JP6378313B2 - 導電性ペースト及び太陽電池調製物におけるAl及びAgを含む粒子 - Google Patents
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Description
a.ペーストの総重量に基づいて少なくとも55重量%、又は少なくとも75重量%、又は少なくとも80重量%の銀粉末、
b.無機反応系、好ましくはガラスフリット、
c.有機ビヒクル、
d.粒子成分としてAl及びAgを含む添加粒子。
ここで、Al及びAgは、添加粒子中に元素として存在する、又はAlとAgの一方若しくは両方を含む1種以上の単相元素混合物中に存在する、又は元素としてAlとAgの一方若しくは両方と1種以上の元素混合物の組合せである。
a.少なくとも1個のコアは、コアの総重量に基づいて少なくとも90重量%、好ましくは少なくとも95重量%、より好ましくは少なくとも99重量%のAlを含む。
b.少なくとも1個のシェルは、シェルの総重量に基づいて少なくとも90重量%、好ましくは少なくとも95重量%、より好ましくは少なくとも99重量%のAgを含む。
c.1個以上のコア、好ましくは単一のコアの混合重量は、粒子の総重量に基づいて少なくとも50重量%、好ましくは少なくとも60重量%、より好ましくは少なくとも70重量%である。
d.少なくとも1個のシェルは、個々の重量が粒子の総重量に基づいて50重量%未満、好ましくは40重量%未満、より好ましくは30重量%未満である。
a.添加粒子は、添加粒子の総重量に基づいて約5から約70重量%の範囲、好ましくは約10から約65重量%の範囲、より好ましくは約15から約62重量%の範囲のAlを含む。
b.添加粒子は、添加粒子の総重量に基づいて約30から約95重量%の範囲、好ましくは約35から約90重量%の範囲、より好ましくは約38から約85重量%の範囲のAgを含む。
a.添加粒子は、添加粒子の総重量に基づいて約50から約90重量%の範囲、好ましくは約55から約85重量%の範囲、より好ましくは約60から約80重量%の範囲のAlを含む。
b.添加粒子は、添加粒子の総重量に基づいて約10から約50重量%の範囲、好ましくは約15から約45重量%の範囲、より好ましくは約20から約40重量%の範囲のAgを含む。
a.ウェーハ、
b.ウェーハの上に重ねられた本発明によるペースト。
a.本発明による太陽電池前駆体の用意、
b.太陽電池を得るための太陽電池前駆体の焼成。
本発明による好ましいウェーハは、光を高効率で吸収して電子−正孔対を生成し、正孔と電子を境界を越えて、好ましくはいわゆるpn接合境界を越えて、高効率で分離可能な太陽電池の領域のなかの領域である。本発明による好ましいウェーハは、前面ドープ層と背面ドープ層で構成された単体を含むウェーハである。
好ましいドーパントは、Siウェーハに添加したときに、電子又は正孔をバンド構造に導入することによってpn接合境界を形成するドーパントである。本発明によれば、これらのドーパントの種類(identity)及び濃度は、pn接合のバンド構造プロファイルを調整し、必要に応じて光吸収及び伝導率プロファイルを設定するように特異的に選択されることが好ましい。本発明による好ましいp型ドーパントは、Siウェーハバンド構造に正孔を添加するドーパントである。それらは、当業者によく知られている。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべてのドーパントをp型ドーパントとして採用することができる。本発明による好ましいp型ドーパントは、三価元素、特に周期表13族の三価元素である。この状況における好ましい周期表13族元素としては、B、Al、Ga、In、Tl又はその少なくとも2種の組合せが挙げられるが、それだけに限定されない。Bが特に好ましい。本発明の一実施形態においては、pドープ層は、ドーパントとしてBを含む。
本発明による好ましい導電性ペーストは、表面に塗布することができ、焼成すると表面に電気接触した固体電極体を形成するペーストである。ペーストの成分及びその割合は、ペーストが焼結、印刷適性などの所望の性質を有し、得られる電極が所望の電気的性質及び物性を有するように、当業者が選択することができる。金属粒子は、主に、得られる電極体が導電性であるように、ペースト中に存在することができる。表面層を通してSiウェーハ中に適切に焼結させるために、無機反応系を採用することができる。本発明の状況において好ましい導電性ペーストの組成例は、
i)金属粒子、好ましくは銀粒子、好ましくは少なくとも約50重量%、より好ましくは少なくとも約70重量%、最も好ましくは少なくとも約80重量%、
ii)好ましくは約0.1から約6重量%の範囲、より好ましくは約0.5から約5重量%の範囲、最も好ましくは約1から約4重量%の範囲の無機反応系、好ましくはガラスフリット、
iii)好ましくは約5から約40重量%の範囲、より好ましくは約5から約30重量%の範囲、最も好ましくは約5から約15重量%の範囲の有機ビヒクル、
iv)好ましくは約0.1から約5重量%の範囲、又は約0.2から約3重量%の範囲、又は約0.3から約2重量%の範囲のAl及びAgを粒子成分として含む添加粒子、ここで、Al及びAgは、添加粒子中に元素として存在する、又はAlとAgの一方若しくは両方を含む1種以上の単相元素混合物中に存在する、又は元素としてAlとAgの一方若しくは両方と1種以上の元素混合物の組合せである、並びに
v)好ましくは約0から約15重量%の範囲、より好ましくは約0から約10重量%の範囲、最も好ましくは約0.3から約5重量%の範囲の更なる添加剤を含む。ここで、重量%は各々、導電性ペーストの総重量に基づき、合計100重量%になる。
−約5から約35Pasの範囲、好ましくは約10から約25Pasの範囲、最も好ましくは約15から約20Pasの範囲の粘度。
−ペースト中のすべての溶媒の沸点が約90から約300℃の範囲である。
