JP6200524B2 - 表面除染方法および関連組成物 - Google Patents

Description

関連出願

優先権の主張
本出願は、「表面除染方法および関連組成物」として2013年3月13日付出願の、米国特許出願番号2013/801,493の出願日の利益を主張する。

政府の権利
本発明は、米国エネルギー省から与えられた契約番号DE-AC07-05-ID14517にもとづく政府支援を受けて行われた。政府は、本発明において特定の権利を有する。

本発明の開示の実施態様は、表面を除染するための組成物と方法に関する。たとえば、本明細書に開示の組成物は、核汚染物質、化学的汚染物質、または生物学的汚染物質を除去するのに使用することができる。

生物学的、化学的、または原子力発電所の緊急事態に対応するために、政府機関(すなわち、地方自治体や州政府、連邦政府)は、市民や環境への危険を速やかに和らげるよう適切に処理しなければならない。テロリスト事件〔たとえば、大量破壊兵器(WMD)の使用〕からの潜在的に毒性の残留物を除染することが特に大きな関心事である。

核兵器や放射能汚染爆弾等の放射能装置は、特にそれらが放射線半減期の長い物質を含有する場合に、社会に対する危険性が高まる。市民の健康や安全を守るために、このような装置から放出される放射性物質を速やかに且つ効果的に封じ込めなければならない。いったん放出されると、放射性物質は、建物、設備、車両、および地面の表面上に堆積することがあるので、除染という問題を引き起こす。

生物学的薬剤(biological agents)は通常、本質的に微粒子であり、二次的エアロゾルの形成を介した攻撃のずっと後に重大な危険を引き起こす。もし吸い込むと、これらのエアロゾルは、ヒトや動物にとって特に危険となるであろう。生物学的薬剤はさらに、表面に付着するか又は下層の環境に場所を移すことがあり、もしかき乱されれば危険な状態で残留する。したがって生物学的物質(biological materials)は、建物、設備、車両、または地面の表面上に堆積すると、長期にわたる除染問題を引き起こす。

化学兵器剤は、多種類の持続性(すなわち長期にわたる)および半持続性の薬剤を含む。したがって化学兵器剤は、建物、設備、車両、または地面の表面上に堆積すると、継続的な危険をもたらすことがある。

事故、自然の猛威、さらには日常的な使用により、核汚染、生物学的汚染、および化学汚染も起こりうる。たとえば地震や嵐が、原子力発電所や化学処理設備に対して危険を引き起こすことがある。危険性物質が無制御に放出されると、近隣および遠く離れた地域社会が危険にさらされる。公衆衛生と公衆安全の当局が、このような危険性物質の除去または処理を命じることがある。

表面を除染するための幾つかの組成物と方法が、「長期持続性の除染フォーム」と題する、本特許出願の譲受人に譲渡された2010年12月7日付け取得の米国特許第7,846,888号に開示されている。該特許に開示されている幾つかの方法は、界面活性剤とゼラチンを含有していて、約6未満のpHを有するフォーム組成物を作製することを含む。汚染された表面を該フォームで処理して汚染物質を除去することができる。

米国特許第7,846,888号

幾つかの実施態様では、物質の組成物は、水、少なくとも1種の酸、少なくとも1種の界面活性剤、少なくとも1種のフッ化物塩、および硝酸アンモニウムを含む。表面を除染する方法は、表面をこのような組成物にさらすこと、および組成物を表面から除去することを含む。

他の実施態様では、物質の組成物は、水、脂肪アルコールエーテルサルフェート、ニトリロ三酢酸、塩酸と硝酸の少なくとも一方、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、硝酸アンモニウム、およびゼラチンを含む。表面をこのような組成物にさらすこと、および組成物を表面から除去することを含む。

本明細書は、どれが本発明の実施態様と見なされるかを特に指摘していて且つ明確に要求している特許請求の範囲で結論付けているが、本発明の利点は、添付の図面と組み合わせて以下の説明を読むことで容易に理解することができる。

図１は、汚染部分を清浄するのに、本発明の組成物を超音波浴中にてどのように使用できるかを示している簡略図である。 図２は、汚染部分に本発明の組成物をどのように噴霧できるかを示している簡略図である。

ここに示す図面は、ある特定の装置もしくはシステムの実際の図を表わしているのではなく、本発明の種々の実施態様を説明するのに使用される、単に理想化された図面である。図面間で共通の要素は、同じ数字表示を保持している。

本発明は、物質の組成物および表面除染方法を説明する。本発明の組成物は特に、水、少なくとも1種の酸、少なくとも1種の界面活性剤、少なくとも1種のフッ化物塩、および硝酸アンモニウムを含む。本発明の組成物は、約7.0未満のpH(たとえば約6.0未満のpH)を有してよい。本発明の組成物は、表面に施されるフォームを生成するように配合することができる。本発明の組成物は、表面を清浄にするのに(たとえば、核汚染物質、生物学的汚染物質、または化学的汚染物質を除去するのに)使用することができる。

