JP6076780B2 - 粉体処理装置および粉体処理方法 - Google Patents

Description

本発明は、粉体処理装置および粉体処理方法に関する。

従来より、大気圧プラズマを用いた粉体の表面処理が行なわれている。このような大気圧プラズマを用いた粉体の表面処理方法としては、粉体が設置された領域に大気圧プラズマを発生させて粉体の表面処理を行なうダイレクト方式と、粉体の設置領域とは異なる領域で発生させた大気圧プラズマを粉体の設置領域まで導いて粉体の表面処理を行なうリモート方式とがある。

たとえば、特許文献１には、ガスの導入口及び排出口を有する密閉容器内にプラズマ発生用電極を設置し、該電極の一方の上に誘電体よりなる容器を載置し、該容器内に超微粒子を充填し、密閉容器内を大気圧プラズマ発生雰囲気とし、両電極間に大気圧プラズマを発生させて微粒子表面を処理するダイレクト方式による大気圧プラズマ処理方法が開示されている。

また、特許文献２には、粉体の浮遊搬送過程において、粉体を希ガス、もしくは希ガスおよび反応性ガスとの混合ガスによって浮遊搬送するとともに、大気圧グロー放電させて粉体表面をプラズマ処理する大気圧プラズマによるダイレクト方式の粉体の表面処理方法が開示されている。

また、特許文献３には、金属電極を誘電体で覆ってなる高電圧印加電極及び接地電極を有する反応容器内に粉体を入れ、反応容器内に希ガス及び／又はモノマーガスを含む反応ガスを導入し、高電圧印加電極及び接地電極に電力を供給して大気圧下でプラズマ励起し粉体表面を処理する方法であって、反応容器内にメッシュを設けるとともに、メッシュ上に粉体を設置し、メッシュ下部よりガスを送入しながらプラズマ処理する大気圧プラズマによるダイレクト方式の粉体の表面処理方法が開示されている。

また、特許文献４には、粉末粒子の表面処理方法であり、ａ）微粒子粉末材料を誘電体バリア放電トーチアセンブリに供給する段階と、ｂ）誘電体バリア放電トーチにおいて粒子の表面特性をインフライト修飾し、表面処理された粒子を製造する段階と、ｃ）表面処理された粒子を回収する段階と、を含む大気圧プラズマによるリモート方式の粉体粒子の表面処理方法が開示されている。

また、特許文献５には、吹き出し口端縁に突先部を設けた金属筒を電極とし、この電極金属筒の吹き出し口より希ガス、不活性ガスおよび／または空気、もしくはこれらと反応性ガスとの混合ガスを吹き出して電圧を印加し、大気圧下で放電プラズマを発生させてなる大気圧プラズマによるリモート方式の粉体の表面処理方法が開示されている。

さらに、特許文献６には、プラズマ生成用ガスが流出する複数の貫通孔を絶縁基材に形成するとともに、各貫通孔内で放電を発生させるための電極を絶縁基材に設け、絶縁基材の上方から貫通孔を通して絶縁基材の下側に設置された被処理物に対してプラズマ処理する大気圧プラズマによるリモート方式の被処理物の表面処理方法が開示されている。

特開平６−１３４２９６号公報 特開平６−２２８７３９号公報 特開２００４−２７３７０号公報 特表２００９−５４４８５４号公報 特開平６−１０８２５７号公報 特開２００６−３０２６２３号公報

しかしながら、特許文献１〜３に記載されているダイレクト方式による大気圧プラズマ処理方法においては、低周波（３００ｋＨｚ以下）電圧を印加した場合には、被処理物である粉体が帯電して凝集することにより、粉体を均一に処理することが困難であるという問題があった。また、高周波（１ＭＨｚ以上）電圧を印加した場合には、放電周波数が高いため、質量の大きいイオンの移動速度が遅くなり、粉体の帯電は抑制されるが、放電が不安定となる。したがって、この場合にも、粉体を均一に処理することが困難であるという問題があった。

また、特許文献４および５に記載されているリモート方式による大気圧プラズマ処理方法においては、ダイレクト方式に比べると粉体の帯電を抑えることができるが、放電ユニットからの距離が離れるにしたがって、大気圧プラズマによる粉体の処理効果が激減するという問題があった。また、被処理物である粉体の空間での保持が極めて難しいため、収率が低くなるという問題もあった。

さらに、特許文献６に記載されているリモート方式による大気圧プラズマ処理方法は、平板状の被処理物の処理効果は高いが、粉体の処理効果は低いという問題があった。

上記の事情に鑑みて、本発明の目的は、より均一に、高収率で、かつ高い処理効果で、粉体を処理することができる粉体処理装置および粉体処理方法を提供することにある。

本発明は、放電ユニットと、放電ユニットの上方に設けられた粉体配置部と、放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、放電ユニットは、絶縁性基材と、絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、ガス導入ユニットは、絶縁性基材の下面側から、貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、第１電極および第２電極は、第１電極と第２電極との間に電圧を印加することによって貫通孔に導入されたガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、絶縁性基材がセラミックであって、貫通孔と第１電極および／または第２電極との間の間隔が、絶縁性基材の中心から周縁にかけて増加する粉体処理装置である。また、本発明は、放電ユニットと、放電ユニットの上方に設けられた粉体配置部と、放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、放電ユニットは、絶縁性基材と、絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、ガス導入ユニットは、絶縁性基材の下面側から、貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、第１電極および第２電極は、第１電極と第２電極との間に電圧を印加することによって貫通孔に導入されたガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、絶縁性基材が樹脂であって、貫通孔と第１電極および／または第２電極との間の間隔が、絶縁性基材の中心から周縁にかけて減少する粉体処理装置である。

また、本発明は、放電ユニットと、放電ユニットの上方から粉体を連続的に供給可能な粉体供給部と、放電ユニットの上方から連続的に供給された粉体を連続的に回収可能な粉体回収部と、放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、放電ユニットは、絶縁性基材と、絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、ガス導入ユニットは、絶縁性基材の下面側から、貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、第１電極および第２電極は、第１電極と第２電極との間に電圧を印加することによって貫通孔に導入されたガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、絶縁性基材がセラミックであって、貫通孔と第１電極および／または第２電極との間の間隔が、絶縁性基材の中心から周縁にかけて増加する粉体処理装置である。また、本発明は、放電ユニットと、放電ユニットの上方から粉体を連続的に供給可能な粉体供給部と、放電ユニットの上方から連続的に供給された粉体を連続的に回収可能な粉体回収部と、放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、放電ユニットは、絶縁性基材と、絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、ガス導入ユニットは、絶縁性基材の下面側から、貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、第１電極および第２電極は、第１電極と第２電極との間に電圧を印加することによって貫通孔に導入されたガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、絶縁性基材が樹脂であって、貫通孔と第１電極および／または第２電極との間の間隔が、絶縁性基材の中心から周縁にかけて減少する粉体処理装置である。

ここで、本発明の粉体処理装置は、絶縁性基材の上面を傾斜させるための傾斜機構をさらに備えていることが好ましい。

また、本発明の粉体処理装置においては、貫通孔の開口部の径が、０．１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、貫通孔の開口部の間隔が、０．１ｍｍを超え５ｍｍ以下であり、好ましくは０．１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、貫通孔の開口部の形状が、円形状であることが好ましい。

また、本発明の粉体処理装置においては、絶縁性基材の厚さが、０．３ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることが好ましい。

また、本発明の粉体処理装置は、粉体を振動させるための振動機構をさらに備えていることが好ましい。

また、本発明の粉体処理装置は、粉体の帯電を除去するための除電機構をさらに備えていることが好ましい。

また、本発明の粉体処理装置において、ガス導入ユニットは、ガス導入ユニットの内部空間を仕切る区画部材と、区画部材よりもガスの導入側に、貫通孔の内部領域と放電ユニットの上方領域との間で発生する圧力損失よりも大きな圧力損失を生じさせるフィルターとを備えていることが好ましい。