Al及びAgを含む好ましい添加粒子は、太陽電池の有利な諸性質、特に電気的性質に寄与する添加剤である。添加粒子は、1相又は2つ以上の相を示し得る。添加粒子の相は、例えば、その化学組成、構造又はその両方が互いに異なってもよい。2相間の化学組成の相違は、相の一方には存在するが他方には存在しない1種以上の元素から生じ、又は2相中、例えば、成分の割合が異なる合金中に存在する元素の割合の相違から生じ、又は成分元素の相違と割合の相違の両方の組合せから生じ得る。2相間の構造の相違は、異なる対称性、又は長距離秩序、短距離秩序の程度及び/又は性質、若しくは部位占有率の順序の相違、又はその組合せの形を取り得る。一例は、例えば、異なる同素体間、好ましくは合金の同素体間の点群対称性、空間群対称性、又は配向秩序の程度の相違であり得る。別の一例は、部位の原子の秩序の程度及び/又は性質が異なる合金間、例えば、規則合金、部分的規則合金又は不規則合金間の相違であり得る。1つを超える相が存在する場合、一部の好ましい配列は、凝集体、又は外側のコーティングを有する中心核からなる構造である。好ましい凝集体は、化学組成、構造又はその両方が互いに異なる2つ以上の相を含む粒子である。この状況における好ましい凝集体の一タイプは、圧力、加熱、焼結、加圧、圧延、粉砕などの手段によって、2個以上の構成粒子の連結から生じ得る粒子である。この状況における好ましい凝集体の別の一タイプは、温度変化中、圧力変化中、添加剤若しくはシード剤(seeding agent)の添加中、又は他の手段中に生じ得る粒子など、1つ以上の相を2つ以上の相に分離して生じる粒子である。このようにして形成された一つの好ましい凝集体は、例えば冷却によって、共晶相が1つ以上の更なる相から分離した凝集体である。本発明の一実施形態においては、粒子は、単相を含む。本発明の別の一実施形態においては、粒子は、少なくとも2つ以上の相を含む。
銀は、本発明による好ましい金属粒子である。上記添加粒子のセクションで明示的に述べた金属粒子に加えて、それとは別に、本発明の状況における好ましい金属粒子は、金属伝導性を示す金属粒子、又は焼成すると金属伝導性を示す物質を生成する金属粒子である。導電性ペースト中に存在する金属粒子は、導電性ペーストが焼成によって焼結するときに形成される固体電極に金属伝導性を付与する。効果的な焼結に好都合であり、高伝導率及び低接触抵抗の電極をもたらす金属粒子が好ましい。金属粒子は、当業者によく知られている。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての金属粒子を導電性ペースト中の金属粒子として採用することができる。本発明による好ましい金属粒子は、金属、合金、少なくとも2種の金属の混合物、少なくとも2種の合金の混合物、又は少なくとも1種の金属と少なくとも1種の合金の混合物である。AlとAgの両方を含む粒子の全含有量の好ましい範囲は、上記添加粒子のセクションに記載されている。かかる粒子の全含有量への更なる寄与が金属粒子によってなされないことが好ましい。一実施形態においては、1重量%を超えるAlと1重量%を超えるAgの両方を含む金属粒子はない。別の一実施形態においては、金属粒子は、金属粒子の総重量に基づいて10重量%未満、好ましくは1重量%未満、より好ましくは0.1重量%未満のAlを含む。
エッチング及び焼結を引き起こすために、無機反応系、好ましくはガラスフリットが本発明による導電性ペースト中に存在する。好ましい無機反応系は、好ましくは、ガラス、好ましくはガラスフリット、又は焼成するとガラスを形成することができる材料である。Siウェーハに適用され、したがって前面ドープ層と塗布された導電性ペーストの間に存在し得る任意の追加の層をエッチングし、Siウェーハを適度にエッチングするために、効果的なエッチングが必要である。Siウェーハの適切なエッチングとは、電極と前面ドープ層の良好な電気接触をもたらし、したがって低接触抵抗をもたらすのに十分な深さであるが、pn接合境界に干渉するほど深くはないことを意味する。本発明の状況における好ましい無機反応系、好ましくはガラスフリットは、ガラス転移を示すアモルファス又は部分結晶性固体粉末である。ガラス転移温度Tgは、加熱によってアモルファス物質が堅い固体から部分的に可動性の過冷却溶融物に変質する温度である。ガラス転移温度の測定方法は、当業者によく知られている。無機反応系、好ましくはガラスフリットによって引き起こされるエッチング及び焼結は、無機反応系、好ましくはガラスフリットのガラス転移温度よりも上で起こる。ガラス転移温度は、所望のピーク焼成温度よりも低いことが好ましい。無機反応系、好ましくはガラスフリットは、当業者によく知られている。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての無機反応系、好ましくはガラスフリットを導電性ペースト中の無機反応系として採用することができる。
本発明の状況における好ましい有機ビヒクルは、1種以上の溶媒、好ましくは有機溶媒に基づく溶液、乳濁液又は分散液である。これによって、導電性ペーストの成分が溶解、乳濁又は分散形態で確実に存在するようになる。好ましい有機ビヒクルは、導電性ペースト内の成分の最適な安定性をもたらし、有効なライン印刷適性を可能にする粘度を導電性ペーストに付与する有機ビヒクルである。本発明による好ましい有機ビヒクルは、ビヒクル成分として以下を含む。
(i)好ましくは約1から約10重量%の範囲、より好ましくは約2から約8重量%の範囲、最も好ましくは約3から約7重量%の範囲の結合剤、
(ii)好ましくは約0から約10重量%の範囲、より好ましくは約0から約8重量%の範囲、最も好ましくは約0.01から約6重量%の範囲の界面活性剤、
(ii)有機ビヒクル中の他の成分の割合でその割合が決まる1種以上の溶媒、
(iv)好ましくは約0から約10重量%の範囲、より好ましくは約0から約8重量%の範囲、最も好ましくは約1から約5重量%の範囲の任意に選択できる添加剤。