本発明の組成物は、ゼラチンや澱粉等の任意成分を含有してよい。本発明の組成物はさらに、除染に役立つように選ばれる他の成分(たとえば、強酸、弱酸、塩類、または緩衝剤等)を含んでよい。本発明の組成物の1つの利点は、組成物を、環境インパクトが限定的な無毒性成分で構成することができるという点である。このような組成物からフォームを形成させると、汚染表面を処理するのに使用しなければならない組成物の量が大幅に減少する。

本発明の組成物は、少なくとも1種の酸、少なくとも1種の界面活性剤、少なくとも1種のフッ化物塩、および硝酸アンモニウムを含む水溶液であってよい。水溶液は、任意のイオンや化学種を含んでよく、これらは所望の酸性を保持するように選ぶことができる。便宜上、水中における成分の溶液、懸濁液、乳濁液、または分散液を指すのに「溶液(solution)」という用語を使用する。組成物は、たとえば約40%〜約75%の水を含んでよい。

たとえば、組成物は、組成物が約6.0未満のpH(たとえば約−0.5〜約5.0)を有するように選定される成分を含んでよい。幾つかの実施態様では、pHは約0.3や約4.5であってよい。酸としては、塩酸、硝酸、クエン酸、酢酸、エチレンジアミン四酢酸(EDTA)、(2-ヒドロキシエチル)エチレンジアミン三酢酸(HEDTA)、エチレングリコール-ビス-(2-アミノエチル)-四酢酸(EGTA)、モリブドリン酸アンモニウム(AMP)、トリエタノールアミン(TEA)、ニトリロ三酢酸(NTA)、またはこれらの組み合わせなどがあるが、これらに限定されない。酸は、組成物の約4重量％〜約60重量％にて存在してよい。たとえば、酸は、組成物の約10重量％〜約50重量％にて(たとえば、約46重量％や約27重量％にて)存在してよい。たとえば幾つかの実施態様では、組成物は、約5重量％〜約30重量％の塩酸、約0.03重量％〜約2.0重量％のNTA、最大で約5.0重量％のクエン酸、および最大で約3.0重量％のAMPを含んでよい。選定された酸濃度を達成するために、酸は、ニートで供給することもできるし、あるいは適切な水溶液にて供給することもできる。当業者であれば、選定された酸濃度または選定されたpHを達成するために、組成物に加える1種以上の濃酸もしくは希酸の量の選定方法がわかるであろう。

組成物中の1種以上の酸は、キレート化剤としても作用することがあり、金属イオンとの可溶性錯体を形成するように配合することができる。酸のうちの1種以上は、より高い濃度の汚染物質を溶液が捕集して保持する能力を変化させる親和性移行化学(ASC)物質〔affinity-shifting-chemical(ASC) materials〕として作用する場合がある。ASCはさらに、主として、溶液がより高い濃度の汚染物質を受け入れるように(たとえば、pHを調整することによって)化学平衡を動かすキレート化剤である。ASCの例としては、たとえば、酢酸と酢酸ナトリウムとの組み合わせ、EDTA、HEDTA、EGTA、AMP、TEA、クエン酸塩、およびNTAなどがある。一実施態様では、酸はNTAを含む。他の実施態様では、酸はクエン酸を含む。さらの他の実施態様では、酸は塩酸を含む。一実施態様では、酸はAMPを含む。さらに他の実施態様では、酸は、NTA、クエン酸、AMP、および塩酸の組み合わせを含む。

本明細書で使用している「界面活性剤」は、疎水性基と親水性基の両方を有する化合物を意味し、これらを含む。界面活性剤は、アニオン界面活性剤、非イオン界面活性剤、カチオン界面活性剤、両性界面活性剤、両性イオン界面活性剤、またはこれらの組み合わせであってよい。

