JP6143151B2 - 光電変換素子、太陽電池及び太陽電池モジュール - Google Patents
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Description
即ち、本発明の要旨は、以下に存する。
前記活性層が、p型半導体化合物と、フラーレン化合物と、添加剤とを含有し、
前記添加剤は、下記式(I)又は(II)で表される化合物であることを特徴とする光電変換素子。
[2]少なくとも一対の電極と、該電極間に配置された活性層とを有する光電変換素子であって、
前記活性層が、p型半導体化合物と、フラーレン化合物と、添加剤とを含有し、
前記添加剤は、下記式(I)又は(II)で表される化合物であり、
下記式(I)又は(II)で表される化合物の融点は、1気圧において35℃以上であることを特徴とする光電変換素子。
[3]前記添加剤が、前記式(II)で表される化合物であることを特徴とする、[1]又は[2]に記載の光電変換素子。
[4]前記R2がハロゲン原子、カルボニルオキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、芳香族炭化水素基又は芳香族複素環基であることを特徴とする、[1]から[3]のいずれかに記載の光電変換素子。
[5]前記R2がカルボニルオキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基又は芳香族炭化水素基であることを特徴とする、[1]から[3]のいずれかに記載の光電変換素子。
[6]前記p型半導体化合物及び前記フラーレン化合物の総重量に対して、前記添加剤の割合が1重量%以上30重量%以下であることを特徴とする、[1]から[5]のいずれかに記載の光電変換素子。
[7]前記p型半導体化合物が下記式(IIIA)で表される繰り返し単位及び下記式(IIIB)で表される繰り返し単位を有するコポリマーであることを特徴とする、[1]から[6]のいずれかに記載の光電変換素子。
[8]前記p型半導体化合物が下記式(IV)で表される繰り返し単位を有するコポリマーであることを特徴とする、[1]から[7]のいずれかに記載の光電変換素子。
[9][1]から[8]のいずれかに記載の光電変換素子を備えることを特徴とする、太陽電池。
[10][9]に記載の太陽電池を備えることを特徴とする、太陽電池モジュール。
[11]光電変換素子のフラーレン化合物を含有する活性層用の添加剤であって、下記式(I)又は(II)で表されることを特徴とする添加剤。
[12]光電変換素子の活性層形成用の組成物であって、[11]に記載の添加剤と、p型半導体化合物と、フラーレン化合物とを含有することを特徴とする、組成物。
本発明に係る光電変換素子は、少なくとも一対の電極と、該電極間に配置された活性層とを有する。活性層は、p型半導体化合物と、フラーレン化合物と、添加剤とを含有し、添加剤は、後述する式(I)又は(II)で表される化合物である。
活性層103は光電変換が行われる層を指し、p型半導体化合物と、フラーレン化合物と、後述する添加剤とを含有する。p型半導体化合物とはp型半導体材料として働く化合物のことを指す。光電変換素子107が光を受けると、光が活性層103に吸収されて電気が発生し、発生した電気がカソード101及びアノード105から取り出される。
活性層103中でフラーレン化合物が凝集すると、活性層103を構成するi層における、p型半導体化合物とフラーレン化合物との相分離が促進される。この場合、p型半導体化合物とフラーレン化合物との接触面積が小さくなり、電子移動効率及び/又は電荷分離効率が低下し、光電変換素子の性能劣化に繋がると考えられる。添加剤は、活性層103中におけるフラーレン化合物との分子間相互作用を介して、フラーレン化合物の凝集を抑制し、光電変換素子の性能劣化を抑制する。添加剤は特に、活性層103又は光電変換素子107が熱にさらされた際にフラーレン化合物が凝集することを防ぐことにより、光電変換素子107の耐熱性を向上させる。
活性層103が含有するp型半導体化合物としては、特段の制限はないが、高分子p型半導体化合物が挙げられる。なかでも、1.0eV以上1.8eV以下のエネルギーバンドギャップを有する高分子p型半導体化合物が好ましい。
コポリマーAの製造方法には特に限定はない。例えば、下記一般式(VA)で表される化合物と、下記一般式(VB)で表される化合物とを用いて公知の方法で製造することができる。好ましい方法としては、下記一般式(VA)で表される化合物と、下記一般式(VB)で表される化合物とを、必要であれば適当な触媒の存在下で、重合する方法が挙げられる。
活性層103は、p型半導体化合物として、低分子有機半導体化合物を含有していてもよい。また活性層103は、p型半導体化合物として、高分子有機半導体化合物と低分子有機半導体化合物との双方を含有していてもよい。低分子有機半導体化合物については周知のものを用いることができ、具体的には国際公開第2011/016430号等の公知文献に記載のものを採用することができる。
フラーレン化合物としては、一般式(n1)、(n2)、(n3)及び(n4)で表される部分構造を有するものが好ましい例として挙げられる。
フラーレン化合物の製造方法としては、特に制限はないが、例えば、部分構造(n1)を有するフラーレン化合物の合成は、国際公開第2008/059771号やJ.Am.Chem.Soc.,2008,130(46),15429−15436のような公知文献の記載に従って実施可能である。
光電変換素子107は、活性層103と電極101,105の間にバッファ層102,104を有する。バッファ層は、電子取り出し層102及び正孔取り出し層104に分類することができる。バッファ層を設けることで、活性層103と電極101,105との間での電子又は正孔の移動が容易となるほか、電極間の短絡が防止されうる。もっとも本発明において、バッファ層102,104は存在しなくてもよい。
電子取り出し層102の材料は、活性層103からカソード101へ電子の取り出し効率を向上させる材料であれば特段の制限はないが、無機化合物又は有機化合物が挙げられる。