ここで、重量%は各々、有機ビヒクルの総重量に基づき、合計100重量%になる。本発明によれば、好ましい有機ビヒクルは、上記導電性ペーストの好ましい高レベルの印刷適性を達成可能にする有機ビヒクルである。
本発明の状況における好ましい結合剤は、好都合な安定性、印刷適性、粘度、焼結及びエッチング性を有する導電性ペーストの形成に寄与する結合剤である。結合剤は、当業者によく知られている。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての結合剤を有機ビヒクル中の結合剤として採用することができる。(「樹脂」と称するカテゴリに入ることが多い)本発明による好ましい結合剤は、ポリマー結合剤、モノマー結合剤、及びポリマーとモノマーの組合せである結合剤である。ポリマー結合剤は、少なくとも2種のモノマー単位が単一分子に含まれるコポリマーとすることもできる。好ましいポリマー結合剤は、ポリマー主鎖中に官能基を有するポリマー結合剤、主鎖から離れた官能基を有するポリマー結合剤、及び主鎖中の官能基と主鎖から離れた官能基の両方を有するポリマー結合剤である。主鎖中に官能基を有する好ましいポリマーは、例えば、ポリエステル、置換ポリエステル、ポリカーボネート、置換ポリカーボネート、主鎖中に環式基を有するポリマー、多糖、置換多糖、ポリウレタン、置換ポリウレタン、ポリアミド、置換ポリアミド、フェノール樹脂、置換フェノール樹脂、場合によっては別のコモノマーとの、1種以上の前述のポリマーのモノマーのコポリマー、又はその少なくとも2種の組合せである。主鎖中に環式基を有する好ましいポリマーは、ポリビニルブチラート(PVB)及びその誘導体、ポリテルピネオール及びその誘導体、又はその混合物である。好ましい多糖は、例えば、セルロース及びそのアルキル誘導体、好ましくはメチルセルロース、エチルセルロース、プロピルセルロース、ブチルセルロース及びその誘導体、並びにその少なくとも2種の混合物である。主ポリマー鎖から離れた官能基を有する好ましいポリマーは、アミド基を有するポリマー、しばしばアクリル樹脂と称される、酸及び/又はエステル基を有するポリマー、又は上述の官能基の組合せを有するポリマー、又はその組合せである。主鎖から離れたアミドを有する好ましいポリマーは、例えば、ポリビニルピロリドン(PVP)及びその誘導体である。主鎖から離れた酸及び/又はエステル基を有する好ましいポリマーは、例えば、ポリアクリル酸及びその誘導体、ポリメタクリラート(PMA)及びその誘導体、又はポリメタクリル酸メチル(PMMA)及びその誘導体、又はその混合物である。本発明による好ましいモノマー結合剤は、エチレングリコール系モノマー、テルピネオール樹脂若しくはロジン誘導体、又はその混合物である。エチレングリコールに基づく好ましいモノマー結合剤は、エーテル基、エステル基を有するモノマー結合剤、又はエーテル基及びエステル基を有するモノマー結合剤であり、好ましいエーテル基は、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル及び高級アルキルエーテルであり、好ましいエステル基は、アセタート及びそのアルキル誘導体、好ましくはエチレングリコールモノブチルエーテルモノアセタート又はその混合物である。アルキルセルロース、好ましくはエチルセルロース、その誘導体、及び結合剤の前述のリストの別の結合剤とのその混合物などが、本発明の状況における最も好ましい結合剤である。
本発明の状況における好ましい界面活性剤は、好都合な安定性、印刷適性、粘度、焼結及びエッチング性を有する導電性ペーストの形成に寄与する界面活性剤である。界面活性剤は、当業者によく知られている。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての界面活性剤を有機ビヒクル中の界面活性剤として採用することができる。本発明の状況における好ましい界面活性剤は、直鎖、分枝鎖、芳香族鎖、フッ素化鎖、シロキサン鎖、ポリエーテル鎖及びその組合せに基づく界面活性剤である。好ましい界面活性剤は、単鎖、二重鎖又は多鎖(poly chained)である。本発明による好ましい界面活性剤は、非イオン性、アニオン性、カチオン性又は両性イオン性の頭部を有する。好ましい界面活性剤は、ポリマー及びモノマー又はその混合物である。本発明による好ましい界面活性剤は、顔料親和性基を有することができ、好ましくは顔料親和性基を有するヒドロキシ官能性カルボン酸エステル(例えば、DISPERBYK(登録商標)108、BYK USA,Inc.製)、顔料親和性基を有するアクリラートコポリマー(例えば、DISPERBYK(登録商標)116、BYK USA,Inc.製)、顔料親和性基を有する変性ポリエーテル(例えば、TEGO(登録商標)DISPERS655、Evonik Tego Chemie GmbH製)、高顔料親和性基を有する他の界面活性剤(例えば、TEGO(登録商標)DISPERS662C、Evonik Tego Chemie GmbH製)とすることができる。上記リストにない本発明による他の好ましいポリマーは、ポリエチレングリコール及びその誘導体、並びにアルキルカルボン酸及びその誘導体若しくは塩、又はその混合物である。本発明による好ましいポリエチレングリコール誘導体は、ポリ(エチレングリコール)酢酸である。好ましいアルキルカルボン酸は、完全飽和アルキルカルボン酸、及び一価又は多価不飽和アルキル鎖を有するアルキルカルボン酸、又はその混合物である。飽和アルキル鎖を有する好ましいカルボン酸は、アルキル鎖長が約8から約20炭素原子の範囲のカルボン酸、好ましくはC9H19COOH(カプリン酸)、C11H23COOH(ラウリン酸)、C13H27COOH(ミリスチン酸)C15H31COOH(パルミチン酸)、C17H35COOH(ステアリン酸)又はその混合物である。不飽和アルキル鎖を有する好ましいカルボン酸は、C18H34O2(オレイン酸)及びC18H32O2(リノール酸)である。本発明による好ましい単量体界面活性剤は、ベンゾトリアゾール及びその誘導体である。
