンモノオレイン酸エステル、デカグリセリンデカオレイン酸エステル、ヘキサグリセリンモノオレイン酸エステル、ヘキサグリセリンペンタオレイン酸エステル、テトラグリセリンモノオレイン酸エステル、テトラグリセリンペンタオレイン酸エステル、ポリグリセリンオレイン酸エステル、グリセロールモノオレエート、２−エチルヘキサン酸トリグリセライド、カプリン酸モノグリセライド、カプリン酸トリグリセライド、ミリスチン酸モノグリセライド、ミリスチン酸トリグリセライド、デカグリセリンモノカプリル酸エステル、ポリグリセリンカプリル酸エステル、カプリル酸トリグリセライド、デカグリセリンモノラウリン酸エステル、ヘキサグリセリンモノラウリン酸エステル、テトラグリセリンモノラウリン酸エステル、ポリグリセリンラウリン酸エステル、デカグリセリンヘプタベヘニン酸エステル、デカグリセリンドデカベヘニン酸エステル、ポリグリセリンベヘニン酸エステル、デカグリセリンエルカ酸エステル、ポリグリセリンエルカ酸エステル、テトラグリセリン縮合リシノール酸エステル、ヘキサグリセリン縮合リシノール酸エステル、ポリグリセリン縮合リシノール酸エステル等が挙げられる。
上記グリセリンエステルのうち市販品としては、例えば、ＳＹグリスターＣＲ−ＥＤ（阪本薬品工業社製、縮合リシノール酸ポリグリセリン酸エステル）、ＳＹグリスターＰＯ−５Ｓ（阪本薬品工業社製、オレイン酸ヘキサグリセリンペンタエステル）等が挙げられる。
上記ポリカルボン酸は特に限定されず、例えば、主鎖骨格にカルボキシル基を有するポリマーにポリオキシアルキレンをグラフトしたポリカルボン酸重合体等が挙げられる。
上記ポリカルボン酸のうち市販品としては、例えば、日油社製マリアリムシリーズ（ＡＦＢ−０５６１、ＡＫＭ−０５３１、ＡＦＢ−１５２１、ＡＥＭ−３５１１、ＡＡＢ−０８５１、ＡＷＳ−０８５１、ＡＫＭ−１５１１−６０等）等が挙げられる。

サーモクロミック層における上記分散剤の含有量は、上記二酸化バナジウム粒子１００質量部に対して、好ましい下限は１質量部、好ましい上限は１００００質量部、より好ましい下限は１０質量部、より好ましい上限は１０００質量部、更に好ましい下限は３０質量部、更に好ましい上限は３００質量部である。上記分散剤の含有量が上記下限以上であると、上記二酸化バナジウム粒子の分散性が向上するため、サーモクロミック層の透明性が向上し、合わせガラス用中間膜の透明性が高くなる。上記分散剤の含有量が上記上限以下であると、上記分散剤の析出を抑制できるため、サーモクロミック層の透明性が向上し、合わせガラス用中間膜の透明性が高くなる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、第１の紫外線遮蔽層が、サーモクロミック層の一方の表面側に積層されており、熱可塑性樹脂と紫外線遮蔽剤とを含有する第２の紫外線遮蔽層が、サーモクロミック層の他方の表面側に積層されていることが好ましい。
上記第２の紫外線遮蔽層を有することで、上記サーモクロミック層が第１及び第２の紫外線遮蔽層の間に挟み込まれた構成となり、その結果、中間膜の両面において、中間膜に入射する紫外線を、第１及び第２の紫外線遮蔽層により効果的に遮蔽できる。

上記第２の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂としては、上記第１の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂と同様のものを用いることができる。特に、上記第２の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂又はエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂であることが好ましい。
上記サーモクロミック層と第２の紫外線遮蔽層との密着性を高める観点からは、上記第２の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることが好ましい。この場合には、サーモクロミック層と第２の紫外線遮蔽層との親和性が高められ、サーモクロミック層と第２の紫外線遮蔽層との密着性をより一層高めることができる。また、上記第１の紫外線遮蔽層と第２の紫外線遮蔽層とは同じ熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
また、上記紫外線遮蔽剤についても、上記第１の紫外線遮蔽層と同様のものを用いてもよく、異なるものを用いてもよい。

