JP5954515B1 - 電池用包装材料 - Google Patents
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Abstract
少なくとも、基材層、金属層、及びシーラント層が順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料であって、前記電池用包装材料は、前記シーラント層側から前記基材層側に突出するようにして成形され、前記シーラント層側に電池素子が収容される略直方体状の空間を備えており、前記電池用包装材料を前記基材層側から平面視した際、略矩形状に突出した部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上の厚み方向の断面において、前記電池用包装材料の中心部から端部にかけて、順に、第1湾曲部と、第2湾曲部とを備えており、前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaと、前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcと、前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbとが、以下の関係を充足する、電池用包装材料。a≧b>cまたはa≧c>b【選択図】なし
Description
本発明は、ピンホールやクラックが好適に抑制された電池用包装材料に関する。
従来、様々なタイプの電池が開発されているが、あらゆる電池において、電極や電解質等の電池素子を封止するために包装材料が不可欠な部材になっている。従来、電池用包装として金属製の包装材料が多用されていた。
一方、近年、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、パソコン、カメラ、携帯電話等の高性能化に伴い、電池には、多様な形状が要求されると共に、薄型化や軽量化が求められている。しかしながら、従来多用されていた金属製の電池用包装材料では、形状の多様化に追従することが困難であり、しかも軽量化にも限界があるという欠点がある。
そこで、近年、多様な形状に加工が容易で、薄型化や軽量化を実現し得る電池用包装材料として、基材/金属層/シーラント層が順次積層されたフィルム状の積層体が提案されている。しかしながら、このようなフィルム状の包装材料は、金属製の包装材料に比べて薄く、成形時にピンホールやクラックが生じ易いという欠点がある。電池用包装材料にピンホールやクラックが生じた場合には、電解液が金属層にまで浸透して金属析出物を形成し、その結果、短絡を生じさせることになりかねないため、フィルム状の電池用包装材料には、成形時にピンホールが生じ難い特性、即ち優れた成形性を備えさせることは不可欠となっている。
特に、近年、電池用包装材料には、より一層の薄型化、軽量化が求められており、成形後の電池用包装材料を構成する各層の厚みとして、さらに薄いものが要求されている。しかしながら、例えば、金属層の厚みが30μm未満程度にまで薄くなると、電池用包装材料の成形時に金属層にピンホールやクラックが非常に発生しやすくなる。
従来、フィルム状の電池用包装材料の成形性を高めるために、金属層を接着させるための接着層に着目した検討が種々行われている。例えば、特許文献1には、樹脂フィルムからなる内層、第1接着剤層、金属層、第2接着剤層、及び樹脂フィルムからなる外層を備えた積層型包装材料において、前記第1接着剤層及び第2接着剤層の少なくとも一方を、側鎖に活性水素基を有する樹脂、多官能イソシアネート類、及び多官能アミン化合物を含む接着剤組成物で形成することにより、より深い成形に対して信頼性の高い包装材料が得られることが開示されている。
特許文献1に代表されるように、従来、フィルム状の積層体からなる電池用包装材料において、金属層と他の層を接着させる接着層の配合成分に着目して、成形性を高める技術については多くの検討がなされているが、成形後の金属層の形状などに着目して成形性を高める技術に関しては殆ど報告されていない。
太田哲 著、プレス加工技術マニュアル、日刊工業新聞社発行、昭和56年7月30日発行、1−3頁
本発明の主な目的は、少なくとも、基材層、金属層、シーラント層とが順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料であって、成形後のピンホールやクラックが好適に抑制された電池用包装材料を提供することにある。
本発明者は、前記課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、少なくとも、基材層、金属層、及びシーラント層が順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料において、成形された金属層の角部を形成する各湾曲部の厚みと、当該各湾曲部の中間に位置する部分の厚みとが特定の関係にある場合には、ピンホールやクラックの発生率を大幅に低減できることを見出した。本発明は、これらの知見に基づいて、更に検討を重ねることにより完成したものである。
即ち、本発明は、下記に掲げる態様の電池用包装材料及び電池を提供する。
項1. 少なくとも、基材層、金属層、及びシーラント層が順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料であって、
前記電池用包装材料は、前記シーラント層側から前記基材層側に突出するようにして成形され、前記シーラント層側に電池素子が収容される略直方体状の空間を備えており、
