JP6237715B2 - 燃料電池システム - Google Patents

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Description

本発明は、燃料電池システムに関する。
固体高分子形燃料電池（以下、単に「燃料電池」とも称する）では、燃料電池の含水量（燃料電池内の液水量）が過多になると、反応ガス流路の閉塞により出力電力が低下し、また、燃料電池の含水量が過少になっても、電解質膜の乾燥により電解質膜におけるプロトン導電性が低下して、出力電力が低下する。そのため、燃料電池の出力電力を適切に維持するためには、燃料電池の含水量を適切に管理することが望ましい。そこで、燃料電池のインピーダンスと燃料電池の含水量との相関に基づいて、燃料電池の含水量を推定する技術が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２０１０−１６５４６３号公報
しかしながら、特許文献１に記載された燃料電池のインピーダンスに基づいて燃料電池の含水量を推定する技術では、電解質膜に局所的な乾燥が発生した場合に、含水量の推定値に誤差が生じるおそれがある。そこで、電解質膜の局所的乾燥が生じている場合において、燃料電池の含水量の推定精度を向上させる技術が望まれていた。
本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。
（１）本発明の一形態によれば、燃料電池システムが提供される。この燃料電池システムは、電解質膜を備える燃料電池と、前記燃料電池の低周波インピーダンスと高周波インピーダンスとの差である差分インピーダンス、または前記高周波インピーダンスに基づいて前記燃料電池の含水量を推定する、第１の含水量推定処理を実行する含水量推定部を備え、前記含水量推定部は、前記電解質膜の局所的乾燥に対応する第１の条件が成立した後、前記電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する第２の条件が成立するまでの間、前記第１の含水量推定処理に換えて、前記燃料電池の出力電流値に基づいて前記燃料電池の含水量を推定する第２の含水量推定処理を実行し、前記第１の条件は、前記燃料電池システムにおける理論必要酸化ガス供給量に対する実際の酸化ガス供給量である酸化ガスストイキ比が、前記燃料電池システムの通常運転時における値よりも大きい酸化ガスストイキ比閾値以上であって、かつ、前記酸化ガスストイキ比閾値以上となってから第１の経過時間を経過したことであり、前記第２の条件は、前記第１の条件が成立した時点から第２の経過時間までの前記燃料電池の出力電流値の積算値が積算値閾値以上であること、または前記酸化ガスストイキ比が前記酸化ガスストイキ比閾値未満であって、かつ、前記酸化ガスストイキ比閾値未満となってから第３の経過時間を経過したことである。
ここで、電解質膜の局所的乾燥に対応する第１の条件とは、電解質膜の局所的乾燥が生じる可能性が高い条件であれば足り、第１の条件が成立する場合に、必ず電解質膜の局所的乾燥が生じていることを意味するものではない。また、電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する第２の条件とは、電解質膜の局所的乾燥が解消されている可能性が高い条件であれば足り、第２の条件が成立する場合に、必ず電解質膜の局所的乾燥が解消されていることを意味するものではない。
出力電流値に基づく含水量推定処理によれば、電解質膜に局所的乾燥が生じている場合にも、精度よく燃料電池の含水量を推定することができる。この形態の燃料電池システムによれば、電解質膜に局所的乾燥が生じている可能性が高い間は、出力電流値に基づく含水量の推定処理が実行されるため、含水量の推定精度が向上される。
（２）上記形態の燃料電池システムにおいて、前記酸化ガスストイキ比閾値は、前記燃料電池の温度に基づいて変更されてもよい。このようにすると、電解質膜の乾きやすさに応じて酸化ガスストイキ比閾値が変更されるため、より含水量の推定精度が向上される。
なお、本発明は、種々の態様で実現することが可能である。例えば、燃料電池の含水量の推定方法、燃料電池システムを搭載した移動体、燃料電池システムの制御方法、それらの方法，システム，移動体，制御方法の機能を実現するためのコンピュータプログラム、そのコンピュータプログラムを記録した記録媒体等の形態で実現することができる。
本発明の一実施形態としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。 制御部の構成を機能的に示すブロック図である。 燃料電池システムにおける含水量推定処理の流れを示すフローチャートである。 出力電流値に基づく含水量の推定方法の概略を説明するための説明図である。 液水排出量マップに関する式（５）を説明するための説明図である。 第２実施形態の燃料電池システムにおける含水量の推定処理の流れを示すフローチャートである。
Ａ．第１実施形態：
Ａ１．燃料電池システムの構成：
図１は本発明の一実施形態としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。本実施形態において、燃料電池システム１００は、車両に搭載されている。本実施形態の燃料電池システム１００は、燃料電池２０と、燃料ガスとしての水素を給排する水素給排系３０と、酸化ガスとしての空気を給排する空気給排系４０と、燃料電池２０を冷却する冷却系５０と、燃料電池システム１００を制御する制御部６０と、燃料電池システム１００の電力を充放電する電力系８０と、主に備える。
燃料電池２０は、比較的小型で発電効率に優れる固体高分子型燃料電池であり、燃料ガスとしての純水素と、酸化ガスとしての空気中の酸素が、各電極において電気化学反応を起こすことによって起電力を得るものである。燃料電池２０は、単セル２２を、複数積層して成るスタック構造を成し、その積層数は、燃料電池２０に要求される出力に応じて任意に設定可能である。各単セル２２は、電解質膜の両面に電極触媒層を配置した膜電極接合体（不図示）と、膜電極接合体を挟持する２枚のセパレータ（不図示）と、膜電極接合体とセパレータとの間に配置されるガス拡散層と、を有する。
