JP6249757B2 - 単結晶シリコン引上装置 - Google Patents

Description

この発明は、太陽電池や半導体等に用いる単結晶シリコンを、単結晶シリコンがくねって変形するのを抑制することにより、高速度で引き上げることが可能な単結晶シリコン引上装置に関する。

近年、地球環境を保護するために、再生エネルギーの使用が注目されていて、特に太陽光発電が重視されている。このような太陽光発電においては、一般的に、半導体と同様に、単結晶シリコンを材料とする太陽電池が用いられている。

単結晶シリコンは、チョクラルスキー法（以下、ＣＺ法という）を適用した単結晶シリコン引上装置によって生産することが一般的である。

ＣＺ法は、単結晶シリコン引上装置において、高耐圧気密チャンバ内に配置した石英製のルツボ内に多結晶シリコンを入れて、石英ルツボ内の多結晶シリコンを加熱溶融し、石英ルツボの上方に配置されたワイヤ等からなる上軸に保持されたシードチャックにシード（種結晶）を取り付け、このシードを石英ルツボ内のシリコン融液に浸漬して、シード及び石英ルツボを回転させながらシードを引き上げて、単結晶シリコンを成長させるようになっている（例えば、特許文献１参照。）。

一方、単結晶シリコン引上装置によって半導体製造用の単結晶シリコンを生産する際には、固液界面近傍の温度勾配を大きくするとともに、その他の温度領域における温度勾配を制御することによって、高品質の単結晶シリコンを生産するための技術が開示されている（例えば、特許文献２〜６参照。）。

太陽電池を製造するための単結晶シリコンは、半導体の製造に用いる単結晶シリコンに比較すると、品質には高い水準を要求されないものの、単結晶シリコンが大量に必要とされることから、生産コストが低いことが要求され、単結晶シリコンを高速度で引き上げて、単結晶シリコン生産における生産性を向上する必要がある。

特開２００１−２７８６９６号公報 特開平１１−９２２７２号公報 特開２００１−２６１４９３号公報 特開２００３−１６５７９１号公報 特開２００３−２７７１８５号公報 特許第３５７３０４５号公報

しかしながら、単結晶シリコンを高速度で引き上げると、石英るつぼ内に貯留された融液が結晶化する際に、単結晶シリコンがくねって変形するという問題がある。
単結晶シリコンを低コストで生産するためには、単結晶シリコン引上時における変形を抑制しつつ、単結晶シリコンを高速度で引き上げることが不可欠であり、単結晶シリコンを、変形を抑制しつつ高速度で引上げる技術に対する技術的要請がある。

そこで、発明者は、例えば、太陽電池の製造に用いる単結晶シリコンの引き上げに関して、高速度で引き上げても、単結晶シリコンを生産する際の生産性を向上することが可能な単結晶シリコン製造装置を鋭意研究した結果、引き上げ中の単結晶シリコンの熱を適切に抜熱することにより、引き上げ時の変形を抑制しつつ高速度で引き上げることが可能であるとの知見を得た。そして、単結晶シリコンの熱を適切に抜熱するうえで、チャンバの上部（トップチャンバ）内面を黒色化することが有効であることを掴んだ。

この発明は、このような事情を考慮してなされたもので、太陽電池や半導体等に用いる単結晶シリコンを引き上げて生産する際に、単結晶シリコンがくねって変形を抑制しつつ高速度で引き上げられ、生産性を向上することが可能な単結晶シリコン引上装置を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、この発明は以下の手段を提案している。
請求項１に記載の発明は、単結晶シリコン引上装置であって、チャンバと、石英ルツボと、前記石英ルツボを軸線周りに回転するルツボ駆動手段と、前記石英ルツボに貯留したシリコン融液に対して、シードを垂下、浸漬して引き上げるとともに、前記シードを軸線周りに回転するシード駆動手段と、制御部とを備え、前記チャンバは、チャンバ上部内面に、フッ素樹脂系コーティング材料によって黒色化部分が形成されていることを特徴とする。