アニオン界面活性剤の例としては、石鹸、アルキルベンゼンスルホン酸塩、アルカンスルホネート、オレフィンスルホネート、アルキルエーテルスルホネート、グリセロールエーテルスルホネート、α-メチルエステルスルホネート、スルホ脂肪酸、アルキルサルフェート、脂肪アルコールエーテルサルフェート、グリセロールエーテルサルフェート、脂肪酸エーテルサルフェート〔たとえばラウリル硫酸ナトリウム(SLS)〕、ラウリル硫酸アンモニウム(ALS)、ラウレス硫酸ナトリウム、ヒドロキシ混合エーテルサルフェート、モノグリセリド(エーテル)サルフェート、脂肪酸アミド(エーテル)サルフェート、モノアルキルスルホスクシネート、ジアルキルスルホスクシネート、アルキルスルホスクシナメート、スルホトリグリセリド、アミド石鹸、エーテルカルボン酸とそれらの塩、脂肪酸イセチオネート、脂肪酸サルコシネート、脂肪酸タウリド、N-アシルアミノ酸(たとえば、アシルラクチレート、アシルタータレート、およびアシルアスパルテート)、オリゴグルコシドサルフェート、タンパク質脂肪酸凝縮物(たとえば、小麦ベースの植物性産物)、およびアルキル(エーテル)ホスフェートなどがあるが、これらに限定されない。非イオン界面活性剤の例としては、脂肪アルコールポリグリコールエーテル、アルキルフェノールポリグリコールエーテル、脂肪酸ポリグリコールエステル、脂肪酸アミドポリグリコールエーテル、脂肪アミンポリグリコールエーテル、アルコキシル化トリグリセリド、混合エーテルと混合ホルマール、アルケニルオリゴグリコシドもしくはグルクロン酸誘導体(部分酸化されていてもよい)、脂肪酸-N-アルキルグルカミド、タンパク質加水分解質(たとえば、小麦ベースの植物性産物)、ポリオール脂肪酸エステル、糖エステル、ソルビタンエステル、ポリソルベート、およびアミンオキシドなどがあるが、これらに限定されない。カチオン界面活性剤の例としては、塩化ジメチルジステアリルアンモニウム等の第四アンモニウム化合物、および四級化脂肪酸トリアルカノールアミンエステル塩等のエステルクアト類（esterquats：エステル化第四級アンモニウム化合物）などがあるが、これらに限定されない。両性または両性イオン界面活性剤の例としては、アルキルベタイン、アルキルアミドベタイン、アミノプロピオネート、アミノグリシネート、イミダゾリニウムベタイン、およびスルホベタインなどがある。

幾つかの実施態様では、組成物中に存在する界面活性剤は、ウィスコンシン州マリネットのAnsul社からSILV-EX(登録商標)の商標名で市販のファイヤーコントロールコンセントレート(a fire control concentrate)を含む。このようなコンセントレートは脂肪アルコールエーテルサルフェートを含むが、炭化水素界面活性剤、溶媒、高級アルコール、および水等の他の成分を含んでもよい。界面活性剤は、組成物の約0.1重量％〜約10重量％の量にて存在してよい。たとえば、界面活性剤は、組成物の約0.5重量％〜約5.0重量％(たとえば約1.0重量％)の量にて存在してよい。

本明細書で使用している「フッ化物塩」は、フッ化物アニオンを有するイオン化合物を意味し、これらを含む。フッ化物塩としては、たとえばフッ化ナトリウム、フッ化カリウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化アンモニウム、またはこれらの組み合わせなどがある。フッ化物塩は、組成物の約0.1重量％〜約10重量％の量にて存在してよい。たとえば、フッ化物塩は、組成物の約0.5重量％〜約5重量％(たとえば、約2.0重量％または約1.0重量％)の量にて存在してよい。一実施態様では、フッ化物塩はフッ化ナトリウムを含む。他の実施態様では、フッ化物塩はフッ化カリウムを含む。さらに他の実施態様では、フッ化物塩は、フッ化ナトリウム、フッ化アンモニウム、およびフッ化カリウムを含む。

組成物はさらに、硝酸アンモニウムを含んでよい。硝酸アンモニウムは、組成物の約0.05重量％〜約5重量％の量にて存在してよい。たとえば、硝酸アンモニウムは、組成物の約0.1重量％〜約3.0重量％(たとえば、約0.3重量％または約0.5重量％)の量にて存在してよい。

組成物は、必要に応じてゼラチンを含んでよい。本明細書で使用している「ゼラチン」は、皮膚、骨、軟骨、または靭帯等から抽出されるコラーゲンの部分加水分解を介して誘導されるタンパク質生成物を意味し、これらを含む。ゼラチンは、種々の供給源から市販されている（例えば、商標名KNOX(登録商標)、Kraft Foods Group社、イリノイ州ノースフィールド〕。ゼラチンを含む幾つかの実施態様では、ゼラチンは、組成物の約0.1重量％〜約10重量％(たとえば、約1重量％〜約3重量％)の量にて存在してよい。

ゼラチンが存在するか否か、および組成物中のゼラチンの量は、組成物の使用目的に基づいて選択することができる。たとえば、垂直面上にフォームを形成するように意図され、且つ長い滞留時間が要求される組成物にゼラチンを加えることができる。浴(たとえば超音波浴)中の清浄液として使用するように、導管を介して液体としてフラッシングするように、または水平面上にミストとして施すように意図された組成物に対しては、ゼラチンを省くこともできるし、あるいはより少ない量にて加えることもできる。しかしながらゼラチンが存在しなくても、界面活性剤が存在することにより、組成物はなお、特定の環境下にてフォームを形成することがある。