電解質膜は、内部に水分を包含した湿潤状態のときに良好なプロトン伝導性を示す固体高分子薄膜であって、例えば、スルホン酸基を含むフッ素樹脂系イオン交換膜であるFlemion（登録商標）やAciplex（登録商標）等を用いることができる。なお、電解質膜としては、スルホン酸基に限らず、リン酸基やカルボン酸基など、他のイオン交換基を含む膜を用いることができる。
電極触媒層は、触媒を導電性粒子に担持させた部材と、プロトン導電体であるアイオノマとを用いて構成されている。触媒としては、例えば、白金や、白金とルテニウムや鉄等の金属との合金を用いることができる。導電性粒子としては、例えば、カーボンブラック等の炭素粒子や、炭素繊維などを用いることができる。アイオノマとしては、スルホン酸基を含むフッ素樹脂を採用することができる。アイオノマは、触媒を担持した導電性粒子同士を結着させる。
ガス拡散層は、反応ガスを拡散し、また、電気化学反応等により生じた水を排出するために多孔質部材により構成されている。例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等のカーボン多孔質体や、金属メッシュや発泡金属等の金属多孔質体により構成されている。なお、ガス拡散層を備えない構成にしてもよい。
セパレータは、ガス不透過の伝導性部材、例えば、カーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成型した金属板によって構成することができる。セパレータは、反応ガスや冷却水が流通する流路を備える。
水素給排系３０は、水素タンク３１と、インジェクタ３２と、水素を燃料電池２０に供給する配管３３と、排ガスを流通させる配管３４と、排ガス中の水素を循環させる配管３７と、水素ポンプ３８と、排ガスを排出する配管３５と、シャット弁３９と、を主に備える。高圧水素が貯蔵された水素タンク３１から放出された水素は、インジェクタ３２によって流量が制御され、配管３３を介して、燃料電池２０のアノードに供給される。アノード排ガスは、配管３４に導入され、図示せざる気液分離器において水分が分離された後、配管３７を介して配管３３へ戻される。気液分離器によって分離されたアノード排ガス中の水分は、配管３５を介して大気中に排出される。配管３５上には、シャット弁３９が設けられており、アノード排ガス中の水分は、シャット弁３９が開弁された際に排出される。配管３７上には、水素ポンプ３８が設けられており、上記したアノード排ガス中の水素の循環流量を調整する。
空気給排系４０は、空気を供給する配管４１と、エアフロメータ４３と、エアコンプレッサ４４と、排ガスを排出する配管４２と、圧力計４５と、調圧弁４６と、を主に備える。エアコンプレッサ４４によって圧縮された圧縮空気が、配管４１を介して、燃料電池２０のカソードに供給される。カソード排ガスは配管４２を介して、大気中に放出される。配管４１上には、エアコンプレッサ４４の上流側にエアフロメータ４３が設けられており、エアコンプレッサ４４が取り込む外気の量を計測している。エアコンプレッサ４４による空気の供給量は、エアフロメータ４３による計測値に基づいて制御されている。配管４２上には、圧力計４５と調圧弁４６とが設けられており、圧力計４５によるカソード排ガスの圧力計測値に基づいて、調圧弁４６の開度が調整される。また、エアフロメータ４３による空気量の計測値および圧力計４５によるカソード排ガスの圧力計測値は、制御部６０に送信され、後述する燃料電池２０の含水量の推定に用いられる。
冷却系５０は、冷却水を循環させる配管５１と、温度センサ５２と、冷却水ポンプ５３と、ラジエータ５４と、を主に備える。冷却水は、冷却水ポンプ５３によって、配管５１と燃料電池２０とで形成された流路を循環する。冷却水は、燃料電池２０内を流通して燃料電池２０を冷却した後、ラジエータ５４によって冷却され、再度、燃料電池２０に供給される。冷却水ポンプ５３の循環流量は、温度センサ５２による冷却水温度の計測値に基づいて制御され、これにより、燃料電池２０の運転温度が調整される。また、温度センサ５２による温度計測値は、制御部６０に送信され、後述する燃料電池２０の含水量の推定に用いられる。
電力系８０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２と、二次電池８４と、インバータ８６と、を備える。燃料電池２０は、直流配線ＤＣＬを介してインバータ８６に接続されており、インバータ８６は、燃料電池車両の駆動力源であるモータ２００に接続されている。二次電池８４は、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２を介して、直流配線ＤＣＬに接続されている。
二次電池８４は、燃料電池２０の補助電源として機能し、例えば充・放電可能なリチウムイオン電池で構成することができる。制御部６０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２を制御することにより、燃料電池２０の電流・電圧と、二次電池８４の充放電とを制御し、直流配線ＤＣＬの電圧レベルを可変に調整する。
インバータ８６は、燃料電池２０と二次電池８４とから入力直流電力を交流電力へと変換し、モータ２００に供給する。なお、モータ２００において回生電力が発生する場合には、その回生電力は、インバータ８６によって直流電力に変換され、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２を介して二次電池８４に充電される。
また、燃料電池システム１００は、燃料電池２０の出力電流を検出する電流センサ７２と、燃料電池２０の出力電圧を検出する電圧センサ７４と、を備える。電流センサ７２および電圧センサ７４による検出値は、制御部６０に送信され、後述する燃料電池２０の含水量の推定に用いられる。