本発明に係る単結晶シリコン引上装置によれば、チャンバ上部内面に、黒色化部分が形成されているので、チャンバの上部からチャンバの外部に効率的に放熱（抜熱）することが可能であるので、太陽電池等に用いる単結晶シリコンを引き上げて生産する際に、単結晶シリコンがくねって変形するのを抑制しつつ、単結晶シリコンを高速度で引き上げることができる。
また、黒色化部分がフッ素樹脂系コーティング材料により形成されているので、黒色化部分を容易に形成することが可能であり、チャンバ上部の温度に安定して耐えることが可能である。
また、黒色化部分がフッ素樹脂系コーティング材料により形成されていることから、結晶シリコンに対する金属汚染が発生することが抑制される。
その結果、太陽電池等に用いる単結晶シリコン生産における生産性を向上することができる。

請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の単結晶シリコン引上装置であって、前記黒色化部分は、輻射率ε≧０．５０とされていることを特徴とする。

本発明に係る単結晶シリコン引上装置によれば、黒色化部分は、輻射率ε≧０．５０とされているので、効率的に放熱することができる。

請求項３に記載の発明は、請求項１又は請求項２に記載の単結晶シリコン引上装置であって、前記チャンバ上部から下方に向かって延在する冷却筒が形成されていることを特徴とする。

本発明に係る単結晶シリコン引上装置によれば、チャンバ上部から下方に向かって延在する冷却筒が設けられているので、単結晶シリコンの放熱を効率的におこなうことができる。

請求項４に記載の発明は、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の単結晶シリコン引上装置であって、前記チャンバ上部内面は、全面を黒色化部分とされていることを特徴とする。

本発明に係る単結晶シリコン引上装置によれば、チャンバ上部内面が、全面にわたって黒色化部分とされているので、大容量の放熱を効率的におこなうことができる。

本発明に係る単結晶シリコン引上装置によれば、太陽電池等に用いる単結晶シリコンを引き上げて生産する際に、単結晶シリコンがくねって変形するのを抑制しつつ高速度で引き上げることにより、生産性を向上することができる。

本発明の一実施形態に係る単結晶シリコン引上装置の概略構成を説明する図である。 本発明の一実施形態に係る単結晶シリコンの製造に関する要部を説明する図である。

以下、図面を参照し、この発明の一実施形態について説明する。
図１はこの発明の一実施形態に係る単結晶シリコン引上装置の概略を模式的に示す図であり、符号１は単結晶シリコン引上装置を示している。

単結晶シリコン引上装置１は、図１に示すように、耐圧気密に構成されたチャンバ１０と、石英ルツボ１５と、黒鉛ルツボ１６と、シードチャック１７と、ヒータ１９と、ルツボ駆動機構２０と、ルツボ支持台２１と、シード駆動機構３０と、引き上げられている単結晶シリコンを冷却する冷却装置４０と、制御部５０とを備えている。

また、単結晶シリコン引上装置１は、減圧状態としたチャンバ１０内で、シードチャック１７に取り付けたシードＳを石英ルツボ１５内に貯留したシリコン融液Ｍに浸漬して、石英ルツボ１５を回転させるとともに、シードＳを石英ルツボ１５と反対向きに回転させながら上方に引き上げることにより、単結晶シリコンＴを成長させるように構成されている。なお、上方から見たときに、シードＳを時計回りとするか反時計回りとするかは、任意に設定することができる。

チャンバ１０は、図１、図２に示すように、メインチャンバ１１と、メインチャンバ１１の上方に接続されたトップチャンバ（チャンバ上部）１２と、トップチャンバ１２の上方に接続されたプルチャンバ１３とを備えており、メインチャンバ１１は、底部１１Ａと底部１１Ａに立設する筒状部１１Ｂとから構成されている。

また、チャンバ１０の平面視中心部には石英ルツボ１５が配置され、排気孔１１Ｄに図示しない真空ポンプが接続されてチャンバ１０内を減圧又は真空状態とすることが可能とされている。

メインチャンバ１１は、この実施形態では、例えば、底部１１Ａ及び筒状部１１Ｂの内周面が、全体にわたって黒色化部分とされ、引き上げられた結晶シリコンＴから放射される熱を効率的に吸収するように構成されている。

メインチャンバ１１の黒色化部分は、例えば、例えば、ＰＴＦＥ（四フッ化エチレン樹脂）によるコーティングによって形成されていて、輻射率ε≧０．５０とされている。
なお、輻射率ε≧０．８０とするとより好適であり、輻射率ε≧０．８５とさらに好適である。輻射率ε≧０．９０とすることがさらに好適である。

