JP6197908B2 - 発光装置 - Google Patents
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Description
A2(M1-xMnx)F6 (1)
(式中、MはSi、Ti、Zr、Hf、Ge及びSnから選ばれる1種又は2種以上の4価元素、AはLi、Na、K、Rb及びCsから選ばれ、かつ少なくともNa及び/又はKを含む1種又は2種以上のアルカリ金属であり、xは0.001〜0.3である。)で表されるLED用蛍光体として有望な赤色蛍光体の合成方法について検討を行なってきた(特開2012−224536号公報(特許文献1))。我々の開発した合成方法によれば、上記蛍光体の合成は、100℃以下の低温、常圧での合成ができ、粒径、量子効率の良好な蛍光体が得られるが、この蛍光体は高湿下での耐久性に課題があった。
〔1〕 波長420〜490nmの青色光成分を含む光を出射する擬似白色LED光源と、該LED光源の光軸上にLED光源から気体層又は真空層を介して2〜100mm離間して配置される波長変換部材とを備え、
この波長変換部材が、下記式
K2(Si1-xMnx)F6(xは0.001〜0.3である。)
で表され、粒度分布における体積累計50%の粒径D50が2μm以上200μm以下である複フッ化物蛍光体が30質量%以下の含有量で分散された、ポリオレフィン、ポリスチレン、スチレン共重合体、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ナイロン、塩化ビニル樹脂及びポリエーテル樹脂の群から選ばれる1種又は2種以上の熱可塑性樹脂からなる樹脂成型体であることを特徴とするリモートフォスファー方式の発光装置。
〔2〕 上記熱可塑性樹脂が、アクリル樹脂からなる〔1〕記載の発光装置。
〔3〕 上記樹脂成型体が、上記複フッ化物蛍光体をアクリル樹脂に練り込んだ熱成型体である〔2〕記載の発光装置。
〔4〕 上記複フッ化物蛍光体を含有する波長変換部材の平均厚さが0.5〜5mmである〔1〕〜〔3〕のいずれかに記載の発光装置。
〔5〕 上記樹脂成型体が板状である〔1〕〜〔4〕のいずれかに記載の発光装置。
また、本発明は、下記の波長変換部材及び発光装置が関連する。
〔i〕 下記式(1)
A2(M1-xMnx)F6 (1)
(式中、MはSi、Ti、Zr、Hf、Ge及びSnから選ばれる1種又は2種以上の4価元素、AはLi、Na、K、Rb及びCsから選ばれ、かつ少なくともNa及び/又はKを含む1種又は2種以上のアルカリ金属であり、xは0.001〜0.3である。)
で表され、粒度分布における体積累計50%の粒径D50が2μm以上200μm以下である複フッ化物蛍光体が30質量%以下の含有量で分散された、ポリオレフィン、ポリスチレン、スチレン共重合体、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ナイロン、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、塩化ビニル樹脂及びポリエーテル樹脂の群から選ばれる1種又は2種以上の熱可塑性樹脂からなる樹脂成型体であることを特徴とする波長変換部材。
〔ii〕 上記複フッ化物蛍光体が、K2(Si1-xMnx)F6(xは上記と同じ)で表されるマンガン賦活ケイフッ化カリウムである〔i〕記載の波長変換部材。
〔iii〕 上記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び/又はポリスチレンを含む〔i〕又は〔ii〕記載の波長変換部材。
〔iv〕 上記熱可塑性樹脂が、ポリプロピレン及び/又はポリスチレンを40質量%以上含む〔i〕又は〔ii〕記載の波長変換部材。
〔v〕 波長420〜490nmの青色光成分を含む光を出射する青色LED光源又は擬似白色LED光源と、該LED光源の光軸上に配置される〔i〕〜〔iv〕のいずれかに記載の波長変換部材とを備えることを特徴とする発光装置。
〔vi〕 青色光を出射するLED光源と、該LED光源の光軸上に配置される〔i〕〜〔iv〕のいずれかに記載の波長変換部材と、上記青色光を吸収して上記複フッ化物蛍光体とは波長の異なる光を発する蛍光体を含む他の波長変換部材とを備えることを特徴とする発光装置。
以下に、本発明に係る波長変換部材について説明する。
本発明に係る波長変換部材は、所定の複フッ化物蛍光体が30質量%以下の含有量で分散された、ポリオレフィン、ポリスチレン、スチレン共重合体、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ナイロン、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、塩化ビニル樹脂及びポリエーテル樹脂の群から選ばれる1種又は2種以上の熱可塑性樹脂の樹脂成型体である。
A2(M1-xMnx)F6 (1)