制御部６０は、中央処理装置と主記憶装置とを備えるマイクロコンピュータによって構成されている。制御部６０は、アクセルペダルセンサー（不図示）から取得した検出値に基づいて、アクセルペダル（不図示）の踏み込み量に対応する出力目標電圧を導出し、出力目標電圧に応じて上述の燃料電池システム１００の各構成部を制御し、燃料電池２０に発電させる。
また、制御部６０は、後に詳述するように、燃料電池２０の含水量を推定し、含水量の推定値に基づいて、燃料電池２０の含水量を適切に制御する。
図２は、制御部６０の構成を機能的に示すブロック図である。制御部６０は、目標電圧決定部６１と、重畳信号生成部６２と、電圧指令信号生成部６３と、インピーダンス算出部６４と、含水量推定部６５と、含水量制御部６６と、を備える。
目標電圧決定部６１は、アクセルペダルセンサ（不図示）等から入力される各センサ信号に基づいて出力目標電圧（例えば３００Ｖなど）を決定し、この出力目標電圧に対応する出力目標電圧信号を電圧指令信号生成部６３に出力する。
重畳信号生成部６２は、出力目標電圧信号に重畳すべきインピーダンス測定用信号（例えば振幅値２Ｖの特定周波数の正弦波信号）を生成し、このインピーダンス測定用信号を電圧指令信号生成部６３に出力する。このインピーダンス測定用信号には、低周波と高周波の２種類の正弦波信号が含まれる。低周波としては、例えば１００Ｈｚ付近の周波数領域（以下、「低周波領域」という。）が該当し、高周波としては、例えば１ＫＨｚ付近の周波数領域（以下、「高周波領域」という。）が該当する。なお、出力目標電圧信号やインピーダンス測定用信号の各パラメータ（波形の種類、周波数、振幅値）は、システム設計などに応じて適宜設定することができる。
電圧指令信号生成部６３は、出力目標電圧信号にインピーダンス測定用信号を重畳し、電圧指令信号としてＤＣ／ＤＣコンバータ８２に出力する。なお、インピーダンス測定用信号は、低周波信号と高周波信号が順次重畳される。ＤＣ／ＤＣコンバータ８２は、入力された電圧指令信号に従って燃料電池２０の電圧制御を行う。
インピーダンス算出部６４は、電圧センサ７４によって検出される燃料電池２０の出力電圧値および電流センサ７２によって検出される燃料電池２０の出力電流値を所定のサンプリングレートでサンプリングし、フーリエ変換処理（ＦＦＴ演算処理やＤＦＴ演算処理）等を施す。インピーダンス算出部６４は、フーリエ変換処理後の出力電圧信号をフーリエ変換処理後の出力電流信号で除するなどして燃料電池２０のインピーダンスを算出し、このインピーダンスから高周波インピーダンス、低周波インピーダンスを、それぞれ抽出する。インピーダンス算出部６４は、低周波インピーダンスから高周波インピーダンスを減算することで、差分インピーダンスを算出する。インピーダンス算出部６４は、差分インピーダンスを含水量制御部６６に出力する。
含水量推定部６５は、インピーダンス−含水量マップ６５２と、液水排出量マップ６５４と、を備える。含水量推定部６５は、電解質膜の局所的乾燥の発生有無に基づいて、燃料電池２０の含水量の推定処理（推定方法）を切替える。詳しくは、含水量推定部６５は、電解質膜の局所的乾燥が生じている可能性が高いと判定されている間は、燃料電池２０の出力電流値に基づいて、燃料電池２０の含水量の推定値を導出し、それ以外は、燃料電池２０のインピーダンスに基づいて、燃料電池２０の含水量の推定値を導出する。含水量推定部６５における含水量の推定については後に詳述する。
含水量制御部６６は、含水量推定部６５によって推定された燃料電池２０の含水量が、所定の閾値よりも少ない場合に、燃料電池２０の含水量を増加させる含水量回復処理を実行する。所定の閾値としては、例えば、触媒層および電解質膜の乾燥を予防するために設定される含水量が該当する。
含水量回復処理としては、例えば、以下に挙げる各処理が該当する。
１）エアコンプレッサ４４の流量を低下させてエアストイキ比を低下させるエアストイキ比低下処理。ここで、エアストイキ比とは、燃料電池の出力目標電圧値に対応した理論必要空気量に対する実際の空気量の比率である。
２）酸化ガス（空気）を加湿して供給する酸化ガス加湿処理。
３）調圧弁４６を調整して酸化ガスの背圧を上昇させる酸化ガス背圧上昇処理。
４）水素の供給量を増加させてアノードストイキ比を増加させるアノードストイキ比増加処理。ここで、アノードストイキ比とは、燃料電池の出力目標電圧値に対応した理論必要水素量に対する実際の水素量の比率である。
５）水素の供給量を減少させてアノードストイキ比を減少させるアノードストイキ減少処理。
６）ラジエータファン（不図示）を駆動させる等して冷却水の温度を低下させる冷却水温低下処理。
７）冷却水ポンプ５３を駆動させる等して冷却水の流量を増加させる冷却水量増加処理。
Ａ２．含水量の推定処理：
図３は、燃料電池システム１００における含水量推定処理の流れを示すフローチャートである。含水量推定処理は、燃料電池システム１００の起動とともに開始され、燃料電池システム１００の運転が終了されるまで、繰り返し実行される。
ステップＳ１０２では、重畳信号生成部６２は、インピーダンス測定用信号を生成し、電圧指令信号生成部６３に出力する。これにより、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２を介して燃料電池２０に交流電流が印加される。
ステップＳ１０４では、インピーダンス算出部６４は、上述の通り、電圧センサ７４による出力電圧検出値と、電流センサ７２による出力電流検出値とに基づいて、燃料電池２０の差分インピーダンスを算出する。
ステップＳ１０６では、含水量推定部６５は、目標電圧決定部６１にて決定された出力目標電圧値を取得するとともに、エアフロメータ４３から受信した取込み空気量の検出値を取得して、エアストイキ比を算出する。本実施形態におけるエアストイキ比が、請求項における酸化ガスストイキ比に相当する。