本発明では、各層の接着力をより一層高める観点から、サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層は、可塑剤を含有することが好ましい。サーモクロミック層に含まれている熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合は、特に可塑剤を含むことが好ましい。

上記可塑剤としては特に限定されず、従来公知の可塑剤を用いることができる。上記可塑剤は、１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
上記可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などのリン酸可塑剤等が挙げられる。なかでも、有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。

上記一塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル、並びにトリエチレングリコール又はトリプロピレングリコールと一塩基性有機酸とのエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸等が挙げられる。
上記多塩基性有機酸エステルとしては、特に限定されず、例えば、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。

上記有機エステル可塑剤としては、特に限定されず、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。
上記有機リン酸可塑剤としては、特に限定されず、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。

上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）及びトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）の内の少なくとも一種であることが好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートであることがより好ましい。

上記サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層における上記可塑剤の含有量は特に限定されない。上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して、上記可塑剤の含有量の好ましい下限は２５質量部、より好ましい下限は３０質量部、好ましい上限は８０質量部、より好ましい上限は６０質量部である。上記可塑剤の含有量が上記好ましい下限を満たすと、合わせガラスの耐貫通性をより一層高めることができる。上記可塑剤の含有量が上記好ましい上限を満たすと、合わせガラス用中間膜の透明性をより一層高めることができる。
上記サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層における上記可塑剤の含有量はそれぞれ異なっていてもよい。例えば、サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層の内の少なくとも一層の上記可塑剤の含有量が、上記熱可塑性樹脂１００質量部に対して５５質量部以上である場合、合わせガラスの遮音性を高めることができる。

上記サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層は、それぞれ、必要に応じて、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、接着力調整剤、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含有していてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

本発明の合わせガラス用中間膜は、上記サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層とは異なる他の層をさらに備えていてもよい。さらに、上記サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層の各層間に、サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層とは異なる他の層が挟み込まれていてもよい。

本発明の合わせガラス用中間膜の厚みは特に限定されない。上記合わせガラス用中間膜の厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、該合わせガラス用中間膜の厚みは、サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層の合計の厚みを示す。実用面の観点、並びにサーモクロミック性を充分に高める観点からは、本発明の合わせガラス用中間膜の厚みの好ましい下限は０．１ｍｍ、より好ましい下限は０．２５ｍｍ、好ましい上限は３ｍｍ、より好ましい上限は１．５ｍｍである。上記中間膜の厚みが薄すぎると、合わせガラスの耐貫通性が低下する傾向がある。

実用面の観点、並びにサーモクロミック性を充分に高める観点からは、サーモクロミック層の厚みの好ましい下限は０．００１ｍｍ、より好ましい下限は０．０５ｍｍ、好ましい上限は０．８ｍｍ、より好ましい上限は０．６ｍｍである。
また、実用面の観点、並びに長期間にわたりサーモクロミック性を充分に維持する観点からは、第１及び第２の紫外線遮蔽層の厚みの好ましい下限は０．００１ｍｍ、より好ましい下限は０．２ｍｍ、好ましい上限は０．８ｍｍ、より好ましい上限は０．６ｍｍである。

本発明の合わせガラス用中間膜を製造する方法は特に限定されない。例えば、サーモクロミック層、第１及び第２の紫外線遮蔽層を個別に製造した後、積層及びプレスする事によって本発明の合わせガラス用中間膜を製造することができる。他にも、サーモクロミック層を形成するための組成物、第１及び第２の紫外線遮蔽層を形成するための組成物を作製後、共押出することによって本発明の合わせガラス用中間膜を製造することができる。