本発明による好ましい溶媒は、焼成中にペーストからかなりの程度除去される導電性ペーストの成分、好ましくは焼成後に絶対重量が焼成前に比べて少なくとも約80%減少、好ましくは焼成前に比べて少なくとも約95%減少して存在する成分である。本発明による好ましい溶媒は、好都合な粘度、印刷適性、安定性及び焼結特性を有する導電性ペーストであって、好都合な導電率、及び基板との電気接触を有する電極を生成する導電性ペーストを形成することができる溶媒である。溶媒は、当業者によく知られている。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての溶媒を有機ビヒクル中の溶媒として採用することができる。本発明によれば、好ましい溶媒は、上記導電性ペーストの好ましい高レベルの印刷適性を達成可能にする溶媒である。本発明による好ましい溶媒は、標準周囲温度及び圧力(SATP)(298.15K、100kPa)下で液体として存在する溶媒、好ましくは沸点が約90℃を超え、融点が約−20℃を超える溶媒である。本発明による好ましい溶媒は、極性又は非極性、プロトン性又は非プロトン性、芳香族又は非芳香族である。本発明による好ましい溶媒は、モノアルコール、ジアルコール、ポリアルコール、モノエステル、ジエステル、ポリエステル、モノエーテル、ジエーテル、ポリエーテル、これらのカテゴリの官能基の少なくとも1個を含み、場合によっては別のカテゴリの官能基、好ましくは環式基、芳香族基、不飽和結合、1個以上のO原子がヘテロ原子で置換されたアルコール基、1個以上のO原子がヘテロ原子で置換されたエーテル基、1個以上のO原子がヘテロ原子で置換されたエステル基を含む溶媒、及び上記溶媒の2種以上の混合物である。この状況における好ましいエステルは、アジピン酸のジアルキルエステルであり、好ましいアルキル成分は、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル及び高級アルキル基、又は2種のかかるアルキル基の組合せであり、好ましくはアジピン酸ジメチル、及び2種以上のアジピン酸エステルの混合物である。この状況における好ましいエーテルは、ジエーテル、好ましくはエチレングリコールのジアルキルエーテルであり、好ましいアルキル成分は、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル及び高級アルキル基又は2種のかかるアルキル基の組合せであり、2種のジエーテルの混合物である。この状況における好ましいアルコールは、第一級、第二級及び第三級アルコール、好ましくは第三級アルコールであり、テルピネオール及びその誘導体が好ましく、又は2種以上のアルコールの混合物である。1個を超える異なる官能基を化合させた好ましい溶媒は、しばしばテキサノールと呼ばれる2,2,4−トリメチル−1,3−ペンタンジオールモノイソイソブチラート、及びその誘導体、しばしばカルビトールとして知られる2−(2−エトキシエトキシ)エタノール、そのアルキル誘導体、好ましくはメチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル及びヘキシルカルビトール、好ましくはヘキシルカルビトール若しくはブチルカルビトール、及びそのアセタート誘導体、好ましくはブチルカルビトールアセタート、又は上記の少なくとも2種の混合物である。
有機ビヒクル中の好ましい添加剤は、上記ビヒクル成分とは異なる添加剤であって、有利な粘度、焼結、生成電極の導電率、基板との良好な電気接触などの電気伝導性ペーストの好都合な諸性質に寄与する添加剤である。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての添加剤を有機ビヒクル中の添加剤として採用することができる。本発明による好ましい添加剤は、チキソトロピー剤、粘度調節剤、安定剤、無機添加剤、増粘剤、乳化剤、分散剤又はpH調節剤である。この状況における好ましいチキソトロピー剤は、カルボン酸誘導体、好ましくは脂肪酸誘導体又はその組合せである。好ましい脂肪酸誘導体は、C9H19COOH(カプリン酸)、C11H23COOH(ラウリン酸)、C13H27COOH(ミリスチン酸)C15H31COOH(パルミチン酸)、C17H35COOH(ステアリン酸)C18H34O2(オレイン酸)、C18H32O2(リノール酸)又はその組合せである。この状況における脂肪酸を含む好ましい組合せはヒマシ油である。
本発明の状況における好ましい添加剤は、明示した他の成分に加えて、導電性ペースト、それで製造される電極、又は得られる太陽電池の性能向上に寄与する、導電性ペーストに添加される成分である。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての添加剤を導電性ペースト中の添加剤として採用することができる。ビヒクル中に存在する添加剤に加えて、添加剤は、導電性ペースト中にも存在することができる。本発明による好ましい添加剤は、チキソトロピー剤、粘度調節剤、乳化剤、安定剤若しくはpH調節剤、無機添加剤、増粘剤及び分散剤、又はその少なくとも2種の組合せであり、無機添加剤が最も好ましい。本発明によるこの状況における好ましい無機添加剤は、Mg、Ni、Te、W、Zn、Mg、Gd、Ce、Zr、Ti、Mn、Sn、Ru、Co、Fe、Cu及びCr若しくはその少なくとも2種の組合せ、好ましくはZn、Sb、Mn、Ni、W、Te及びRu若しくはその少なくとも2種の組合せ、その酸化物、焼成すると金属酸化物を生成することができる化合物、又は上記金属の少なくとも2種の混合物、上記酸化物の少なくとも2種の混合物、焼成すると金属酸化物を生成することができる上記化合物の少なくとも2種の混合物、又は上記のいずれか2種以上の混合物である。
