JP6352210B2 - ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法、ペロブスカイト型酸窒化物微粒子 - Google Patents
ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法、ペロブスカイト型酸窒化物微粒子 Download PDFInfo
- Publication number
- JP6352210B2 JP6352210B2 JP2015064136A JP2015064136A JP6352210B2 JP 6352210 B2 JP6352210 B2 JP 6352210B2 JP 2015064136 A JP2015064136 A JP 2015064136A JP 2015064136 A JP2015064136 A JP 2015064136A JP 6352210 B2 JP6352210 B2 JP 6352210B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- perovskite
- fine particles
- oxynitride
- oxide
- producing
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
- 239000010419 fine particle Substances 0.000 title claims description 61
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims description 28
- 238000005121 nitriding Methods 0.000 claims description 68
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N Ammonia Chemical compound N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 65
- 238000000034 method Methods 0.000 claims description 49
- 238000001027 hydrothermal synthesis Methods 0.000 claims description 39
- 229910021529 ammonia Inorganic materials 0.000 claims description 32
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 30
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 26
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims description 20
- HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M Sodium hydroxide Chemical compound [OH-].[Na+] HEMHJVSKTPXQMS-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 15
- 229910052758 niobium Inorganic materials 0.000 claims description 14
- 229910052788 barium Inorganic materials 0.000 claims description 13
- KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M Potassium hydroxide Chemical compound [OH-].[K+] KWYUFKZDYYNOTN-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 10
- 230000002194 synthesizing effect Effects 0.000 claims description 10
- 229910052715 tantalum Inorganic materials 0.000 claims description 9
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M hydroxide Chemical compound [OH-] XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-M 0.000 claims description 6
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims description 5
- ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N Potassium Chemical compound [K] ZLMJMSJWJFRBEC-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 229910052700 potassium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 239000011591 potassium Substances 0.000 claims description 3
- 229910002651 NO3 Inorganic materials 0.000 claims description 2
- NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N Nitrate Chemical compound [O-][N+]([O-])=O NHNBFGGVMKEFGY-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 2
- 150000004820 halides Chemical class 0.000 claims description 2
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 claims description 2
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 90
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 68
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 description 46
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 35
- 239000010955 niobium Substances 0.000 description 30
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 23
- 239000013078 crystal Substances 0.000 description 15
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 14
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 13
- 230000008569 process Effects 0.000 description 13
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 13
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 12
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 11
- -1 and as a result Substances 0.000 description 10
