JP6337683B2 - 電解液、その電解液を用いた二次電池、ならびにその二次電池を用いた電池パックおよび電子機器 - Google Patents
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Description
上記構成によれば、電解液がボラジン化合物を含有しているので、優れた電池特性を得ることができる。
上記構成によれば、電解液がボラジン化合物を含有しているので、充放電を繰り返した後の容量維持率(以下、単に「容量維持率」とする)を改善させることができる。また、非水溶媒が環状カーボネートを含有しているので、充放電を繰り返した後の二次電池の膨れ(以下単に「膨れ」ともいう)を抑制することができる。
上記構成によれば、非水溶媒が環状カーボネートを含有しているので、二次電池の膨れをより抑制することができる。また、環状カーボネートとして安価に入手可能なものを用いているため、二次電池の膨れを低コストで抑制することができる。
上記構成によれば、電解液がフッ化ビニリデンを成分とする重合体またはポリフッ化ビニリデンを含有しているため、高分子化合物を添加した場合でも、容量維持率を改善させることができる。
上記構成によれば、上記ボラジン化合物が不飽和炭化水素基を有するため、より優れた電池特性を得ることができる。
上記構成によれば、電解液がボラジン化合物を含んでいるので、優れた電池特性を得ることができる。
上記構成によれば、電解液がボラジン化合物を含んでいるので、優れた電池特性を得ることができる。
上記構成によれば、電解液がボラジン化合物を含んでいるので、優れた電池特性を得ることができる。
[二次電池の構成]
図1は、本技術の一実施形態に係る二次電池の一構成例を示す部分破断斜視図である。図2は、上記二次電池の電極積層構造を模式的に示す図1におけるI−I線方向の断面図である。
図2に示すように、電極体10は、正極11と負極12とをセパレータ13および電解質層14を介して積層し、巻回したものであり、最外周部は保護テープ18が貼着されて巻回状態を維持している。
正極11は、正極集電体11Aと、正極活物質を含有する正極活物質層11Bとを有する。正極活物質層11Bは、正極集電体11Aの両面に形成されている。正極集電体11Aとしては、例えばアルミニウム箔、ニッケル箔あるいはステンレス鋼箔などの金属箔を用いることができる。
負極12は、負極集電体12Aと、負極活物質を含有する負極活物質層12Bとを有する。負極活物質層12Bは、負極集電体12Aの両面に形成される。負極集電体12Aとしては、例えば銅(Cu)箔、ニッケル箔あるいはステンレス鋼箔などの金属箔を用いることができる。
セパレータ13は、電池内において正極11と負極12とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、イオンを通過させるものである。セパレータ13は、例えば、合成樹脂またはセラミックなどの多孔質膜であり、2種類以上の多孔質膜が積層された積層膜でもよい。合成樹脂の例としては、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンまたはポリエチレンなどが挙げられる。
電解質層14は、非水電解液を含有する。非水電解液は、電解質塩と、この電解質塩を溶解する非水溶媒と、ボラジン化合物とを含んでいる。
電解質塩の例としては、LiMFx(Mはリン(P),金属元素、または半金属元素、xは4または6の整数)で表されるフッ素含有リチウム化合物、イミド塩、オキサレート錯体、および、LinMFz(R)y(nは1または2の整数、Zは1,2、または3の整数、RはO、C2F5、またはCN、Yは1,2、または3の整数)で表されるフッ素含有リチウム化合物などが挙げられる。電解質塩としては、上記のいずれか1種を用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。
イミド塩の具体例としては、LiN(SO2F)2、LiN(SO2CF3)2、およびLiN(SO2C2F5)2が挙げられる。これらイミド塩は、高いイオン電導性と化学的安定性を有する。
オキサレート錯体の具体例としては、LiB(C2O4)2、LiBF3(C2O4)、LiPF4(C2O4)、およびLiPF2(C2O4)2が挙げられる。これらオキサレート錯体は、電極表面に安定な被膜を形成し、電解液の分解反応を抑制する。
LinMFz(R)yの具体例としては、LiPO2F2、Li2PO3F、LiPF3(C2F5)3、およびLiBF3(C2F5)が挙げられる。これらフッ素含有リチウム化合物は、高い化学的安定性を有する。
非水溶媒の例としては、鎖状カーボネート、環状カーボネート、環状エステル、不飽和結合を有する環状炭酸エステル、ハロゲン化炭酸エステル、環状スルホン酸エステル、酸無水物(カルボン酸無水物、ジスルホン酸無水物など)、ジシアノ化合物、スルホン化合物、およびリン酸エステルが挙げられる。非水溶媒としては、上記のいずれか1種を単独で用いてもよく、2種以上を混合して用いてもよい。
環状カーボネートの具体例としては、炭酸エチレン(EC)、炭酸プロピレン(PC)、炭酸ブチレン(BC)、および炭酸ビニレン(VC)が挙げられる。これら環状カーボネートは、リチウム塩を溶解し、リチウムイオンを伝導する。
環状エステルの具体例としては、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、およびε−カプロラクトンが挙げられる。これら環状エステルは、リチウム塩を溶解し、リチウムイオンを伝導する。