前記電池用包装材料を前記基材層側から平面視した際、略矩形状に突出した部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上の厚み方向の断面において、前記電池用包装材料の中心部から端部にかけて、順に、第1湾曲部と、第2湾曲部とを備えており、
前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaと、前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcと、前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbとが、以下の関係を充足する、電池用包装材料。
a≧b>cまたはa≧c>b
項2. 前記電池用包装材料を平面視した際、前記略矩形状に突出した部分の中心部における前記金属層の厚みが、30μm未満である、項1に記載の電池用包装材料。
項3. 前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaが、30μm未満である、項1または2に記載の電池用包装材料。
項4. 前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbが、30μm未満である、項1〜3のいずれかに記載の電池用包装材料。
項5. 前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcが、30μm未満である、項1〜4のいずれかに記載の電池用包装材料。
項6. 前記金属層が、アルミニウム箔により形成されている、項1〜5のいずれかに記載の電池用包装材料。
項7. 前記基材層と前記金属層との間に接着層が積層されてなる、項1〜6のいずれかに記載の電池用包装材料。
項8. 少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、項1〜7のいずれかに記載の電池用包装材料内に収容されている、電池。
項1. 少なくとも、基材層、金属層、及びシーラント層が順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料であって、
前記電池用包装材料は、前記シーラント層側から前記基材層側に突出するようにして成形され、前記シーラント層側に電池素子が収容される略直方体状の空間を備えており、
前記電池用包装材料を前記基材層側から平面視した際、略矩形状に突出した部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上の厚み方向の断面において、前記電池用包装材料の中心部から端部にかけて、順に、第1湾曲部と、第2湾曲部とを備えており、
前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaと、前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcと、前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbとが、以下の関係を充足する、電池用包装材料。
a≧b>cまたはa≧c>b
項2. 前記電池用包装材料を平面視した際、前記略矩形状に突出した部分の中心部における前記金属層の厚みが、30μm未満である、項1に記載の電池用包装材料。
項3. 前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaが、30μm未満である、項1または2に記載の電池用包装材料。
項4. 前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbが、30μm未満である、項1〜3のいずれかに記載の電池用包装材料。
項5. 前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcが、30μm未満である、項1〜4のいずれかに記載の電池用包装材料。
項6. 前記金属層が、アルミニウム箔により形成されている、項1〜5のいずれかに記載の電池用包装材料。
項7. 前記基材層と前記金属層との間に接着層が積層されてなる、項1〜6のいずれかに記載の電池用包装材料。
項8. 少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、項1〜7のいずれかに記載の電池用包装材料内に収容されている、電池。
本発明の電池用包装材料によれば、成形された金属層の角部を形成する各湾曲部の厚みと、当該各湾曲部の中間に位置する部分の厚みとが特定の関係にあることにより、電池用包装材料のピンホールやクラック等の発生を抑制できる。特に、金属層の厚みが30μm未満と非常に薄い場合にも、電池用包装材料のピンホールやクラック等の発生を抑制できる。
本発明の電池用包装材料は、少なくとも、基材層、金属層、及びシーラント層が順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料であって、電池用包装材料が、シーラント層側から基材層側に突出するようにして成形され、シーラント層側に電池素子が収容される略直方体状の空間を備えており、電池用包装材料を基材層側から平面視した際、略矩形状に突出した部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上の厚み方向の断面において、電池用包装材料の中心部から端部にかけて、順に、第1湾曲部と、第2湾曲部とを備えており、第1湾曲部における金属層の厚みaと、第2湾曲部における金属層の厚みcと、第1湾曲部と第2湾曲部との中間に位置する部分における金属層の厚みbとが、a≧b>cまたはa≧c>bの関係を充足することを特徴とする。以下、本発明の電池用包装材料について詳述する。