また、メインチャンバ１１は、底部１１Ａに、スピルトレイ１４が配置されていて、石英ルツボ１５が破損してシリコン融液Ｍが流出することがあった場合に、シリコン融液Ｍが底部１１Ａと直接接触チャンバが破損するのを防止できるようになっている。

トップチャンバ１２は、この実施形態では、例えば、上部内面が、全体にわたって黒色化部分とされ、引き上げられた結晶シリコンＴから放射される熱をトップチャンバ１２の外部に効率的に放射するように構成されている。
このトップチャンバ１２の黒色化部分は、例えば、ＰＴＦＥ（四フッ化エチレン樹脂）によるコーティングによって形成されていて、輻射率ε≧０．５０とされている。

なお、トップチャンバ１２の内面の輻射率εは、引き上げられた結晶シリコンＴから放射される熱をトップチャンバ１２の外部に効率的に放射するうえで、輻射率ε≧０．８０とすることがより好適であり、輻射率ε≧０．８５とすることがさらに好適である。また、輻射率ε≧０．９０とするとさらに好適である。

プルチャンバ１３は、略円筒形状に形成され、引き上げられた単結晶シリコンＴを収納する空間を有しており、トップチャンバ１２によってメインチャンバ１１と接続されている。

プルチャンバ１３は、この実施形態では、例えば、内面が全体にわたって黒色化部分とされ、引き上げられた結晶シリコンＴから放射される熱を、プルチャンバ１３の外部に効率的に放射するように構成されている。
プルチャンバ１３の黒色化部分は、例えば、ＰＴＦＥ（四フッ化エチレン樹脂）によるコーティングによって形成されていて、輻射率ε≧０．５０とされている。

なお、輻射率ε≧０．８０とするとより好適であり、輻射率ε≧０．８５とさらに好適である。輻射率ε≧０．９０とすることがさらに好適である。

石英ルツボ１５は、石英ルツボ１５の凹部には単結晶シリコンＴの原料である塊状の多結晶シリコンを保持可能とするとともに多結晶シリコンが加熱、溶融されて生成したシリコン融液Ｍを貯留可能とされており、黒鉛ルツボ１６に収納されている。

黒鉛ルツボ１６は、ルツボ支持台２１の上面に配置されたペディスタル２１Ｃに保持されることにより一体に組み合わせて形成されている。
ルツボ支持台２１は、その支持部２１Ａがメインチャンバ１１の底部１１Ａの中心部において底部１１Ａ及びスピルトレイ１４を貫通して形成された貫通孔１１Ｈに挿入されている。

シードチャック１７は、その先端側がカーボンにより形成されたカーボンチャック部にはシード（種結晶）Ｓが挿入されて、シードＳが固定されるようになっている。
また、シードチャック１７は、基端側がワイヤＷに接続され、ワイヤＷがシード駆動機構３０を接続されることによりシードＳがメインチャンバ１１に対して相対的に回転及び昇降自在とされている。

ルツボ駆動機構２０は、ルツボ回転機構（ルツボ回転手段）２０Ａと、ルツボ昇降機構（不図示）とを備えており、ルツボ回転機構２０Ａは、支持部２１Ａと連結されるモータＭ１を有しており、平面視メインチャンバ１１の中心に形成される回転軸線Ｏ周りに、支持部２１Ａを回転可能とされるとともに、支持部２１Ａをメインチャンバ１１に対して昇降可能とされている。

また、黒鉛ルツボ１６の周囲には円筒状のヒータ１９と、ヒータ１９の外方に円筒状の保温筒２２とが配置され、保温筒２２は、円筒状の黒鉛からなる内側保温筒２２Ａと内側保温筒２２Ａの外方に配置された円筒状の多孔質黒鉛からなる外側保温筒２２Ｂとを有している。

保温筒２２は、内側保温筒２２Ａの内径と略同じ内径の孔が形成された円板状のロアリング２２Ｃに載置されるとともに上方には内側保温筒２２Ａの内径と略同じ内径の孔が形成された円板状のアッパリング２２Ｄが配置されている。