不飽和結合を有する環状炭酸エステルの具体例としては、1,3−ジオキソール−2−オン、4−ビニル−1,3−ジオキソラン−2−オン、4−メチレン−1,3−ジオキソラン−2−オン、および4−エチニル−1,3−ジオキソラン−2−オンが挙げられる。これら環状炭酸エステルは、電極表面に安定な被膜を形成し、電解液の分解反応を抑制する。
ハロゲン化炭酸エステルの具体例としては、4−フルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オン、4−クロロ−1,3−ジオキソラン−2−オン、および4,5−ジフルオロ−1,3−ジオキソラン−2−オンが挙げられる。これらハロゲン化炭酸エステルは、電極表面に安定な被膜を形成し、電解液の分解反応を抑制する。
環状スルホン酸エステルの具体例としては、プロパンスルホン、プロペンスルトン、および1,5,2,4−ジオキサジチアン,2,2,4,4−テトラオキシドが挙げられる。これら環状スルホン酸エステルは、電解液の安定性を向上させる。
酸無水物の具体例としては、無水コハク酸、無水マレイン酸、無水エタンジスルホン酸、および無水プロパンジスルホン酸が挙げられる。これら酸無水物は、電解液の安定性を向上させる。
ジシアノ化合物の具体例としては、マロノニトリル、スクシノニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、およびスベロニトリルが挙げられる。これらジシアノ化合物は、電解液の安定性を向上させる。
スルホン化合物の具体例としては、エチルメチルスルホンおよびn−プロピルメチルスルホンが挙げられる。これらスルホン化合物は、電解液の安定性を向上させる。
リン酸エステルの具体例としては、リン酸トリメチルおよびリン酸トリス(2,2,2−トリフルオロエチル)が挙げられる。これらリン酸エステルは、電解液の安定性を向上させる。
ボラジン化合物は、典型的には、以下の式(1)で表される構造を有する。
また、ボラジン化合物を添加することにより、高電圧充電を繰り返した後でも、膨れの少ない電池を提供することができる。電池の膨れは、例えば、充放電前の二次電池の厚さと、100サイクル後の二次電池の厚さとを比較して測定することができる。膨れの少ない電池とは、例えば、100サイクル後の厚さの増加率が例えば3割未満である電池を指すが、これに限られない。
また、ボラジン化合物の含有量は、例えば非水溶媒の重量に対して2重量%であるが、これに限られない。ボラジン化合物の含有量は、0.1重量%以上10重量%以下であることが好ましく、さらに好ましくは0.5重量%以上5重量%以下である。
高分子化合物を添加する場合、その含有量は、例えば非水溶媒の重量に対して5重量%であるが、これに限られない。高分子化合物の含有量は、0.1重量%以上10重量%以下であることが好ましく、さらに好ましくは2重量%以上8重量%以下である。
外装部材19は、例えば、熱融着層、金属層および外装樹脂層をこの順に積層しラミネート加工などにより貼り合わせた構造を有するラミネートフィルムである。外装部材19は、例えば、熱融着層側を内側として、各外縁部が融着あるいは接着剤により互いに密着されている。
以下の手順により、図1および図2に示す二次電池を作製した。
まず、正極活物質と、結着剤と、導電剤とを混合して正極合剤を調整し、この正極合剤をN−メチル−2−ピロリドンなどの溶媒に分散して正極合剤スラリーとした。次に、この正極合剤スラリーを正極集電体に塗布し乾燥させたのち、ロールプレス機などにより圧縮成型して正極活物質層を形成し、正極を得た。
まず、負極活物質と、結着剤とを混合して負極合剤を調整し、この負極合財をN−メチル−2−ピロリドンなどの溶剤に分散させて負極合剤スラリーとした。次に、この負極合剤スラリーを負極集電体に塗布し溶剤を乾燥させたのち、ロールプレス機などにより圧縮成型して負極活物質層を形成し、負極を得た。
押出機を用いて無機粒子、可塑剤、各種添加剤を含む樹脂組成物を溶融混練し、Tダイから押出し、キャストロールで冷却固化してシート状に成形したものを高倍率に二軸延伸した。このようにしてセパレータを得た。
まず、非水溶媒(炭酸エチレン(EC)、炭酸エチルメチル(EMC)、および炭酸ビニレン(VC))に電解質塩(LiPF6)を溶解させたのち、下記の式(2)で示されるボラジン化合物を添加して前駆溶液を調製した。この前駆溶液を、正極および負極のそれぞれの表面に塗布して電解質層を形成した。続いて、正極集電体および負極集電体にそれぞれ正極リードおよび負極リードを取り付けた。
なお、非水溶媒の組成は、重量比でEC:EMC:VC=58:40:2とした。ボラジン化合物の含有量は、非水溶媒の重量に対して2重量%とした。
このようにして得られた二次電池の特性(膨れ特性)を調べた。膨れ特性は以下のようにして調べた。常温環境中(23℃)において充放電前の二次電池の厚さ(mm)を測定し、その二次電池を100回充放電させてから充放電後の厚さ(mm)を測定した。この測定結果から、「膨れ率(%)=充放電後の厚さ÷充放電前の厚さ×100」を算出した。充放電条件は、充電電流=1.5A、充電電圧=4.55V、充電時間=2.5時間、放電電流=0.5A、終止電圧=3Vとした。
上記ボラジン化合物を添加しなかったことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の膨れ率は125%であった。
非水溶媒の組成を重量比でEC:EMC:VC=28:70:2としたことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の膨れ率は128%であった。
上記ボラジン化合物を添加しなかったこと、および非水溶媒の組成を重量比でEC:EMC:VC=28:70:2としたことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の膨れ率は130%であった。