本明細書に開示の組成物は、必要に応じて植物澱粉を含んでよい。澱粉は、組成物を粘稠にするために(すなわち粘度を増大させるために)加えることができ、ジャガイモ澱粉やコーンスターチ等を含んでよい。たとえば、組成物は、約5重量％以下または約2重量％以下の澱粉を含んでよい。

幾つかの実施態様では、組成物は、界面活性剤、ニトリロ三酢酸、塩酸、フッ化ナトリウム、コーンスターチ、クエン酸、硝酸アンモニウム、フッ化カリウム、モリブドリン酸アンモニウム、および水〔たとえば、約1.3重量％の界面活性剤、約0.03〜1.0重量％(たとえば0.1重量％)のニトリロ三酢酸、約27.0重量％の塩酸、約0.2重量％のフッ化ナトリウム、約0.2重量％のコーンスターチ、約0.2重量％のクエン酸、約0.3重量％の硝酸アンモニウム、約1.0重量％のフッ化カリウム、約0.2重量％のモリブドリン酸アンモニウム、および残部の水〕を含んでよい。

他の実施態様では、組成物は、界面活性剤、ニトリロ三酢酸、塩酸、フッ化ナトリウム、コーンスターチ、クエン酸、硝酸アンモニウム、フッ化カリウム、モリブドリン酸アンモニウム、ゼラチン、および水〔たとえば、約1.3重量％の界面活性剤、約0.03〜1.0重量％のニトリロ三酢酸、約27.0重量％の塩酸、約0.2重量％のフッ化ナトリウム、約0.2重量％のコーンスターチ、約0.2重量％のクエン酸、約0.3重量％の硝酸アンモニウム、約1.0重量％のフッ化カリウム、約0.2重量％のモリブドリン酸アンモニウム、約1.0重量％のゼラチン、および残部の水〕を含んでよい。

本明細書に開示の組成物は、混合プロセス、加熱プロセス、冷却プロセス、または他のプロセスによって作製することができる。たとえば、水と酸〔単一成分(すなわち希酸)としても、あるいは濃酸と水とを混合することによっても供給することができる〕を、少なくとも1種の界面活性剤、少なくとも1種のフッ化物塩、硝酸アンモニウム、および他の全ての成分と混合することができる。成分は、同時に混合することもできるし、あるいは順々に混合することもできる。成分によっては混合することで発熱または吸熱が起こり、選定された温度を保持するために、及び/又は混合を促進するために混合物を加熱したり冷却したりすることができる。気泡を形成させるために、組成物中に空気または他のガスを吹き込むことができる。空気または他のガスはさらに、成分の混合を促進することがある。

本明細書に開示の組成物を固体表面に施して、表面から汚染物質(たとえば化学的汚染物質、生物学的汚染物質、または核汚染物質)を除去することができる。組成物を種々の表面や材料(たとえばコンクリート、軽量コンクリートブロック、れんが、タイル、ガラス、アスファルト、繊維セメント板、木材、鋳鉄、スチール、ステンレス鋼、およびエキゾチック金属を含む他の金属)に施して、表面や材料から汚染物質を除去することができる。

幾つかの実施態様では、そして図1に示すように、組成物を容器104中の清浄液として使用することができる。清浄液100は、上記のような組成物であってよい。汚染された部分102(たとえば比較的小さな部分)を、容器104内の清浄液100中に浸漬することができる。汚染された部分102は、その表面上に核汚染物質、生物学的汚染物質、または化学的汚染物質を含んでよい。清浄液100は、汚染された部分102の複数の外面に接触してよく、また必要に応じて汚染部分102の内面に接触してよい。汚染部分102は、1つ以上のブラケットやワイヤー(図示せず)等によって清浄液100中につり下げてもよいし、容器104の底面上に置いてもよい。変換器106は、必要に応じて、清浄液100にエネルギー(たとえば超音波エネルギー)を供給してよい。このエネルギーにより、清浄液100の成分の混合が促進され、清浄液100と汚染部分102との間の相互作用が増大する。清浄液100の成分と超音波エネルギーとが組み合わさって、汚染部分102の表面に付着した汚染物質が解き放たれる。図1に示す清浄液100は、除去可能なもしくは分離可能な部分から、および経済的に且つ安全に清浄液100中に浸漬することができる、サイズが充分に小さい部分から汚染物質を除去するのに特に適している。