1.電池用包装材料の積層構造
本発明の電池用包装材料10は、図3に示すように、少なくとも、基材層1、金属層3、及びシーラント層4が順次積層された積層体からなる。本発明の電池用包装材料10において、基材層1が最外層になり、シーラント層4は最内層になる。即ち、電池の組み立て時に、電池素子の周縁に位置するシーラント層4同士が熱溶着して電池素子を密封することにより、電池素子が封止される。
本発明の電池用包装材料10は、図3に示すように、少なくとも、基材層1、金属層3、及びシーラント層4が順次積層された積層体からなる。本発明の電池用包装材料10において、基材層1が最外層になり、シーラント層4は最内層になる。即ち、電池の組み立て時に、電池素子の周縁に位置するシーラント層4同士が熱溶着して電池素子を密封することにより、電池素子が封止される。
本発明の電池用包装材料10は、例えば図3に示すように、基材層1と金属層3との間に、これらの接着性を高める目的で、必要に応じて接着層2が設けられていてもよい。また、金属層3とシーラント層4との間に、これらの接着性を高める目的で、必要に応じて接着層(図示しない)が設けられていてもよい。
2.電池用包装材料の形状
本発明の電池用包装材料10は、図1及び図2に示すように、シーラント層4側から基材層1側に突出するようにして成形されている。具体的には、本発明の電池用包装材料10は、上記の積層構造を有するシート状の積層体を成形することによって、シーラント層4側から基材層1側に突出するようにして成形されている。当該成形は、例えば、略矩形状の雄型と、この雄型とクリアランスを有する雌型からなるストレート金型を用いて、雄型側にシーラント層4が位置するように雌型上に上記の積層体を載置し、積層体を所定の圧力(面圧)で押さえることにより行うことができる。このような成形により、本発明の電池用包装材料10を基材層1側から平面視した際、電池用包装材料10には、略矩形状に突出した部分10aが形成されている。また、成形によって、本発明の電池用包装材料10には、シーラント層4側に電池素子が収容される略直方体状の空間10bが形成されている。
本発明の電池用包装材料10は、図1及び図2に示すように、シーラント層4側から基材層1側に突出するようにして成形されている。具体的には、本発明の電池用包装材料10は、上記の積層構造を有するシート状の積層体を成形することによって、シーラント層4側から基材層1側に突出するようにして成形されている。当該成形は、例えば、略矩形状の雄型と、この雄型とクリアランスを有する雌型からなるストレート金型を用いて、雄型側にシーラント層4が位置するように雌型上に上記の積層体を載置し、積層体を所定の圧力(面圧)で押さえることにより行うことができる。このような成形により、本発明の電池用包装材料10を基材層1側から平面視した際、電池用包装材料10には、略矩形状に突出した部分10aが形成されている。また、成形によって、本発明の電池用包装材料10には、シーラント層4側に電池素子が収容される略直方体状の空間10bが形成されている。
なお、本発明の電池用包装材料10を2つ用意し、シーラント層4同士を対向させた状態でシーラント層4を熱融着させることによって、2つの空間10bを併せた空間に電子素子を収容してもよい。また、本発明の電池用包装材料10と、上記のようなシート状の積層体とを用意し、シーラント層4同士を対向させた状態でシーラント層4を熱融着させることによって、1つの空間10bに電子素子を収容してもよい。
本発明の電池用包装材料10において、上記の成形された部分における限界成形深さとしては、特に制限されないが、電池用包装材料10を薄型化、軽量化しつつ、成形によるピンホールやクラックを効果的に抑制する観点からは、好ましくは3.0mm以上、より好ましくは5.0〜10.0mm程度、さらに好ましくは5.0〜8.0mm程度が挙げられる。なお、電池用包装材料の限界成形深さとは、実施例に記載した方法によって成形した場合の値である。
例えば図2に示されるように、本発明の電池用包装材料10は、電池用包装材料10を基材層1側から平面視した際、略矩形状に突出した部分10aの互いに対向する角部pを結ぶ直線A−A'上の厚み方向の断面において、電池用包装材料10の中心部11から端部15にかけて、順に、第1湾曲部12と、第2湾曲部14とを備えている。さらに、本発明の電池用包装材料10においては、図5または図6に示されるように、第1湾曲部12における金属層3の厚みaと、第2湾曲部14における金属層3の厚みcと、第1湾曲部12と第2湾曲部14との中間に位置する部分13における金属層3の厚みbとが、a≧b>cまたはa≧c>bの関係を充足することを特徴としている。なお、本発明において、厚みa,b,cの位置は、それぞれ、成形によって形成された各湾曲部において曲率半径が最も小さくなるところであり、通常、湾曲の開始から終了の中央部を意味する。
本発明者が検討したところ、金属層を有する電池用包装材料を成形した場合、金属層が湾曲する部分においては、金属層の伸びが大きくなるため、ピンホールやクラックが発生しやすく、特に、上記の第1の湾曲部の位置において、ピンホールやクラックが発生しやすいことを見出した。すなわち、成形によって形成される金属層の角部p(第1の湾曲部12の位置)において、ピンホールやクラックが最も発生しやすいことを見出した。