実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性(容量維持率)を調べた。
ボラジン化合物を下記の式(3)で示すボラジン化合物としたことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は80%であった。
ボラジン化合物を下記の式(4)で示すボラジン化合物としたことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は88%であった。
ボラジン化合物を下記の式(5)で示すボラジン化合物としたことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は87%であった。
高分子化合物としてPVdFの添加したことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。なおPVdFの添加量は、非水溶媒に対して5重量%とした。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は83%であった。
ボラジン化合物を下記の式(4)で示すボラジン化合物としたこと、および高分子化合物としてPVdFの添加したことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。なおPVdFの添加量は、非水溶媒に対して5重量%とした。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は91%であった。
高分子化合物としてPEOの添加したことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。なおPEOの添加量は、非水溶媒に対して5重量%とした。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は73%であった。
ボラジン化合物を下記の式(4)で示すボラジン化合物としたこと、および高分子化合物としてPEOの添加したことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。なおPEOの添加量は、非水溶媒に対して5重量%とした。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は77%であった。
上記ボラジン化合物を添加しなかったことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は63%であった。
上記ボラジン化合物を添加しなかったこと、および高分子化合物としてPVdFの添加したことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。なおPVdFの添加量は、非水溶媒に対して5重量%とした。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は64%であった。
上記ボラジン化合物を添加しなかったこと、および高分子化合物としてPEOの添加したことを除き、実施例1と同様の手順により二次電池を作製してその特性を調べた。なおPEOの添加量は、非水溶媒に対して5重量%とした。得られた二次電池の100サイクル後の容量維持率は61%であった。
すなわち、非水溶媒に高分子化合物を添加する場合、高分子化合物としてはPVdFを用い、ボラジン化合物としては不飽和炭化水素基を有するものを用いることで、容量維持率をより改善できると推定される。
上記の二次電池20は、例えば電子機器や電動車両、蓄電装置等の機器に搭載され又は電力を供給するために使用することができる。
なお、本技術は以下のような構成もとることができる。
(1)
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液。
(2)
上記(1)記載の電解液であって、
上記ボラジン化合物は、下記の式(2)から(5)で示されるボラジン化合物のうちいずれか1つである
電解液。
上記(1)または(2)記載の電解液であって、
上記非水溶媒は、環状カーボネートを含有し、
上記ボラジン化合物の含有量は、上記非水溶媒の重量に対して0.1重量%以上10重量%以下である
電解液。
(4)
上記(1)から(3)のいずれか1つに記載の電解液であって、
上記環状カーボネートの含有量は、上記非水溶媒の重量に対して60重量%以上であり、
上記環状カーボネートは、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、および炭酸ビニレンのうち少なくとも1つを含む
電解液。
(5)
上記(1)から(4)のいずれか1つに記載の電解液であって、
フッ化ビニリデンを成分とする単独重合体、共重合体、および多元共重合体、ならびにポリフッ化ビニリデン(PVdF)のうち少なくとも1つをさらに含有する
電解液。
(6)
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(6)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液。
(7)
正極と、
負極と、
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液と
を具備する二次電池。
(8)
二次電池と、
上記二次電池の充放電を制御する制御部と、
上記二次電池と上記制御部とを支持するパッケージ体と
を具備し、
上記二次電池は、
正極と、
負極と、
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液と