さらに、本発明は、上記のいずれかに記載の粉体処理装置を用いて粉体を処理する方法であって、放電ユニット上に粉体を配置する工程と、ガス導入ユニットから貫通孔にガスを導入する工程と、第１電極と第２電極との間に電圧を印加することによって貫通孔に導入されたガスのプラズマを発生させる工程と、プラズマを貫通孔から上方に吹き上げることによって、放電ユニットの上方で粉体を流動させながらプラズマにより粉体を処理する工程と、を含む、粉体処理方法である。

また、本発明の粉体処理方法においては、プラズマを発生させる工程において、プラズマは、大気圧近傍の圧力で発生させることが好ましい。

また、本発明の粉体処理方法においては、貫通孔にガスを導入する工程において、ガスは、貫通孔の内部のガスの平均ガス流速が、２５℃換算で、０．５ｍ／分以上２００ｍ／分以下となるように導入されることが好ましい。

本発明によれば、大気圧プラズマによって、より均一に、高収率で、かつ高い処理効果で、粉体を処理することができる粉体処理装置および粉体処理方法を提供することができる。

実施の形態１の粉体処理装置の模式的な断面図である。 （ａ）は図１に示す放電ユニットを上面から見たときの模式的な平面図であり、（ｂ）は（ａ）に示す放電ユニットの模式的な断面図であり、（ｃ）は（ｂ）に示す放電ユニットの模式的な拡大断面図である。 実施の形態１の粉体処理装置を用いた粉体処理方法の一例の工程の一部を図解する模式的な断面図を示す。 実施の形態１の粉体処理装置を用いた粉体処理方法の一例の工程の他の一部を図解する模式的な断面図を示す。 実施の形態１の粉体処理装置を用いた粉体処理方法の一例の工程のさらに他の一部を図解する模式的な断面図を示す。 （ａ）〜（ｃ）は粉体の流動の一例を図解する模式的な断面図であり、（ｄ）は粉体のスラッギングの状態の一例を図解する模式的な断面図であり、（ｅ）は粉体が浮遊・飛散する状態の一例を図解する模式的な断面図である。 実施の形態２の粉体処理装置の模式的な側面透視図である。 比較例１のダイレクト方式による大気圧プラズマ処理装置の模式的な構成図である。 比較例２のリモート方式による大気圧プラズマ処理装置の模式的な構成図である。 比較例３の放電装置の模式的な断面図である。 （ａ）は実施の形態３の粉体処理装置の模式的な平面図であり、（ｂ）は（ａ）のＸＩｂ−ＸＩｂの模式的な断面図であり、（ｃ）および（ｄ）は実施の形態３の粉体処理装置における貫通孔と絶縁性基材と第１電極との関係を図解する模式的な断面図である。 （ａ）は実施の形態４の粉体処理装置の模式的な断面図であり、（ｂ）は実施の形態４の粉体処理装置の模式的な平面図である。 粉体の堆積量の偏りによって放電ユニット上に導入されるガスの量に偏りが生じることを図解する模式的な断面図である。

以下、本発明の実施の形態について説明する。なお、本発明の図面において、同一の参照符号は、同一部分または相当部分を表わすものとする。

＜実施の形態１＞
図１に、本発明の粉体処理装置の一例である実施の形態１の粉体処理装置の模式的な断面図を示す。図１に示すように、実施の形態１の粉体処理装置は、放電ユニット１と、放電ユニット１の上方に設けられた粉体配置部６と、放電ユニット１の下方に設けられたガス導入ユニット１０とを備えている。

ここで、放電ユニット１は、絶縁性基材２と、絶縁性基材２の上面と下面との間を貫通する貫通孔３と、絶縁性基材２の内部に設けられた第１電極４および第２電極５と、を有している。

絶縁性基材２としては、たとえば、アルミナ若しくはジルコニアなどの絶縁性のセラミック、絶縁性かつ耐熱性に優れたフッ素樹脂若しくはエンジニアリングプラスチック、石英若しくは耐熱性のガラス、またはポリイミド樹脂、エポキシ樹脂若しくはＢＴ（ビスマレイミドトリアジン）樹脂などの耐熱性樹脂などを用いることができる。

第１電極４および第２電極５としては、たとえば、タングステン、銅、銀、金またはチタンなどを用いることができる。また、第１電極４の形状および第２電極５の形状としては、それぞれ、たとえば、ペースト状、板状、または薄膜状などにすることができる。

また、第１電極４は接地され、第２電極５は電源９に接続されている。電源９によって、第１電極４と第２電極５との間に高周波電圧を印加することにより、貫通孔３の内部に電界を発生させて、ガス導入ユニット１０から貫通孔３の内部に導入されたガスのプラズマを発生させることができる。

図２（ａ）に図１に示す放電ユニット１を上面から見たときの模式的な平面図を示し、図２（ｂ）に図２（ａ）に示す放電ユニット１の模式的な断面図を示し、図２（ｃ）に図２（ｂ）に示す放電ユニット１の模式的な拡大断面図を示す。

図２（ａ）に示すように、貫通孔３は、第１電極４および第２電極５が形成されている電極形成領域１１の内側の貫通孔形成領域１２内に形成されている。貫通孔３は、貫通孔形成領域１２内において、円形状の開口部の複数が千鳥状に配置されるようにして設けられている。より具体的には、貫通孔３の開口部は、縦方向および横方向にそれぞれ直線状に配列されて列を為すように形成されているが、隣り合う貫通孔３の開口部の列同士は、縦方向または横方向において互いに斜め方向にずれるようにして配置されている。ここで、隣り合う横方向の列における貫通孔３の開口部同士が為す角度αは、約６０°となっている。なお、貫通孔３の開口部の配置は、これに限定されるものではなく、たとえば、角千鳥状または並列状であってもよい。

図２（ａ）に示す貫通孔３の開口部の間隔ａおよびｂは、それぞれ、０．１ｍｍを超え５ｍｍ以下であり、好ましくは０．１ｍｍ以上３ｍｍ以下であることが好ましい。貫通孔３の開口部の間隔ａおよびｂが０．１ｍｍを超える場合、特に０．１ｍｍ以上である場合には、第１電極４および第２電極５の加工が容易となり、また、図２（ｃ）の距離ｇに示される貫通孔３と、第１電極４および第２電極５との距離が相対的に広くなるため、異常放電が生じにくくなる。また、貫通孔３の開口部の間隔ａおよびｂが５ｍｍ以下である場合、特に３ｍｍ以下である場合には、絶縁性基材２の上面の貫通孔３の存在しない領域に粉体が堆積しないようにすることができるため、粉体の処理効率が向上する。

絶縁性基材２の上面の縦方向の長さｃおよび横方向の長さｄは、特に限定されないが、それぞれ、たとえば１８０ｍｍ以下とすることができる。

図２（ｂ）に示す絶縁性基材２の厚さｅは、０．３ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることが好ましく、０．６ｍｍ以上１０ｍｍ以下であることがより好ましい。絶縁性基材２の厚さｅが０．３ｍｍ以上である場合、特に０．６ｍｍ以上である場合には、熱などの影響によって絶縁性基材２が破損しにくくなる。絶縁性基材２の厚さｅが２０ｍｍ以下である場合、特に１０ｍｍ以下である場合には、絶縁性基材２の熱伝導率が低くなりすぎないことから、絶縁性基材２が高温になるのを防止して、絶縁性基材２の破損を有効に抑止でき、粉体に熱的に悪影響を及ぼしにくくなる。

また、第１電極４と第２電極５との間隔ｆは、たとえば０．２ｍｍ以上とすることができる。また、絶縁性基材２には、絶縁性基材２の内部の第１電極４と電気的に接続された第１接続用電極１３と、絶縁性基材２の内部の第２電極５と電気的に接続された第２接続用電極１４とが設けられている。第１接続用電極１３および第２接続用電極１４は、それぞれ、放電ユニット１の外部から、第１電極４と第２電極５との間に電圧を印加するために設けられている。