(式中、MはSi、Ti、Zr、Hf、Ge及びSnから選ばれる1種又は2種以上の4価元素、AはLi、Na、K、Rb及びCsから選ばれ、かつ少なくともNa及び/又はKを含む1種又は2種以上のアルカリ金属であり、xは0.001〜0.3、好ましくは0.001〜0.1である。)
で表される赤色蛍光体である。
なお、本発明における粒径の測定方法は、例えば、空気中に対象粉末を噴霧、あるいは分散浮遊させた状態でレーザー光を照射して、その回折パターンから粒径を求める乾式レーザー回折散乱法が、湿度の影響を受けず、なお且つ粒度分布の評価までできるため好ましい。
蛍光体含有量が30質量%超となると、練り込みの際の蛍光粉体と成型機の練り込みスクリューとの摩擦及び摩耗が増大し、その結果、樹脂封止蛍光材(波長変換部材)における変色が生じてしまう。また、過度に高い含有量とすると、封止樹脂内で蛍光粉体が部分的に凝集して、樹脂封止蛍光材における発光分布が不均一なものとなる。一方、2質量%未満では、赤色光の発光量が少なく、演色性改善効果が低くなってしまう場合があるが、2質量%未満の含有量で全く使えないわけではない。より高い演色性改善効果を得るためには、2質量%以上であることが望ましい。
次に、本発明に係る発光装置について説明する。
図1は、本発明に係る発光装置の第1の実施形態における構成を示す斜視図である。
本発明に係る発光装置10は、図1に示すように、青色光を出射するLED光源1、該LED光源1の光軸A上に配置される、上述した本発明の複フッ化物蛍光体を含有する波長変換部材(赤色系波長変換部材)3、及び青色光を吸収して本発明の複フッ化物蛍光体とは波長の異なる光を発する蛍光体を含む他の波長変換部材(例えば、黄色系波長変換部材、緑色系波長変換部材など)2を備える。
ここでは、図1に示すように、LED光源1の光軸上に、LED光源1側から他の波長変換部材2、本発明の波長変換部材3の順で配置されている構成であって、演色性の高い白色光を得る一形態について説明する。
なお、図2に示すように、LED光源1から出射された青色光Lbの一部が、他の波長変換部材2や波長変換部材3で反射される場合は、LED光源1側に反射板5を設けて、青色光を反射光Lb’として再び他の波長変換部材2及び波長変換部材3側に戻せば、反射光Lb’からも黄色光Ly’及び赤色光Lr’が得られ、これらも白色光Lwの発光に寄与させることができる。
本発明に係る発光装置20は、図3に示すように、青色波長成分を含む擬似白色光を出射するLED光源1Aと、該LED光源1Aの光軸A上に配置される、上述した本発明の波長変換部材3とを備える。
透明ポリプロピレンペレットを90℃で3時間乾燥させた後に、添加剤として、ステアリル−β−(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート、サイクリックネオペンタンテトライルビス(2,6−ジ−t−ブチル−4−メチルフェニル)フォスファイト、ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)セバケート、2−(2’−ヒドロキシ−3’−tert−ブチル−5’−メチルフェニル)−5−クロロベンゾトリアゾール、ステアリン酸カルシウムを、各々0.1質量%、0.1質量%、0.3質量%、0.1質量%、0.05質量%となるように添加し、撹拌混合した。
この添加剤混合ポリプロピレンペレット4.5kgに、二軸押出機を用いて、粒径D50値17.6μmのK2(Si0.97Mn0.03)F6蛍光体0.5kgを混合し、K2(Si0.97Mn0.03)F6を10質量%含有するポリプロピレンペレットを得た。更に、同様の工程でK2(Si0.97Mn0.03)F6含有量を1〜33質量%としたK2(Si0.97Mn0.03)F6含有ポリプロピレンペレットを得た。
次に、得られたK2(Si0.97Mn0.03)F6含有ポリプロピレンペレットを用いて、20t横型射出成型機により、厚み2mm、直径20mmの板状の部材に成型した。
得られた板状の波長変換部材について、量子効率測定システムQE1100(大塚電子(株)製)で、励起光の透過率及び励起光を波長変換して得られた赤色発光の外部量子効率の評価を行った。更に、青色光を照射しての発光ムラの有無を裏側から目視で観察した。以上の評価結果を表1に示す。
実施例1−1〜実施例1−4においては、実施例1−1では蛍光体の含有率が低いため、ほとんどの光が透過して、波長変換部材としての発光はごくわずかではあったものの、赤色蛍光体の含有量が増えるに従って、励起光の透過率が減少し、赤色発光が強くなった。また、青色光を照射しての発光ムラの有無を裏側から目視で観察したが、発光ムラは認められなかった。
比較例1では強い赤色発光が認められたが、その発光には明部と暗部の発光ムラが認められた。