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 10
- 238000010532 solid phase synthesis reaction Methods 0.000 description 7
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 7
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 6
- 239000000463 material Substances 0.000 description 6
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 6
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 6
- DSAJWYNOEDNPEQ-UHFFFAOYSA-N barium atom Chemical compound [Ba] DSAJWYNOEDNPEQ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 5
- 238000000634 powder X-ray diffraction Methods 0.000 description 5
- 238000005406 washing Methods 0.000 description 5
- 238000005119 centrifugation Methods 0.000 description 4
- 230000008859 change Effects 0.000 description 4
- 239000007791 liquid phase Substances 0.000 description 4
- 239000011941 photocatalyst Substances 0.000 description 4
- 239000000047 product Substances 0.000 description 4
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 4
- LYCAIKOWRPUZTN-UHFFFAOYSA-N Ethylene glycol Chemical compound OCCO LYCAIKOWRPUZTN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N Methanol Chemical compound OC OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- AYJRCSIUFZENHW-UHFFFAOYSA-L barium carbonate Chemical compound [Ba+2].[O-]C([O-])=O AYJRCSIUFZENHW-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 3
- 150000001805 chlorine compounds Chemical class 0.000 description 3
- KRKNYBCHXYNGOX-UHFFFAOYSA-N citric acid Chemical compound OC(=O)CC(O)(C(O)=O)CC(O)=O KRKNYBCHXYNGOX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 3
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 3
- NVDNLVYQHRUYJA-UHFFFAOYSA-N hafnium(iv) carbide Chemical compound [Hf+]#[C-] NVDNLVYQHRUYJA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 150000004679 hydroxides Chemical class 0.000 description 3
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 3
- GUCVJGMIXFAOAE-UHFFFAOYSA-N niobium atom Chemical compound [Nb] GUCVJGMIXFAOAE-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 150000002823 nitrates Chemical class 0.000 description 3
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 3
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 3
- 238000000235 small-angle X-ray scattering Methods 0.000 description 3
- 238000001179 sorption measurement Methods 0.000 description 3
- 239000006228 supernatant Substances 0.000 description 3
- 150000001242 acetic acid derivatives Chemical class 0.000 description 2
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 2
- QZPSXPBJTPJTSZ-UHFFFAOYSA-N aqua regia Chemical compound Cl.O[N+]([O-])=O QZPSXPBJTPJTSZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- RQPZNWPYLFFXCP-UHFFFAOYSA-L barium dihydroxide Chemical compound [OH-].[OH-].[Ba+2] RQPZNWPYLFFXCP-UHFFFAOYSA-L 0.000 description 2
- 229910001863 barium hydroxide Inorganic materials 0.000 description 2
- 150000004649 carbonic acid derivatives Chemical class 0.000 description 2
- 239000012295 chemical reaction liquid Substances 0.000 description 2
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 2
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 2
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 description 2
- 238000001035 drying Methods 0.000 description 2
- 150000004673 fluoride salts Chemical class 0.000 description 2
- 150000004694 iodide salts Chemical class 0.000 description 2
- 125000000896 monocarboxylic acid group Chemical group 0.000 description 2
- 239000004570 mortar (masonry) Substances 0.000 description 2
- 229910000484 niobium oxide Inorganic materials 0.000 description 2