正孔取り出し層104の材料に特に限定は無く、活性層103からアノード105への正孔の取り出し効率を向上させることが可能な材料であれば特に限定されない。具体的には、ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアセチレン、トリフェニレンジアミン又はポリアニリン等に、スルホン酸及び/又はヨウ素等がドーピングされた導電性ポリマー、スルホニル基を置換基として有するポリチオフェン誘導体、アリールアミン等の導電性有機化合物、三酸化モリブデン等の金属酸化物、上述のp型半導体化合物等が挙げられる。その中でも、スルホン酸をドーピングした導電性ポリマーが好ましく、ポリチオフェン誘導体にポリスチレンスルホン酸をドーピングしたポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)ポリ(スチレンスルホン酸)(PEDOT:PSS)がより好ましい。また、金、インジウム、銀又はパラジウム等の金属等の薄膜も使用することができる。金属等の薄膜は、単独で形成してもよいし、上記の有機材料と組み合わせて用いることもできる。
電極101,105は、光吸収により生じた正孔及び電子を捕集する機能を有する。したがって、一対の電極には、電子の捕集に適した電極101(カソード)と、正孔の捕集に適した電極105(アノード)とを用いることが好ましい。一対の電極は、いずれか一方が透光性であればよく、両方が透光性であっても構わない。透光性があるとは、太陽光が40%以上透過することを指す。また、透光性を有する透明電極の太陽光線透過率は70%以上であることが、透明電極を透過させて活性層103に光を到達させるために好ましい。光の透過率は、通常の分光光度計で測定できる。
光電変換素子107は、通常は支持体となる基材106を有する。すなわち、基材上に、電極101,105と、活性層103とが形成される。もっとも、本発明に係る光電変換素子は基材106を有さなくてもよい。
光電変換素子107は、上述した方法に従い、基材106、カソード101、電子取り出し層102、活性層103、正孔取り出し層104、及びアノード105を順次積層することにより作製することができる。異なる構成を有する光電変換素子、例えば基材106、電子取り出し層102、及び正孔取り出し層104のうちの少なくとも1つを有さない光電変換素子も、同様の方法により作製することができる。
光電変換素子107の光電変換特性は次のようにして求めることができる。光電変換素子107にソーラシュミレーターでAM1.5G条件の光を照射強度100mW/cm2で照射して、電流−電圧特性を測定する。得られた電流−電圧曲線から、光電変換効率(PCE)、短絡電流密度(Jsc)、開放電圧(Voc)、フィルファクター(FF)、直列抵抗、シャント抵抗といった光電変換特性を求めることができる。
(維持率)=(大気暴露N時間後の光電変換効率)/(大気暴露直前の光電変換効率)
本発明に係る光電変換素子107は、太陽電池、なかでも薄膜太陽電池の太陽電池素子として使用されることが好ましい。
ポリスチレン換算の重量平均分子量(Mw)及び数平均分子量(Mn)は、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)により求めた。分子量分布(PDI)は、Mw/Mnを表す。
カラム:PolymerLaboratories GPC用カラム(PLgel MIXED−B 10μm,内径7.5mm,長さ30cm)を2本直列に接続して使用
ポンプ:LC−10AT(島津製作所社製)
オーブン:CTO−10A(島津製作所社製)
検出器:示差屈折率検出器(島津製作所社製,RID−10A)及びUV−vis検出器(島津製作所社製,SPD−10A)
サンプル:試料1mgをクロロホルム(200mg)に溶解させた液1μL
移動相:クロロホルム
流速:1.0mL/min
解析:LC−Solution(島津製作所社製)
吸収スペクトル測定には、分光光度計(日立製作所製、U−3500)を用いた。具体的には、酸化インジウムスズ(ITO)透明導電膜がパターニングされたガラス基板(ジオマテック社製)上に、電子取り出し層としての酸化亜鉛膜を形成し、さらにその上に活性層を形成した試料に対して、350−850nmの範囲で測定を行った。
光電変換素子に4mm角のメタルマスクを付け、照射光源としてエアマス(AM)1.5G、放射照度100mW/cm2のソーラシミュレータを用い、ソースメーター(ケイスレー社製,2400型)により、ITO電極と銀電極との間における電流−電圧特性を測定した。この測定結果から、開放電圧Voc(V)、短絡電流密度Jsc(mA/cm2)、形状因子FF、光電変換効率PCE(%)を算出した。
FF = Pmax/(Voc×Jsc)
また、光電変換効率PCEは、入射エネルギーをPinとすると次式で与えられる。
PCE = (Pmax/Pin)×100
= (Voc×Jsc×FF/Pin)×100
(活性層塗布液Ink1の作製)
p型半導体化合物として合成例1で得られたコポリマー1、及びn型半導体化合物としてフラーレン化合物であるPC61BM(フェニルC61酪酸メチルエステル)とPC71BM(フェニルC71酪酸メチルエステル)との混合物(フロンティアカーボン社,nanom spectra E123)を、重量比が1:2となるように混合し、混合物が1.8重量%の濃度となるように窒素雰囲気中でo−キシレンとテトラリンとの混合溶媒(体積比9:1)に溶解させた。この溶液をホットスターラー上で80℃の温度にて1時間攪拌混合した。