幾つかの実施態様では、そして図2に示すように、組成物は清浄フォーム200として使用することができる。清浄フォーム200は、ある量の上記組成物の1つ中に、空気または他のガスを、ガラスフリットを介して吹き込むことによって形成させることができる。吹き込まれたガスが気泡を形成し、これにより組成物の比体積が増大する。清浄フォーム200は、容器204内にて、汚染された部分202に、たとえば噴霧することによって施すことができる。たとえば、清浄フォーム200は、噴霧ノズル206を介して噴霧することができる。清浄フォーム200は、汚染部分202の1つ以上の暴露表面に噴霧することができる。容器204は、近くの作業員、装置、および表面が、清浄フォーム200のオーバースプレーを受けないよう保護する。たとえば、容器204は、カーテン208と水盤210を含んでよい。汚染部分202は、たとえばケーブル212、革ひも、または鎖等によって容器204内につり下げることができる。これとは別に、汚染部分202は、容器204の底面に置いてもよい。清浄フォーム200が、汚染部分202の暴露表面から汚染物質を除去する。図2に示す清浄フォーム200は、装置から簡単には取り外しや分離ができない部分、および図1に示す清浄浴100中に浸漬するには大きすぎる部分から汚染物質を除去するのに特に適している。

図2に示す清浄フォーム200が、汚染部分202の表面に組成物の成分を供給する。清浄フォーム200はさらに、汚染部分202からの汚染物質の除去を促進するために、汚染部分202の表面(たとえ垂直表面でも)との接触状態を保持するように配合することができる。たとえば、清浄フォーム200は、汚染部分202の表面上に少なくとも10分、少なくとも30分、少なくとも60分、さらには少なくとも120分留まるように配合することができる。組成物を清浄フォーム200として使用すると、汚染部分202の表面を被覆するのに必要な組成物の量(すなわち質量)が減る。なぜなら、清浄フォーム200は、組成物中にある容量のガスを含むからである。したがって、清浄フォーム200の質量は、清浄フォーム200が形成された組成物の同等容量の組成物の質量と比べて比較的小さい。

汚染部分202を清浄フォーム200に所定時間さらした後、清浄フォーム200を汚染部分202から除去することができる。たとえば、清浄フォーム200は、汚染部分202の表面を吸引もしくは拭き取ることによって、あるいは汚染部分202を水もしくは他の液体ですすぐことによって取り除くことができる。清浄フォーム200を生成する組成物は水溶性であってよく、清浄フォーム200は、水ですすぐことによって取り除くことができる。清浄フォーム200を含む廃物(effluent material)は、容器204中にて捕捉することができ、汚染部分202上の汚染物質の種類と量に応じて、軽度の有害廃棄物として処理することができる。

幾つかの実施態様では、清浄フォーム200は、壁、天井、構造用梁、配管、器具、または他のすべての物体もしくは表面に施すことができる。幾つかの実施態様では、たとえば、清浄フォーム200が、汚染された壁や容器中に簡単には配置できない大きな物体を清浄にするのに使用される場合には、図2に示す容器204を省くことができる。こうした実施態様では、廃物の封じ込めは、吸引や堰の形成等を含んでよい。

幾つかの実施態様では、本明細書に記載の組成物は、フォームを形成させることなく表面に施すことができる。たとえば、組成物は、水平面上にミストまたはスプレーとして施すことができる。

汚染された表面を本明細書に記載の組成物にさらすと、表面上の汚染物が、少なくとも50％、少なくとも75％、少なくとも90％、少なくとも95％、少なくとも98％、さらには少なくとも99％減少する。汚染物除去の効果は、組成物中の成分の種類(たとえば酸の素性)、組成物中の成分の量(フォームを生成させるためのガスの有無も含めて)、曝露時間、温度、汚染のタイプ、および汚染物の量等に基づいて変わる場合がある。本明細書に記載の組成物は、核汚染物質、生物学的汚染物質、または化学的汚染物質を除去するのに有効である場合がある。たとえば、本発明の組成物は、炭化水素や超ウラン放射性物質を効果的に除去することがある。

組成物の性能の1つの尺度は、汚染部分または清浄化される表面に対する腐食攻撃性である。除染はしばしば、汚染物質をその表面から解き放つのに過不足のない程度の金属を腐食するというバランスである。本明細書に記載の組成物の腐食速度は従来の組成物より高くてよく、したがって従来の組成物を凌いで除染の潜在能力が高まる。

例１（比較例）
放射性物質にさらされた機械的部分を除染するために、対照標準組成物を作製した。組成物は、下記の表1に示す成分と量を含んだ。ゼラチンを水に加え、沸点近くの温度で短時間(ゼラチンが完全に溶解するまで)加熱し、室温に冷却した。界面活性剤、ニトリロ三酢酸、および塩酸を水およびゼラチンと、容器中にて室温で混合物が均一になるまで混合した。ニトリロ三酢酸は飽和溶液として加え、表1に示す組成物中の水の一部はニトリロ酢酸に対する溶媒であった。コーンスターチ、クエン酸、モリブドリン酸アンモニウムを容器中に供給して混合した。ミキシング中、混合物を約20℃に保持した。