上記サーモクロミック層の製造方法としては、熱可塑性樹脂及び二酸化バナジウム粒子と必要に応じて配合する添加剤との混合物を、押出又はプレスする事によってサーモクロミック層を製造する方法や、二酸化バナジウム粒子を分散させた分散液と、熱可塑性樹脂と必要に応じて配合する添加剤との混合物を、押出又はプレスする事によってサーモクロミック層を製造する方法が挙げられる。上記混合物を作製する方法として、ビーズミル、ミキシングロール、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー、カレンダーロール等を用いる方法が挙げられる。

上記分散液は、上記二酸化バナジウム粒子、上記分散剤及び有機溶媒を含有することが好ましい。上記分散液中における上記二酸化バナジウム粒子の体積平均粒子径の好ましい上限は１００μｍである。上記体積平均粒子径が１００μｍ以下であると、透明性に優れる合わせガラス用中間膜を製造することができる。上記体積平均粒子径のより好ましい上限は１０μｍである。上記体積平均粒子径の下限については特に限定されないが、実質的には１０ｎｍが限界であると考えられる。なお、本明細書においてＤ５０とは、粒子をある粒子径から２つに分けたときに、大きい側と小さい側が等量となる粒子径のことを意味する。

上記第１及び第２の紫外線遮蔽層の製造方法としては、熱可塑性樹脂及び紫外線遮蔽剤と必要に応じて配合する添加剤との混合物を、押出又はプレスする事によって紫外線遮蔽層を製造する方法や、紫外線遮蔽剤を分散させた分散液と、熱可塑性樹脂と必要に応じて配合する添加剤との混合物を、押出又はプレスする事によって第１及び第２の紫外線遮蔽層を製造する方法が挙げられる。

本発明の合わせガラス用中間膜は、合わせガラスを得るために用いられる。例えば、合わせガラス部材の間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟持することで合わせガラスが得られる。
図２は、本発明の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す部分切欠断面図である。
図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、合わせガラス部材１２、１３とを備える。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、合わせガラス部材１２、１３の間に挟み込まれている。従って、合わせガラス１１は、合わせガラス部材１２と、中間膜１と、合わせガラス部材１３とがこの順で積層されて構成されている。合わせガラス部材１２は、第１の紫外線遮蔽層３の外側の表面３ａに積層されている。合わせガラス部材１３は、第２の紫外線遮蔽層４の外側の表面４ａに積層されている。

上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラスは、ガラス板含有積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。

上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、線入り板ガラス及びグリーンガラス等が挙げられる。サーモクロミック性が高いことから、上記無機ガラスは熱線吸収板ガラスであることが好ましい。なお、熱線吸収板ガラスに関しては、ＪＩＳ Ｒ３２０８に規定されている。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。

上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。

本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ Ｒ３２０２に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のフロートガラスの間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの可視光線透過率は２０％以上であることが好ましい。

本発明の合わせガラス用中間膜を、ＪＩＳ Ｒ３２０２に準拠した、厚さ２ｍｍの２枚のフロートガラスの間に挟み込むことにより得られた合わせガラスの１００℃における赤外線透過率は７０％以下であることが好ましく、５０％以下であることがより好ましい。

本発明の合わせガラスのヘイズ値は、好ましくは２０％以下、より好ましくは１０％以下、更に好ましくは５％以下、特に好ましくは４％以下である。本発明の合わせガラス用中間膜は、サーモクロミック層と第１及び第２の紫外線遮蔽層とを有するため、合わせガラスのヘイズ値を低くすることができる。合わせガラスのヘイズ値は、ＪＩＳ Ｋ６７１４に準拠して測定できる。

本発明の合わせガラスの製造方法は特に限定されない。例えば、一対の合わせガラス部材の間に、本発明の合わせガラス用中間膜を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、一対の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。

本発明の合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。サーモクロミック性が高く、赤外線透過率が低いので、本発明の合わせガラスは、建築物に好適に用いられる。

本発明によれば、サーモクロミック性に優れ、かつ、サーモクロミック性を長期間に渡って持続させることが可能な合わせガラス用中間膜、並びに、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することができる。

図１は、本発明の合わせガラス用中間膜の一例を模式的に示す部分切欠断面図である。 図２は、本発明の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す部分切欠断面図である。