ヒータ１９は、下方が電極継手１９Ａにボルト１９Ｂで固定され、電極継手１９Ａはスピルトレイ１４に形成された貫通孔に配置された黒鉛電極１９Ｃを介して図示しない電源と接続されている。

また、保温筒２２の上端にはアッパリング２２Ｄ、フロー管２５が取り付けられている。
フロー管２５は、アッパリング２２Ｄの上に接続されていて、下端開口部から拡径されて上方に向かって鉛直に伸び、大径とされた上端開口部に向かって漸次拡径される中空筒とされ、黒鉛またはＳｉＣにより形成されている。

シード駆動機構３０は、シード引上機構（シード引上手段）３１と、シード回転機構（シード回転手段）３５とを備え、プルチャンバ１３の上部に設けられている。
シード引上機構３１は、ワイヤＷの基端側が接続されてワイヤＷを巻回する巻取ドラム３２と、巻取ドラム３２を駆動するモータＭ２とを備え、巻取ドラム３２を回転させてワイヤＷを介してシードＳを昇降可能とされている。

シード回転機構３５は、ワイヤＷを平面視メインチャンバ１１の中心に形成される回転軸線Ｏと一致させて、ワイヤＷを回転軸線Ｏ周りに回転可能とされる回転駆動部３６と、回転駆動部３６に連結され回転駆動部３６を回転させるモータＭ３とを備えている。
かかる構成により、シード駆動機構３０は、シードＳを回転軸線Ｏ周りに回転させながら昇降して、単結晶シリコンＴを成長させるようになっている。

冷却装置４０は、内部に冷却水が流通可能に構成された冷却筒４１と、冷却筒４１内に冷却水を移送する冷却水移送管４２と、冷却筒４１に送る冷却水の流量を調整する流量制御弁４３とを備えている。

冷却筒４１は、例えば、図２に示すように、トップチャンバ１２の内部において、プルチャンバ１３の開口部から鉛直方向下方に向かって延在して形成されていて、単結晶シリコンＴから放射される熱を、冷却水を用いて冷却するようになっている。

また、冷却筒４１は、全体にわたって、フッ素樹脂系コーティング材料のコーティングによって黒色化部分とされていて、引き上げられた結晶シリコンＴから放射される熱を、効率的に吸収するように構成されている。

なお、冷却筒４１の輻射率εは、引き上げられた結晶シリコンＴから放射される熱を効率的に吸収するうえでは、輻射率ε≧０．８０とすることがより好適であり、輻射率ε≧０．８５とすることがさらに好適である。また、輻射率ε≧０．９０とするとさらに好適である。

流量制御弁４３は、外部から供給される冷却水の流量を調整して、冷却筒４１に供給するように構成されており、制御部５０の指示によって、冷却筒４１に供給する冷却水の流量及び流通タイミングを調整するようになっている。

制御部５０は、例えば、第１のインバータ５１と、第２のインバータ５２と、第３のインバータ５３と、冷却水流量調整部５４と、演算部５５とを備え、第１のインバータ５１、第２のインバータ５２、第３のインバータ５３、冷却水流量調整部５４は、演算部５５が出力する指示信号に基づいて駆動信号を送出するように構成されている。

第１のインバータ５１は、演算部５５から出力された信号によって出力周波数が変化されてモータＭ１の回転を制御することにより、石英ルツボの回転方向及び回転速度を制御するように構成されている。この実施形態では、例えば、石英ルツボ１５を平面視右方向（矢印Ｒ１方向）に、回転速度ＶＲ１を４〜１４ｒｐｍに制御可能に構成されている。

第２のインバータ５２は、演算部５５から出力された信号によって出力周波数が変化されてモータＭ２の回転を制御することにより、巻取ドラム３２の回転方向及び回転速度を制御するように構成されている。この実施形態では、例えば、シードチャック１７を、引上速度Ｖを１．０５〜１．７５ｍｍ／ｍｉｎで上昇可能に構成されている。

第３のインバータ５３は、演算部５５から出力された信号によって出力周波数が変化されてモータＭ３の回転を制御することにより、ワイヤＷの回転方向及び回転速度を制御するように構成されている。この実施形態では、例えば、ルツボ回転速度ＶＲ１に対するシードＳの回転速度ＶＲ２の速度比（ＶＲ２／ＶＲ１）が、０．８〜３．０となるようにシード回転機構３５を回転制御するように構成されている。