- URLJKFSTXLNXLG-UHFFFAOYSA-N niobium(5+);oxygen(2-) Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[Nb+5].[Nb+5] URLJKFSTXLNXLG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000003891 oxalate salts Chemical class 0.000 description 2
- BPUBBGLMJRNUCC-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);tantalum(5+) Chemical compound [O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[Ta+5].[Ta+5] BPUBBGLMJRNUCC-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 230000001699 photocatalysis Effects 0.000 description 2
- 229920001343 polytetrafluoroethylene Polymers 0.000 description 2
- 239000004810 polytetrafluoroethylene Substances 0.000 description 2
- 239000002244 precipitate Substances 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 238000012545 processing Methods 0.000 description 2
- 238000010298 pulverizing process Methods 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 238000005245 sintering Methods 0.000 description 2
- 150000003467 sulfuric acid derivatives Chemical class 0.000 description 2
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M Chloride anion Chemical compound [Cl-] VEXZGXHMUGYJMC-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N Hydrogen Chemical compound [H][H] UFHFLCQGNIYNRP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- JVTAAEKCZFNVCJ-UHFFFAOYSA-M Lactate Chemical compound CC(O)C([O-])=O JVTAAEKCZFNVCJ-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 1
- OLBVUFHMDRJKTK-UHFFFAOYSA-N [N].[O] Chemical compound [N].[O] OLBVUFHMDRJKTK-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 1
- 238000000149 argon plasma sintering Methods 0.000 description 1
- 238000004577 artificial photosynthesis Methods 0.000 description 1
- QVQLCTNNEUAWMS-UHFFFAOYSA-N barium oxide Chemical compound [Ba]=O QVQLCTNNEUAWMS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000005540 biological transmission Effects 0.000 description 1
- BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-N carbonic acid Chemical compound OC(O)=O BVKZGUZCCUSVTD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000003763 carbonization Methods 0.000 description 1
- 239000003054 catalyst Substances 0.000 description 1
- 239000007795 chemical reaction product Substances 0.000 description 1
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 230000003247 decreasing effect Effects 0.000 description 1
- 238000011033 desalting Methods 0.000 description 1
- 238000013461 design Methods 0.000 description 1
- 239000003989 dielectric material Substances 0.000 description 1
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 239000011261 inert gas Substances 0.000 description 1
- 150000003893 lactate salts Chemical class 0.000 description 1
- 230000031700 light absorption Effects 0.000 description 1
- 230000004298 light response Effects 0.000 description 1
- 238000002844 melting Methods 0.000 description 1
- 230000008018 melting Effects 0.000 description 1
- 239000011812 mixed powder Substances 0.000 description 1
- 239000011259 mixed solution Substances 0.000 description 1
- HFLAMWCKUFHSAZ-UHFFFAOYSA-N niobium dioxide Chemical compound O=[Nb]=O HFLAMWCKUFHSAZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- MAKKVCWGJXNRMD-UHFFFAOYSA-N niobium(5+);oxygen(2-);hydrate Chemical compound O.[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[Nb+5].[Nb+5] MAKKVCWGJXNRMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 125000004433 nitrogen atom Chemical group N* 0.000 description 1
- 238000006902 nitrogenation reaction Methods 0.000 description 1
- 230000006911 nucleation Effects 0.000 description 1
- 238000010899 nucleation Methods 0.000 description 1