組成物は、室温にて約0.5のpHを有する液体であり、液体の容器中に、ガラスフリットを介して空気を吹き込むことによって組成物を部分に施した。空気が液体の気泡(すなわちフォーム)を形成し、生成したフォームを汚染部分の表面に施した。

90分後にフォームを表面から取り除いた。表面上の放射性物質の約94％がフォームによって除去された。放射性物質は、セシウム-137、ランタン-140、プルトニウム-239、ストロンチウム-85、およびコバルト-60を含んでいた。

例２
放射性物質にさらされた機械的部分を除染するために、硝酸アンモニウムとフッ化物塩を含む組成物を作製した。組成物は、下記の表2に示す成分と量を含んだ。水、界面活性剤、ニトリロ三酢酸、および塩酸を、容器中にて室温で混合物が均一になるまで混合した。ニトリロ三酢酸は飽和溶液として加え、表2に示す組成物中の水の一部はニトリロ酢酸に対する溶媒であった。次いで、フッ化ナトリウム、コーンスターチ、クエン酸、硝酸アンモニウム、フッ化カリウム、およびモリブドリン酸アンモニウムを容器中に供給して混合した。ミキシング中、混合物を約20℃に保持した。

組成物は、室温にて約0.5のpHを有する液体であり、液体の容器中に、ガラスフリットを介して空気を吹き込むことによって組成物を部分に施した。空気が液体の気泡を形成し、生成したフォームを汚染部分の表面に施した。

90分後にフォームを表面から取り除いた。表面上の放射性物質の約98％がフォームによって除去された。放射性物質は、セシウム-137、プルトニウム-239、ウラン238、およびストロンチウム-85を含み、約40Rad/hrのベータアクティビティ線量率(a beta activity dose rate)を有した。フォームで処理した後、部分は約0.5Rad/hrのベータアクティビティ線量率を有した。

例３
除染時における機械的部分の崩壊可能性を調べるために、硝酸アンモニウムとフッ化物塩を含む組成物を作製した。組成物は、下記の表3に示す成分と量を含んだ。水、界面活性剤、ニトリロ三酢酸、および塩酸を、容器中にて室温で混合物が均一になるまで混合した。ニトリロ三酢酸は飽和溶液として加え、表3に示す組成物中の水の一部はニトリロ酢酸に対する溶媒であった。次いで、フッ化ナトリウム、コーンスターチ、クエン酸、硝酸アンモニウム、フッ化カリウム、およびモリブドリン酸アンモニウムを容器中に供給して混合した。ミキシング中、混合物を約20℃に保持した。

組成物は、室温にて約0.5のpHを有する液体であった。アルミニウムとスチールとの汚染されていない金属集成体を、超音波浴にて組成物中に20℃で10分浸漬し、次いで、別の超音波浴にて脱イオン水中にさらに5分浸漬した。超音波浴は、約60kHzの周波数にて約100Wを供給した。超音波浴での処理後、集成体を解体して腐食について調べた。集成体の幾つかの部分は変色したけれども、重大な劣化は確認されなかった。

例４
硝酸アンモニウムとフッ化物塩とを含む組成物を実施例3に記載のように作製した。本組成物は、上記表3に示す成分を含有する。

マニピュレーター・トング(a manipulator tong)とマニピュレーター・リスト(a manipulator wrist)を含む汚染された金属集成体を超音波浴にて20℃で10分浸漬し、次いで別の超音波浴にて脱イオン水中に5分浸漬した。超音波浴は、約60kHzの周波数にて約100Wを供給した。処理の前と後での各部分に対する放射線レベルを測定し、その結果を下記の表4に示す。

放射線レベルを調べた後に、マニピュレーター・リストを解体した。ほんのわずかな腐食が認められ、許容範囲が重大な精密部分の実質的な腐食はなかった。各部分に対し、補正ベータ線量が99％超減少した。この処理で放射線量が減少し、したがって所定量の曝露時間にて放出される全体的な放射線量が減少した。こうした放射線量の減少により、集成体を廃棄処分する代わりに、集成体を修理もしくは再調整することができる。なぜなら、処理された集成体を修理する間に作業者が曝露される放射線量が、未処理の集成体に対して同じ作業を行う際に作業者が曝露される放射線量より低いからである。したがって、放射線レベルが高すぎて安全に修理することができない集成体を処理して、その放射線レベルを、修理を行える程度に低下させることができる。