貫通孔３の開口部の径ｈは、０．１ｍｍ以上３ｍｍ以下であることが好ましく、０．２ｍｍ以上３ｍｍ以下であることがより好ましい。貫通孔３の開口部の径ｈが０．１ｍｍ以上である場合、特に０．２ｍｍ以上である場合には、粉体が絶縁性基材２の貫通孔３に詰まりにくくなり、粉体の処理をより効率的に行なうことができる。貫通孔３の開口部の径ｈが３ｍｍ以下である場合には、粉体が絶縁性基材２の貫通孔３を通して下方に落下しにくくなり、処理後の粉体の収率を高くすることができる。

また、図１に示す粉体配置部６は、処理される粉体が載置される空間である粉体収容部７と、粉体収容部７の外部に粉体が飛散しないように絶縁性基材２の上面の周縁に設置された飛散防止部材８とから構成されている。なお、飛散防止部材８としては、たとえばアクリル樹脂板などを用いることができる。

ガス導入ユニット１０は、絶縁性基材２の下面側から、貫通孔３に、ガスを導入できるように設けられていればよく、たとえば、ガスを導入するためのガス導入管と、ガス導入管から導入されたガスを緩衝するための容器とを備えたものなどを用いることができる。

また、実施の形態１の粉体処理装置は、粉体を振動させるための振動機構をさらに備えていることが好ましい。この場合には、粉体の処理の均一性および処理効果をさらに高くすることができる。

振動機構としては、たとえば、ボールバイブレータ、タービンバイブレータ、ローラーバイブレータ、若しくはピストン式バイブレータなどの絶縁性基材２等に接触させることにより粉体に振動を継続的に与えることができる機構、または、ノッカーなどの絶縁性基材２等に接触させることにより粉体に衝撃を継続的に与えることができる機構などを用いることができる。このようなバイブレータやノッカーの材質としては、たとえば、耐久性に優れたプラスチックまたは金属などを用いることができる。

また、実施の形態１の粉体処理装置は、粉体の帯電を除去するための除電機構をさらに備えていることが好ましい。この場合には、粉体の処理の均一性をさらに高くすることができる。

除電機構としては、たとえば、従来から公知の除電機構を特に限定なく用いることができる。

以下、図３〜図５を参照して、実施の形態１の粉体処理装置を用いた粉体処理方法の一例について説明する。まず、図３の模式的断面図に示すように、放電ユニット１上に粉体２１を配置する。ここで、粉体２１は、絶縁性基材２の上面上の粉体配置部６の粉体収容部７に配置される。

粉体２１としては、たとえば、有機物および無機物を問わず、融点（昇華点）が常温（２５℃）以上の粉体を用いることができる。また、粉体２１の粒径は、たとえば、０．０１μｍ以上１ｍｍ以下とすることができ、なかでも０．０５μｍ以上１ｍｍ以下とすることができる。

次に、図４の模式的断面図に示すように、ガス導入ユニット１０から貫通孔３にガス２２を導入する。ここで、ガス２２は、たとえば、ガス導入ユニット１０のガス導入管からガス２２を緩衝するための容器を通して、貫通孔３に導入することができる。

粉体２１の親水処理をするためには、ガス２２としては、たとえば、（i）Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種とＯ₂（０．１〜２％）との混合ガス、（ii）Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種とＨ₂Ｏ（０．１〜２％）との混合ガス、（iii）Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種と、各種有機溶剤（有機酸）、重合性の有機化合物および有機シリコーン化合物からなる群から選択された少なくとも１種（０．１〜２％）との混合ガス、（iv）Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種と各種無機溶剤（無機酸）（０．１〜２％）との混合ガス、または（v）Ｎ₂の単体ガスなどを用いることができる。

粉体２１の撥水処理をするためには、ガス２２としては、たとえば、（i）Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種とＣＦ₄などのハロゲン化炭化水素（０．１〜３％）との混合ガス、または（ii）Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種と脂肪酸（０．１〜２％）との混合ガスなどを用いることができる。

粉体２１の表面改質処理をするためには、ガス２２としては、たとえば、Ｈｅ、Ｎｅ、ＡｒおよびＮ₂からなる群から選択された少なくとも１種とＨ₂（０．１〜２％）との混合ガスなどを用いることができる。

また、ガス２２は、貫通孔３の内部のガス２２の平均ガス流速が、２５℃換算で、好ましくは０．５ｍ／分以上２００ｍ／分以下、より好ましくは０．６ｍ／分以上６０ｍ／分以下となるように貫通孔３に導入されることが好ましい。当該平均ガス流速が、２５℃換算で、０．５ｍ／分以上である場合、特に０．６ｍ／分以上である場合には、粉体２１を貫通孔３から下方に落下させることなく、粉体２１を処理することができるため、粉体２１を高収率で処理することができる。当該平均ガス流速が、２５℃換算で、２００ｍ／分以下である場合、特に６０ｍ／分以上である場合には、粉体２１の層全体が塊状で上昇と落下・崩壊とを繰り返すスラッギングの状態（図６（ｄ））、および粉体２１が浮遊・飛散する状態（図６（ｅ））に陥りにくくすることができるため、粉体２１の処理効果をより高くすることができる。

なお、貫通孔３の内部のガス２２の平均ガス流速（ｍ／分）は、たとえば、貫通孔３を通過するガス２２の流量（ｍ³／分）を２５℃におけるものに換算し、その換算した値を貫通孔３の開口部の総面積（ｍ²）で割ることによって算出することができる。

次に、図５の模式的断面図に示すように、第１電極４と第２電極５との間に電圧を印加することによって貫通孔３に導入されたガス２２のプラズマ２３を発生させる。ここで、第１電極４と第２電極５との間への電圧の印加は、電源９によって行なうことができる。

電源９によって第１電極４と第２電極５との間に印加される電圧の波形は、たとえば、周波数１ｋＨｚ以上１００ＭＨｚ以下の正弦曲線状、または周波数１ｋＨｚ以上１００ＭＨｚ以下のパルス状とすることができる。

プラズマ２３は、大気圧近傍の圧力で発生させることが好ましい。この場合には、より容易にプラズマ２３を発生させることができる。なお、大気圧近傍の圧力とは、９００ｈＰａ以上１１２０ｈＰａ以下の圧力のことを意味する。

次に、プラズマ２３を貫通孔３から上方に吹き上げることによって、放電ユニット１の上方で粉体２１を流動させながらプラズマ２３により粉体２１を処理する。

図６（ａ）〜図６（ｃ）に、粉体２１の流動の一例を図解する模式的な断面図を示す。図６（ａ）に示すように、容器３１の内部で静止している粉体２１は、図６（ｂ）に示すように、容器３１の下方から上方に吹き上げられるプラズマ２３によって流動を開始する。その後、図６（ｃ）に示すように、粉体２１の下部から気泡３３が生じ、粉体２１間の抵抗が小さくなって、粉体２１の流動が激しくなる。

ここで、図６（ｄ）に示される粉体２１の層全体が塊状で上昇と落下・崩壊とを繰り返すスラッギングの状態、および図６（ｅ）に示される粉体２１が浮遊・飛散する状態に陥らないように粉体２１の処理を行なうことによって、粉体２１の処理効果をより高くすることができる。

なお、粉体収容部７に配置される粉体２１の厚さ（粉体２１の充填高さ）は、ガスの流速を秒速に換算した値を基準として、その１／１０倍以上１倍以下とすることが好ましい。たとえば、０．５ｍ／分のガス流速は、０．８３ｃｍ／秒のガス流速であるため、粉体２１の充填高さは０．０８３ｃｍ以上０．８３ｃｍ以下であることが好ましい。これは、上述の粉体２１の好ましい流動状態がガス流速に依存しており、粉体２１の充填高さが上記の範囲内にある場合には、粉体２１の好ましい流動状態が実現できることに加えて、プラズマ活性種が失活せずに粉体２１と反応できる時間をおよそ１秒以内とすることができる。