- JHQADNCUJQNQAN-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);tantalum(5+);hydrate Chemical compound O.[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[O-2].[Ta+5].[Ta+5] JHQADNCUJQNQAN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- YHBDIEWMOMLKOO-UHFFFAOYSA-I pentachloroniobium Chemical compound Cl[Nb](Cl)(Cl)(Cl)Cl YHBDIEWMOMLKOO-UHFFFAOYSA-I 0.000 description 1
- 229940058401 polytetrafluoroethylene Drugs 0.000 description 1
- 159000000001 potassium salts Chemical class 0.000 description 1
- 238000003672 processing method Methods 0.000 description 1
- 230000002250 progressing effect Effects 0.000 description 1
- 238000000197 pyrolysis Methods 0.000 description 1
- 238000011002 quantification Methods 0.000 description 1
- 230000009257 reactivity Effects 0.000 description 1
- 230000004043 responsiveness Effects 0.000 description 1
- 238000005070 sampling Methods 0.000 description 1
- 239000012453 solvate Substances 0.000 description 1
- 238000001228 spectrum Methods 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 239000000725 suspension Substances 0.000 description 1
- 238000001308 synthesis method Methods 0.000 description 1
- GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N tantalum atom Chemical compound [Ta] GUVRBAGPIYLISA-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910001936 tantalum oxide Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010409 thin film Substances 0.000 description 1
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 description 1
- 229910052723 transition metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000001132 ultrasonic dispersion Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
一般式ABO3−xNxで表されるペロブスカイト型酸窒化物微粒子を製造する方法であって、ペロブスカイト型中間酸化物ABO3を合成する中間酸化物合成工程と、
ペロブスカイト型中間酸化物をアンモニア雰囲気下において900℃以下の温度で熱処理する窒化工程とを有する。
一般式ABO3−xNx,及びABO3において、AはCa,Sr,及びBaからなる群より選ばれる少なくとも1種のAサイト元素であり、BはNbまたはTaであるBサイト元素であり、xは0超1以下である(0<x≦1)。
図面を参照して、本発明にかかる一実施形態のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法について説明する。図1は本実施形態のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法のフロー図を示したものである。
ペロブスカイト型中間酸化物をアンモニア雰囲気下において900℃以下の温度で熱処理する窒化工程とを有する。
一般式I ABO3−xNx
一般式II ABO3
(一般式I,IIにおいて、AはCa,Sr,及びBaからなる群より選ばれる少なくとも1種のAサイト元素であり、BはNbまたはTaであるBサイト元素であり、xは0超1以下である(0<x≦1)。)
中間酸化物合成工程において、一般式IIで表されるペロブスカイト型酸化物を合成する方法は特に制限されないが、これまで、上記一般式IIで表されるペロブスカイト型酸化物は、価数バランスがとれていないことから不安定であり、その製造例は1200℃以上の温度で焼結する固相法の報告があるのみである(“M. T. Casais et al., Materials Research Bulletin, vol. 30, No. 2, 201-208, 1995.”)。
水熱合成法による中間酸化物合成工程は、Aサイト元素源(以下A源と略記する。)とBサイト元素源(以下、B源と略記する。)とを混合してなるアルカリ性水溶液を調製して反応液とし、反応液を水熱反応させて、一般式IIで表されるペロブスカイト型酸化物を合成する工程である。
水熱合成とは、水を溶媒として100℃以上の高温・高圧下で微粒子等を合成する手法である。合成反応装置としてオートクレーブが好ましい。
窒化処理工程は、上記のようにして得られた結晶性の良好なペロブスカイト型の中間酸化物ABO3を、900℃以下のアンモニア雰囲気下で熱処理して酸窒化物とする工程である。
一般式ABO3で表されるペロブスカイト型酸化物を合成する中間酸化物合成工程と、ぺロブスカイト型酸化物をアンモニア雰囲気存在下で、900℃以下の温度で熱処理する窒化工程とを有する。かかる構成によれば、基本骨格が目的生成物と同一の中間酸化物を経由してから、アンモニア雰囲気熱処理により基本骨格を維持した状態で窒素が導入されるので、異相がなく、サイズや形状の均一性に優れたペロブスカイト型酸窒化物微粒子を得ることができる。また、アンモニア雰囲気熱処理により、結晶構造を変化させる必要がないので、従来に比して低温条件でのアンモニア雰囲気熱処理を実施することができ、窒化後の異相除去処理も必要ない。従って、本発明によれば、異相がなく、サイズや形状の均一性に優れたペロブスカイト型酸窒化物微粒子を、簡易なプロセスで製造することができる。
さらに、窒化処理条件により窒素量を自在に制御した酸窒化物微粒子を得ることが可能である。
本発明は上記実施形態に限定されず、本発明の主旨を逸脱しない範囲において、適宜変更可能である。
BaNbO3酸化物を固相法にて合成した (以下文献に記載の方法。Materials Research Bulletin Vol.30, No.2, pp.201,1995) 。具体的には、金属Nb粉末と、酸化ニオブ(NbO2)粉末および酸化バリウム(BaO)粉末を金属モル比で0.4:0.6:1となるように混合し、真空中で1200℃、20時間焼成することでBaNbO3を得た。酸化物は強く固着していたので、乳鉢で粉砕後、粉末状になった酸化物を管状炉に入れ、アンモニア気流200sccm条件で、実施例1では900℃、実施例2では800℃で、実施例3では500℃で20時間反応させた。
市販の酸化ニオブのn水和物(ニオブ酸)2mmolを、ビーカーに貯留された2mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液28mL中に添加して混合し、混合液を100℃に加熱された状態で攪拌して溶解させてニオブ溶液(Nb源)とした。また、水酸化バリウム4mmolを、別のビーカーに貯留された28mLの純水中に添加して、攪拌溶解させてバリウム溶液(Ba源)とした。
酸化ニオブのn水和物(ニオブ酸)2mmolを、ビーカーに貯留された純水28mL中に添加して混合し、攪拌して溶解させてニオブ溶液(Nb源)とし、反応液のpHを実施例9では13、比較例8では10となるように反応液を調製した以外は実施例4と同様にして窒化工程まで実施した。
実施例8として水熱反応温度を150℃に変更した以外は実施例4と同様にして、窒化工程まで実施した。