を有する
電池パック。
(9)
正極と、
負極と、
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と、
を含有する電解液と
を有する二次電池と、
上記二次電池から電力の供給を受ける受電回路と
を具備する電子機器。
11…正極
12…負極
13…セパレータ
14…電解質層
20…二次電池
300…電池パック
Claims (9)
- 電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液。
(式中、R1は、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、R2は、水素基、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、前記ハロゲン基は、フッ素基(−F)、塩素基(−Cl)、臭素基(−Br)、およびヨウ素基(−I)のうちのいずれかであり、前記1価の炭化水素基は、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリール基、およびそれらの2種類以上が1価となるように結合された基のうちのいずれかであり、前記1価のハロゲン化炭化水素基は、前記1価の炭化水素基のうちの少なくとも一部の水素基がハロゲン基により置換された基である。) - 請求項1記載の電解液であって、
前記ボラジン化合物は、下記の式(2)から(5)で示されるボラジン化合物のうちいずれか1つである
電解液。
- 請求項1記載の電解液であって、
前記非水溶媒は、環状カーボネートを含有し、
前記ボラジン化合物の含有量は、前記非水溶媒の重量に対して0.1重量%以上10重量%以下である
電解液。 - 請求項3記載の電解液であって、
前記環状カーボネートの含有量は、前記非水溶媒の重量に対して60重量%以上であり、
前記環状カーボネートは、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、および炭酸ビニレンのうち少なくとも1つを含む
電解液。 - 請求項1記載の電解液であって、
フッ化ビニリデンを成分とする単独重合体、共重合体、および多元共重合体、ならびにポリフッ化ビニリデン(PVdF)のうち少なくとも1つをさらに含有する
電解液。 - 電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(6)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液。
(式中、R1およびR2は、水素基、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、前記ハロゲン基は、フッ素基(−F)、塩素基(−Cl)、臭素基(−Br)およびヨウ素基(−I)のうちのいずれかであり、前記1価の炭化水素基は、アルケニル基またはアルキニル基であり、前記1価のハロゲン化炭化水素基は、前記1価の炭化水素基のうちの少なくとも一部の水素基がハロゲン基により置換された基であり、前記R1およびR2のうち少なくとも1つは、前記1価の炭化水素基である) - 正極と、
負極と、
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液と
を具備する二次電池。
- 二次電池と、
前記二次電池の充放電を制御する制御部と、
前記二次電池と前記制御部とを支持するパッケージ体と
を具備し、
前記二次電池は、
正極と、
負極と、
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と
を含有する電解液と
を有する
電池パック。
(式中、R1は、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、R2は、水素基、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、前記ハロゲン基は、フッ素基(−F)、塩素基(−Cl)、臭素基(−Br)、およびヨウ素基(−I)のうちのいずれかであり、前記1価の炭化水素基は、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリール基、およびそれらの2種類以上が1価となるように結合された基のうちのいずれかであり、前記1価のハロゲン化炭化水素基は、前記1価の炭化水素基のうちの少なくとも一部の水素基がハロゲン基により置換された基である。) - 正極と、
負極と、
電解質塩と、
非水溶媒と、
下記の式(1)で示されるボラジン化合物と、
を含有する電解液と
を有する二次電池と、
前記二次電池から電力の供給を受ける受電回路と
を具備する電子機器。
(式中、R1は、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、R2は、水素基、ハロゲン基、1価の炭化水素基、および1価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかであり、前記ハロゲン基は、フッ素基(−F)、塩素基(−Cl)、臭素基(−Br)、およびヨウ素基(−I)のうちのいずれかであり、前記1価の炭化水素基は、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリール基、およびそれらの2種類以上が1価となるように結合された基のうちのいずれかであり、前記1価のハロゲン化炭化水素基は、前記1価の炭化水素基のうちの少なくとも一部の水素基がハロゲン基により置換された基である。)
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