以下に実施例を掲げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されない。

（実施例１）
（１）サーモクロミック層の作製
二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製、平均粒子径７７μｍ）０．１質量部、分散剤としてポリカルボン酸（ＡＦＢ−０５６１、日油社製）０．５質量部を、可塑剤である２８質量部のトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）中に添加し、水平型のマイクロビーズミルで混合して二酸化バナジウム粒子分散液を得た。分散液中の二酸化バナジウム粒子の体積平均粒子径は１３２ｎｍであった。なお、上記二酸化バナジウム粒子分散液に添加する前の二酸化バナジウム粒子について、放射光施設内でＸＲＤ測定（波長０．５Å、露光時間１０分間）を行い、得られたＸＲＤパターンについて解析ソフト（リガク社製ＰＤＸＬ）を用いてリートベルト解析することによって、上記二酸化バナジウム粒子中の二酸化バナジウムの含有量を算出した。上記二酸化バナジウム粒子中の二酸化バナジウムの含有量は１００モル％であり、上記二酸化バナジウム以外のバナジウム酸化物の含有量は０モル％であった。
得られた二酸化バナジウム粒子分散液の全量を、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）（平均重合度１７００、水酸基の含有率３０．５モル％、アセチル化度１モル％、ブチラール化度６８．５モル％）７２質量部に加え、ミキシングロールで充分に溶融混練した後、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）シートに挟み、厚さ１００μｍのスペーサを介して、熱プレスにて１５０℃、１００ｋｇ／ｃｍ^２の条件で１５分間加圧し、厚さ１００μｍのサーモクロミック層を得た。

（２）第１の紫外線遮蔽層の作製
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．８質量部を、水平型のマイクロビーズミルにて混合し、分散液を得た。
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００質量部に対し、得られた分散液全量を添加し、ミキシングロールで充分に混練した後、ポリテトラフルオロエチレンシートに挟み、厚さ３３０μｍのスペーサを介して、熱プレスにて１５０℃、１００ｋｇ／ｃｍ^２の条件で１５分間加圧し、厚さ３３０μｍの第１の紫外線遮蔽層を得た。

（３）第２の紫外線遮蔽層の作製
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．８質量部を、水平型のマイクロビーズミルにて混合し、分散液を得た。
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００質量部に対し、得られた分散液全量を添加し、ミキシングロールで充分に混練した後、ポリテトラフルオロエチレンシートに挟み、厚さ３３０μｍのスペーサを介して、熱プレスにて１５０℃、１００ｋｇ／ｃｍ^２の条件で１５分間加圧し、厚さ３３０μｍの第２の紫外線遮蔽層を得た。

（４）合わせガラス用中間膜の作製
第１の紫外線遮蔽層／サーモクロミック層／第２の紫外線遮蔽層の順に厚み方向に重ね、１５０℃で５分間プレスすることにより３層構造を有する厚み７６０μｍの合わせガラス用中間膜を得た。

（５）合わせガラスの作製
得られた中間膜を、縦５ｃｍ×横５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ Ｒ３２０２に準拠した２枚のフロートガラス（縦５ｃｍ×横５ｃｍ×厚み２ｍｍ）を用意した。この２枚のフロートガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。

（実施例２）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」において、二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製）の添加量を０．０５質量部に変更し、ポリカルボン酸（ＡＦＢ−０５６１、日油社製）の添加量を０．２５質量部に変更した以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例３）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」において、二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製）の添加量を１質量部に変更し、ポリカルボン酸（ＡＦＢ−０５６１、日油社製）の添加量を５質量部に変更した以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例４）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）１質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）１質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られた第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例５）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られた第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例６）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．８質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．８質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られた第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例７）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られた第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例８）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、厚さ６６０μｍのスペーサを介して、熱プレスにて１５０℃、１００ｋｇ／ｃｍ^２の条件で１５分間加圧し、厚さ６６０μｍの第１の紫外線遮蔽層を得たこと以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
第２の紫外線遮蔽層を用いず、得られた第１の紫外線遮蔽層／サーモクロミック層の順に厚み方向に重ね、１５０℃で５分間プレスすることにより２層構造を有する厚み７６０μｍの合わせガラス用中間膜を得た。
得られた中間膜を、縦５ｃｍ×横５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ Ｒ３２０２に準拠した２枚のフロートガラス（縦５ｃｍ×横５ｃｍ×厚み２ｍｍ）を用意した。この２枚のフロートガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。