中間酸化物を経ずにBaNbO2Nを得る従来法(非特許文献3に記載の方法)によりBaNbO2Nの合成を行った。具体的には、酸化ニオブ(Nb2O5)粉末と炭酸バリウム(BaCO3)粉末を、Ba:Nb=1:1となるよう混合し、乳棒と乳鉢を用いて均一にし、混合粉末を、管状炉に入れ、アンモニア気流200sccm条件で、比較例1では1000℃、比較例2では900℃、比較例3では800℃、比較例4では700℃、比較例5では500℃で20時間反応させた。
市販の酸化タンタルのn水和物(タンタル酸)2mmolを、ビーカーに貯留された2mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液28mL中に添加して混合し、混合液を100℃に加熱された状態で攪拌して溶解させてタンタル溶液(Ta源)とした。Nb源に代えてこのTa源を用いた以外は実施例4と同様にして、窒化工程まで実施した。
Ba2Nb2O7を中間酸化物として合成し(特許文献1に記載の方法)、窒化工程まで実施した。具体的には、塩化ニオブ(NbCl5)2.5mmolとメタノール(CH3OH)150gを混合し溶解させ、これにエチレングリコール(HOCH2CH2OH)150gとクエン酸(HOOCCH2C(OH)(COOH)CH2COOH)80gを添加させ室温で完全に溶かしきった。炭酸バリウム(BaCO3)2.5mmolを添加して130℃で攪拌しながら溶解させた。さらに、300℃で熱処理を行い炭化させた後、大気中650℃で2時間熱処理を行ない、中間酸化物Ba2Nb2O7を得た。その後、アンモニア熱処理温度を800℃として、窒化工程まで実施した。
(粉末X線回折測定)
結晶性の評価は、粉末X線回折測定(XRD)装置(リガク製RINT2000)にて評価した。粉末X線回折測定条件は、X線源としてはCu-Kα線を用い、出力電圧=40kV、出力電流 =40mAとし、ステップ幅=0.04°、サンプリングレート=4°/min、測定範囲としては、20°≦2θ≦90°の範囲で測定した。
ここで、「異相」とは、上記の粉末X線回折測定により得られたXRDパターンの示すピーク位置のうち、目的の酸窒化物のリファレンスパターンに帰属されない相のことをいう。異相「無し」とは、XRDパターンの示すピーク位置が、すべて目的のペロブスカイト型酸窒化物のリファレンスパターンに帰属されたことをいうものとする。
また、「格子定数」とは、粉末X線回折測定により定量された格子定数をいう。
具体的には、入射X線(波長=λ)と平面とのなす角をθとし、20°<2θ<90°の範囲における回折ピーク位置θと、面指数h,k,lから、各ピーク位置における格子定数aを下記式から算出する。
なお、本発明の微粒子の場合、20°<2θ<90°の範囲には、7本の回折ピークが現れ、それぞれのピークは面指数{1,1,0}{1,1,1}{2,0,0}{2,1,1}{2,2,0}{3,1,0}{2,2,2}に対応する。これら7点のプロットを、最小二乗法フィッティングした際のエラーバーは±0.002Å程度であった。
窒素量の測定は、不活性ガス溶融法により酸素窒素分析装置(LECO社製TC-436AR )を用いて実施した。具体的には、試料約3mgを秤量し、黒鉛るつぼに入れ約2500℃で加熱し、試料中の窒素を熱伝導度検出器で定量した。「窒素量x」とは、上記手法により検出された窒素量を、一般式ABO3-xNxと仮定した場合のxに換算した値のことをいう。
以上の結果から、異相のないペロブスカイト型中間酸化物を経由した場合のみ、800℃以下の低温において、異相のないペロブスカイト型酸窒化物を得られることが実証された。
Claims (12)
- 一般式ABO3−xNxで表されるペロブスカイト型酸窒化物微粒子を製造する方法であって、ペロブスカイト型中間酸化物ABO3を水熱合成により合成する中間酸化物合成工程と、
前記ペロブスカイト型中間酸化物をアンモニア雰囲気下において、900℃以下の温度で熱処理する窒化工程と、
を有し、
前記水熱合成時における反応液のpHが13以上であり、
前記AはCa,Sr,及びBaからなる群より選ばれる少なくとも1種のAサイト元素であり、前記BはNbまたはTaであるBサイト元素であり、前記xは0超1以下である
ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。 - 前記Aサイト元素がBaである請求項1記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記Bサイト元素がNbである請求項1または請求項2記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記水熱合成時における反応液のpHが14以上である請求項1〜請求項3いずれか1項記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記反応液を、前記Aサイト元素源と、前記Bサイト元素源と、水酸化ナトリウムまたは水酸化カリウムとを混合して調製する請求項1〜請求項4いずれか1項記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記反応液に含まれるAサイト元素源が、硝酸化物,水酸化物,またはハロゲン化物である請求項5記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記Aサイト元素源が水酸化物である請求項6記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記Bサイト元素源が、酸化物、酸化物の水和物,またはイソポリ酸カリウム塩である請求項5〜請求項7いずれか1項記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記Bサイト元素源が、酸化物の水和物である請求項8記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記水熱合成時の反応温度が、150℃以上である請求項1〜請求項9いずれか1項記載の酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記水熱合成時の反応温度が、240℃以上である請求項10記載の酸窒化物微粒子の製造方法。
- 前記窒化工程において、前記熱処理を500℃以上で実施する請求項1〜請求項11いずれか1項記載のペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2015064136A JP6352210B2 (ja) | 2015-03-26 | 2015-03-26 | ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法、ペロブスカイト型酸窒化物微粒子 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2015064136A JP6352210B2 (ja) | 2015-03-26 | 2015-03-26 | ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法、ペロブスカイト型酸窒化物微粒子 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2016183073A JP2016183073A (ja) | 2016-10-20 |
JP6352210B2 true JP6352210B2 (ja) | 2018-07-04 |
Family
ID=57242495
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2015064136A Active JP6352210B2 (ja) | 2015-03-26 | 2015-03-26 | ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法、ペロブスカイト型酸窒化物微粒子 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP6352210B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP7045662B2 (ja) * | 2017-08-23 | 2022-04-01 | 株式会社Inpex | 光触媒の製造方法、及び水素生成方法 |