ステップＳ１０８では、含水量推定部６５は、ステップＳ１０６で算出したエアストイキ比が３以上であるか否かを判定する。ステップＳ１０８において、エアストイキ比≧３と判定されると、ステップＳ１１０に進み、エアストイキ比＜３と判定されると、ステップＳ１１４に進み、インピーダンスに基づく含水量推定処理を実行する。ステップＳ１０８において、含水量推定処理の開始後、初めてエアストイキ比≧３と判定されると、含水量推定部６５は第１の経過時間ｔ１のカウントを開始する。また、後述するように、第１の経過時間ｔ１のカウント終了後、再度、ステップＳ１０８においてエアストイキ比≧３と判定された場合にも、第１の経過時間ｔ１のカウントを開始（ｔ１＝０からカウントを開始）する。本実施形態では、請求項における酸化ガスストイキ比閾値を３に設定した例を示している。本実施形態の燃料電池システム１００では、通常運転時はエアストイキ比＝１．５となるように各部が制御されている。すなわち、酸化ガスストイキ比閾値は、燃料電池システム１００の通常運転時における値よりも大きいといえる。ここで、通常運転とは、ユーザのアクセルペダル（不図示）の踏み込み量に対応する出力目標電圧で発電するように制御する運転であって、エアストイキ比，アノードストイキ比をそれぞれ所定の値（本実施形態では、エアストイキ比＝１．５，アノードストイキ比＝１．５）で略一定に維持する運転をいい、暖機処理、掃気処理等のアクセルペダルの踏み込み量に関わらず制御される運転や、急加速、急停止等のエアストイキ比，アノードストイキ比を所定の値から一時的に変更する運転を除く。
ステップＳ１１０では、含水量推定部６５は、第１の経過時間ｔ１≧５［s］か否かを判定する。第１の経過時間ｔ１≧５［s］と判定されると、ステップＳ１１２に進み、出力電流値に基づく含水量推定処理を実行し、第１の経過時間ｔ１＜５［s］と判定されると、ステップＳ１１４に進み、インピーダンスに基づく含水量推定処理を実行する。ステップＳ１１０において、第１の経過時間ｔ１≧５［s］と判定されると、第１の経過時間ｔ１のカウントを終了し、第２の経過時間ｔ２のカウントを開始する。第１の経過時間ｔ１は、エアストイキ比≧３となってからの経過時間に相当し、第２の経過時間ｔ２は、電解質膜に局所的な乾燥が生じてからの経過時間に相当する。本実施形態において、エアストイキ比≧３が５秒以上続くこと（ステップＳ１０８，Ｓ１１０においてＹＥＳ）を、電解質膜に局所的な乾燥が生じていることに対応する条件としている。すなわち、本実施形態におけるステップＳ１０８，Ｓ１１０が、請求項における第１の条件に相当する。なお、電解質膜に局所的な乾燥が生じていることに対応する条件は、電解質膜の局所的乾燥が生じる可能性が高い条件であれば足り、この条件が成立する場合に、必ず電解質膜の局所的乾燥が生じていることを意味するものではない。
本実施形態の燃料電池システム１００では、通常運転時はエアストイキ比＝１．５となるように各部が制御され、掃気処理時はエアストイキ比≧３となるように各部が制御される。燃料電池２０の電解質膜に局所的乾燥が生じる場合としては、掃気処理実行時が想定される。本実施形態の燃料電池システム１００では、燃料電池システム１００の終了時、外気温が所定の閾値より低い場合に、掃気処理が実行される。この場合は、例えば、エアストイキ比＝３〜１０程度で、４０〜５０秒間処理が実行される。また、ユーザが、排水処理用のボタン等を介して、任意に排水処理の指示を行った場合に、掃気処理（排水処理）が実行される。この場合は、例えば、エアストイキ比＝３〜１０程度で、１５秒間程度処理が実行される。掃気処理実行時は、エアストイキ比が通常運転時よりも高く、かつ、エアストイキ比が高い状態が継続するため、酸化ガス（空気）入口付近で局所的乾燥が生じると考えられる。掃気処理実行時以外でも、例えば、ユーザが、急ブレーキ、急加速を行った場合には、エアストイキ比≧３となる場合がある。しかしながら、このような場合には、一時的にエアストイキ比≧３となるだけであり、継続しないため、電解質膜の局所的乾燥は生じる可能性が低い。そこで、一時的なエアストイキ比の上昇を除くために、本実施形態では、電解質膜に局所的な乾燥が生じていることに対応する条件として、エアストイキ比≧３であることに、経過時間の条件を付加している。
ステップＳ１１２では、含水量推定部６５は、出力電流値に基づいて、燃料電池２０の含水量を推定する。ステップＳ１１２の詳細は後述する。本実施形態におけるステップＳ１１２の処理が、請求項における第１の含水量推定処理に相当する。
ステップＳ１１６では、含水量推定部６５は、第２の経過時間ｔ２間の出力電流の積算値（電流積算値とも称する）を算出する。電流積算値は、電流センサ７２による出力電流検出値［Ａ］に、第２の経過時間ｔ２［ｓ］を乗算することにより、経過時間ｔ２の間の積算値として近似している。なお、含水量推定処理において、インピーダンスに基づく含水量推定処理（ステップＳ１１４）から出力電流値に基づく含水量推定処理（ステップＳ１１２）に切り替わった際（初回）は、ステップＳ１１６において、電流積算値＝０と近似する。
ステップＳ１１８では、ステップＳ１１６で算出された電流積算値が４０００［Ａ・ｓ］以上か否かを判定する。電流積算値≧４０００と判定されると、ステップＳ１０２に戻り、電流積算値＜４０００と判定されると、ステップＳ１１２に戻って、出力電流値に基づく含水量推定処理を実行する。本実施形態では、電流積算値が４０００［Ａ・ｓ］以上であることを、電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する条件としている。すなわち、本実施形態におけるステップＳ１１８が、請求項における第２の条件に相当する。なお、電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する条件は、電解質膜の局所的乾燥が解消されている可能性が高い条件であれば足り、この条件が成立する場合に、必ず電解質膜の局所的乾燥が解消されていることを意味するものではない。本実施形態では、請求項における電流積算値閾値を４０００に設定した例を示している。