上記目的の少なくとも1つを達成することへの寄与は、以下の太陽電池前駆体成分を含む太陽電池前駆体によって成される。
a.ウェーハ、好ましくはSiウェーハ、
b.ウェーハの上に重ねられた本発明によるペースト。
上記目的の少なくとも1つを達成することへの寄与は、プロセスステップとして少なくとも以下を含む太陽電池を製造するプロセスによって成される。
i)特に上記実施形態のいずれかを組み合わせる、上述したような太陽電池前駆体の用意、及び
ii)太陽電池を得るための太陽電池前駆体の焼成。
本発明によれば、導電性ペーストを塗布し、次いで前記導電性ペーストを焼成して焼結体を得ることによって、前面及び背面電極を適用することが好ましい。導電性ペーストは、含浸、浸漬、注入、滴下、注射、噴霧、ナイフコーティング、カーテンコーティング、はけ塗り若しくは印刷又はその少なくとも2つの組合せを含めて、ただしそれだけに限定されない、当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考える任意の方法で適用することができる。好ましい印刷技術は、インクジェット印刷、スクリーン印刷、タンポン印刷、オフセット印刷、凸版印刷若しくはステンシル印刷又はその少なくとも2つの組合せである。本発明によれば、導電性ペーストは、印刷、好ましくはスクリーン印刷によって適用されることが好ましい。本発明の一実施形態においては、導電性ペーストは、スクリーンを介して前面に塗布される。この実施形態の一態様においては、スクリーンを介した塗布は、以下のパラメータの少なくとも1つを満たす。
−約290から約400の範囲、好ましくは約310から約390の範囲、より好ましくは約330から約370の範囲の網目数、
−約10から約30μmの範囲、好ましくは約12から約25μmの範囲、より好ましくは約15から約23μmの範囲のワイヤー太さ、
−約5から約25μmの範囲、好ましくは約10から約20μmの範囲、より好ましくは約13から約18μmの範囲のメッシュ上のエマルジョン(EoM)厚さ、
−約1から約3mmの範囲、好ましくは約1.8から約2.5mmの範囲、より好ましくは約2から約2.3mmの範囲のフィンガー間隔。
本発明によれば、まず導電性ペーストを塗布し、次いで前記導電性ペーストを焼成して固体電極体を形成することによって、電極を形成することが好ましい。焼成は、当業者によく知られており、当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考える任意の方法で実施することができる。焼成は、ペースト中に存在する少なくとも1種のガラスフリット、好ましくは2種以上のガラスフリット、より好ましくはすべてのガラスフリットのガラス転移温度よりも上で実施しなければならない。
−下記「焼成炉における温度プロファイル」と称する方法によって測定される温度を約700から約900℃の範囲、好ましくは約730から約880℃の範囲に保持すること、
−保持温度における約1から約10秒の範囲の時間。
上記目的の少なくとも1つを達成することへの寄与は、本発明によるプロセスによって得ることができる太陽電池によって成される。本発明による好ましい太陽電池は、電気エネルギー出力に変換される入射光の全エネルギーの割合の点で高効率であり、かつ軽量で耐久性のある太陽電池であり、好ましくはn型太陽電池である。図2に例示したように、太陽電池の1つの層構成は以下の通りである:(i)前面電極、(ii)反射防止コーティング、(iii)前面不動態層、(iv)前面ドープ層、(v)pn接合境界、(vi)背面ドープ層、(vii)高濃度ドープ背面層、(viii)背面不動態層、(ix)背面電極。個々の層は、この一般的層構成から省略することができ、又は個々の層は、上で概説した一般的実施形態に記載の1つを超える層の機能を実際に果たすことができる。本発明の一実施形態においては、単一の層が、反射防止層と不動態層の両方として作用する。図1に例示したように、別の層構成は以下の通りである:(I)前面電極、(II)前面ドープ層、(III)pn接合境界、(IV)背面ドープ層、(V)背面電極。
本発明によれば、反射防止コーティングは、太陽電池の前面の電極の前に外側の層として、しばしば最外側の層として、適用することができる。本発明による好ましい反射防止コーティングは、前面で反射される入射光の割合を減少させ、かつ前面を通過してウェーハに吸収される入射光の割合を増加させる反射防止コーティングである。好都合な吸収/反射比を生じ、採用した導電性ペーストによってエッチングしやすいが、導電性ペーストの焼成に必要な温度に耐え、電極界面付近における電子と正孔の再結合の増加の一因にならない反射防止コーティングが好ましい。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考えるすべての反射防止コーティングを採用することができる。本発明による好ましい反射防止コーティングは、SiNx、SiO2、Al2O3、TiO2、又はその少なくとも2種の混合物、及び/又はその少なくとも2つの層の組合せである。SiNxが特に好ましく、特にSiウェーハを採用する場合にそうである。
本発明によれば、電極の前に、又は反射防止層が存在する場合にはその前に、外側の層として、又は最外側の層として、1つ以上の不動態層を前側及び/又は後側に適用することができる。好ましい不動態層は、電極界面付近における電子/正孔再結合率を低下させる不動態層である。当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考える任意の不動態層を採用することができる。本発明による好ましい不動態層は、窒化ケイ素、二酸化ケイ素及び二酸化チタンであり、窒化ケイ素が最も好ましい。本発明によれば、不動態層の厚さは、約0.1nmから約2μmの範囲、より好ましくは約10nmから約1μmの範囲、最も好ましくは約30nmから約200nmの範囲であることが好ましい。