CN110747430B (zh) * | 2019-10-25 | 2020-12-15 | 西南交通大学 | 一种低压气体快速渗氮方法 |
Family Cites Families (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP4107792B2 (ja) * | 2000-08-28 | 2008-06-25 | 独立行政法人科学技術振興機構 | 可視光応答性を有する金属オキシナイトライドからなる光触媒 |
JP5673796B2 (ja) * | 2010-04-28 | 2015-02-18 | 株式会社村田製作所 | アニオン制御された誘電特性を有するペロブスカイト材料の製造方法、およびそれを用いた薄膜コンデンサ装置の製造方法 |
JP5999548B2 (ja) * | 2012-04-27 | 2016-09-28 | 国立大学法人 東京大学 | 光触媒およびその製造方法 |
JP6218116B2 (ja) * | 2013-03-26 | 2017-10-25 | Toto株式会社 | 複合金属酸化物粒子およびその製造方法 |
-
2015
- 2015-03-26 JP JP2015064136A patent/JP6352210B2/ja active Active
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2016183073A (ja) | 2016-10-20 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
JP4200427B2 (ja) | 複合酸化物粉末の製造方法 | |
Rehan et al. | Hydrothermal synthesis of titanium dioxide nanoparticles studied employing in situ energy dispersive X-ray diffraction | |
Inada et al. | Facile synthesis of nanorods of tetragonal barium titanate using ethylene glycol | |
García-Hernández et al. | Hydrothermal synthesis and characterization of europium-doped barium titanate nanocrystallites | |
US20100129286A1 (en) | Methods of controlling the morphology of perovskite submicron-sized particles | |
Hou et al. | Sol–gel-hydrothermal synthesis and sintering of K0. 5Bi0. 5TiO3 nanowires | |
Selim et al. | Controlled-synthesis of β-MnO2 nanorods through a γ-manganite precursor route | |
JP2007290887A (ja) | ビスマスチタン酸系ナノ粒子、それを用いた圧電セラミックス、それらの製造方法 | |
Kimijima et al. | Solvothermal synthesis of shape-controlled perovskite MTiO3 (M= Ba, Sr, and Ca) Particles in H2O/polyols mixed solutions | |
Kulkarni et al. | Synthesis and characterization of uniform spherical shape nanoparticles of indium oxide | |
KR101621831B1 (ko) | 초미립자 이산화티타늄 및 그 제조 방법 | |
JP6352210B2 (ja) | ペロブスカイト型酸窒化物微粒子の製造方法、ペロブスカイト型酸窒化物微粒子 | |
Bahloul et al. | Temperature effect on the structural and the optical properties of sol gel CdTiO3 nanopowders | |
Xu et al. | Asymmetric twinning crystals of zinc oxide formed in a hydrothermal process | |
Bernardi et al. | BaTi 1–x Zr x O 3 nanopowders prepared by the modified Pechini method | |
Bel-Hadj-Tahar et al. | Structural development and kinetic analysis of PbTiO3 powders processed at low-temperature via new sol-gel approach | |
JP2012188325A (ja) | チタン酸ランタンの製造方法 | |
JP6218116B2 (ja) | 複合金属酸化物粒子およびその製造方法 | |
Nakashima et al. | Preparation of BaZrO3 nanoparticles using a solvothermal reaction | |
Al-Hydary et al. | Synthesis of highly crystalline phase pure calcium metastannate by molten salt method | |
JP7363385B2 (ja) | カルシア安定化ジルコニア粉末及びこれを含むスラリー、並びに、カルシア安定化ジルコニア粉末の製造方法 | |
TWI765226B (zh) | 氧化鈦 | |
JP6215170B2 (ja) | ペロブスカイト型酸化物とその製造方法 | |
JP2019202901A (ja) | 酸化ジルコニウム粉末及びその製造方法 | |
TWI830871B (zh) | 鹼土金屬碳酸鹽之製造方法 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20170308 |
|
RD03 | Notification of appointment of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7423 Effective date: 20170523 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821 Effective date: 20170908 |
|
RD04 | Notification of resignation of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7424 Effective date: 20170908 |
|
A977 | Report on retrieval |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007 Effective date: 20171018 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20171205 |
|
A521 | Request for written amendment filed |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20180125 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20180515 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20180606 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 6352210 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |