JP6352002B2 - 光取り出しフィルム、及びそれを備える有機ｅｌ面状光源 - Google Patents

Description

本発明は、光取り出しフィルム、及びそれを備える有機ＥＬ面状光源に関する。

ＥＬ素子は電気エネルギーを光エネルギーに変える半導体素子である。ＥＬ素子は、物質に電界を印加した際に発光を生じる現象を利用した面発光素子であり、自発光型、薄型にできるなどの特徴を生かし、平面状光源や表示素子等への応用展開が図られている。ＥＬ素子は、無機ＥＬ層もしくは有機ＥＬ層を電極で挟んだ素子構造として形成される。

その一例の有機ＥＬ素子の基本構造は、たとえばガラス基板の上にインジウム・スズ酸化物（ＩＴＯ）からなる透明性の陽極電極、発光層を有する有機ＥＬ層、反射性の陰極電極を積層した構造などから形成されたものである。このような有機ＥＬ素子において、通常、有機ＥＬ層から放射される光は、発光体を中心とした全方位に出射され、透明性の陽極電極、ガラス基板を経由して外部へ取り出される。あるいは、一旦光取り出し方向とは逆方向へ向かい、反射性の陰極電極で反射され、有機ＥＬ層、透明性の陽極電極、ガラス基板を経由して、外部へ取り出される。

しかし、有機ＥＬ素子の内部で発生した光が、各媒質の境界面を通過する際、入射側の媒質の屈折率が出射側の屈折率より大きい場合、臨界角よりも大きな角度で入射する光は境界面で全反射を繰り返し、素子内部に閉じ込められる。その結果、有機ＥＬ層内部で発生した光が、外部に取り出されず、有機ＥＬ素子として、見かけ上の効率低下の原因となる。一般に、有機ＥＬ素子の発光層で得られる放射光は、大部分が全反射によって素子内部に閉じ込められ、有効な放射光として利用される光の取り出し効率は、１７％から２０％程度であることが知られている。

このように、ＥＬ素子内部で発生した発光を外部に取り出す効率は低いことが問題であった。光の取り出し効率を向上させる代表的な方法としては、基板の光取り出し側に凹凸層を設けることで、基板と大気界面における光の全反射を抑え、且つ光の出射角度を変えることにより、光の取り出し効率の向上効果が期待できる。例えば、特許文献１は、基板の光取り出し側にマイクロレンズを形成する方法を開示している。

また、特許文献２は、正面方向および斜め方向の輝度が高く、光取り出し効率の優れた面発光素子とするために、多数の凹凸部を平面状に有する全反射低減層Ａを備えた面発光素子であって、該全反射低減層Ａの光取り出し側に屈折率調整層Ｂが接しており、全反射低減層Ａの屈折率ｎＡ、屈折率調整層Ｂの屈折率ｎＢが、１．０＜ｎＢ＜ｎＡの条件を満たすことにより、正面方向および斜め方向の光取り出し効率の優れた面発光素子とすることを開示している

特開２００３−０５９６４２号公報 特開２０１１−１８１２６９号公報

特許文献１あるいは非特許文献２に記載の方法は、基板の光取り出し側に形成されたマイクロレンズによって光を正面方向に集光させることで、光取り出し効率の向上を狙ったものである。そのため、マイクロレンズの効果により正面方向を中心とした輝度の向上は見られるものの、そのマイクロレンズを含む光取り出しフィルムは厚みが比較的厚く、有機ＥＬパネルを難燃性が求められる空間で使用する際には、パネル自体に難燃性を付与できるようにさらなる工夫の余地があり、改善が望まれている。

本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、輝度向上効果を損なうことなく、また、色温度の角度依存性を悪化させることなく、有機ＥＬパネルに難燃性を付与可能な光取り出しフィルムを提供することを目的とする。

本発明者らは上記課題を解決するために鋭意検討した結果、以下の構成により、輝度向上効果を損なうことなく、有機ＥＬパネルに難燃性を付与可能な光取り出しフィルムを提供できることを見出し、本発明を完成するに至った。

即ち本発明は、凹凸面と平滑面とをその両主面とし、かつ、１０μｍ以上の平均厚みの樹脂製レンズ層を含む２５ｃｍ ² 以上の面積を有する光取り出しフィルムであって、
該凹凸面の全面にこれと接する５μｍ以下の平均厚みの無機難燃層であって、無機シリカで構成されてなる無機難燃層、及び
該平滑面に接する樹脂製粘着層を備え、
連続する２５ｃｍ ² 以上の該凹凸面の全範囲に該無機難燃層が形成されており、かつ、該範囲で該樹脂製レンズ層の該凹凸面が露出することなく該無機難燃層が形成されてなり、
該平滑面から該凹凸面に向かう方向を光取り出し方向としたときに、該凹凸面の光取り出し方向凹部頂点における該無機難燃層の位置が、該凹凸面の光取り出し方向凸部頂点の位置より、該平滑面に近く、さらに、
該凸部頂点での該無機難燃層の膜厚をＤ _A 、前記凹部頂点での前記無機難燃層の膜厚をＤ _B としたとき、０．１＜Ｄ _A ／Ｄ _B ＜０．３であることを特徴とする光取り出しフィルムに関する。

前記無機難燃層が、スピンコータで形成されてなる光取り出しフィルムとすることが好ましい。

前記樹脂製粘着層が、その層の内部に拡散材を含む光取り出しフィルムとすることが好ましい。

また、本発明は、有機ＥＬ素子、ガラス基板、及び本発明の光取り出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源であって、その一方の面に有機ＥＬ素子が形成されている該ガラス基板の他方の面に接して前記樹脂製粘着層が粘着されることで、該光取り出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源に関する。

本発明により、輝度向上効果を損なうことなく、また、色温度の角度依存性を悪化させることなく、有機ＥＬパネルに難燃性を付与可能な光取り出しフィルムを提供することができる。

本発明の一実施態様に係る有機ＥＬ面状光源の断面模式図である。 実施例１の試験サンプルの樹脂レンズ層部分の断面電子顕微鏡写真に説明用 の線等を挿入した説明図である 実施例１の試験サンプルの火炎に曝した中央部の燃焼試験後の写真である。 比較例１の試験サンプルの火炎に曝した中央部の燃焼試験後の写真である。 比較例２と実施例２の試験面状光源の輝度の角度依存性の比較図である。 比較例２と実施例２の試験面状光源の色温度の角度依存性を比較図である。 参考例５の塗布前後での試験面状光源の輝度の角度依存性の比較図である。 参考例５の塗布前後での試験面状光源の色温度の角度依存性を比較図である。 比較例３の試験サンプルの樹脂レンズ層部分の断面電子顕微鏡写真である。 比較例４の試験サンプルの樹脂レンズ層部分の断面電子顕微鏡写真である。

以下、本発明にかかる実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。

（面状光源）
図１は、本発明の光取り出しフィルムを適用した面状光源１０の断面構成を、ボトムエミッション型の有機ＥＬ面状光源の場合について例示したものである。この図１に示す有機ＥＬ面状光源１０は、面状発光体１を備え、その面状発光体から光が外部、即ち、大気中に放射される側、すなわち光取り出し側の最外層に、本発明の光取り出しフィルム１１を備える。

このような本発明に係る面状発光体１としては、特に制限されず既知のものを使用することができる。例えば、電気をエネルギーとして発光するエレクトロルミネッセント素子を含むＥＬパネルなどがあげられる。ＥＬ素子には、有機ＥＬ素子と無機ＥＬ素子があるが、無機ＥＬ素子は高電圧で駆動する必要があるため、省エネルギーの観点から、低電圧で駆動が可能な有機ＥＬ素子を含む有機ＥＬ素子を好ましく用いることができる。

ここで有機ＥＬ素子とは、その中に含まれる有機ＥＬ層を発光させるために、有機ＥＬ層に電圧を印可するためこれと接する２つの電極、例えば、陽極電極、及び陰極電極までを含む構造体である。

このような有機ＥＬ素子等の発光素子を含む面状発光体は、一般にその発光体中に含まれる発光素子を保護するために、その光取り出し側とは反対側に、発光体保護層９を備える。

（有機ＥＬパネル）
有機ＥＬ素子の支持体となる基板２については、透明であれば特に制限は無く、例えば、ガラスのような透明基板、フレキシブルなフィルム基板やプラスチック基板などから適宜選択され用いられる。中でも、ガラス基板が、難燃性に優れた面状光源とする観点から好ましい。

このように、本発明の光取り出しフィルムの適用に最も適した面状発光体は、ガラス基板上にボトムエミッション型の有機ＥＬ素子を形成した有機ＥＬパネルである。このような好ましい面状光源は、有機ＥＬ素子、ガラス基板、及び本発明の光取り出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源であって、その一方の面に有機ＥＬ素子が形成されているガラス基板の他方の面に接して樹脂粘着層が粘着されることで、本発明の光取り出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源である。

フィルム基板としては、熱可塑性樹脂や熱硬化製樹脂があげられる。熱可塑性樹脂としては、アクリル樹脂やポリエステル、ポリカーボネート樹脂、ポリオレフィン、シクロオレフィンポリマーなどが、熱硬化製性樹脂としてはポリウレタンがあげられる。特に優れた光学等方性と水蒸気遮断性に優れているシクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）を主成分とする基板が好ましい。その他耐熱性に優れるという観点から、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）やポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）なども使用できる。

ＣＯＰとしては、ノルボルネンの重合体やノルボルネンとオレフィンとの共重合体、シクロペンタジエンなどの不飽和脂環式炭化水素の重合体などが挙げられる。水蒸気遮断性の観点から、構成分子の主鎖および側鎖には大きな極性を示す官能基、例えばカルボニル基やヒドロキシル基、を含まないことが好ましい。

基板２の厚みとしては０．０３ｍｍ〜３．０ｍｍ程度が好ましい。この厚み範囲であれば、その取扱いが容易であり、面状光源の薄さや軽さを活かすことができ、さらに、曲げや引っかきに対する強度を付与することができる。

前記基板２上に設けられる陽極電極３についても特に制限は無いが、例えば、インジウム・スズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム・亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、酸化錫（ＳｎＯ２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の金属酸化物の他、銀（Ａｇ）、クロム（Ｃｒ）等のような金属などがあげられる。有機ＥＬ素子の発光層から発生した光を効果的に取り出すための観点から、透明性が高いＩＴＯあるいはＩＺＯを特に好ましく使用することができる。

有機ＥＬ層４は、陽極電極３と陰極電極５との間に設けられ、少なくとも一つの発光層を有し、主に有機化合物からなる複数の層から構成された層である。この有機ＥＬ層４は、一般に有機ＥＬ素子に用いられている低分子系色素材料や、共役高分子系材料などで形成することができる。またこの有機ＥＬ層はホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層などの層からなる積層多層構造であってもよい。

また、有機ＥＬ層４の発光層に異なる発光を示すドーパントを複数添加しても構わない。また他の層、例えば電子輸送層やホール輸送層にドーパントを添加しても良い。異なるドーパントから複数の発光色が見られる場合、望まれる混色発光が得られる。複数の発光色が互いに補色の関係にある場合、白色の発光が得られる。照明器具へ適応する場合は白色光であることが特に好ましい。

有機ＥＬ層４を構成する各層の成膜方法については特に制限は無く、真空蒸着法の他に、例えばスピンコート法などの方法によって形成することができる。このとき、各層を同じ成膜方法で形成してもよく、また異なる方法で形成してもよい。

陰極電極５を形成する物質としては特に制限するものではないが、金属、合金、電気伝導性化合物、およびこれらの混合物などを用いることができる。

このようにして基板２上に形成した有機ＥＬ素子を保護するために陰極電極５上には、発光体保護層９が形成され、有機ＥＬパネルが完成する。

（光取り出しフィルム）
本発明の光取り出しフィルム１１は、樹脂製粘着層８、樹脂製レンズ層６、及び無機難燃層７からなり、大気と樹脂製レンズ層との間に、特定の無機難燃層７を介在させている。

このような本発明の光取り出しフィルム１１では、樹脂製レンズ層６の輝度向上効果を阻害することなく、樹脂製レンズ層の燃焼を抑制できるという効果が奏される。

即ち、本発明に係る無機難燃層７は、樹脂製レンズ層６の光取り出し側である凹凸面６２の全面にこれと接するように形成されており、また、図２に示す様に、樹脂製レンズ層６の平滑面６１からその凹凸面６２に向かう方向を光取り出し方向とした時に、凹凸面の光取り出し方向凹部頂点における無機難燃層７の位置Ｂが、凹凸面６２の光取り出し方向凸部頂点の位置Ａより、平滑面６１に近いことを特徴としている。

本発明においては、十分な難燃性を面状光源に付与する観点から、本発明に係る樹脂製レンズ層の凹凸部の全体に、無機難燃層７が形成されていることが重要である。即ち、難燃性が重要となる面状光源１０に想定される一定の面積に対して適用可能な光取り出しフィルムとなるように、本発明の光取り出しフィルム１１は、２５ｃｍ^２以上の面積を有し、連続する２５ｃｍ^２以上の凹凸面６２の全範囲に無機難燃層７が形成されており、かつ、該範囲で樹脂製レンズ層６の凹凸面６２が露出することなく形成されてなることが好ましい。

（無機難燃層）
本発明に係る無機難燃層７は、樹脂製レンズ層６の凹凸面６２の全面にこれと接して形成されてなり、樹脂製レンズ層６の輝度向上効果を阻害しないようにする観点から、その屈折率は、１．２〜１．６であることが好ましい。

無機難燃層７の材料としては、少なくとも可視光領域で無色透明であり、上記屈折率の条件を満たせば、シリカ（ＳｉＯ_Ｘ）、ＭｇＦ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２などの無機材料を用いることができる。これら無機材料を組み合わせて用いることもでき、これらの材料をＳｉＯｘに分散させることにより、屈折率を調整して用いても良い。

ＳｉＯ_Ｘとしては、たとえば、ポリシラザンを原料とする転化シリカは透明性が高く屈折率が比較的低いため、好ましく用いることが出来る。ポリシラザン化合物は乾燥後、無機シリカ（ＳｉＯ_２）に変化する性質を有する。

面状発光体１の光取り出し面に本発明の光取り出しフィルム１１を樹脂粘着層８を介して取り付けた面状光源１０に対し、その光取り出し面である大気暴露面の無機難燃層７側から炎を当てると、無機難燃層７の効果により、レンズ及び支持体を含み、少なくとも１０μｍ以上の平均厚みがある、本発明に係る樹脂レンズ層６がその光取り出し側に存在していたとしても、その面状光源の難燃性は高くなるため、このような本発明に係る面状光源は、難燃性が求められる照明器具等へ有効に適応することができる。

無機難燃層７を樹脂製レンズ層６の全面を覆うように形成する場合、無機難燃層７の平均膜厚は、０．１μｍ以上、５μｍ以下であることを要する。上記範囲することで、欠陥なく凹凸面６２の全面に無機難燃層７を形成することが可能となるので難燃性の付与が可能となり、また、樹脂製レンズ層６の輝度向上効果、即ち、光取り出し効果を阻害しないようにすることができる。

本発明に係る無機難燃層７の平均膜厚は、好ましくは、０．２μｍ以上、２．０μｍ以下であり、より好ましくは、０．３μｍ以上、１μｍ以下である。無機難燃層７の膜厚が大きいと、透過率が低くなり、無機難燃層７がない場合よりも光取り出し効率が低下する可能性があり、また、無機難燃層７にひび割れが発生する可能性が高まり、かえって難燃性が低下する。

無機難燃層７の形成方法としては、スプレー塗布法とスピンコータ法が好ましい。さらに好ましくは、容易に好ましい形状で全面に層を形成することができる観点からスピンコータ法の方が好ましい。

好ましい無機難燃層７の形状としては、樹脂製レンズ層６の平滑面６１から凹凸面６２に向かう方向を光取り出し方向とし、凹凸面６２の光取り出し方向凹部頂点における無機難燃層７の層厚みＤ_Ｂ、凹凸面の光取り出し方向凸部頂点における無機難燃層７の層厚みＤ_Ａとしたとき、０．０１＜Ｄ_Ａ／Ｄ_Ｂ＜１．０の条件を満たす形状が好ましく、より好ましくは、０．０５＜Ｄ_Ａ／Ｄ_Ｂ＜０．５、さらに好ましくは、０．１＜Ｄ_Ａ／Ｄ_Ｂ＜０．３である。

（樹脂レンズ層）
本発明に係る樹脂レンズ層６は、レンズ及びそれを支持するシート状支持体からなる形状を有する樹脂製の層であり、凹凸面と平滑面とをその両主面とし、かつ、１０μｍ以上の平均厚みを有する。後述する比較例１で示すように、その凹凸面に直接炎を当てると、表面が溶け、比較的厚みもあることから燃焼してしまう。

このような本発明に係る樹脂レンズ層６を、面状発光体１の光取り出し側に、空気層を介さずに設けることで、面状光源１０の内部の発光素子（例えば面状発光体１として有機ＥＬパネルを用いた場合は、有機ＥＬ素子で発生した光の面状発光体１内部での全反射を、光の出射角度を変えること（本明細書で「レンズ効果」という）により、低減することができ、その結果、輝度向上効果、即ち、光取り出し効率の向上効果が奏されることが知られている。

このような本発明に係る樹脂レンズ層６の凹凸部の構造は、レンズ効果が発揮されるものであれば特に限定されないが、例えば、マイクロレンズ構造、ピラミッド構造、フォトニックアレイ構造を有するものなどを好ましく使用することができる。

大きな光取り出し効率を得つつ、本発明の効果を有効に奏さしめる観点からは、マイクロレンズ構造を樹脂レンズ層とすることが好ましく、その層の平均厚みとしては、２００μｍ以下が好ましく、より好ましくは３０μｍ以上、１５０μｍ以下であり、さらに好ましくは５０μｍ以上、１２０μｍ以下であり、特に好ましくは６０μｍ以上、１００μｍ以下である。また、同様の観点から、好ましいレンズ径はφ１０μｍ〜φ５０μｍ、より好ましくはφ２０μｍ〜φ４０μｍであり、好ましいレンズ配列は、最密充填である。

本発明における樹脂レンズ層６は、上記で示した凹凸部の構造のように規則的な構造・配置であっても良いが、ランダムな構造・配置であっても良い。凹凸部の構造・配置をランダムにすることで、特開２００５−２７６５８１にも記載されているように、光の干渉を抑制する効果が期待できる。

本発明に係る樹脂レンズ層６の凹凸部の好ましい凹凸の高さ（凹部頂点と凸部頂点との高度差）は、１μｍ〜２００μｍであることが好ましく、より好ましくは５μｍ〜５０μｍの範囲であり、さらに好ましくは１０μｍ〜３０μｍである。この範囲の凹凸部を有することで、光の全反射を低減し、光の射出角度を変えることができるため、光取り出しの効果が高くなる。

樹脂レンズ層６の材料は、少なくとも可視光領域で透明性を示し、かつ、成形性に優れる樹脂である。樹脂レンズ層６の屈折率は、１．４〜１．８であることが好ましい。

樹脂レンズ層６の形状を構成する前記レンズ及びそれを支持する前記シート状支持体について、シート状支持体と、凹凸部、即ち、レンズ部分の材料は同じであっても良く、異なる材料のものを用いても良い。

このような樹脂レンズ層６の材料となる透明性の樹脂の例としては、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ポリ塩化ビニル、メラニン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミドアミド樹脂、環状ポリオレフィン樹脂、ノルボルネン系樹脂、４−メチルペンテン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンテレナフタレート樹脂、ポリプロピレンナフタレート樹脂、フッ素系樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリエステル樹脂、シリコーン樹脂、マレイン酸樹脂などが挙げられる。
（樹脂製粘着層）
本発明の光取り出しフィルム１１は、その一方の面に樹脂製粘着層８を有するので、面状発光体１に簡単に適用することができる。

十分な粘着性を付与しつつ、面状光源１０そのものの難燃性を低下させないようにする観点から、粘着層の平均厚みは５μｍ以上、２００μｍ以下とすることが好ましく、より好ましくは１０μｍ以上、１００μｍ以下であり、さらに好ましくは３０μｍ以上、７０μｍ以下である。

面状発光体１の視野角による色温度を補正する観点から、特に白色発光の面状発光体に本発明の光取り出しフィルムを適用する場合には、樹脂製粘着層８がその層の内部に拡散材を含むものを用いることが好ましい。好ましい拡散材としては、粒径０．２μｍ以上、１００μｍ以下の透明無機微粒子を用いることができる。

次に、本発明の具体的な実施例および比較例の光取り出しフィルムの作製手順と、これらの評価結果を説明する。

（実施例１）
Ｂ５判（１８２ｍｍ×２５７ｍｍ）のガラス基板（屈折率：１．５２）の片面上に、直径３０μｍ、高さ１５μｍの凸型半球レンズ構造を凹凸面としてその表面に有する樹脂レンズ層フィルム（ベースフィルム：アクリル系（屈折率：１．５７、厚み：８１μｍ）、レンズ部：アクリル系（屈折率：１．５８）を、該レンズ構造を有しない平滑面を該ガラス基板に向けて、樹脂粘着剤（屈折率：１．５３）を介して貼りつけた。この粘着剤の内部には、光拡散材として、アクリル系材料の数平均粒径１μｍの微粒子が１〜６０ｗｔ％含まれている。

次に、このガラス基板の一方の主面上に樹脂粘着層を介して樹脂製レンズ層フィルムを備えるサンプルを、厚さ１ｍｍのアルミニウム板に、光取り出しフィルムが備わっていないガラス基板の他方の主面側を、当該アルミニウム板に向けて接着剤層を介して貼りつけた。

次に、このアルミニウム板／接着剤層／ガラス基板／樹脂粘着層／樹脂レンズ層の構造のサンプルの樹脂レンズ層の上に、ポリシラザン５ｗｔ％溶液をサンプルの中心に０．４ｃｃ垂らして、最大回転数５００回転／秒で３０秒回転維持するスピンコート法により塗布し、その後、乾燥・加熱することでシリカに転化せしめることで、無機難燃層を形成した。使用したポリシラザンは、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ（株）製ＮＡＸ１２０−２０である。

このようにして作製した実施例１の試験サンプルは、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板／樹脂粘着層／樹脂レンズ層／無機難燃層の構造を有する。言い換えれば、この試験サンプルは、樹脂製粘着層／樹脂レンズ層／無機難燃層の積層構造を有する光取り出しフィルムを、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板からなる模擬有機ＥＬパネルの模擬光取り出し面であるガラス基板面に粘着させたサンプルであり、当該樹脂レンズ層の凹凸面に接して無機難燃層、当該樹脂レンズ層の平滑面に接して樹脂製粘着層を備える。

図２は、このようにして作製した実施例１の試験サンプルの樹脂レンズ層部分の電子顕微鏡写真である。樹脂レンズ層の凹部に厚く凸部に薄く、また、その凸部を含む全面にシリカ無機難燃層が形成されていることが判る。形成されている無機難燃層７の厚みは、厚いところで３μm程度、薄いところで０．２μm程度であり、平面面積当たりの平均の厚みは０．５μm、Ｄ_Ａ／Ｄ_Ｂの値は０．１であった。

以上のようにして作製した実施例１の試験サンプルについて、一般社団法人日本鉄道車両機械技術協会の燃焼試験方法にて燃焼試験を実施した。即ち、光取り出しフィルムを下向きに４５°傾斜して保持した実施例１の試験サンプルの中央部を、下方からの後述する火炎に曝して試験サンプルの燃焼状態を確認した。

燃焼試験に用いた火炎は、アルコール容器（鉄製１７．５ｍｍφ×７．１ｍｍ、０．８ｍｍｔ）に純エチルアルコール０．５ｃｃを入れて着火し、燃料が燃え尽きるまで放置したものである。試験サンプルの中央部からアルコール容器の底の中心までの距離が２５．４ｍｍ（１インチ）となるようにして、アルコール容器は、熱伝導率の低いコルク製の容器受台にのせた。

燃焼判定は、アルコールの燃焼中と燃焼後とに分けて、燃焼中は供試材への着火、着炎、発煙状態、炎の状態等を観察し、燃焼後は、残炎、残じん、炭化、変形状態を調査した。

図３に、実施例１の試験サンプルの火炎に曝した中央部の燃焼試験後の写真を示す。実施例１の試験サンプルの燃焼試験では、着火、及び残炎が発生しなかった。

（実施例２）
上記の比較例２の試験面状光源の光取り出しフィルム上に、無機難燃層を実施例１と同様の方法で形成し、実施例２の試験面状光源とした。なお、このときのＤ_Ａは０．３μm、Ｄ_Ｂは３．０、Ｄ_Ａ／Ｄ_Ｂの値は０．１であった。