以上のように、実施の形態１の粉体処理装置を用いた粉体処理方法によれば、放電ユニット１の絶縁性基材２に設けられた複数の貫通孔３の内部で発生し、貫通孔３の開口部から上方に吹き出したプラズマ２３によって、絶縁性基材２の平面状の上面に配置された粉体２１の処理を行なうことができる。

したがって、実施の形態１によれば、リモート方式で粉体２１の処理を行なうことができるため、粉体２１の帯電を抑制することができ、さらには粉体２１を流動させながらプラズマ２３によって処理することができるため、粉体２１の処理の均一性をより高くすることができる。

また、実施の形態１によれば、複数の貫通孔３からプラズマ２３を上方に吹き出しながら粉体２１の処理を行なっているため、粉体２１が貫通孔３から下方に落下するのを抑制することができるとともに、重力によって粉体２１の飛散が抑えられるため、高い収率で粉体２１の処理を行なうことができる。

さらに、実施の形態１によれば、被処理物である粉体２１の近傍で発生したプラズマ２３によって粉体２１を処理することができるため、粉体２１の処理効果より高くすることができる。

以上の理由により、実施の形態１によれば、より均一に、高収率で、かつ高い処理効果で、粉体２１を処理することができる。

なお、プラズマ２３による粉体２１の処理時に、振動機構によって粉体を振動させながら処理することによって、粉体２１の流動を活発化することができるため、粉体２１の処理をより均一に、かつより高い処理効果で行なうことができる。

また、プラズマ２３による粉体２１の処理時に、除電機構によって、粉体２１の帯電を除去することによって、粉体２１の処理をより均一に行なうことができる。

＜実施の形態２＞
図７に、本発明の粉体処理装置の他の一例である実施の形態２の粉体処理装置の模式的な側面透視図である。実施の形態２の粉体処理装置は、粉体２１を連続的に処理することができる構造となっていることを特徴としている。

図７に示す実施の形態２の粉体処理装置は、放電ユニット１と、放電ユニット１の上方から粉体２１を連続的に供給可能な粉体供給部４５と、放電ユニット１の上方から連続的に供給された粉体２１を連続的に回収可能な粉体回収部４６と、放電ユニット１の下方に設けられたガス導入ユニット１０と、を備えている。

ここで、放電ユニット１は、中空の容器４１の内部に設けられており、放電ユニット１の第１電極および第２電極は、中空の容器４１の外部の電源９と接続されている。放電ユニット１としては、実施の形態１と同様に、絶縁性基材と、絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔３と、絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極とを有するものが用いられる。なお、図７においては、説明の便宜のため、絶縁性基材、第１電極および第２電極の記載は省略されている。

粉体供給部４５としては、たとえば、容器４１の内部の放電ユニット１の上面に粉体２１を連続的に供給可能な機構を特に限定なく用いることができる。

粉体回収部４６としては、たとえば、放電ユニット１の上方から連続的に供給された粉体２１を連続的に回収可能な機構を特に限定なく用いることができる。

ガス導入ユニット１０も、実施の形態１と同様に、絶縁性基材の下面側から、貫通孔３に、ガスを導入できるように設けられている構成のものを特に限定なく用いることができる。

さらに、実施の形態２の粉体処理装置は、絶縁性基材の上面を傾斜させることが可能な傾斜機構４４をさらに備えている。傾斜機構４４は、鉤状の支持台４３と、平板状の可動軸４２とを有している。鉤状の支持台４３の鉤部が、容器４１の一端に取り付けられており、容器４１の他端には可動軸４２の一端が取り付けられている。なお、可動軸４２の容器４１が取り付けられている側と反対側の端部は支持台４３に可動な状態で取り付けられている。

傾斜機構４４は、上記の構造を有していることから、可動軸４２が支持台４３への取り付け部を軸として左右に移動することにより、容器４１の内部の放電ユニット１の絶縁性基材２の上面を傾斜させることができる。

このような傾斜機構４４の可動軸４２の動作により、容器４１の内部の放電ユニット１の絶縁性基材２の上面を傾斜させた状態で、容器４１に設けられた粉体供給部４５から絶縁性基材２の上面に粉体２１を連続的に供給する。そして、ガス導入ユニット１０によって絶縁性基材２の下面側から貫通孔３にガスを導入し、電源９によって第１電極と第２電極との間に電圧を印加して、貫通孔３の内部にプラズマ２３を発生させる。これにより、絶縁性基材２の上面の貫通孔３の開口部から上方にプラズマ２３が吹き上がり、絶縁性基材２の上面上において粉体２１が流動しながら粉体２１の処理が連続的に行なわれる。

プラズマ２３による処理後の粉体２１は、容器４１に設けられた粉体回収部４６から容器４１の外部に連続的に取り出されて回収される。また、粉体２１の処理に用いられたプラズマ２３は、容器４１の上方に取り付けられた排出口４７から外部に排出される。

実施の形態２の粉体処理装置を用いた粉体処理方法においては、放電ユニット１の絶縁性基材２に設けられた複数の貫通孔３の内部で発生し、貫通孔３の開口部から上方に吹き出したプラズマ２３によって、絶縁性基材２の平面状の上面を移動する粉体２１を連続的に処理することができる。

したがって、実施の形態２においては、リモート方式で粉体２１の連続処理を行なうことができるため、粉体２１の帯電を抑制することができ、さらには粉体２１を流動させながらプラズマ２３によって連続処理することができるため、粉体２１の連続処理の均一性をより高くすることができる。

また、実施の形態２においては、複数の貫通孔３からプラズマ２３を上方に吹き出しながら粉体２１の連続処理を行なっているため、粉体２１が貫通孔３から下方に落下するのを抑制し、かつ重力によって粉体２１の飛散を抑えることができるため、高い収率で粉体２１の連続処理を行なうことができる。

さらに、実施の形態２によれば、被処理物である粉体２１の近傍で発生したプラズマ２３によって粉体２１を連続処理することができるため、粉体２１の連続処理の処理効果より高くすることができる。

以上の理由により、実施の形態２によれば、より均一に、高収率で、かつ高い処理効果で、粉体２１を連続処理することができる。

実施の形態２における上記以外の説明は、実施の形態１と同様であるため、その説明については省略する。

＜実施の形態３＞
図１１（ａ）に、本発明の粉体処理装置の他の一例である実施の形態３の粉体処理装置の模式的な平面図を示し、図１１（ｂ）に図１１（ａ）のＸＩｂ−ＸＩｂの模式的な断面図を示す。

実施の形態３の粉体処理装置においては、放電ユニットの絶縁性基材に設けられた貫通孔と電極との間の間隔を、絶縁性基材の中心から周縁にかけて、変化させることを特徴としている。

すなわち、図１１（ａ）に示すように、実施の形態３の粉体処理装置の放電ユニット１の絶縁性基材２においては、絶縁性基材２の上面と下面との間を貫通する貫通孔３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ，３ｅが、絶縁性基材２の中心から周縁にかけて、貫通孔３ａ、貫通孔３ｂ、貫通孔３ｃ、貫通孔３ｄおよび貫通孔３ｅの順に配置されている。

そして、図１１（ｂ）に示すように、貫通孔３ａと第１電極４（および第２電極５）との間の間隔はｇａとなっており、貫通孔３ｂと第１電極４（および第２電極５）との間の間隔はｇｂとなっており、貫通孔３ｃと第１電極４（および第２電極５）との間の間隔はｇｃとなっている。なお、図１１（ｂ）には図示されていないが、貫通孔３ｄと第１電極４（および第２電極５）との間の間隔はｇｄとなっており、貫通孔３ｅと第１電極４（および第２電極５）との間の間隔はｇｅとなっている。