これに対して、本発明の電池用包装材料10においては、成形後の金属層3の厚みa、b、cが、上記特定の関係になるように設計されているため、ピンホールやクラックの発生が効果的に抑制されている。すなわち、本発明の電池用包装材料10においては、成形後の金属層3の厚みaが、最も大きくなるように設計されているため、ピンホールやクラックが好適に抑制されている。一方、例えば、図7に示されるように、上記の厚みa、b、cが、c≧b>aの関係を充足する場合には、ピンホールやクラックが発生しやすい。
本発明の電池用包装材料10において、成形後の金属層3の厚みa、b、cが、上記特定の関係になるように設計する方法は、特に制限されず、例えば、金属層3の材質、圧延条件などを調整することにより、成形後の金属層3の厚みa、b、cが、上記特定の関係になるように設計することができる。具体的な方法については、後述の[金属層3]の項目で詳述する通りである。
3.電池用包装材料を形成する各層の組成
[基材層1]
本発明の電池用包装材料10において、基材層1は、最外層に位置する層である。基材層1を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層1を形成する素材としては、例えば、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられる。
[基材層1]
本発明の電池用包装材料10において、基材層1は、最外層に位置する層である。基材層1を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層1を形成する素材としては、例えば、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられる。
ポリエステルとしては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリカーボネート、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル等が挙げられる。また、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてエチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル(以下、ポリエチレン(テレフタレート/イソフタレート)にならって略す)、ポリエチレン(テレフタレート/イソフタレート)、ポリエチレン(テレフタレート/アジペート)、ポリエチレン(テレフタレート/ナトリウムスルホイソフタレート)、ポリエチレン(テレフタレート/ナトリウムイソフタレート)、ポリエチレン(テレフタレート/フェニル−ジカルボキシレート)、ポリエチレン(テレフタレート/デカンジカルボキシレート)等が挙げられる。また、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてブチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル(以下、ポリブチレン(テレフタレート/イソフタレート)にならって略す)、ポリブチレン(テレフタレート/アジペート)、ポリブチレン(テレフタレート/セバケート)、ポリブチレン(テレフタレート/デカンジカルボキシレート)、ポリブチレンナフタレート等が挙げられる。これらのポリエステルは、1種単独で使用してもよく、また2種以上を組み合わせて使用してもよい。ポリエステルは、耐電解液性に優れ、電解液の付着に対して白化等が発生し難いという利点があり、基材層1の形成素材として好適に使用される。
また、ポリアミドとしては、具体的には、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン610、ナイロン12、ナイロン46、ナイロン6とナイロン6,6との共重合体等の脂肪族系ポリアミド;テレフタル酸及び/又はイソフタル酸に由来する構成単位を含むナイロン6I、ナイロン6T、ナイロン6IT、ナイロン6I6T(Iはイソフタル酸、Tはテレフタル酸を表す)等のヘキサメチレンジアミン−イソフタル酸−テレフタル酸共重合ポリアミド、ポリメタキシリレンアジパミド(MXD6)等の芳香族を含むポリアミド;ポリアミノメチルシクロヘキシルアジパミド(PACM6)等の脂環系ポリアミド;さらにラクタム成分や、4,4’−ジフェニルメタン−ジイソシアネート等のイソシアネート成分を共重合させたポリアミド、共重合ポリアミドとポリエステルやポリアルキレンエーテルグリコールとの共重合体であるポリエステルアミド共重合体やポリエーテルエステルアミド共重合体;これらの共重合体等が挙げられる。これらのポリアミドは、1種単独で使用してもよく、また2種以上を組み合わせて使用してもよい。延伸ポリアミドフィルムは延伸性に優れており、成形時の基材層1の樹脂割れによる白化の発生を防ぐことができ、基材層1の形成素材として好適に使用される。
基材層1は、1軸又は2軸延伸された樹脂フィルムで形成されていてもよく、また未延伸の樹脂フィルムで形成してもよい。中でも、1軸又は2軸延伸された樹脂フィルム、とりわけ2軸延伸された樹脂フィルムは、配向結晶化することにより耐熱性が向上しているので、基材層1として好適に使用される。また、基材層1は、上記の素材を金属層3上にコーティングして形成されていてもよい。
これらの中でも、基材層1を形成する樹脂フィルムとして、好ましくはナイロン、ポリエステル、更に好ましくは2軸延伸ナイロン、2軸延伸ポリエステル、特に好ましくは2軸延伸ナイロンが挙げられる。