無機難燃層の有無の差異を評価するために、比較例２と実施例２の試験面状光源の、輝度の角度依存性を図５、色温度の角度依存性を図６に各々比較して示す。

無機難燃層を設けることで、色温度は若干変化したものの、輝度については若干増加する結果となった。

（比較例１）
実施例１の試験サンプルの作製手順と同様にして、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板／樹脂粘着層／樹脂レンズ層の構造のサンプルまでを実施し、樹脂レンズ層上に無機難燃層を形成しなかったこと以外は同様にして、比較例１の試験サンプルを作製した。このサンプルは、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板／樹脂粘着層／樹脂レンズ層の構造を有する。言い換えれば、この試験サンプルは、樹脂製粘着層／樹脂レンズ層の積層構造を有する光取り出しフィルムを、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板からなる模擬有機ＥＬパネルの模擬光取り出し面であるガラス基板面に粘着させたサンプルであり、当該樹脂レンズ層の凹凸面が最外層表面であり、当該樹脂レンズ層の平滑面に接して樹脂製粘着層を備える。

この比較例１の試験サンプルについて、実施例１と同様の方法で燃焼試験を実施した。

図４に、比較例１の試験サンプルの火炎に曝した中央部の燃焼試験後の写真を示す。比較例１の試験サンプルの燃焼試験では、実施例１の試験サンプルとは異なり、樹脂レンズ層への燃焼中の着火、及び燃焼後の残炎が見られた。このように、実施例１と比較例１との燃焼試験の結果を比較することにより、本発明の光取り出しフィルムを用いることにより、難燃性が高くなったことは明らかである。

（比較例２）
ガラス基板（屈折率：１．５２）の片面上に、光透過性の陽極電極（インジウム・錫酸化物（ＩＴＯ）が形成されたＩＴＯ付きガラス基板を用い、この上に、真空蒸着法により有機ＥＬ層、光反射性の陰極電極（Ａｌ、膜厚１５０ｎｍ）をこの順に形成し面状発光体を作製した。その後、ＣＶＤ蒸着法においてＳｉＮ膜で封止することにより、８０．４ｍｍ×８０．４ｍｍの発光領域とする白色発光の評価用有機ＥＬパネルを作製した。

この評価用有機ＥＬパネルのガラス面に、実施例１と同様の方法で樹脂レンズ層フィルムを貼り付けることで、無機難燃層が形成されていない光取り出しフィルムが貼り付けられた有機ＥＬ面状光源を、比較例２の試験面状光源として作製した。

（実施例３、参考例４、参考例５）
ポリシラザン溶液の濃度を、実施例１、実施例２の５ｗｔ％に代えて、１０ｗｔ％（実施例３）、１５ｗｔ％（参考例４）、２０ｗｔ％（参考例５）としたこと以外は、実施例２と同様にして、実施例３、参考例４、参考例５の試験面状光源を作製した。

表１に実施例３、参考例４、参考例５の試験面状光源の無機難燃層７の形状の測定および計算結果を示す。

実施例１と同様にして、実施例３、参考例４、参考例５の試験サンプルについて燃焼試験を実施したところ、実施例１の試験サンプルと同様の燃焼試験では、着火、及び残炎が発生しなかった。

実施例３、参考例４、参考例５の試験サンプルについて輝度の角度依存性及び角度依存性を比較例２のそれらの結果と比較した。無機難燃層を設けることで、実施例３については、実施例２と同様に、比較例２と比較して、色温度は若干変化したものの、輝度についてはほとんど遜色無い結果となった。

しかし、参考例４・５については、ポリシラザン濃度が高くなることで無機難燃層の膜厚が厚くなりすぎ、図７の通り輝度の若干の低下や図８のように色温度の角度依存性が若干大きくなる。即ち、若干悪化する場合もあり、樹脂レンズ層の輝度向上効果そのものは維持されるものの、実施例３の場合と比べると若干劣っていた。

（比較例３）
実施例１の試験サンプルの作製手順と同様にして、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板／樹脂粘着層／樹脂レンズ層の構造のサンプルまでを実施し、サンプルの光取り出し面が鉛直方向から２０度傾くようにサンプルを壁に立てかけて、光取り出し面の法線方向からその面に向けてポリシラザン溶液をスプレーコートしたこと以外は同様にして、比較例３の試験サンプルを作製した。