代表して、図１１（ｃ）に、貫通孔３ａと絶縁性基材２と第１電極４との関係を図解する模式的な断面図を示し、図１１（ｄ）に、貫通孔３ｃと絶縁性基材２と第１電極４との関係を図解する模式的な断面図を示す。図１１（ｃ）および図１１（ｄ）に示すように、貫通孔３ａ，３ｃと第１電極４との間には、絶縁性基材２が配置されており、貫通孔３ａ，３ｃと第１電極４との間の絶縁性基材２の厚さが、それぞれ、ｇａおよびｇｃに相当している。すなわち、上記の間隔ｇａ，ｇｂ，ｇｃ，ｇｄ，ｇｅは、それぞれ、絶縁性基材２の表面と平行な方向における貫通孔３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ，３ｅと、第１電極４（および第２電極５）との間の距離ということができる。

本発明者が鋭意検討した結果、たとえば７０ｍｍ角（縦方向の長さｃ７０ｍｍ×横方向の長さｄ７０ｍｍ）以上といった大型の表面を有する放電ユニット１の絶縁性基材２の第１電極４と第２電極５との間に電圧を印加してプラズマを発生させた場合には、絶縁性基材２の中心においては電界が複雑となり、電界が干渉し合い、プラズマが不安定となって、放電ユニット１の絶縁性基材２の表面全面でプラズマが均一に発生しない可能性があることを見出した。仮に、放電ユニット１の絶縁性基材２の表面全面でプラズマが均一に発生しない場合には、粉体２１を均一に処理することができず、処理効果が低くなるおそれがある。

そこで、本発明者は、放電ユニット１の絶縁性基材２に設けられた貫通孔３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ，３ｅと第１電極４（および第２電極５）との間の間隔を、絶縁性基材２の中心から周縁にかけて変化させることによって、放電ユニット１の絶縁性基材２の表面全面でプラズマを均一に発生させることができることを見出した。

たとえば、シミュレーション結果によれば、放電ユニット１の絶縁性基材２としてセラミックを用いた場合には、絶縁性基材２の周縁で放電が強く、絶縁性基材２の中心で放電が弱くなる。そこで、上記の間隔ｇａ，ｇｂ，ｇｃ，ｇｄ，ｇｅの関係を、ｇａ＜ｇｂ＜ｇｃ＜ｇｄ＜ｇｅとする。これにより、絶縁性基材２の表面全面で均一に放電を発生させることができるため、放電ユニット１の絶縁性基材２の表面全面でプラズマを均一に発生させることができる。

また、シミュレーション結果によれば、放電ユニット１の絶縁性基材２として樹脂を用いた場合には、絶縁性基材２の周縁で放電が弱く、絶縁性基材２の中心で放電が強くなる。そこで、上記の間隔ｇａ，ｇｂ，ｇｃ，ｇｄ，ｇｅの関係を、ｇａ＞ｇｂ＞ｇｃ＞ｇｄ＞ｇｅとする。これにより、絶縁性基材２の表面全面で均一に放電を発生させることができるため、放電ユニット１の絶縁性基材２の表面全面でプラズマを均一に発生させることができる。

このように、放電ユニット１の絶縁性基材２の材質によって、貫通孔と電極との間の間隔の関係が変えられる。ここで、セラミックとしては、たとえば、アルミナ若しくはジルコニアなどの絶縁性のセラミック、または石英若しくは耐熱性のガラスなどを用いることができる。また、樹脂としては、たとえば、フッ素樹脂、エンジニアリングプラスチック、ポリイミド樹脂、エポキシ樹脂若しくはＢＴ樹脂などを用いることができる。

なお、貫通孔と電極との間の間隔は、絶縁性基材２の中心から周縁にかけて、たとえば直線状または曲線状などに連続的に増加または減少させることが好ましいが、たとえば階段状などのように一部の間隔を同一にして不連続的に増加または減少させてもよい。

また、上記においては、貫通孔と第１電極との間の間隔と、貫通孔と第２電極との間の間隔とが同一である場合について説明したが、本発明においては、貫通孔と第１電極との間の間隔と、貫通孔と第２電極との間の間隔とが異なっていてもよい。

実施の形態３における上記以外の説明は、実施の形態１および実施の形態２と同様であるため、その説明については省略する。

＜実施の形態４＞
図１２（ａ）に、本発明の粉体処理装置の他の一例である実施の形態４の粉体処理装置の模式的な断面図を示し、図１２（ｂ）に実施の形態４の粉体処理装置の模式的な平面図を示す。

実施の形態４の粉体処理装置においては、ガス導入ユニットにフィルターおよび区画部材が設けられており、ガス導入ユニットに導入されたガスをフィルターを通過させた後に区画部材によって区分けすることを特徴としている。

すなわち、図１２（ａ）に示すように、実施の形態４の粉体処理装置のガス導入ユニット１０の下部にはフィルター８２が設けられており、フィルター８２上にはガス導入ユニット１０の内部空間を仕切る区画部材８１が設けられている。これにより、図１２（ｂ）に示すように、放電ユニット１上の領域が区画部材８１によって複数の領域に仕切られることになる。

本発明者が鋭意検討した結果、たとえば図１３の模式的断面図に示すように、ガス導入ユニット１０に区画部材８１およびフィルター８２を設けることなく、７０ｍｍ角（縦方向の長さｃ７０ｍｍ×横方向の長さｄ７０ｍｍ）以上といった大型の表面を有する放電ユニット１の絶縁性基材２の貫通孔３にガス２２を導入した場合には、放電ユニット１上の粉体２１の堆積量の偏りによって、放電ユニット１上に導入されるガス２２の量に偏りが生じることを見出した。すなわち、放電ユニット１上の粉体２１が存在しない領域における圧力損失△Ｐ_paは、粉体２１が存在する領域における圧力損失△Ｐ_pbよりも小さくなるため、粉体２１が存在しない領域の貫通孔３には多量のガス２２が流れ込むが、粉体２１が存在する領域の貫通孔３には少量のガス２２しか流れ込まない。

その結果、多量のガス２２が流れ込む領域に位置する粉体２１のみが流動化し、その粉体２１は、少量のガス２２しか流れ込まない領域に吹き飛ばされ、少量のガス２２しか流れ込まない領域に配置された貫通孔３の周りに堆積していき、ガス２２の流れ込む量に偏りが生じていく。これにより、放電ユニット１上の全領域において、粉体２１を均一に流動化させることができないため、粉体２１を均一に処理することができず、処理効果が低くなるおそれがある。

そこで、本発明者は、シミュレーション結果から、ガス導入ユニット１０の下部（ガス２２の導入側）にガス導入ユニット１０の内部空間を仕切る区画部材８１を設け、区画部材８１の下部（ガス２２の導入側）に、放電ユニット１の貫通孔３の内部領域と放電ユニット１の上方領域との間で発生する圧力損失△Ｐ_pよりも大きな圧力損失△Ｐ_fを生じさせるフィルター８２を設ける（△Ｐ_p＜△Ｐ_f）ことにより、放電ユニット１上の粉体２１の堆積量の偏りに関わらず、放電ユニット１上に導入されるガス２２の量に偏りが生じるのを低減できることを見出した。これにより、放電ユニット１上の全領域において、粉体２１をより均一に流動化させることができるため、粉体２１をより均一に処理することができ、処理効果をより高めることができる。

なお、区画部材８１としては、ガス導入ユニット１０の内部空間を仕切ることができる部材であれば特に限定なく用いることができる。また、フィルター８２としては、区画部材８１の下部に、放電ユニット１の貫通孔３で発生する圧力損失△Ｐ_pよりも大きな圧力損失△Ｐ_fを生じる部材であれば特に限定なく用いることができ、たとえば焼結金属などを用いることができる。

また、図１２（ａ）に示す区画部材８１の高さｔも特に限定されないが、フィルター８２を通過した後のガス２２をより安定的に整流させる観点からは、区画部材８１の高さｔは５ｍｍ以上であることが好ましい。

また、図１２（ｂ）に示す区画部材８１によるガス導入ユニット１０上の領域の区分け数も特に限定されないが、フィルター８２を通過した後のガス２２をより安定的に整流させる観点からは、区画部材８１による区分け数は４以上４００以下であることが好ましい。