基材層1は、耐ピンホール性及び電池の包装体とした時の絶縁性を向上させるために、異なる素材の樹脂フィルム及びコーティングの少なくとも一方を積層化することも可能である。具体的には、ポリエステルフィルムとナイロンフィルムとを積層させた多層構造や、2軸延伸ポリエステルと2軸延伸ナイロンとを積層させた多層構造等が挙げられる。基材層1を多層構造にする場合、各樹脂フィルムは接着剤を介して接着してもよく、また接着剤を介さず直接積層させてもよい。接着剤を介さず接着させる場合には、例えば、共押出し法、サンドラミ法、サーマルラミネート法等の熱溶融状態で接着させる方法が挙げられる。また、接着剤を介して接着させる場合、使用する接着剤は、2液硬化型接着剤であってもよく、また1液硬化型接着剤であってもよい。更に、接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型、UVやEBなどの電子線硬化型等のいずれであってもよい。接着剤の成分としてポリエステル系樹脂、ポリエーテル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール樹脂系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、セルロース系樹脂、(メタ)アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、アミノ樹脂、ゴム、シリコーン系樹脂が挙げられる。
基材層1の厚さとしては、例えば、10〜50μm程度、好ましくは15〜30μm程度が挙げられる。
[接着層2]
本発明の電池用包装材料10において、接着層2は、基材層1と金属層3を強固に接着させるために、これらの間に設けられる層である。
本発明の電池用包装材料10において、接着層2は、基材層1と金属層3を強固に接着させるために、これらの間に設けられる層である。
接着層2は、基材層1と金属層3とを接着可能である接着剤によって形成される。接着層2の形成に使用される接着剤は、2液硬化型接着剤であってもよく、また1液硬化型接着剤であってもよい。更に、接着層2の形成に使用される接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型等のいずれであってもよい。
接着層2の形成に使用できる接着成分としては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリカーボネート、共重合ポリエステル等のポリエステル系樹脂;ポリエーテル系接着剤;ポリウレタン系接着剤;エポキシ系樹脂;フェノール樹脂系樹脂;ナイロン6、ナイロン66、ナイロン12、共重合ポリアミド等のポリアミド系樹脂;ポリオレフィン、カルボン酸変性ポリオレフィン、金属変性ポリオレフィン等のポリオレフィン系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂;セルロース系接着剤;(メタ)アクリル系樹脂;ポリイミド系樹脂;尿素樹脂、メラミン樹脂等のアミノ樹脂;クロロプレンゴム、ニトリルゴム、スチレン−ブタジエンゴム等のゴム;シリコーン系樹脂等が挙げられる。これらの接着成分は1種単独で使用してもよく、また2種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの接着成分の中でも、好ましくはポリウレタン系接着剤が挙げられる。
接着層2の厚さについては、例えば、1〜10μm程度、好ましくは2〜5μm程度が挙げられる。
[金属層3]
本発明の電池用包装材料10において、金属層3は、電池用包装材料10の強度向上の他、電池内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止するためのバリア層として機能する層である。上記のとおり、本発明においては、図5または図6に示されるように、第1湾曲部12における金属層3の厚みaと、第2湾曲部14における金属層3の厚みcと、第1湾曲部12と第2湾曲部14との中間に位置する部分13における金属層3の厚みbとが、a≧b>cまたはa≧c>bの関係を充足している。本発明の電池用包装材料10においては、このような構成を充足していることにより、例えば金属層3の厚みが30μm未満と非常に薄い場合にも、ピンホールやクラックが好適に抑制されている。
本発明の電池用包装材料10において、金属層3は、電池用包装材料10の強度向上の他、電池内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止するためのバリア層として機能する層である。上記のとおり、本発明においては、図5または図6に示されるように、第1湾曲部12における金属層3の厚みaと、第2湾曲部14における金属層3の厚みcと、第1湾曲部12と第2湾曲部14との中間に位置する部分13における金属層3の厚みbとが、a≧b>cまたはa≧c>bの関係を充足している。本発明の電池用包装材料10においては、このような構成を充足していることにより、例えば金属層3の厚みが30μm未満と非常に薄い場合にも、ピンホールやクラックが好適に抑制されている。
なお、本発明は、第1湾曲部12における金属層3の厚みaを最も大きくすることによって、金属層3におけるピンホールやクラックの発生が好適に抑制されることを特徴としており、これは、各湾曲部における曲率半径が小さい場合及びにも大きい場合にも共通する。すなわち、例えば曲率半径が小さくクラックが生じやすい場合及び曲率半径が大きくクラックは生じにくい場合のいずれであっても、同じ曲率半径で比較した場合には、厚みaが最も大きいことによって、厚みaが最も大きくない場合に比して、クラックなどが効果的に抑制され、曲率半径が変化してもこの傾向は同じである。