冷却水流量調整部５４は、演算部５５から出力された信号によって流量制御弁４３に対して出力し、流量制御弁４３が流通させる冷却水の流量等を調整することにより冷却筒４１に送る冷却水の流量、タイミングを調整して、冷却筒４１による単結晶シリコンＴからの抜熱量を調整するようになっている。

次に、単結晶シリコン引上装置１の作用について説明する。
まず、原料となる塊状の多結晶シリコンを石英ルツボ１５に充填する。
次に、チャンバ１０内を減圧して、不活性ガスを導入してチャンバ１０内を減圧された不活性ガス雰囲気とし、ヒータ１９で石英ルツボ１５を加熱して多結晶シリコンを溶解して１４２０℃のシリコン融液Ｍとする。所定時間放置して、シリコン融液Ｍ中のガスを十分に放出する。
次に、シードチャック１７にシードＳを固定して、シード駆動機構３０を駆動して、シードチャック１７を下降させてシードＳをシリコン融液Ｍに浸漬し、シードＳをシリコン融液Ｍになじませ、シードチャック１７を、引上速度Ｖを１．０５〜１．７５ｍｍ／ｍｉｎで上昇させる。
次いで、石英ルツボ１５を平面視左方向（矢印Ｒ１方向）に回転し、シードＳが平面視左方向（矢印Ｒ２方向）となるようにワイヤＷを回転する。
シードチャック１７を引き上げながら、例えば、石英ルツボの回転速度ＶＲ１を４〜１４ｒｐｍに制御する。上記条件によりシードＳを引き上げることで、単結晶シリコンＴを析出させながら、単結晶シリコンＴが成長する。
次いで、シード駆動機構３０を駆動してワイヤＷを巻き取り、単結晶シリコンＴを成長させながら引き上げる。この場合、単結晶シリコンＴの成長にともない、石英ルツボ１５内のシリコン融液Ｍの液面が低下するので、シリコン融液Ｍの液面低下に対応してルツボ昇降機構を駆動してルツボ支持台２１を上方向に移動して、シリコン融液Ｍの液面レベルを一定に保つ。
そして、単結晶シリコンＴが、トップチャンバ１２及び冷却筒４１に接近したら、単結晶シリコンＴが放射する熱が、トップチャンバ１２及び冷却筒４１に吸収されて単結晶シリコンＴが冷却され、単結晶シリコンＴがくねって変形するのが抑制される。

一実施形態に係る単結晶シリコン引上装置１によれば、トップチャンバ（チャンバ上部）１２の内面に、黒色化部分が形成されているので、トップチャンバ１２の上部から外部に効率的に放熱（抜熱）することが可能であるので、単結晶シリコンＴがくねって変形するのを抑制しつつ、単結晶シリコンＴを高速度で引き上げることができる。結晶成長工程における引上げ速度を約１０％以上向上することができる。

また、一実施形態に係る単結晶シリコン引上装置１によれば、トップチャンバ１２の黒色化部分が、輻射率ε≧０．５０とされているので効率的に放熱することができる。

また、一実施形態に係る単結晶シリコン引上装置１によれば、黒色化部分がフッ素樹脂系コーティング材料により形成されているので、黒色化部分を容易に形成することが可能であり、チャンバ上部の温度に安定して耐えることが可能である。
また、フッ素樹脂系コーティング材料により形成されていることから、結晶シリコンＴに対する金属汚染が発生することが抑制される。

また、一実施形態に係る単結晶シリコン引上装置１によれば、トップチャンバ１２から下方に向かって延在する冷却筒４１が設けられているので、単結晶シリコンＴの放熱を効率的におこなうことができる。
以上のように、単結晶シリコン引上装置１によれば、単結晶シリコンＴがくねって変形するのを抑制しつつ単結晶シリコンＴの引上速度を高速化することができるので、太陽電池等に用いる単結晶シリコンＴを製造する際の生産性を向上することができる。

なお、上記の実施形態において記載した技術的事項については、発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々の変更を加えることが可能である。