本実施形態では、燃料電池システム１００において電解質膜の局所的乾燥が生じる場面として掃気処理を想定して、同様の条件にて燃料電池システム１００を運転し、電解質膜の局所的乾燥が解消される電流積算値を、予め実験的に求めて、閾値を設定している。なお、電流積算値に対する閾値は、本実施形態に限定されず、単セルの積層数、燃料電池の種類等に応じて、適宜設定することができる。
本実施形態では、ステップＳ１１０において第１の経過時間ｔ１≧５［ｓ］と判定されてから、ステップＳ１１８において電流積算値≧４０００と判定されるまでの間、出力電流値に基づく含水量推定値の算出（ステップＳ１１２）が繰り返し実行される。換言すると、電解質膜に局所的乾燥が生じている可能性が高いと判定されてから、電解質膜の局所的乾燥が解消された可能性が高いと判定されるまでの間、出力電流値に基づいて、燃料電池２０の含水量が推定される。本実施形態において、ステップＳ１１２→Ｓ１１６→Ｓ１１８が繰り返される周期Δｔは、１６［ｍｓ］であるが、この周期は、適宜設定することができる。
上述の通り、ステップＳ１０８において、エアストイキ比＜３と判定された場合、および、エアストイキ比≧３と判定されて（ステップＳ１０８）から５秒経過するまでは（ステップＳ１１０においてＮＯ）、含水量推定部６５は、インピーダンスに基づく含水量推定処理を実行する（ステップＳ１１４）。上述の通り、電解質膜に局所的乾燥が生じる可能性が高いと判定されて、含水量推定部６５によって、電流出力値に基づく含水量推定が行われている場合でも、電解質膜の局所的乾燥が解消された可能性が高いと判定されると、再度、インピーダンスに基づく含水量推定処理（ステップＳ１１４）が実行される。すなわち、本実施形態において、含水量推定部６５は、電解質膜の局所的乾燥の有無に基づいて、燃料電池２０の含水量の推定方法を切替えていると言える。ステップＳ１１４の処理については、後述する。
Ａ３．インピーダンスに基づく含水量の推定：
含水量推定部６５は、上述の通り、インピーダンス−含水量マップ６５２を備える。インピーダンス−含水量マップ６５２は、燃料電池２０の差分インピーダンスと、燃料電池２０の含水量との関係を示す。本実施形態において、電解質膜、電極触媒層、ガス拡散層およびセパレータの反応ガス流路に含まれる液水量を、燃料電池２０の含水量と称する。燃料電池２０の含水量が低下した場合に、電解質膜の乾燥に先立って電極触媒層が乾燥するため、燃料電池２０の含水量の低下は、電極触媒層により早く反映される。差分インピーダンスは、電極触媒層の含水量と高い相関を示すことが知られており、差分インピーダンスに基づいて、燃料電池２０の含水量を推定することにより、精度よく燃料電池２０の含水量を推定することができる。本実施形態では、差分インピーダンスと燃料電池２０の含水量との相関を、予め実験的に求めておき、差分インピーダンスと燃料電池２０の含水量との関係を、インピーダンス−含水量マップ６５２として、記憶している。なお、インピーダンス−含水量マップ６５２としては、実験により取得した離散的な値として備えてもよいし、実験により取得した離散的な値に基づいて、差分インピーダンスと燃料電池２０の含水量との関係を、数式で表した連続的な値が設定されている態様で備えてもよい。なお、離散的な値として備える場合には、線形補間により、補間する構成にしてもよい。
含水量推定部６５は、ステップＳ１０４において算出された差分インピーダンスに基づいて、インピーダンス−含水量マップ６５２を参照して燃料電池２０の含水量の推定値を取得して、含水量制御部６６に出力する。
Ａ４．出力電流値に基づく含水量の推定：
図４は、出力電流値に基づく含水量の推定方法の概略を説明するための説明図である。図４では、単セル２２の内部構造を模式的に図示している。単セル２２は、前記したように、電解質膜１の両側に電極（カソード２，アノード３）が設けられた膜電極接合体４を備える。また、膜電極接合体４は、カソード２側に配置されたカソードセパレータ７と、アノード３側に配置されたアノードセパレータ８とに挟持されている。さらに、膜電極接合体４とカソードセパレータ７との間にはガス拡散層５、膜電極接合体４とアノードセパレータ８との間にはガス拡散層６が配置されている。
２枚のセパレータ７，８にはそれぞれ、カソード２またはアノード３に接する側の面に反応ガスが流通する流路７ｐ，８ｐが設けられている。なお、流路７ｐ，８ｐは、２枚のセパレータ７，８の外表面に設けられた溝などの凹凸によって構成されるものとしても良い。具体的には、流路７ｐ，８ｐは、曲げ加工やプレス加工により、セパレータ７，８の基材である板状部材を凹凸させて形成されるものとしても良い。あるいは、プレス加工や切削加工、エッチング加工などにより、板状部材の表面に凹部を形成することにより形成されるものとしても良い。また、流路７ｐ，８ｐは、２枚のセパレータ７，８の表面に配置された別部材（例えば、いわゆるエキスパンドメタルやパンチングメタル）によって構成されるものとしても良い。
燃料電池２０の含水量は、燃料電池２０の運転中には、主に、燃料電池２０の発電反応における生成水の量と、排ガスとともに排出される水蒸気の量と、燃料電池２０から排出される液水の量と、に応じて変動する。
そこで、本実施形態の含水量推定部６５では、単位時間当たりの燃料電池２０の含水量の変化量ΔＣを算出して、出力電流値に基づく含水量推定処理が繰り返される周期Δｔ（本実施形態では、１６［ｍｓ］）を乗算し、前回の周期で算出された含水量に加算することにより、燃料電池２０の含水量の推定値を導出する。単位時間当たりの燃料電池２０の含水量の変化量ΔＣは、以下のように算出することが可能である。
なお、燃料電池２０における水分（水蒸気と液水の両方を含む）の流入出量は、アノード３側よりもカソード２側の方が著しく大きい。そこで、本実施形態では、燃料電池２０のアノード３側における水分の流入出量については無視し、燃料電池２０の含水量の変化量ΔＣは、燃料電池２０のカソード２側における含水量の変化量ΔＣｃに等しいものとして考える（ΔＣ＝ΔＣｃ）。
ここで、燃料電池２０の含水量の変化量ΔＣの変動に寄与する値を以下のように表す。
・燃料電池２０の発電反応における生成水の量（生成水量）…ΔＣｇ