太陽電池の原理機能に直接寄与する上記層に加えて、更なる層を機械及び化学的保護のために追加することができる。
上記目的の少なくとも1つを達成することへの寄与は、少なくとも上述したように得られた、特に上記実施形態の少なくとも1つによる太陽電池と、少なくとももう1個の太陽電池とを含むモジュールによって成される。本発明による多数の太陽電池を空間的に配列し、電気的に接続して、モジュールと称する集合配列を形成することができる。本発明による好ましいモジュールは、幾つかの形態を取ることができ、好ましくはソーラーパネルとして知られる矩形表面を取ることができる。太陽電池を電気的に接続する多様な方法、及びかかるセルを機械的に配列し、固定して、集合配列を形成する多様な方法が当業者によく知られており、当業者に知られ、当業者が本発明の状況において適切と考える任意のかかる方法を採用することができる。本発明による好ましい方法は、低質量/出力比、低体積/出力比及び高耐久性をもたらす方法である。アルミニウムは、本発明による太陽電池を機械的に固定する好ましい材料である。
以下の試験方法を本発明で使用する。試験方法がない場合、本願の最先の出願日に最も近い、測定すべき特徴のISO試験方法を適用する。明確な測定条件がない場合、標準周囲温度及び圧力(SATP:standard ambient temperature and pressure)(温度298.15K及び絶対圧力100kPa)を適用する。
温度22±1℃の空調室で、装置及び材料を測定前に平衡化する。CuKα1(0.154056nm)X線源、湾曲Ge単結晶(111)モノクロメータ、伝送装置(検出器:STOE製一次元位置敏感検出器(PSD:position sensitive detector))、GE Sensing and inspection Technologies GmbH製発生装置「Seifert ISO−DEBYEFLEX3003」(40kV、40mA)及びSTOE製ソフトウェア「STOE粉末回折ソフトウェア(win x−pow)バージョン3.05」を備えたSTOE&Cie GmbH、Darmstadt、Germany製「STOE Stadi P」を使用して、結晶化度測定を実施した。この装置は、X線散乱測定原理を応用している。装置の較正はNIST標準Si(ロット番号:640c)に従う。分析基準としてICDDデータベースを適用する。X線中に入れる前に試料ホルダーの中央の(STOE製試料ホルダーに付属の)2枚の箔の間に薄膜を形成するために試料を一定量配置する。試料を伝送モードで22℃で以下のパラメータで測定した:2θ:3.0〜99.8°、ω:1.5〜49.9°、ステップ:2θ0.55°、ω:0.275°、ステップ時間:20秒、測定時間:1.03時間。備付けのソフトウェアパッケージを用いて2θと強度をプロットすると、試料のアモルファス量は本質的に検出することができない。
底板MPC60Ti及びコーンプレートC20/0.5°Ti並びにソフトウェア「Haake RheoWin Job Manager4.30.0」を備えたThermo Fischer Scientific Corp.製「Haake Rheostress600」を用いて粘度測定を実施した。距離ゼロポイントを設定後、測定に十分なペースト試料を底板上に置いた。コーンを間隙距離0.026mmで測定位置に移動し、過剰の材料をスパチュラで除去した。試料を25℃に3分間平衡化し、回転測定を開始した。せん断速度を48秒及び50等距離測定点以内に0から20s−1に増加させ、さらに、312秒及び156等距離測定点以内に150s−1に増加させた。せん断速度150s−1で60秒の待機時間後、せん断速度を312秒及び156等距離測定点以内に150s−1から20s−1に減速し、さらに、48秒及び50等距離測定点以内に0に減速した。微小トルク補正、微小応力制御及び質量慣性補正を作動させた。粘度は、下向きせん断勾配の100s−1のせん断速度における測定値として与えられる。
粒子の比表面積を求めるBET測定をDIN ISO9277:1995に従って行う。SMART法(適応投与速度による吸着法(Sorption Method with Adaptive dosing Rate))によって作動する(Micromeritics製)Gemini2360を測定に使用する。基準材料として、材料調査及び試験の連邦施設(BAM:Bundesanstalt fur Materialforschung und −prufung)から入手可能なアルファ酸化アルミニウムCRM BAM−PM−102を使用する。デッドボリュームを削減するために充填棒を基準及び試料キュベットに添加する。キュベットをBET装置に装着する。窒素ガスの飽和蒸気圧(N2 5.0)を決定する。充填棒を含むキュベットが完全に充填され、デッドボリュームが最小になる量の試料をガラスキュベットに秤量する。試料を乾燥させるために、80℃で2時間保持する。冷却後、試料の重量を記録する。試料を含むガラスキュベットを測定装置に装着する。試料を脱気するために、材料がポンプ中に吸い込まれないように選択したポンプ速度で排気する。脱気後の試料の質量を計算に使用する。デッドボリュームをヘリウムガス(He 4.6)を用いて求める。ガラスキュベットを液体窒素浴で77Kに冷却する。吸着では、77Kで分子断面積0.162nm2のN2 5.0を計算に使用する。5測定点の多点解析を実施し、得られた比表面積をm2/gで示す。