第1湾曲部12における金属層3の厚みaとしては、上記の関係を満たしていれば特に制限されないが、電池用包装材料10を薄型化、軽量化しつつ、成形によるピンホールやクラックを効果的に抑制する観点からは、好ましくは30μm未満、より好ましくは5〜28μm程度、さらに好ましくは10〜25μm程度、特に好ましくは15〜20μm程度が挙げられる。
第2湾曲部14における金属層3の厚みcとしては、上記の関係を満たしていれば特に制限されないが、電池用包装材料10を薄型化、軽量化しつつ、成形によるピンホールやクラックを効果的に抑制する観点からは、好ましくは30μm未満、より好ましくは5〜28μm程度、より好ましくは10〜25μm程度、さらに好ましくは15〜20μm程度が挙げられる。
第1湾曲部12と第2湾曲部14との中間に位置する部分における金属層3の厚みbとしては、上記の関係を満たしていれば特に制限されないが、電池用包装材料10を薄型化、軽量化しつつ、成形によるピンホールやクラックを効果的に抑制する観点からは、好ましくは30μm未満、より好ましくは5〜28μm程度、さらに好ましくは10〜25μm程度、特に好ましくは15〜20μm程度が挙げられる。
なお、本発明の電池用包装材料10における金属層3の厚みは、電池用包装材料10を基材層1側から平面視した際、略矩形状に突出している部分10aの互いに対向する角部pを結ぶ直線A−A'上において、ミクロトームにて厚み方向に裁断して電池用包装材料を2分割し、得られた断面をレーザー顕微鏡で観察して測定した値であり、具体的には、実施例に記載の方法により測定した値である。なお、ミクロトームによる切断時やレーザー顕微鏡による断面の観察時に電池用包装材料の形状が変化しないよう、成形後の電池用包装材料を樹脂等で固めてから切断、厚み測定を行うことが望ましい。
金属層3を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス鋼、チタンなどが挙げられ、好ましくはアルミニウム及びステンレス鋼が挙げられる。金属層3は、金属箔や金属蒸着などにより形成することができ、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム箔またはステンレス鋼箔により形成することがさらに好ましい。金属層3にピンホールが発生することを防止する観点からは、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム(JIS A8021P−O、JIS A8079P−O)など軟質アルミニウム箔、A3004、SUS304などのステンレス鋼箔などにより形成することがより好ましい。ただし、上記の厚みa,b,cは、アルミニウム合金やステンレス鋼などの金属層を構成する材料の組成だけでなく、金属層の加工方法によっても変化するため、例えばJISに規定された組成のみで上記の厚みの関係を充足するわけではない。成形後の電池用包装材料10における金属層3の厚みa,b,cを上記本発明の関係になるように設定する方法として、以下に、Al−Fe系アルミニウム箔を例にして説明する。他のアルミニウム箔やステンレス鋼を用いる場合にも、以下の方法に準じた方法を採用することができる。
(Al−Fe系アルミニウム箔の形成方法の例)
成形後の電池用包装材料10における金属層3の厚みa,b,cが上記本発明の関係になるAl−Fe系アルミニウム箔は、溶解、鋳造、スラブ、面削、ホモゲナイズ(均質化処理)、熱間圧延、冷間圧延、中間焼鈍、冷間圧延、箔圧延、最終焼鈍などの各工程を行うことにより製造することができる。溶解工程及び鋳造工程において、例えば、JIS規格A8079H−Oを溶解し、鋳塊を作製する。熱間圧延工程においては、均質化処理後の合金材料を高温下で圧延する。本工程における合金材料の熱間圧延温度は、280〜300℃とすることが好ましい。続いて、冷間圧延工程において、熱間圧延された合金材料を冷間圧延し、薄く延ばす。本工程における合金材料の冷間圧延温度は、110〜240℃とすることが好ましい。例えば、冷間圧延温度を調整することにより、電池用包装材料の成形後の上記厚みa,b,cを調整することができる。さらに、中間焼鈍工程においては、熱処理により冷間圧延後の合金材料内部のひずみを取り除き、組織を軟化させ、展延性を向上させる。本工程における処理温度は、380〜400℃であることが好ましく、特に390℃であることが好ましい。また、処理時間は1.5〜2.5時間とすることが好ましい。例えば、この処理時間を調整することにより、電池用包装材料の成形後の上記厚みa,b,cを調整することができる。
成形後の電池用包装材料10における金属層3の厚みa,b,cが上記本発明の関係になるAl−Fe系アルミニウム箔は、溶解、鋳造、スラブ、面削、ホモゲナイズ(均質化処理)、熱間圧延、冷間圧延、中間焼鈍、冷間圧延、箔圧延、最終焼鈍などの各工程を行うことにより製造することができる。溶解工程及び鋳造工程において、例えば、JIS規格A8079H−Oを溶解し、鋳塊を作製する。熱間圧延工程においては、均質化処理後の合金材料を高温下で圧延する。本工程における合金材料の熱間圧延温度は、280〜300℃とすることが好ましい。続いて、冷間圧延工程において、熱間圧延された合金材料を冷間圧延し、薄く延ばす。本工程における合金材料の冷間圧延温度は、110〜240℃とすることが好ましい。例えば、冷間圧延温度を調整することにより、電池用包装材料の成形後の上記厚みa,b,cを調整することができる。さらに、中間焼鈍工程においては、熱処理により冷間圧延後の合金材料内部のひずみを取り除き、組織を軟化させ、展延性を向上させる。本工程における処理温度は、380〜400℃であることが好ましく、特に390℃であることが好ましい。また、処理時間は1.5〜2.5時間とすることが好ましい。例えば、この処理時間を調整することにより、電池用包装材料の成形後の上記厚みa,b,cを調整することができる。