・カソード２から排ガスとともに排出される水蒸気量（流出水蒸気量）…ΔＣｖ
・カソード２から排出される液水量（液水排出量）…ΔＣｌｃ
このとき、燃料電池２０の含水量の変化量ΔＣは、以下の式（１）によって表すことができる。
ΔＣ＝ΔＣｇ−ΔＣｖ−ΔＣｌｃ …（１）
生成水量ΔＣｇ［ｇ／ｓ］は、以下の式（２）に基づいて求めることができる。
生成水量ΔＣｇ＝Ｉ×ＭH20／（Ｆ×２） …（２）
Ｉ：単位時間当たりに燃料電池２０が出力した電流［Ａ］
ＭH2O：水の分子量［ｇ／ｍｏｌ］
Ｆ：ファラデー定数［ｃ／ｍｏｌ］
流出水蒸気量ΔＣｖ［ｇ／ｓ］は、以下の式（３）に基づいて求めることができる。
流出水蒸気量ΔＣｖ＝Ｐvｃｏｕｔ／（Ｐｖｏｕｔ−Ｐｖｃｏｕｔ）×Ｑｃｏｕｔ／２２．４１３×ＭH20 …（３）
Ｐvｃｏｕｔ：飽和水蒸気圧［ｋＰａ］
Ｐｖｏｕｔ：カソード排ガスの圧力［ｋＰａ］
Ｑｃｏｕｔ：カソード排ガスの流量［Ｌ／ｓ］
ここで、飽和水蒸気圧Ｐvｃｏｕｔは、Ｔｅｔｅｎｓの式（４）に基づいて求めることができる。
飽和水蒸気圧Ｐvｃｏｕｔ＝６．１１×１０＾｛７．５×Ｔ／（Ｔ＋２７３．３）｝／１０ …（４）
Ｔ：冷却水温度［℃］
冷却水温度Ｔとして、温度センサ５２の検出値を用いる。
カソード排ガスの圧力Ｐｖｏｕｔとして、圧力計４５の検出値を用いる。
カソード排ガスの流量Ｑｃｏｕｔとしては、エアフロメータ４３の検出値から燃料電池２０における発電にて消費された酸素量を減算した値を用いる。発電にて消費された酸素量は、電流センサ７２の検出値に基づいて算出される。
液水排出量ΔＣｌｃは、酸化ガス（空気）の流量に対する液水排出特性を実験的に求めた液水排出量マップ６５４に基づいて導出される。液水排出量マップ６５４は、出力電流値に基づく含水量推定処理の前周期の含水量推定値と、今周期の燃料電池２０における酸化ガス（空気）の流量と、液水排出量ΔＣｌｃとの関係を示す。具体的には、下記の式（５），（６）によって表される。
ｙ＝（Ｃlim−Ｃmax）×ｂ／（ｘ−ｂ）＋Ｃlim …（５）
ｙ’＝（Ｃmax−Ｃlim）×ｂ／（ｘ−ｂ）＾２ …（６）
ｙ：燃料電池２０の含水量
ｘ：酸化ガス（空気）が流された時間ｘ
Ｃmax：燃料電池２０の満水時の含水量
Ｃlim：排出限界値
ｂ：ｙの変化の度合いを規定する定数
ｙ’は、式（５）において、ｙをｘで微分することにより得られる式であって、式（５）で表される双曲線グラフ上の所定の点における接線の傾きであり、所定の点に対応する含水量および酸化ガス（空気）流量における排水速度に相当する。そして、単位時間当たりの液水排出量ΔＣｌｃは、排水速度と一致する。
図５は、液水排出量マップ６５４に関する式（５）を説明するための説明図である。図５は、酸化ガス（空気）が流された時間ｘと燃料電池２０の含水量ｙとの相関を、酸化ガス（空気）の流量ごとに示す。図５は、内部を満水状態にした燃料電池２０に対して、無加湿の掃気ガス（空気）を燃料電池２０のマニホールドを介して一定の流量で流入させる実験に基づいて作成されている。式（５）は、図５を双曲線の数式で表したものである。
ここで、燃料電池２０の満水時の含水量Ｃmaxは、燃料電池２０の流路７ｐ，８ｐ（図４）内の空間体積や、膜電極接合体４の最大含水量など、燃料電池２０の構成によって決まり、排出限界値Ｃlimは、酸化ガス（空気）の流れによって、それ以上低減させることができなくなる限界値であって、酸化ガス（空気）の流量（本実施形態では、エアフロメータ４３の検出値）によって決まる。ｂも、酸化ガス（空気）の流量によって決まる定数である。
本実施形態では、電流出力値に基づく含水量推定処理の前回の周期における含水量推定値を、上記の式（５）のｙに代入してｘを求め、そのｘの値を上記の式（６）に代入することにより、前回周期の含水量推定値が表す燃料電池２０の含水量のときの排水速度ｙ’、すなわち、単位時間当たりの液水排出量ΔＣｌｃを得ることができる。なお、含水量推定処理において、インピーダンスに基づく含水量推定処理（ステップＳ１１４）から出力電流値に基づく含水量推定処理（ステップＳ１１２）に切り替わった際（初回）は、前回周期の含水量推定値として、インピーダンスに基づく含水量推定処理にて導出された推定値が用いられる。
含水量推定部６５は、上記の式（１）〜（６）に基づいて、単位時間当たりの燃料電池２０の含水量の変化量ΔＣを求め、ΔＣに、出力電流値に基づく含水量推定処理の周期Δｔを乗算し、前周期の含水量推定値に加算することにより、今周期（現在）の含水量を求め、含水量制御部６６に出力する。なお、含水量推定処理において、インピーダンスに基づく含水量推定処理（ステップＳ１１４）から出力電流値に基づく含水量推定処理（ステップＳ１１２）に切り替わった際（初回）は、前回周期の含水量推定値として、インピーダンスに基づく含水量推定処理にて導出された推定値が用いられる。
Ａ５．実施形態の効果：
従来、燃料電池のインピーダンスと燃料電池の含水量とには相関がみられることが知られており、燃料電池のインピーダンスに基づいて燃料電池の含水量を推定する場合、予め実験的に求められたインピーダンスと燃料電池の含水量との相関に基づいて含水量を推定する。この相関は、電解質膜の含水分布が均一である場合の相関であるため、電解質膜に局所的な乾燥が生じた場合には、含水量の推定値と実際の含水量値との誤差が大きくなる可能性がある。これに対し、本実施形態の燃料電池システム１００では、電解質膜１の局所的乾燥の発生に対応する所定の条件（エアストイキ比≧３が５秒以上継続すること）が成立する場合には、燃料電池２０の出力電流値に基づいて、燃料電池２０の含水量を推定している。電解質膜に局所的乾燥が生じている場合は、単セル２２における発電領域（面積）が小さくなるため、出力電流値も小さくなる。そのため、出力電流値に基づいて燃料電池２０の含水量を推定すると、電解質膜に局所的乾燥が生じている場合にも、適切に燃料電池２０の含水量を推定することができる。なお、出力電流値に基づいて燃料電池２０の含水量を算出する場合、上述の通り、含水量の変化量ΔＣに寄与する複数の要素の値を導出し、それらを合算することで含水量を推定しているため、各要素における誤差が合算され、長時間に亘り出力電流値に基づく含水量の推定を行った場合には、誤差の蓄積により、推定値と実際の含水量との誤差が大きくなる可能性がある。しかしながら、本実施形態の燃料電池システム１００では、電解質膜の局所的乾燥が生じている可能性が高いと判定されている間、出力電流値に基づく含水量推定を行っているため、その時間は比較的短く、誤差の蓄積は許容範囲内である。すなわち、インピーダンスに基づく含水量の推定と、出力電流値に基づく含水量の推定とを、電解質膜の局所的乾燥に基づいて切替えることにより、電解質膜１の含水状態に関わらず、燃料電池２０の含水量の推定精度を向上させることができる。その結果、含水量制御を適切に行うことができる。また、燃料電池２０の含水量に応じて、掃気処理の終了を決定する処理を行う場合には、掃気処理の時間を適切に制御することができる。