さらに、図１２（ｂ）に示す区画部材８１によって区分けされるガス導入ユニット１０上の区画１つ当たりの幅ｗおよび長さｌも特に限定されないが、フィルター８２を通過した後のガス２２をより安定的に整流させる観点からは、それぞれ、１０ｍｍ以下であることが好ましく、９ｍｍ以下であることがより好ましい。

実施の形態４における上記以外の説明は、実施の形態１〜３と同様であるため、その説明については省略する。

＜実施例１＞
まず、図２（ａ）〜図２（ｃ）に示す形状の放電ユニット１を用意した。ここで、放電ユニット１は、アルミナセラミックからなる絶縁性基材２の内部に、互いに向かい合う金属性の第１電極４および第２電極５が設けられた構造を有している。電極形成領域１１は、幅５０ｍｍ×長さ５０ｍｍの正方形状であり、貫通孔形成領域１２は、幅４０ｍｍ×長さ４０ｍｍの正方形状となっている。

また、絶縁性基材２の上面および下面を貫通する貫通孔３の開口部は直径０．６ｍｍの円形状であって、貫通孔３の開口部の間隔ａは２．１ｍｍであった。また、隣り合う横方向の列における貫通孔３の開口部同士が為す角度αは、６０°であった。また、絶縁性基材２の表面における貫通孔３の開口部の総数は４２０個であった。さらに、絶縁性基材２の厚さｅは、１．５ｍｍであって、第１電極４と第２電極５との間隔ｆは、０．５ｍｍであった。

次に、図１に示すように、絶縁性基材２の上面の周縁を取り囲むように、アクリル樹脂板からなる飛散防止部材８を取り付けた。飛散防止部材８にはエアーバイブレータを取り付け、エアーバイブレータに圧縮空気を送ると、装置全体が振動する構造とした。さらに、放電ユニット１の下部には、ガス導入管とバッファータンクとを備えたガス導入ユニット１０を設置して、実施例１の粉体処理装置を作製した。

上記のようにして作製した実施例１の粉体処理装置の放電ユニット１の絶縁性基材２の上面上の粉体配置部６に、平均粒径１μｍのＭｇＯ粒子からなる２０ｇの粉体２１を配置した。

次に、Ａｒ（４００ｍＬ／ｍｉｎ）とＣＦ₄（８ｍＬ／ｍｉｎ）との混合ガスからなるガス２２を、大気圧との差圧が５００Ｐａとなるように、絶縁性基材２の下面から貫通孔３を通って、絶縁性基材２の上面の貫通孔３から吹き出すように、放電ユニット１の下部のガス導入ユニット１０に導入した。ここで、ガス２２は、貫通孔３の内部のガス２２の平均ガス流速が、２５℃換算で、３．４ｍ／分となるように導入された。なお、粉体収容部７に配置される粉体２１の厚さ（粉体２１の充填高さ）は、２．１５ｃｍであった。この厚さは、ガス流速３．４ｍ／分（５．６７ｃｍ／分）の約３８％に相当する。

粉体処理装置の内部が上記の混合ガスで置換された後、高周波電源である電源９を用いて、第１接続用電極１３および第２接続用電極１４を通して、第１電極４と第２電極５との間に電圧を印加することによって、貫通孔３に導入されたガス２２のプラズマ２３を発生させた。ここで、電圧としては、最大電圧４．５ｋＶ、周波数１８ｋＨｚの正弦曲線状の波形の電圧が印加された。これにより、橙色のグロー放電が起こり、ガス２２のプラズマ２３が発生した。

このグロー放電の発生後、エアーバイブレータへのガスラインを開いて、エアーバイブレータに圧縮空気を送り、装置全体を振動させて、粉体２１の流動をさらに活発化させた。このように粉体２１を流動させながらプラズマ２３で処理する状態を３分間保ち、その後、処理後の粉体２１を粉体処理装置から取り出した。粉体処理装置から取り出された処理後の粉体２１の質量は１９ｇで、収率は９５％であった。

また、上記の粉体２１の静電気をＳＩＭＣＯ製静電気測定器ＦＭＸ−００２で測定したところ、粉体２１の５０Ｖでの帯電が確認された。

未処理のＭｇＯ粒子からなる粉体２１は難溶性であるが、フェノールフタレインが溶解した水に入れると溶解し、アルカリ性を示して、５秒以内に赤く着色する。これは、未処理のＭｇＯ粒子からなる粉体２１の表面が水に触れると、その表面でＭｇＯ＋Ｈ₂Ｏ→Ｍｇ（ＯＨ）₂の反応を起こし、アルカリ性を示すためである。

しかしながら、上記の処理後の粉体２１をフェノールフタレインが溶解した水に投入したところ、２分経過した後でも水が赤く着色しなかった。これは、上記のプラズマ２３処理をした粉体２１は、その表面に耐水性の被膜が形成され、水への溶解が阻害されたものと考えられる。

＜実施例２＞
まず、実施例１と同一の粉体処理装置の放電ユニット１の絶縁性基材２の上面上の粉体配置部６に、平均粒径３０μｍのポリエチレン粒子からなる２０ｇの粉体２１を配置した。

次に、Ｎ₂（６Ｌ／ｍｉｎ）とＯ₂（６０ｍＬ／ｍｉｎ）とからなるガス２２を、大気圧との差圧が５００Ｐａとなるように、絶縁性基材２の下面から貫通孔３を通って、絶縁性基材２の上面の貫通孔３から吹き出すように、放電ユニット１の下部のガス導入ユニット１０に導入した。ここで、ガス２２は、貫通孔３の内部のガス２２の平均ガス流速が、２５℃換算で、５１ｍ／分となるように導入された。なお、粉体収容部７に配置される粉体２１の厚さ（粉体２１の充填高さ）は、８．０３ｃｍであった。この厚さは、ガス流速５１ｍ／分（８５ｃｍ／分）の約９％に相当する。

粉体処理装置の内部が上記の混合ガスで置換された後、高周波電源である電源９を用いて、第１接続用電極１３および第２接続用電極１４を通して、第１電極４と第２電極５との間に電圧を印加することによって、貫通孔３に導入されたガス２２のプラズマ２３を発生させた。ここで、電圧としては、最大電圧４．５ｋＶ、周波数１８ｋＨｚの正弦曲線状の波形の電圧が印加された。これにより、紫色のグロー放電が起こり、ガス２２のプラズマ２３が発生した。

このグロー放電の発生後、エアーバイブレータへのガスラインを開いて、エアーバイブレータに圧縮空気を送り、装置全体を振動させて、粉体２１の流動をさらに活発化させた。このように粉体２１を流動させながらプラズマ２３で処理する状態を３分間保ち、その後、処理後の粉体２１を粉体処理装置から取り出した。粉体処理装置から取り出された処理後の粉体２１の質量は１８ｇで、収率は９０％であった。

また、上記の粉体２１の静電気をＳＩＭＣＯ製静電気測定器ＦＭＸ−００２で測定したところ、粉体２１の帯電がほとんど確認されなかった。

未処理のポリエチレン粒子からなる粉体２１は著しく疎水性であり、水に入れても単に浮かぶだけで、全く溶解および分散しない。しかしながら、上記の処理後のポリエチレン粒子からなる粉体２１は、水に投入した後、直に分散して、白く濁る状態となった。

＜比較例１＞
図８に示すダイレクト方式による大気圧プラズマ処理装置を用いて粉体の処理を行なった。まず、直径１００ｍｍの円盤状の上電極５３と下電極５４との間に誘電体５１を配置した。誘電体５１は、それぞれ、直径１５０ｍｍ、厚さ２ｍｍの円盤状の石英製であって、誘電体５１の間の間隔は、５ｍｍであった。次に、下電極５４の誘電体５１上に、平均粒径１μｍのＭｇＯ粒子からなる２０ｇの粉体２１を設置した。