例５
硝酸アンモニウムとフッ化物塩とを含む組成物を実施例3に記載のように作製した。本組成物は、上記表3に示す成分を含有する。

本組成物は室温にて液体であり、マニピュレーター・スレーブ・アーム(a manipulator slave arm)とマニピュレーター・リスト(a manipulator wrist)を含む汚染された金属集成体に本組成物を施した。プラスチック製シャワー室用カーテン内にてオーバーヘッドクレーンにより集成体を吊り下げてオーバースプレーを制御し、廃棄物を小形のバレル上に捕集した。ガーデン型の噴霧器によって液体を集成体に塗布した。液体を塗布した後、集成体を脱イオン水ですすいだ。処理の前と後における各部分上の放射線レベルを測定した。結果を下記の表5に示す。

この試験により、本発明の清浄用液体を塗布することで汚染部分上の放射線レベルが速やかに低下する、ということがわかった。この清浄プロセスには約2時間かかり、8リットル未満の廃棄物(清浄用液体とすすぎ水を含む)がもたらされた。この廃棄物を乾燥粒状物質〔メリーランド州オウィングズミルズのCrestline Industries社から市販のACID-BOND A660(商標)〕で固化し、低レベルの放射性廃棄物として処分した。

本開示には種々の改良形や代替形が可能であるが、本明細書では特定の実施態様を、図面を添付して例示し、詳細に説明してきた。もっと正確に言えば、本発明は、添付の特許請求の範囲とそれらの法的等価物によって定義されている本発明の範囲内に含まれる全ての改良形、等価形、および代替形を含む。
（１） 水、少なくとも１種の酸、少なくとも１種のフッ化物塩、および硝酸アンモニウムを含む組成物。
（２） ゼラチンとコーンスターチの少なくとも一つをさらに含む、（1）に記載の組成物。
（３） 少なくとも１種の界面活性剤をさらに含む、（1）に記載の組成物。
（４） 少なくとも１種の界面活性剤が脂肪アルコールエーテルサルフェートを含む、（3）に記載の組成物。
（５） 脂肪アルコールエーテルサルフェートが、脂肪アルコールエーテルサルフェートのナトリウム塩とアンモニウム塩の少なくとも一つを含む、（4）に記載の組成物。
（６） 少なくとも１種の界面活性剤が、組成物の約0.1重量％〜約10重量％の量にて存在する、（3）に記載の組成物。
（７） 少なくとも１種の界面活性剤が脂肪アルコールエーテルサルフェートを含み、少なくとも１種の酸がニトリロ三酢酸と塩酸を含み、少なくとも１種のフッ化物塩がフッ化ナトリウムとフッ化カリウムを含む、（3）に記載の組成物。
（８） ゼラチン、コーンスターチ、クエン酸、およびモリブドリン酸アンモニウムをさらに含む、（7）に記載の組成物。
（９） 水が、組成物の約40重量％〜約75重量％を構成し;少なくとも１種の酸が、組成物の約4重量％〜約60重量％を構成し;少なくとも１種の界面活性剤が、組成物の約0.1重量％〜約10重量％を構成し;少なくとも１種のフッ化物塩が、組成物の約0.1重量％〜約10重量％を構成し;硝酸アンモニウムが、組成物の約0.05重量％〜約5.0重量％を構成する; （3）に記載の組成物。
（１０） 組成物のpHが約6未満である、（1）〜（9）のいずれか一項に記載の組成物。
（１１） 組成物のpHが約−0.5〜約5である、（1）〜（9）のいずれか一項に記載の組成物。
（１２） 組成物が、水、脂肪アルコールエーテルサルフェート、ニトリロ三酢酸、塩酸と硝酸の少なくとも一方、フッ化ナトリウム、コーンスターチ、クエン酸、硝酸アンモニウム、フッ化カリウム、モリブドリン酸アンモニウム、およびゼラチンからなる、（1）に記載の組成物。
（１３） 組成物が約0.03重量％〜約1重量％のニトリロ三酢酸を含む、（12）に記載の組成物。
（１４） 組成物が約5重量％〜約30重量％の塩酸を含む、（12）または（13）に記載の組成物。
（１５） 水、少なくとも１種の酸、少なくとも１種の界面活性剤、少なくとも１種のフッ化物塩、および硝酸アンモニウムを含む組成物に表面をさらす工程;ならびに組成物を表面から取り除く工程;を含む表面除染方法。
（１６） 表面上の組成物に超音波エネルギーを加える工程をさらに含む、（15）に記載の方法。
（１７） 組成物中にガスを吹き込んでフォームを生成させてから表面を組成物にさらす工程をさらに含む、（15）に記載の方法。
（１８） 表面を組成物にさらす工程が、水、脂肪アルコールエーテルサルフェート、ニトリロ三酢酸、塩酸、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、および硝酸アンモニウムを含む組成物に表面をさらす工程を含む、（15）〜（17）のいずれか一項に記載の方法。