また、燃料電池２０のインピーダンスと燃料電池２０の含水量との相関関係において、燃料電池２０の電解質膜１が全体的に比較的乾燥している（含水量が少ない）場合には、高周波インピーダンスでも、差分インピーダンスでも、燃料電池２０の含水量とよい相関が得られる。一方、電解質膜１の含水量が比較的多い場合には、高周波インピーダンスは、差分インピーダンスほど、燃料電池２０の含水量との相関の精度が高くない。本実施形態の燃料電池システム１００では、差分インピーダンスに基づいて、含水量の推定を行っているため、高周波インピーダンスを用いる場合と比較して、電解質膜１の含水状態（局所的乾燥を除く）に関わらず、燃料電池２０の含水量を精度よく推定することができる。
また、電解質膜に局所的な乾燥が生じている場合にも、インピーダンスに基づいて精度良く燃料電池の含水量を推定するには、例えば、単セルを複数の分割領域に分割して、分割領域ごとにインピーダンスに基づいて含水量を推定する技術が考えられる。この技術では、局所的な乾燥状態を加味した含水量を推定することができるものの、分割領域ごとにインピーダンス計測のためのセンサを設ける必要があるため、設計の複雑化、部品点数の増加、組立工数の増加、それらに伴う費用の増加等の問題が生じうる。これに対し、本実施形態の燃料電池システム１００では、センサを増設することなく、電解質膜に局所的な乾燥が生じている場合にも精度良く燃料電池２０の含水量を推定することができるため、費用の増大等を抑制することができる。
Ｂ．第２実施形態：
図６は、第２実施形態の燃料電池システムにおける含水量の推定処理の流れを示すフローチャートである。第２実施形態では、上記した第１実施形態（図３）におけるステップＳ１０２〜Ｓ１１２を実行した後、ステップＳ１１６およびＳ１１８に換えてステップＳ１１６ＡおよびＳ１１８Ａを実行する（図６）。すなわち、本実施形態では、出力電流値に基づく含水量推定処理の終了、すなわち、インピーダンスに基づく含水量推定処理への切替えの判定基準が、第１実施形態と異なる。
ステップＳ１１６Ａでは、含水量推定部６５は、ステップＳ１０６と同様に、エアストイキ比を算出し、エアストイキ比＜３か否かを判定する。エアストイキ比＜３と判定されると、ステップＳ１１８Ａに進み、エアストイキ比≧３と判定されると、ステップＳ１１２に戻って、出力電流値に基づく含水量推定処理を実行する。なお、含水量推定処理において、インピーダンスに基づく含水量推定処理（ステップＳ１１４）から出力電流値に基づく含水量推定処理（ステップＳ１１２）に切り替わった後、ステップＳ１１６Ａにおいて初めてエアストイキ比＜３と判定されると、含水量推定部６５は、第３の経過時間ｔ３のカウントを開始する。
ステップＳ１１８Ａでは、含水量推定部６５は、ｔ３≧１０［ｓ］か否かを判定する。ｔ３≧１０［ｓ］と判定されると、第３の経過時間ｔ３のカウントを停止して（ｔ３＝０にして）、ステップＳ１０２に戻る。すなわち、出力電流値に基づく含水量推定処理を終了する。ｔ３＜１０［ｓ］と判定されると、ステップＳ１１２に戻って、出力電流値に基づく含水量推定処理を実行する。
第２実施形態では、エアストイキ比＜３が１０秒以上続くこと（ステップＳ１１６Ａ，Ｓ１１８ＡにおいてＹＥＳ）を、電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する条件としている。すなわち、本実施形態におけるステップＳ１１６Ａ，Ｓ１１８Ａが、請求項における第２の条件に相当する。
エアストイキ比＜３の状態が１０秒以上継続されると、電解質膜１の局所的乾燥が解消される可能性が高い。すなわち、本実施形態の燃料電池システムにおいても、第１実施形態の燃料電池システム１００と同様に、電解質膜１の局所的乾燥が解消された可能性が高い場合には、インピーダンスに基づく含水量の推定処理が実行される。そのため、電解質膜１の局所的乾燥に基づいて、適切な含水量の推定方法により含水量が推定されるため、含水量の推定値の精度を向上することができる。なお、ステップＳ１１６ＡおよびＳ１１８Ａにおける閾値は、電解質膜の局所的乾燥が解消される条件を実験的に求めた値であって、燃料電池システム１００の構成等に応じて、適宜設定可能である。
Ｃ．変形例：
なお、この発明は上記の実施形態や実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能である。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、或いは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。例えば次のような変形も可能である。
（１）上記実施形態において、含水量推定部６５は、燃料電池２０の差分インピーダンスに基づいて燃料電池２０の含水量を推定しているが、高周波インピーダンスに基づいて燃料電池２０の含水量を推定してもよい。但し、差分インピーダンスを用いた方が、より含水量の推定精度が向上される。