次に、Ａｒ（４００ｍＬ／ｍｉｎ）とＣＦ₄（８ｍＬ／ｍｉｎ）との混合ガスからなるガス２２を誘電体５１間に導入した。処理室５５の内部が、上記の混合ガスからなるガス２２で置換された後、上電極５３と下電極５４との間に、最大電圧４．５ｋＶ、周波数１８ｋＨｚの正弦曲線状の波形の電圧を印加した。これにより、橙色のグロー放電が起こり、大気圧近傍の圧力下で、ガス２２のプラズマ２３が発生し、プラズマ２３による粉体２１の処理を３分間行なった。

上記の粉体２１の処理後、上下の誘電体５１に粉体２１の一部が付着していた。誘電体５１間に残留したＭｇＯ粒子からなる粉体２１を回収したところ、回収された粉体２１の質量は１０ｇで、収率は５０％であった。

また、上記の粉体２１の静電気をＳＩＭＣＯ製静電気測定器ＦＭＸ−００２で測定したところ、粉体２１の４００Ｖでの帯電が確認された。

上記の処理後の粉体２１をフェノールフタレインが溶解した水に投入したところ、３０秒経過後に水が赤く着色した。

＜比較例２＞
図９に示すリモート方式による大気圧プラズマ処理装置を用いて粉体の処理を行なった。まず、石英製円管（外径８ｍｍ、内径５ｍｍ）の誘電体６４として、誘電体６４に幅１０ｍｍの上電極６２と下電極６３とを、これらの電極の間隔が５ｍｍとなるように設置した。

次に、ガラス製（直径５０ｍｍ、高さ１５０ｍｍ）の容器６１の底部に、平均粒径１μｍのＭｇＯ粒子からなる２０ｇの粉体２１を設置した。

次に、Ａｒ（４００ｍＬ／ｍｉｎ）とＣＦ₄（８ｍＬ／ｍｉｎ）との混合ガスからなるガス２２を誘電体６４の内部に導入し、上電極６２と下電極６３との間に、最大電圧４．５ｋＶ、周波数１８ｋＨｚの正弦曲線状の波形の電圧を印加した。これにより、橙色のグロー放電が起こり、大気圧近傍の圧力下で、ガス２２のプラズマ２３が発生し、プラズマ２３による粉体２１の処理を３分間行なった。

上記の粉体２１の処理時において、粉体２１の大部分は誘電体６４の吹き出し口下部から飛散し、誘電体６４の吹き出し口下部の周辺に堆積した。また、粉体２１の一部は、処理中に容器６１外に飛び出して、容器６１の周辺に堆積した。

上記の粉体２１の処理後、容器６１の内部の粉体２１を回収したところ、回収された粉体２１の質量は８ｇで、収率は４０％であった。

また、上記の粉体２１の静電気をＳＩＭＣＯ製静電気測定器ＦＭＸ−００２で測定したところ、粉体２１の５０Ｖの帯電が確認された。

上記の処理後の粉体２１をフェノールフタレインが溶解した水に投入したところ、３０秒経過後に水が赤く着色した。

＜比較例３＞
図１０に示す放電装置を用いて大気圧プラズマによる粉体の処理を行なった。まず、上部に蓋７２を設置したアクリル樹脂板からなる容器７１の底部に、平均粒径１μｍのＭｇＯ粒子からなる２０ｇの粉体２１を設置した。

次に、Ａｒ（４００ｍＬ／ｍｉｎ）とＣＦ₄（８ｍＬ／ｍｉｎ）とからなるガス２２を、大気圧との差圧が５００Ｐａとなるように、絶縁性基材２の上面から貫通孔３を通って、絶縁性基材２の下面の貫通孔３から吹き出すように導入した。

粉体処理装置の内部が上記の混合ガスで置換された後、高周波電源である電源９を用いて、第１接続用電極および第２接続用電極を通して、第１電極４と第２電極５との間に電圧を印加することによって、貫通孔３に導入されたガス２２のプラズマ２３を発生させた。ここで、電圧としては、最大電圧４．５ｋＶ、周波数１８ｋＨｚの正弦曲線状の波形の電圧が印加された。これにより、橙色のグロー放電が起こり、ガス２２のプラズマ２３を発生させ、プラズマ２３による粉体２１の処理を３分間行なった。

上記の粉体２１の処理時において、粉体２１の大部分は貫通孔３の下部から飛散し、放電ユニット１の下部の周辺に堆積した。また、その一部は、容器７１外に飛び出して、容器７１の周辺に堆積した。

上記の粉体２１の処理後、容器７１の内部の粉体２１を回収したところ、回収された粉体２１の質量は１０ｇで、収率は５０％であった。

また、上記の粉体２１の静電気をＳＩＭＣＯ製静電気測定器ＦＭＸ−００２で測定したところ、粉体２１の５０Ｖの帯電が確認された。

上記の処理後の粉体２１をフェノールフタレインが溶解した水に投入したところ、３０秒経過後に水が赤く着色した。

＜まとめ＞
上記のように、プラズマ２３を放電ユニット１の絶縁性基材２の貫通孔３から上方に吹き上げることによって、放電ユニット１の上方で粉体２１を流動させながらプラズマ２３により粉体２１を処理した実施例１および実施例２においては、そのように粉体２１を処理していない比較例１〜３と比較して、処理後の粉体２１の帯電が抑えられてより均一な処理が可能となり、収率が高く、かつ処理効果も高かったことが確認された。

＜実施例３＞
まず、図１１（ａ）に示すような表面形状を有する放電ユニット１を用意した。ここで、放電ユニット１は、アルミナセラミックからなる絶縁性基材２の内部に、互いに向かい合う金属性の第１電極４および第２電極５が設けられた構造を有している。電極形成領域１１は、幅１５０ｍｍ×長さ１５０ｍｍの正方形状であり、貫通孔形成領域１２は、幅１４０ｍｍ×長さ１４０ｍｍの正方形状となっている。

また、絶縁性基材２の上面および下面を貫通する貫通孔３の開口部は直径０．６ｍｍの円形状であって、貫通孔３の開口部の間隔は２．１ｍｍであった。また、隣り合う横方向の列における貫通孔３の開口部同士が為す角度αは、６０°であった。また、絶縁性基材２の中心の貫通孔と第１電極４（および第２電極５）との間の間隔を０．２２ｍｍとし、絶縁性基材２の周縁の貫通孔と第１電極４（および第２電極５）との間の間隔を０．３ｍｍとして、絶縁性基材２の中心から周縁にかけて、貫通孔と第１電極４（および第２電極５）との間の間隔が連続的に大きくなるように設定した。

また、絶縁性基材２の表面における貫通孔３の開口部の総数は４９１３個であった。さらに、絶縁性基材２の厚さは１．５ｍｍであって、第１電極４と第２電極５との間隔は０．５ｍｍであった。

粉体２１を導入する前の放電状態の確認として、実施例２と同様の条件で放電したところ、放電ユニット１の全面で紫色のグロー放電が起こり、ガス２２のプラズマが発生した。ここで、電圧としては、最大電圧５．０ｋＶ、周波数１８ｋＨｚの正弦曲線状の波形の電圧が印加された。

次に、図１２（ａ）に示すように、放電ユニット１の絶縁性基材２の直下のガス導入ユニット１０の内部空間に厚さｔが１．６ｍｍのアクリル板からなる区画部材８１を設置して、絶縁性基材２の表面の貫通孔形成領域１２を１区画が幅ｗ：２２ｍｍ×長さｌ：２２ｍｍの正方形状となるように等分して、３６区画を形成した。また、図１２（ａ）に示すように、区画部材８１の下部には厚さが２．５ｍｍであって、濾過精度が２０μｍの焼結金属によるフィルター８２を設けた。フィルター８２による圧力損失△Ｐ_fは、ガス２２として、流量７４Ｌ／ｍｉｎの空気をガス導入ユニット１０の内部に導入したとき、約１ｋＰａとなった。また、粉体２１による放電ユニット１の貫通孔３で発生する圧力損失△Ｐ_p（貫通孔３における圧力と大気圧との差圧）は５００Ｐａであると想定されるため、△Ｐ_p＜△Ｐ_fとなり、放電ユニット１上の全領域において、ガス２２を均一に導入することができるようにした。