Ag粒子の粒径測定をISO13317−3:2001に従って実施する。X線重力技術に従って動作するソフトウェアWin5100V2.03.01を備えたSedigraph5100(Micromeritics製)を測定に使用する。試料約400から600mgを50mlガラスビーカーに秤量し、40mlのSedisperseP11(Micromeritics製、密度約0.74から0.76g/cm3及び粘度約1.25から1.9mPa*s)を懸濁液として添加する。磁気撹拌子を懸濁液に添加する。懸濁液を撹拌子で撹拌しながら、超音波プローブSonifer250(Branson製)を出力レベル2で8分間作動させて試料を分散させる。この前処理試料を機器に入れ、測定を開始する。懸濁液の温度を記録し(典型的な範囲24℃から45℃)、この温度における懸濁溶液の測定粘度のデータを計算に使用する。試料の密度及び重量(銀の場合、密度10.5g/cm3)を用いて粒径分布を求め、d50、d10及びd90として示す。
Al及びAgを含む粒子の粒径測定には、ISO標準13320に従うレーザー回折法を使用した。ヘリウム−ネオン−レーザー及び乾式分散ユニットを備えたSympatec GmbH製Helos BRを、室温23℃で実施した測定に採用した。乾式分散ユニットの条件を3バール40%1mmに設定した。d10、d50、d90の値をソフトウェアWINDOX5.1.2.0、HRLD、形状因子1及びフラウンホーファー理論を用いて求めた。密度として以下の値を使用した:Al−Ag粉末5.04g/cm3及びAl粉末2.7g/cm3。
ドーパントレベルを二次イオン質量分析法によって測定する。
温度22±1℃の空調室で、すべての装置及び材料を測定前に平衡化する。シリコン太陽電池の前面ドープ層上の焼成銀電極の接触抵抗率を測定するために、GP solar GmbH社製「GP−4Test1.6.6Pro」ソフトウェアパッケージを備える「GP4−Test Pro」を使用する。この装置は、4点測定原理を適用し、伝送長法(TLM:transfer length method)によって接触抵抗率を推定する。接触抵抗率を測定するために、図4に示したように、2本の1cm幅のウェーハ細片をウェーハの印刷フィンガー線に垂直に切り取る。各細片の正確な幅をマイクロメータで精度0.05mmで測定する。Keyence Corp.社製広範囲ズームレンズVH−Z100Rを備えたデジタル顕微鏡「VHX−600D」を用いて焼成銀フィンガーの幅を細片上の異なる3箇所で測定する。各箇所で、幅を2点測定によって10回測定する。フィンガー幅値は、全30測定値の平均である。フィンガー幅、細片幅、及び印刷フィンガーの互いの距離をソフトウェアパッケージによって使用して、接触抵抗率を計算する。測定電流を14mAに設定する。6本の隣接フィンガー線に接触するのに適した多接点測定ヘッド(部品番号04.01.0016)を設置し、6本の隣接フィンガーに接触させる。各細片上に均等に分布した5箇所で測定する。測定開始後、ソフトウェアによって細片上の各箇所で接触抵抗率の値(mOhm*cm2)を決定する。全10箇所の平均を接触抵抗率の値として採用する。
Despatch製ウェーハ試験組立品(Wafer Test Assembly)1−T/C156mm、SQ(部品番号DES−300038)に接続されたDatapaq Ltd.、Cambridge、UK製Datapaq DQ1860Aデータロガーを用いて焼成プロセスの温度プロファイルを測定した。データロガーは、Datapaq Ltd.、Cambridge、UK製遮蔽箱TB7250で保護され、ウェーハ試験組立品の熱電対に接続される。焼成プロセスの測定温度プロファイルを正確に測定するために、太陽電池シミュレータを焼成炉のベルト上で最終ウェーハの後に直接配置した。温度プロファイル安定性に影響しないように、遮蔽されたデータロガーをウェーハ試験組立品の後に距離約50cmで置いた。データをデータロガーによって記録し、続いてコンピュータによりDatapaq Ltd.、Cambridge、UK製Datapaq Insight Reflow TrackerV7.05ソフトウェアを用いて分析した。
ペースト調製
適量の有機ビヒクル(表1)、Ag粉末(Ames Inc.製PV4、d50 2μm)、d50 2μmに粉砕したガラスフリット、酸化亜鉛(Sigma Aldrich GmbH、品番204951)、及びAl−Ag粉末(「Sil−Shield Ag/Al 10/30 Cl」、Ecka Granules Germany GmbH&Co KG、d10 6μm、d50 11μm、d90 19μm、AlコアとAgシェル)又はAl粉末(「ASP−8、Rusal Moscow d50約8μm)をKenwood Major Titanium混合機で混合することによってペーストを調製した。ステンレス鋼ロールを備えた3本ロールミルExact80Eを第1の間隙120μm及び第2の間隙60μmで、第1の間隙を20μm、第2の間隙を10μmに連続的に狭めながら、ペーストを均一になるまで数回通過させた。粘度を上述したように測定した。表1に示した組成の適量の有機ビヒクルを添加してペーストの粘度を約16から約20Pasの範囲を目標に調節した。ペーストの成分の重量%を表2に示す。
太陽電池調製物及び接触抵抗測定
ホウ素をドープした前面及びリンをドープした背面を有する単結晶Cz−n型シリコンウェーハにペーストを塗布した。ウェーハは、寸法が156x156mm2であり、ほぼ正方形(pseudo−square)であった。ウェーハは、厚さ約75nmのSiNx反射防止/不動態層を両面に有する。用いた太陽電池をアルカリエッチングによって表面に肌理をつけた。Asys Group製半自動スクリーンプリンターX1SL、EKRA Automatisierungssystemeセットを用いて以下のスクリーンパラメータで実施例ペーストをウェーハのpドープ面にスクリーン印刷した:290メッシュ、ワイヤー太さ20μm、メッシュ上のエマルジョン18μm、フィンガー72本、フィンガー開口60μm、母線3本、母線幅1.5mm。Heraeus Precious Metals GmbH&Co.KGから入手可能な市販AgペーストSOL9600Aを、装置のnドープ背面に同じプリンター及び以下のスクリーンパラメータで印刷した:325メッシュ、ワイヤー太さ30μm、メッシュ上のエマルジョン18μm、フィンガー156本、フィンガー開口80μm、母線3本、母線幅1.5mm。各面に印刷後に印刷パターンを有する装置を乾燥器中で150℃で10分間乾燥した。次いで、基板をpドープ側を上にしてCentrotherm DO−FF8600−300乾燥器中で1.5分間焼成した。各実施例で、焼成を最大焼成温度800℃で実施した。次いで、完全に加工された試料の接触抵抗率を試験した。表3は、得られた接触抵抗を示す。