金属層3の厚みは、上記の物性を有することを限度として特に制限されないが、例えば、電池用包装材料10を平面視した際、略矩形状に突出した部分10aの中心部11における金属層3の厚みが、30μm未満であることが好ましく、より好ましくは20〜28μm程度、さらに好ましくは20〜25μm程度、特に好ましくは15〜20μm程度が挙げられる。なお、電池用包装材料10において、中心部11における金属層3の厚みは、成形前後において実質的に変化しない。
また、金属層3は、接着の安定化、溶解や腐食の防止などのために、少なくとも一方の面、好ましくは両面が化成処理されていることが好ましい。ここで、化成処理とは、金属層の表面に耐酸性皮膜を形成する処理をいう。化成処理としては、例えば、硝酸クロム、フッ化クロム、硫酸クロム、酢酸クロム、蓚酸クロム、重リン酸クロム、クロム酸アセチルアセテート、塩化クロム、硫酸カリウムクロムなどのクロム酸化合物を用いたクロム酸クロメート処理;リン酸ナトリウム、リン酸カリウム、リン酸アンモニウム、ポリリン酸などのリン酸化合物を用いたリン酸クロメート処理;下記一般式(1)〜(4)で表される繰り返し単位を有するアミノ化フェノール重合体を用いたクロメート処理などが挙げられる。
一般式(1)〜(4)中、Xは、水素原子、ヒドロキシル基、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、アリル基またはベンジル基を示す。また、R1及びR2は、それぞれ同一または異なって、ヒドロキシル基、アルキル基、またはヒドロキシアルキル基を示す。一般式(1)〜(4)において、X、R1及びR2で示されるアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、イソプロピル基、n−ブチル基、イソブチル基、tert−ブチル基などの炭素数1〜4の直鎖または分枝鎖状アルキル基が挙げられる。また、X、R1及びR2で示されるヒドロキシアルキル基としては、例えば、ヒドロキシメチル基、1−ヒドロキシエチル基、2−ヒドロキシエチル基、1−ヒドロキシプロピル基、2−ヒドロキシプロピル基、3−ヒドロキシプロピル基、1−ヒドロキシブチル基、2−ヒドロキシブチル基、3−ヒドロキシブチル基、4−ヒドロキシブチル基などのヒドロキシ基が1個置換された炭素数1〜4の直鎖または分枝鎖状アルキル基が挙げられる。一般式(1)〜(4)において、X、R1及びR2で示されるアルキル基及びヒドロキシアルキル基は、それぞれ同一であってもよいし、異なっていてもよい。一般式(1)〜(4)において、Xは、水素原子、ヒドロキシル基またはヒドロキシアルキル基であることが好ましい。一般式(1)〜(4)で表される繰り返し単位を有するアミノ化フェノール重合体の数平均分子量は、例えば、500〜100万であることが好ましく、1000〜2万程度であることがより好ましい。
また、金属層3に耐食性を付与する化成処理方法として、リン酸中に、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化セリウム、酸化スズなどの金属酸化物や硫酸バリウムの微粒子を分散させたものをコーティングし、150℃以上で焼付け処理を行うことにより、金属層3の表面に耐食処理層を形成する方法が挙げられる。また、耐食処理層の上には、カチオン性ポリマーを架橋剤で架橋させた樹脂層をさらに形成してもよい。ここで、カチオン性ポリマーとしては、例えば、ポリエチレンイミン、ポリエチレンイミンとカルボン酸を有するポリマーからなるイオン高分子錯体、アクリル主骨格に1級アミンをグラフト重合させた1級アミングラフトアクリル樹脂、ポリアリルアミンまたはその誘導体、アミノフェノールなどが挙げられる。これらのカチオン性ポリマーとしては、1種類のみを用いてもよいし、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。また、架橋剤としては、例えば、イソシアネート基、グリシジル基、カルボキシル基、及びオキサゾリン基よりなる群から選ばれた少なくとも1種の官能基を有する化合物、シランカップリング剤などが挙げられる。これらの架橋剤としては、1種類のみを用いてもよいし、2種類以上を組み合わせて用いてもよい。
化成処理は、1種類の化成処理のみを行ってもよいし、2種類以上の化成処理を組み合わせて行ってもよい。さらに、これらの化成処理は、1種の化合物を単独で使用して行ってもよく、また2種以上の化合物を組み合わせて使用して行ってもよい。化成処理の中でも、クロム酸クロメート処理や、クロム酸化合物、リン酸化合物、及びアミノ化フェノール重合体を組み合わせたクロメート処理などが好ましい。
化成処理において金属層3の表面に形成させる耐酸性皮膜の量については、特に制限されないが、例えば、上記のクロメート処理を行う場合であれば、金属層3の表面1m2当たり、クロム酸化合物がクロム換算で約0.5mg〜約50mg、好ましくは約1.0mg〜約40mg、リン化合物がリン換算で約0.5mg〜約50mg、好ましくは約1.0mg〜約40mg、及びアミノ化フェノール重合体が約1mg〜約200mg、好ましくは約5.0mg〜150mgの割合で含有されていることが望ましい。