（２）出力電流値に基づく含水量の推定方法は、上記実施形態に限定されず、少なくとも、生成水量ΔＣｇを考慮して推定すればよい。燃料電池２０の含水量の変化量に影響を及ぼす要素は、影響が大きい順に、生成水量ΔＣｇ、流出水蒸気量ΔＣｖ、液水排出量ΔＣｌｃ、カソード２からアノード３へ移動する水移動量ΔＣｔであるからである。例えば、上記実施形態における出力電流値に基づく含水量の推定処理において、さらに、水移動量ΔＣｔを考慮してもよいし、アノード３側の水の流出入を考慮してもよい。例えば、特許第５４８２８９７号に記載された種々の方法で、燃料電池２０の含水量を推定してもよい。
（３）上記実施形態において、インピーダンス測定用信号を出力目標電圧に重畳して、燃料電池２０に交流電流を印加する構成を例示したが、インピーダンスを測定する構成は上記実施形態に限定されない。例えば、燃料電池２０に交流電流を印加してインピーダンスを測定するインピーダンス測定部を、別個に備えてもよい。
（４）上記実施形態において、電解質膜１の局所的乾燥を判定するための条件としてエアストイキ比≧３が５秒以上継続していることを用いている（ステップＳ１０８，Ｓ１１０）が、これらの閾値は、上記実施形態に限定されず、燃料電池システム１００の設計等に基づいて、適宜設定することができる。例えば、エアストイキ比の閾値（請求項における酸化ガスストイキ比に相当）を、２．０、２．５、３．５等にしてもよいし、継続時間（第１の経過時間）を、１０秒、１５秒以上等にしてもよい。さらに、例えば、エアストイキ比の閾値が燃料電池２０の温度に基づいて変更される構成にしてもよい。燃料電池２０の温度（冷却水の温度で代用することができる）が高いと、電解質膜１が乾きやすく、エアストイキ比が低い状態でも電解質膜１の局所的乾燥が生じる可能性があるため、燃料電池２０の温度が高い場合に、エアストイキ比の閾値を下げる構成としてもよい。逆に、燃料電池２０の温度が低い場合には、電解質膜１が乾きにくいため、エアストイキ比の閾値を上げる構成としてもよい。このように、燃料電池２０の温度に基づいて、エアストイキ比の閾値を変更することにより、電解質膜の局所的乾燥の有無の判定精度が向上され、含水量の推定精度が向上される。
（５）上記実施形態において、含水量推定部６５は、電解質膜の局所的乾燥の有無に基づいて、燃料電池２０の含水量の推定処理を、インピーダンスに基づく含水量推定処理と出力電流値に基づく含水量推定処理との間で切り換える例を示したが、さらに、他の条件に基づいて、含水量の推定方法を切り換えてもよい。例えば、電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する条件が成立した場合であっても、他の所定の条件を満たす場合には、インピーダンスに基づく含水量推定処理に戻らず、出力電流値に基づく含水量推定処理を継続してもよい。また、電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する条件が成立した場合であって、他の所定の条件を満たす場合に、インピーダンスに基づく含水量推定処理とも、出力電流値に基づく含水量推定処理とも異なる第３の含水量推定処理を実行する構成にしてもよい。
（６）上記第１実施形態のステップＳ１１６において、電流センサ７２による出力電流検出値［Ａ］に、第２の経過時間ｔ２［s］を乗算した値を、電流積算値と近似しているが、出力電流値に基づく含水量推定処理が繰り返される周期Δｔと出力電流値との積の第２の経過時間ｔ２の間の総和として求めても良い。
１…電解質膜
２…カソード
３…アノード
４…膜電極接合体
５，６…ガス拡散層
７…カソードセパレータ
７ｐ…流路
８…アノードセパレータ
２０…燃料電池
２２…単セル
３０…水素給排系
３１…水素タンク
３２…インジェクタ
３８…水素ポンプ
３９…シャット弁
４０…空気給排系
４３…エアフロメータ
４４…エアコンプレッサ
４５…圧力計
４６…調圧弁
５０…冷却系
５２…温度センサ
５３…冷却水ポンプ
５４…ラジエータ
６０…制御部
６１…目標電圧決定部
６２…重畳信号生成部
６３…電圧指令信号生成部
６４…インピーダンス算出部
６５…含水量推定部
６６…含水量制御部
７２…電流センサ
７４…電圧センサ
８０…電力系
８２…ＤＣ／ＤＣコンバータ
８４…二次電池
８６…インバータ
１００…燃料電池システム
２００…モータ
６５２…インピーダンス−含水量マップ
６５４…液水排出量マップ

Claims (2)

  1. 燃料電池システムであって、
    電解質膜を備える燃料電池と、
    前記燃料電池の低周波インピーダンスと高周波インピーダンスとの差である差分インピーダンス、または前記高周波インピーダンスに基づいて前記燃料電池の含水量を推定する、第１の含水量推定処理を実行する含水量推定部を備え、
    前記含水量推定部は、
    前記電解質膜の局所的乾燥に対応する第１の条件が成立した後、前記電解質膜の局所的乾燥の解消に対応する第２の条件が成立するまでの間、前記第１の含水量推定処理に換えて、前記燃料電池の出力電流値に基づいて前記燃料電池の含水量を推定する第２の含水量推定処理を実行し、
    前記第１の条件は、
    前記燃料電池システムにおける理論必要酸化ガス供給量に対する実際の酸化ガス供給量である酸化ガスストイキ比が、前記燃料電池システムの通常運転時における値よりも大きい酸化ガスストイキ比閾値以上であって、かつ、前記酸化ガスストイキ比閾値以上となってから第１の経過時間を経過したことであり、
    前記第２の条件は、
    前記第１の条件が成立した時点から第２の経過時間までの前記燃料電池の出力電流値の積算値が積算値閾値以上であること、または前記酸化ガスストイキ比が前記酸化ガスストイキ比閾値未満であって、かつ、前記酸化ガスストイキ比閾値未満となってから第３の経過時間を経過したことである、
    燃料電池システム。
  2. 請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
    前記酸化ガスストイキ比閾値は、前記燃料電池の温度に基づいて変更される、燃料電池システム。
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