表２に、５ｗｔ％ポリシラザン溶液を塗布した比較例３の試験サンプルの無機難燃層７の形状の測定および計算結果を、後述する同条件で塗布した比較例４の結果と共に示す。

図９は、このようにして作製した比較例３の試験サンプルの樹脂レンズ層部分の電子顕微鏡写真である。樹脂レンズ層の凹部に若干シリカ無機難燃層が形成されているものの、その凸部には形成されていない。

この比較例３の試験サンプルについて、実施例１と同様の方法で燃焼試験を実施した。
比較例３の試験サンプルの燃焼試験では樹脂レンズ層への燃焼中の着火、及び燃焼後の残炎が見られた。

（比較例４）
実施例１の試験サンプルの作製手順と同様にして、アルミニウム板／接着剤層／ガラス基板／樹脂粘着層／樹脂レンズ層の構造のサンプルまでを実施し、サンプルの光取り出し面が真下を向くようにサンプルを天井面に貼り付けて、光取り出し面から４５度傾けた方向からその面に向けてポリシラザン溶液をスプレーコートしたこと以外は同様にして、比較例４の試験サンプルを作製した。

図１０は、このようにして作製した比較例４の試験サンプルの樹脂レンズ層部分の電子顕微鏡写真である。樹脂レンズ層の凸部にシリカ無機難燃層が形成されているものの、その凹部には形成されていない。

この比較例４の試験サンプルについて、実施例１と同様の方法で燃焼試験を実施した。
比較例４の試験サンプルの燃焼試験では樹脂レンズ層への燃焼中の着火、及び燃焼後の残炎が見られた。

スプレーコートでは、凹凸面の全面にこれと接する無機難燃層を形成することは、場合によってはある程度成功する場合もあり、その場合は難燃性を付与できる場合もあったが、比較例３〜４に示すように、色々と工夫し、難燃性を確保しようとしたものの、均一性確保が難しい為に安定的に全面に無機難燃層を形成し難燃性を付与することは困難であり、表３に、５ｗｔ％ポリシラザン溶液を用いて塗布したもの燃焼試験の結果を示すが、スピンコート法でポリシラザン溶液を塗布したものに比べ、スプレー塗布法では燃焼する場合が多々見られる結果となった。

１ 面状発光体
２ 基板
３ 陽極電極
４ 有機ＥＬ層
５ 陰極電極
６ 樹脂製レンズ層
７ 無機難燃層
８ 樹脂製粘着層
９ 発光体保護層
１０ 面状光源
１１ 光取り出しフィルム
６１ 樹脂製レンズ層６の平滑面
６２ 樹脂製レンズ層６の凹凸面

Claims (4)

1. 凹凸面と平滑面とをその両主面とし、かつ、１０μｍ以上の平均厚みの樹脂製レンズ層を含む２５ｃｍ ² 以上の面積を有する光取り出しフィルムであって、
   該凹凸面の全面にこれと接する５μｍ以下の平均厚みの無機難燃層であって、無機シリカで構成されてなる無機難燃層、及び
   該平滑面に接する樹脂製粘着層を備え、
   連続する２５ｃｍ ² 以上の該凹凸面の全範囲に該無機難燃層が形成されており、かつ、該範囲で該樹脂製レンズ層の該凹凸面が露出することなく該無機難燃層が形成されてなり、
   該平滑面から該凹凸面に向かう方向を光取り出し方向としたときに、該凹凸面の光取り出し方向凹部頂点における該無機難燃層の位置が、該凹凸面の光取り出し方向凸部頂点の位置より、該平滑面に近く、さらに、
   該凸部頂点での該無機難燃層の膜厚をＤ _A 、該凹部頂点での前記無機難燃層の膜厚をＤ _B としたとき、０．１＜Ｄ _A ／Ｄ _B ＜０．３であることを特徴とする光取り出しフィルム。
2. 前記無機難燃層が、スピンコータで形成されてなる、請求項１に記載の
   光取り出しフィルム。
3. 前記樹脂製粘着層が、その層の内部に拡散材を含む、請求項１、又は２に記載の光取り出しフィルム。
4. 有機ＥＬ素子、ガラス基板、及び請求項１〜３のいずれかに記載の光取り出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源であって、
   その一方の面に有機ＥＬ素子が形成されている該ガラス基板の他方の面に接して前記樹脂製粘着層が粘着されることで、該光取り出しフィルムを備える有機ＥＬ面状光源。