実施例1と同様の方法で、赤色蛍光体含有量が5質量%、10質量%の板状の波長変換部材を作製した。また、YAG:Ce3+蛍光体を5質量%含有する同様の波長変換部材を作製し、これらを組み合わせて図4に示す構成の発光装置を作製した。なお、図4中、11は青色LED光源、12は黄色系波長変換部材、13は赤色系波長変換部材、16はパッケージである。励起光としては450nm光を発するCree社製2W型青色LEDチップを用いた青色光源を使用した。各々の発光装置の波長変換部材の組み合わせは表2に示した。各々の発光装置についての色温度、平均演色評価数Ra、特殊演色評価数△R9を分光放射照度計CL−500A(コニカミノルタオプティクス(株)製)を用いて測定した。また、比較用に上記赤色系波長変換部材を用いない発光装置も試作し評価した。結果を表2にまとめた。波長変換部材に含有する蛍光体の量及び厚みを調整することにより発光装置の色温度を変化させることができ、また、赤色系波長変換部材を用いることにより平均演色評価数Ra及び特殊演色評価数△R9が向上することがわかる。
以下の条件で発光装置を作製した。
二軸押出機を用いて、透明ポリプロピレンペレットに、実施例1で用いたK2(Si0.97Mn0.03)F6蛍光体の混合を行い、K2(Si0.97Mn0.03)F6蛍光体の濃度を2.5質量%、10質量%としたK2(Si0.97Mn0.03)F6蛍光体含有ポリプロピレンペレットを得た。
次に、得られたK2(Si0.97Mn0.03)F6含有ポリプロピレンペレットを用いて、20t横型射出成型機により成型を行い、厚み2mm、100mm角の板状の赤色系の波長変換部材を得た。
また、ポリカーボネート樹脂に、Y3Al5O12:Ce粉体を各々2.5、3.0、4.0、5.0質量%で練り込んだペレットを作製し、これを原料として射出成型を行い、厚み2mm、100mm角の板状の黄色系の波長変換部材を得た。
得られた2種類の波長変換部材を青色LED発光装置(GL−RB100(Cree社製2W型青色LEDチップXT−Eロイヤルブルー6個使用)、日野電子(株)製)の前面の光軸上に配置し、白色LED発光装置とした。波長変換部材の組み合わせとしては表3に示すようにLED発光装置側から第1波長変換部材、第2波長変換部材とし、黄色系波長変換部材、赤色系波長変換部材の順に配置したもの、赤色系波長変換部材、黄色系波長変換部材の順に配置したものをそれぞれ蛍光体含有量の組み合わせを変化させて作製し、更に、黄色系波長変換部材(蛍光体含有量4質量%)のみを配置したものも作製した。
分光放射照度計CL−500A(コニカミノルタオプティクス(株)製)を用いて、これらのLED発光装置の色温度、平均演色評価数Ra、特殊演色評価数△R9を光源から20cm離れた位置で測定し、その結果を表3に示した。
表3からわかるように、赤色系波長変換部材を使用した実施例3−1〜3−5ではいずれも赤色系波長変換部材を使用していない比較例3に比べると特殊演色評価数△R9が高いことがわかる。
また、実施例3−2の発光スペクトルを図5に、比較例3の発光スペクトルを図6に示した。図5、図6を対比すると分かるように、本発明の波長変換部材を用いた発光装置のスペクトル(図5)は波長600nm以上に発光ピークをもつことがわかり、このことが平均演色評価数Ra及び特殊演色評価数△R9が向上する理由になっていると考えられる。
2 他の波長変換部材
3,13 赤色系波長変換部材
5 反射板
10,20 発光装置
11 青色LED光源
12 黄色系波長変換部材
16 パッケージ
A 光軸
Lb 青色光
Lb’ 反射光
Lr,Lr’ 赤色光
Ly,Ly’ 黄色光
Lw 擬似白色光
Claims (5)
- 波長420〜490nmの青色光成分を含む光を出射する擬似白色LED光源と、該LED光源の光軸上にLED光源から気体層又は真空層を介して2〜100mm離間して配置される波長変換部材とを備え、
この波長変換部材が、下記式
K2(Si1-xMnx)F6(xは0.001〜0.3である。)
で表され、粒度分布における体積累計50%の粒径D50が2μm以上200μm以下である複フッ化物蛍光体が30質量%以下の含有量で分散された、ポリオレフィン、ポリスチレン、スチレン共重合体、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ナイロン、塩化ビニル樹脂及びポリエーテル樹脂の群から選ばれる1種又は2種以上の熱可塑性樹脂からなる樹脂成型体であることを特徴とするリモートフォスファー方式の発光装置。 - 上記熱可塑性樹脂が、アクリル樹脂からなる請求項1記載の発光装置。
- 上記樹脂成型体が、上記複フッ化物蛍光体をアクリル樹脂に練り込んだ熱成型体である請求項2記載の発光装置。
- 上記複フッ化物蛍光体を含有する波長変換部材の平均厚さが0.5〜5mmである請求項1〜3のいずれか1項記載の発光装置。
- 上記樹脂成型体が板状である請求項1〜4のいずれか1項記載の発光装置。
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