次に、実施例２と同様にして、放電ユニット１の絶縁性基材２の上面上の粉体配置部６に、平均粒径３０μｍのポリエチレン粒子からなる６１３ｇの粉体２１を配置した。そして、Ｎ₂（７３．５Ｌ／ｍｉｎ）とＯ₂（７３５ｍＬ／ｍｉｎ）とからなるガス２２を、大気圧との差圧が５００Ｐａとなるように、絶縁性基材２の下面から貫通孔３を通って、絶縁性基材２の上面の貫通孔３から吹き出すように、放電ユニット１の下部のガス導入ユニット１０に導入した。他の条件は実施例２と同様にして、粉体２１の処理を行なった。

その後、処理後の粉体２１を粉体処理装置から取り出した。粉体処理装置から取り出された処理後の粉体２１の質量は５８２ｇで、収率は９５％であった。処理効果は実施例１と同様であった。

＜実施例４＞
絶縁性基材２としてフッ素樹脂を用い、絶縁性基材２の中心の貫通孔と第１電極４（および第２電極５）との間の間隔を０．３ｍｍとし、絶縁性基材２の周縁の貫通孔と第１電極４（および第２電極５）との間の間隔を０．２２ｍｍとして、絶縁性基材２の中心から周縁にかけて、貫通孔と第１電極４（および第２電極５）との間の間隔が連続的に小さくなるように設定したこと以外は実施例３と同様にして、粉体２１の処理を行なった。その結果、処理効果は実施例３と同様であった。

以上のように本発明の実施の形態および実施例について説明を行なったが、上述の各実施の形態および各実施例の構成を適宜組み合わせることも当初から予定している。

今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本発明は、粉体処理装置および粉体処理方法に利用することができる。

１ 放電ユニット、２ 絶縁性基材、３，３ａ，３ｂ，３ｃ，３ｄ，３ｅ 貫通孔、４ 第１電極、５ 第２電極、６ 粉体配置部、７ 粉体収容部、８ 飛散防止部材、９ 電源、１０ ガス導入ユニット、１１ 電極形成領域、１２ 貫通孔形成領域、１３ 第１接続用電極、１４ 第２接続用電極、２１ 粉体、２２ ガス、２３ プラズマ、３３ 気泡、４１ 容器、４２ 可動軸、４３ 支持台、４４ 傾斜機構、４５ 粉体供給部、４６ 粉体回収部、４７ 排出口、５１ 誘電体、５３ 上電極、５４ 下電極、５５ 処理室、６１ 容器、６２ 上電極、６３ 下電極、６４ 誘電体、７１ 容器、７２ 蓋、８１ 区画部材、８２ フィルター。

Claims (13)

1. 放電ユニットと、
   前記放電ユニットの上方に設けられた粉体配置部と、
   前記放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、
   前記放電ユニットは、絶縁性基材と、前記絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、前記絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、
   前記ガス導入ユニットは、前記絶縁性基材の下面側から、前記貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、
   前記第１電極および前記第２電極は、前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加することによって前記貫通孔に導入された前記ガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、
   前記絶縁性基材がセラミックであって、
   前記貫通孔と前記第１電極および／または前記第２電極との間の間隔が、前記絶縁性基材の中心から周縁にかけて増加する、粉体処理装置。
2. 放電ユニットと、
   前記放電ユニットの上方に設けられた粉体配置部と、
   前記放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、
   前記放電ユニットは、絶縁性基材と、前記絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、前記絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、
   前記ガス導入ユニットは、前記絶縁性基材の下面側から、前記貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、
   前記第１電極および前記第２電極は、前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加することによって前記貫通孔に導入された前記ガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、
   前記絶縁性基材が樹脂であって、
   前記貫通孔と前記第１電極および／または前記第２電極との間の間隔が、前記絶縁性基材の中心から周縁にかけて減少する、粉体処理装置。
3. 放電ユニットと、
   前記放電ユニットの上方から粉体を連続的に供給可能な粉体供給部と、
   前記放電ユニットの上方から連続的に供給された前記粉体を連続的に回収可能な粉体回収部と、
   前記放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、
   前記放電ユニットは、絶縁性基材と、前記絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、前記絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、
   前記ガス導入ユニットは、前記絶縁性基材の下面側から、前記貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、
   前記第１電極および前記第２電極は、前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加することによって前記貫通孔に導入された前記ガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、
   前記絶縁性基材がセラミックであって、
   前記貫通孔と前記第１電極および／または前記第２電極との間の間隔が、前記絶縁性基材の中心から周縁にかけて増加する、粉体処理装置。
4. 放電ユニットと、
   前記放電ユニットの上方から粉体を連続的に供給可能な粉体供給部と、
   前記放電ユニットの上方から連続的に供給された前記粉体を連続的に回収可能な粉体回収部と、
   前記放電ユニットの下方に設けられたガス導入ユニットと、を備え、
   前記放電ユニットは、絶縁性基材と、前記絶縁性基材の上面と下面との間を貫通する複数の貫通孔と、前記絶縁性基材の内部に設けられた第１電極および第２電極と、を有し、
   前記ガス導入ユニットは、前記絶縁性基材の下面側から、前記貫通孔に、ガスを導入できるように設けられており、
   前記第１電極および前記第２電極は、前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加することによって前記貫通孔に導入された前記ガスのプラズマを発生させることができるように設けられており、
   前記絶縁性基材が樹脂であって、
   前記貫通孔と前記第１電極および／または前記第２電極との間の間隔が、前記絶縁性基材の中心から周縁にかけて減少する、粉体処理装置。
5. 前記絶縁性基材の前記上面を傾斜させるための傾斜機構をさらに備えた、請求項３または４に記載の粉体処理装置。
6. 前記貫通孔の開口部の径が、０．１ｍｍ以上３ｍｍ以下であり、
   前記貫通孔の前記開口部の間隔が、０．１ｍｍを超え５ｍｍ以下であり、
   前記貫通孔の前記開口部の形状が、円形状である、請求項１から５のいずれか１項に記載の粉体処理装置。
7. 前記絶縁性基材の厚さが、０．３ｍｍ以上２０ｍｍ以下である、請求項１から６のいずれか１項に記載の粉体処理装置。
8. 前記粉体を振動させるための振動機構をさらに備えた、請求項１から７のいずれか１項に記載の粉体処理装置。
9. 前記粉体の帯電を除去するための除電機構をさらに備えた、請求項１から８のいずれか１項に記載の粉体処理装置。
10. 前記ガス導入ユニットは、前記ガス導入ユニットの内部空間を仕切る区画部材と、前記区画部材よりも前記ガスの導入側に、前記貫通孔の内部領域と前記放電ユニットの上方領域との間で発生する圧力損失よりも大きな圧力損失を生じさせるフィルターとを備えた、請求項１から９のいずれか１項に記載の粉体処理装置。
11. 請求項１から１０のいずれか１項に記載の粉体処理装置を用いて粉体を処理する方法であって、
    前記放電ユニット上に粉体を配置する工程と、
    前記ガス導入ユニットから前記貫通孔にガスを導入する工程と、
    前記第１電極と前記第２電極との間に電圧を印加することによって前記貫通孔に導入された前記ガスのプラズマを発生させる工程と、
    前記プラズマを前記貫通孔から上方に吹き上げることによって、前記放電ユニットの上方で前記粉体を流動させながら前記プラズマにより前記粉体を処理する工程と、を含む、粉体処理方法。
12. 前記プラズマを発生させる工程において、前記プラズマは、大気圧近傍の圧力で発生させる、請求項１１に記載の粉体処理方法。
13. 前記貫通孔にガスを導入する工程において、前記ガスは、前記貫通孔の内部の前記ガスの平均ガス流速が、２５℃換算で、０．５ｍ／分以上２００ｍ／分以下となるように導入される、請求項１１または１２に記載の粉体処理方法。

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