101 ドープSiウェーハ
102 pn接合境界
103 前面電極
104 背面電極
105 前面ドープ層
106 背面ドープ層
200 太陽電池
207 前面不動態層
208 背面不動態層
209 反射防止層
210 高濃度ドープ背面層
300 ウェーハ
311 背面の追加の層
312 前面の追加の層
313 導電性ペースト
214 前面電極フィンガー
215 前面電極母線
400 太陽電池前駆体
401 ウェーハ
402 背面
403 前面
404 pドープ層
405 nドープ層
406 背面
407 第1の領域
408 第1のペースト
409 更なる領域
410 反射防止及び/又は不動態層
420 ウェーハ
421 切断部
422 フィンガー線
Claims (22)
- ペースト成分として以下を含むペースト(313)であって、
a.前記ペースト(313)の総重量に基づいて少なくとも80重量%の銀粉末、
b.無機反応系、
c.有機ビヒクル、
d.粒子成分としてAl及びAgを含む添加粒子
を含み、前記添加粒子が銀被覆アルミニウムである、ペースト(313)。 - 前記添加粒子が、前記ペースト(313)の総重量に基づいて0.1から5重量%の範囲である、請求項1に記載のペースト(313)。
- 前記添加粒子が、前記添加粒子の総重量に基づいて0.1重量%を超えるAl又はAg以外の元素を含まない、請求項1又は2に記載のペースト(313)。
- 前記添加粒子が、Al及びAgの少なくとも1種の単相混合物を前記添加粒子の総重量に基づいて少なくとも95重量%含む、請求項1から3のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 前記添加粒子の結晶化度が少なくとも75%である、請求項1から4のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 前記添加粒子が、少なくとも1個のコア及び少なくとも1個のシェルを含み、少なくとも1個のコアがその表面積の少なくとも80%の上に重ねられた少なくとも1個のシェルを有する、請求項1から3のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 以下の基準の少なくとも1つを満たす、請求項6に記載のペースト(313):
a.1個以上のコアの混合重量は、前記粒子の総重量に基づいて少なくとも70重量%である、
b.少なくとも1個のシェルは、個々の重量が前記粒子の総重量に基づいて30重量%未満である。 - 以下の基準の少なくとも一方又は両方を満たす、請求項1から7のいずれか一項に記載のペースト(313):
a.前記添加粒子は、前記添加粒子の総重量に基づいて5から70重量%の範囲のAlを含む、
b.前記添加粒子は、前記添加粒子の総重量に基づいて30から95重量%の範囲のAgを含む。 - 以下の基準の少なくとも一方又は両方を満たす、請求項1から8のいずれか一項に記載のペースト(313):
a.前記添加粒子は、前記添加粒子の総重量に基づいて50から90重量%の範囲のAlを含む、
b.前記添加粒子は、前記添加粒子の総重量に基づいて10から50重量%の範囲のAgを含む。 - 前記無機反応系が、前記ペースト(313)の総重量に基づいて0.1から7重量%の範囲である、請求項1から9のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 前記無機反応系がガラスフリットである、請求項1から10のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 前記添加粒子のd50値が0.1から15μmの範囲である、請求項1から11のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 前記添加粒子の比表面積が0.01から25m2/gの範囲である、請求項1から12のいずれか一項に記載のペースト(313)。
- 以下の太陽電池前駆体成分
a.ウェーハ(401)、
b.前記ウェーハ(401)の上に重ねられた、請求項1から13のいずれか一項に記載のペースト(313)
を含む、太陽電池前駆体(400)。 - 前記ウェーハ(401)がpドープ層(404)及びnドープ層(405)を有する、請求項14に記載の太陽電池前駆体(400)。
- 前記ペースト(313)が前記pドープ層(404)の上に重ねられた、請求項15に記載の太陽電池前駆体(400)。
- 前記nドープ層(405)の厚さが前記pドープ層(404)の厚さよりも厚い、請求項15又は16に記載の太陽電池前駆体(400)。
- 前記ペースト(313)が、前記2つのドープ層のうち薄い方の上に重ねられた、請求項15から17のいずれか一項に記載の太陽電池前駆体(400)。
- 以下の調製ステップ
a.請求項14から18のいずれか一項に記載の太陽電池前駆体(400)の用意、
b.太陽電池を得るための前記太陽電池前駆体(400)の焼成
を含む、太陽電池の調製プロセス。 - 請求項19に従って得ることができる太陽電池。
- 前記太陽電池がn型太陽電池である、請求項20に記載の太陽電池。
- 少なくとも1個が請求項20又は21に記載の太陽電池である少なくとも2個の太陽電池を含むモジュール。
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