（実施例９）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」において、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）を、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）（平均重合度２３００、水酸基の含有率２２モル％、アセチル化度１３モル％、ブチラール化度６５モル％）に変更した以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１０）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」において、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）を、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）に変更し、二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製）の添加量を０．０５質量部に変更し、ポリカルボン酸（ＡＦＢ−０５６１、日油社製）の添加量を０．２５質量部に変更した以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１１）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」において、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）を、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）に変更し、二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製）の添加量を１質量部に変更し、ポリカルボン酸（ＡＦＢ−０５６１、日油社製）の添加量を５質量部に変更した以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１２）
（１）サーモクロミック層の作製
ポリエチレンテレフタレート樹脂１００質量部に対し、０．１質量部の二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製、平均粒子径７７μｍ）を添加し、樹脂と二酸化バナジウムの混合物を溶融混練して二酸化バナジウム粒子を樹脂中に均一に分散させた。得られた混練物をＴ型ダイを備えた溶融押出機を用いて押出し、厚さ１００μｍのサーモクロミック層を得た。

（２）合わせガラス用中間膜及び合わせガラスの作製
得られたサーモクロミック層を用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１３）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」において、二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製）の添加量を０．０５質量部に変更した以外は、実施例１２と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１４）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」において、二酸化バナジウム粒子（新興化学工業社製）の添加量を１質量部に変更した以外は、実施例１２と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１５）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」の同様の方法でサーモクロミック層を得た。
また、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）１質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）１質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られたサーモクロミック層、第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１６）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」の同様の方法でサーモクロミック層を得た。
また、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られたサーモクロミック層、第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１７）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」の同様の方法でサーモクロミック層を得た。
また、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．８質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．８質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られたサーモクロミック層、第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（実施例１８）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」の同様の方法でサーモクロミック層を得た。
また、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、ＴｉｎｕｖｉｎＰ）０．２質量部を添加した以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られたサーモクロミック層、第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（比較例１）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
同様に、実施例１の「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして第２の紫外線遮蔽層を得た。
得られた第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（比較例２）
実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）を添加せず、厚さ６６０μｍのスペーサを介して、熱プレスにて１５０℃、１００ｋｇ／ｃｍ^２の条件で１５分間加圧し、厚さ６６０μｍの第１の紫外線遮蔽層を得たこと以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層を得た。
第２の紫外線遮蔽層を用いず、得られた第１の紫外線遮蔽層／サーモクロミック層の順に厚み方向に重ね、１５０℃で５分間プレスすることにより２層構造を有する厚み７６０μｍの合わせガラス用中間膜を得た。
得られた中間膜を、縦５ｃｍ×横５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ Ｒ３２０２に準拠した２枚のフロートガラス（縦５ｃｍ×横５ｃｍ×厚み２ｍｍ）を用意した。この２枚のフロートガラスの間に、得られた中間膜を挟み込み、真空ラミネーターにて９０℃で３０分間保持し、真空プレスし、合わせガラスを得た。

（比較例３）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」の二酸化バナジウム粒子分散液を得る工程において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）１質量部を添加し、また、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」及び「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（比較例４）
実施例１の「（１）サーモクロミック層の作製」の二酸化バナジウム粒子分散液を得る工程において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）５．２質量部を添加し、また、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」及び「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（比較例５）
実施例１２の「（１）サーモクロミック層の作製」の樹脂と二酸化バナジウムの混合物に、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）５．２質量部を添加した以外は、実施例１２と同様にしてサーモクロミック層を得た。さらに、実施例１の「（２）第１の紫外線遮蔽層の作製」及び「（３）第２の紫外線遮蔽層の作製」において、紫外線遮蔽剤として２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製、Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）を添加しなかった以外は、実施例１と同様にして第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を作製した。得られたサーモクロミック層、第１の紫外線遮蔽層及び第２の紫外線遮蔽層を用いた以外は、実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜及び合わせガラスを得た。