100 清浄液
102 汚染された部分
104 容器
106 変換器
200 清浄フォーム
202 汚染された部分
204 容器
206 噴霧ノズル
208 カーテン
210 水盤
212 ケーブル

Claims (17)

1. 表面を除染するための組成物であって、該組成物は
   水、
   エチレンジアミン四酢酸、(2-ヒドロキシエチル)エチレンジアミン三酢酸、エチレングリコール-ビス-(2-アミノエチル)-四酢酸、モリブドリン酸アンモニウム及びニトリロ三酢酸よりなる群から選択される少なくとも１種のキレート化剤、
   塩酸及び硝酸のうちの少なくとも１種、
   少なくとも１種のフッ化物塩、
   硝酸アンモニウム、及び
   少なくとも１種の、脂肪アルコールエーテルサルフェートを含む界面活性剤
   を含む、
   上記の組成物。
2. ゼラチンとコーンスターチの少なくとも一つをさらに含む、請求項1に記載の組成物。
3. 脂肪アルコールエーテルサルフェートが、脂肪アルコールエーテルサルフェートのナトリウム塩とアンモニウム塩の少なくとも一つを含む、請求項１に記載の組成物。
4. 少なくとも１種の界面活性剤が、組成物の0.1重量％〜10重量％の量にて存在する、請求項１に記載の組成物。
5. 
   少なくとも１種のキレート化剤がニトリロ三酢酸を含み、少なくとも１種のフッ化物塩がフッ化ナトリウムとフッ化カリウムを含む、請求項１に記載の組成物。
6. ゼラチン、コーンスターチ、クエン酸、およびモリブドリン酸アンモニウムをさらに含む、請求項５に記載の組成物。
7. 水が、組成物の40重量％〜75重量％を構成し;少なくとも１種のキレート化剤と塩酸及び硝酸のうちの少なくとも１種とが、組成物の4重量％〜60重量％を構成し;少なくとも１種の界面活性剤が、組成物の0.1重量％〜10重量％を構成し;少なくとも１種のフッ化物塩が、組成物の0.1重量％〜10重量％を構成し;硝酸アンモニウムが、組成物の0.05重量％〜5.0重量％を構成する;請求項１に記載の組成物。
8. 組成物のpHが6未満である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
9. 組成物のpHが−0.5〜5である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の組成物。
10. 組成物が、水、脂肪アルコールエーテルサルフェート、ニトリロ三酢酸、塩酸と硝酸の少なくとも一方、フッ化ナトリウム、コーンスターチ、クエン酸、硝酸アンモニウム、フッ化カリウム、モリブドリン酸アンモニウム、およびゼラチンからなる、請求項１に記載の組成物。
11. 組成物が0.03重量％〜1重量％のニトリロ三酢酸を含む、請求項１０に記載の組成物。
12. 組成物が5重量％〜30重量％の塩酸を含む、請求項１０または１１に記載の組成物。
13. 組成物に表面をさらす工程、ここで表面はその上に放射性汚染物質を有し、そして組成物は水、少なくとも１種の酸、少なくとも１種の界面活性剤、少なくとも１種のフッ化物塩、および硝酸アンモニウムを含む;ならびに
    組成物の少なくとも一部を表面から取り除いて、表面から放射性汚染物質の少なくとも一部を取り除く工程;を含む
    表面除染方法。
14. 表面上の組成物に超音波エネルギーを加える工程をさらに含む、請求項１３に記載の方法。
15. 組成物中にガスを吹き込んでフォームを生成させてから表面を組成物にさらす工程をさらに含む、請求項１３に記載の方法。
16. 表面を組成物にさらす工程が、水、脂肪アルコールエーテルサルフェート、ニトリロ三酢酸、塩酸、フッ化ナトリウム、フッ化カリウム、および硝酸アンモニウムを含む組成物に表面をさらす工程を含む、請求項１３〜１５のいずれか一項に記載の方法。
17. 組成物であって、
    40重量％〜75重量％の水、
    エチレンジアミン四酢酸、(2-ヒドロキシエチル)エチレンジアミン三酢酸、エチレングリコール-ビス-(2-アミノエチル)-四酢酸、モリブドリン酸アンモニウム及びニトリロ三酢酸よりなる群から選択される少なくとも1種のキレート化剤と、塩酸及び硝酸のうちの少なくとも１種、ここで、少なくとも１種のキレート化剤と塩酸及び硝酸のうちの少なくとも１種とが該組成物の４〜６０重量％を構成する、
    0.1〜10重量％の少なくとも１種のフッ化物塩、
    0.05重量％〜5.0重量％の硝酸アンモニウム、及び
    0.1〜10重量％の、少なくとも１種の、脂肪アルコールエーテルサルフェートを含む界面活性剤
    を含む、
    上記の組成物。

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