攪拌混合後の溶液を1μmのポリテトラフルオロエチレン(PTFE)フィルターで濾過することにより、活性層塗布液Ink1を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、2−フェニルナフタレン(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink2を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、1,4−ジブロモナフタレン(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink3を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、1,1’−ビナフチル(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink4を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、2,7−ジブロモナフタレン(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink5を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、ヘキサブロモベンゼン(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink6を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、1−アセトキシナフタレン(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink7を得た。
活性層塗布液Ink1の中に、p型半導体化合物とn型半導体化合物との合計重量に対して20重量%の濃度になるように、2,3,4,5,6−ペンタブロモトルエン(東京化成工業社製)を加え、活性層塗布液Ink8を得た。
(光電変換素子の作製)
インジウム・スズ酸化物(ITO)透明導電膜がパターニングされたガラス基板(ジオマテック社製)を、アセトンによる超音波洗浄、ついでイソプロパノールによる超音波洗浄の後、窒素ブローでの乾燥及びUV−オゾン処理を行った。
活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink3を用いたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink3を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink4を用いたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink4を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink5を用いたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink5を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink6を用いたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink6を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink7を用いたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink7を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink8を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink8を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink1を用いたこと以外は、実施例1と同様にして、光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
活性層塗布液Ink2の代わりに活性層塗布液Ink1を用い、活性層を形成した後に、同じグローブボックス中でホットプレートを用いて140℃で10分間熱処理をしたこと以外は、実施例1と同様にして光電変換素子を作製及び評価した。結果を表1に示す。
102 電子取り出し層
103 活性層
104 正孔取り出し層
105 アノード
106 基材
107 光電変換素子
1 耐候性保護フィルム
2 紫外線カットフィルム
3,9 ガスバリアフィルム
4,8 ゲッター材フィルム
5,7 封止材
6 太陽電池素子
10 バックシート
12 基材
13 太陽電池モジュール
14 薄膜太陽電池
Claims (12)
- 少なくとも一対の電極と、該電極間に配置された活性層とを有する光電変換素子であって、
前記活性層が、p型半導体化合物と、フラーレン化合物と、添加剤とを含有し、
前記添加剤は、下記式(I)又は(II)で表される化合物であることを特徴とする光電変換素子。
- 少なくとも一対の電極と、該電極間に配置された活性層とを有する光電変換素子であって、
前記活性層が、p型半導体化合物と、フラーレン化合物と、添加剤とを含有し、
前記添加剤は、下記式(I)又は(II)で表される化合物であり、
下記式(I)又は(II)で表される化合物の融点は、1気圧において35℃以上であることを特徴とする光電変換素子。
- 前記添加剤が、前記式(II)で表される化合物であることを特徴とする、請求項1又は2に記載の光電変換素子。
- 前記R2がハロゲン原子、カルボニルオキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基、芳香族炭化水素基又は芳香族複素環基であることを特徴とする、請求項1乃至3の何れか1項に記載の光電変換素子。
- 前記R2がカルボニルオキシ基、アルコキシ基、アリールオキシ基又は芳香族炭化水素基であることを特徴とする、請求項1乃至3の何れか1項に記載の光電変換素子。
- 前記p型半導体化合物及び前記フラーレン化合物の総重量に対して、前記添加剤の割合が1重量%以上30重量%以下であることを特徴とする、請求項1乃至5の何れか1項に記載の光電変換素子。
- 請求項1乃至8の何れか1項に記載の光電変換素子を備えることを特徴とする、太陽電池。
- 請求項9に記載の太陽電池を備えることを特徴とする、太陽電池モジュール。
- 光電変換素子の活性層形成用の組成物であって、請求項11に記載の添加剤と、p型半導体化合物と、フラーレン化合物とを含有することを特徴とする、組成物。
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