例えば、上記実施の形態においては、チャンバ１０の内面が全面にわたって黒色化されている場合について説明したが、メインチャンバ１１、プルチャンバ１３冷却筒部４１を黒色化するかどうかは任意に設定することができる。また、これらを黒色化する場合に、どの部分を黒色化するかは任意に設定することができる。

また、上記実施の形態においては、トップチャンバ１２の内面が全面にわたって黒色化されている場合について説明したが、部分的に黒色化されていない部分があってもよい。

また、上記実施の形態においては、メインチャンバ１１、トップチャンバ１２、プルチャンバ１３の黒色化部分が、輻射率ε≧０．５０である場合について説明したが、黒色化部分は、輻射率ε＜０．５０であってもよい。
また、黒色化部分を輻射率ε≧０．８０としてもよいし、輻射率ε≧０．８５や輻射率ε≧０．９０に設定することもできる。また、全体を黒体化部分とせずに、部分的に黒体化部分としてもよいことはいうまでもない。

また、上記実施の形態においては、黒色化部分が、ＰＴＦＥ（四フッ素化樹脂、ポリテトラフルオロエチレン）からなる完全フッ素化樹脂コーティング材料により形成されている場合について説明したが、ＰＴＦＥに代えて、ＰＦＡ（ペルフルオロアルコキシフッ素樹脂）、ＦＥＰ（四フッ化エチレン・六フッ化プロピロピレン共重合体）、ＥＴＦＥ（エチレン・四フッ化エチレン共重合体）、ＥＣＴＦＥ（エチレン・クロロトリフルオロエチレン共重合体）等からなるフッ素化樹脂共重合体を用いてもよい。
また、フッ素樹脂系コーティング材料に代えて、黒鉛等の物質による表面処理等により黒色化してもよい。

また、上記実施の形態においては、チャンバ上部から下方に向かって延在し、黒色化され内部を冷却水が流通する冷却筒を備える場合について説明したが、冷却筒を設けるかどうか、冷却筒を水冷するかどうか、冷却筒を黒色化するかどうかについては、任意に設定することが可能である。

また、上記実施の形態においては、インバータ５１、５２、５３によりモータＭ１、Ｍ２、Ｍ３の回転方向、回転速度を制御して、石英ルツボ１５の回転方向と回転速度、シードＳの引上げ速度、シードＳの水平方向の回転方向と回転速度を調整する場合について説明したが、制御手段、駆動手段については、周知の技術を任意に選択することが可能である。

本発明に係る単結晶シリコン引上装置によれば、単結晶シリコンを上げる際に、結晶の変形を抑制して高速度で引き上げることにより生産性を向上することができるので、産業上利用可能である。

Ｍ シリコン融液
Ｓ シード
Ｔ 単結晶シリコン
１ 単結晶シリコン引上装置
１０ チャンバ
１２ トップチャンバ（チャンバ上部）
１５ 石英ルツボ
２０ ルツボ駆動機構（ルツボ駆動手段）
２０Ａ ルツボ回転機構（ルツボ駆動手段）
３０ シード駆動機構（シード駆動手段）
３１ シード引上機構（シード駆動手段）
３５ シード回転機構（シード駆動手段）
４０ 冷却装置
４１ 冷却筒
５０ 制御部

Claims (4)

1. チャンバと、
   石英ルツボと、
   前記石英ルツボを軸線周りに回転するルツボ駆動手段と、
   前記石英ルツボに貯留したシリコン融液に対して、シードを垂下、浸漬して引き上げるとともに、前記シードを軸線周りに回転するシード駆動手段と、
   制御部と、を備え、
   前記チャンバは、
   チャンバ上部内面に、フッ素樹脂系コーティング材料によって黒色化部分が形成されていることを特徴とする単結晶シリコン引上装置。
2. 請求項１に記載の単結晶シリコン引上装置であって、
   前記黒色化部分は、輻射率ε≧０．５０とされていることを特徴とする単結晶シリコン引上装置。
3. 請求項１又は請求項２に記載の単結晶シリコン引上装置であって、
   前記チャンバ上部から下方に向かって延在する冷却筒が形成されていることを特徴とする単結晶シリコン引上装置。
4. 請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の単結晶シリコン引上装置であって、
   前記チャンバ上部内面は、全面を黒色化部分とされていることを特徴とする単結晶シリコン引上装置。

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