（評価方法）
得られた合わせガラスの性能を以下の方法で評価した。結果を表１、表２に示した。

（１）赤外線透過率（Ｔｉｒ（７８０〜２５００ｎｍ））の測定
紫外可視近赤外分光光度計（日本分光株式会社製「Ｖ−６７０」）及び温調ユニットを用いて、ＪＩＳ Ｒ３１０６（１９９８）に準拠して、得られた合わせガラスの耐光性試験前の１００℃における波長７８０〜２５００ｎｍでの赤外線透過率Ｔｉｒを求めた。

（２）長期安定性（耐光性試験）
紫外線照射装置（スガ試験機社製、ＨＬＧ−２Ｓ）等を用いて、ＪＩＳ Ｒ３２０５に準拠して、紫外線（石英ガラス水銀灯（７５０Ｗ））を、合わせガラスに１０００時間照射した。１０００時間照射後の赤外線透過率Ｔｉｒ（耐光性試験後のＴｉｒ）を上記の方法により測定した。なお、実施例８及び比較例２で得られた合わせガラスを基に作製した透過率測定試料は、紫外線の光源に近い側に、紫外線遮蔽層が配置されるように、合わせガラスを配置した。
得られた測定値から、ΔＴｉｒ（（耐光性試験後のＴｉｒ）−（耐光性試験前のＴｉｒ））を求めた。

本発明によれば、サーモクロミック性に優れ、かつ、サーモクロミック性を長期間に渡って持続させることが可能な合わせガラス用中間膜、並びに、該合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することができる。

１…合わせガラス用中間膜
２…サーモクロミック層
２ａ…第１の表面
２ｂ…第２の表面
３…第１の紫外線遮蔽層
３ａ…外側の表面
４…第２の紫外線遮蔽層
４ａ…外側の表面
５…二酸化バナジウム粒子
１１…合わせガラス
１２、１３…合わせガラス部材

Claims (11)

1. 第１の紫外線遮蔽層と、サーモクロミック層とを有し、
   前記第１の紫外線遮蔽層は、熱可塑性樹脂と、紫外線遮蔽剤とを含有し、
   前記サーモクロミック層は、熱可塑性樹脂と、二酸化バナジウム粒子を含有する
   ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
2. 第１の紫外線遮蔽層が、サーモクロミック層の一方の表面に積層されていることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
3. 第１の紫外線遮蔽層が、サーモクロミック層の一方の表面側に積層されており、熱可塑性樹脂と紫外線遮蔽剤とを含有する第２の紫外線遮蔽層が、サーモクロミック層の他方の表面側に積層されていることを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
4. 紫外線遮蔽剤は、ベンゾトリアゾール系紫外線遮蔽剤であることを特徴とする請求項１、２又は３記載の合わせガラス用中間膜。
5. 第１の紫外線遮蔽層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることを特徴とする請求項１、２、３又は４記載の合わせガラス用中間膜。
6. 第１の紫外線遮蔽層は、更に可塑剤を含有することを特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載の合わせガラス用中間膜。
7. 第１の紫外線遮蔽層における、熱可塑性樹脂１００質量部に対する紫外線遮蔽剤の含有量が０．２〜１．０質量部であることを特徴とする請求項１、２、３、４、５又は６記載の合わせガラス用中間膜。
8. サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリエステル樹脂であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
9. サーモクロミック層に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
10. サーモクロミック層に含まれるポリビニルアセタール樹脂は、水酸基の含有率が３０モル％以下であり、アセチル基量が５モル％以上であることを特徴とする請求項９に記載の合わせガラス用中間膜。
11. 合わせガラス部材の間に、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜を有することを特徴とする合わせガラス。

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