化成処理は、耐酸性皮膜の形成に使用する化合物を含む溶液を、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、浸漬法などによって、金属層の表面に塗布した後に、金属層の温度が70℃〜200℃程度になるように加熱することにより行われる。また、金属層に化成処理を施す前に、予め金属層を、アルカリ浸漬法、電解洗浄法、酸洗浄法、電解酸洗浄法などによる脱脂処理に供してもよい。このように脱脂処理を行うことにより、金属層の表面の化成処理をより効率的に行うことが可能となる。
[シーラント層4]
本発明の電池用包装材料10において、シーラント層4は、最内層に該当し、電池の組み立て時にシーラント層同士が熱溶着して電池素子を密封する層である。
本発明の電池用包装材料10において、シーラント層4は、最内層に該当し、電池の組み立て時にシーラント層同士が熱溶着して電池素子を密封する層である。
シーラント層4に使用される樹脂成分については、熱溶着可能であることを限度として特に制限されないが、例えば、ポリオレフィン、環状ポリオレフィン、カルボン酸変性ポリオレフィン、カルボン酸変性環状ポリオレフィンが挙げられる。
前記ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン;ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー(例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー)、ポリプロピレンのランダムコポリマー(例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー)等のポリプロピレン;エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー;等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられる。
前記環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、4−メチル−1−ペンテン、スチレン、ブタジエン、イソプレン、等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン;具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、更に好ましくはノルボルネンが挙げられる。
前記カルボン酸変性ポリオレフィンとは、前記ポリオレフィンをカルボン酸でブロック重合又はグラフト重合することにより変性したポリマーである。変性に使用されるカルボン酸としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。
前記カルボン酸変性環状ポリオレフィンとは、環状ポリオレフィンを構成するモノマーの一部を、α,β―不飽和カルボン酸又はその無水物に代えて共重合することにより、或いは環状ポリオレフィンに対してα,β―不飽和カルボン酸又はその無水物をブロック重合又はグラフト重合することにより得られるポリマーである。カルボン酸変性される環状ポリオレフィンについては、前記と同様である。また、変性に使用されるカルボン酸としては、前記酸変性シクロオレフィンコポリマーの変性に使用されるものと同様である。
これらの樹脂成分の中でも、好ましくはカルボン酸変性ポリオレフィン;更に好ましくはカルボン酸変性ポリプロピレンが挙げられる。
シーラント層4は、1種の樹脂成分単独で形成してもよく、また2種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。更に、シーラント層4は、1層のみで成されていてもよいが、同一又は異なる樹脂成分によって2層以上で形成されていてもよい。
また、シーラント層4の厚さとしては、適宜選定することができるが、10〜100μm程度、好ましくは15〜50μm程度が挙げられる。
[接着層]
本発明の電池用包装材料10において、接着層は、金属層3とシーラント層4を強固に接着させために、これらの間に必要に応じて設けられる層である。
本発明の電池用包装材料10において、接着層は、金属層3とシーラント層4を強固に接着させために、これらの間に必要に応じて設けられる層である。
接着層は、金属層3とシーラント層4とを接着可能である接着剤によって形成される。接着層の形成に使用される接着剤について、その接着機構、接着剤成分の種類等は、前記接着層2の場合と同様である。接着層に使用される接着剤成分として、好ましくはポリオレフィン系樹脂、更に好ましくはカルボン酸変性ポリオレフィン、特に好ましくはカルボン酸変性ポリプロピレンが挙げられる。
接着層の厚さについては、例えば、2〜50μm、好ましくは20〜30μmが挙げられる。
4.電池用包装材料の製造方法
本発明の電池用包装材料10の製造方法については、所定の組成の各層を積層させた積層体を得た後、金属層3の上記の厚みa、b、cが、a≧b>cまたはa≧c>bの関係を充足する限り、特に制限されないが、例えば、以下の方法が例示される。
本発明の電池用包装材料10の製造方法については、所定の組成の各層を積層させた積層体を得た後、金属層3の上記の厚みa、b、cが、a≧b>cまたはa≧c>bの関係を充足する限り、特に制限されないが、例えば、以下の方法が例示される。
まず、基材層1、接着層2、金属層3が順に積層された積層体(以下、「積層体A」と表記することもある)を形成する。積層体Aの形成は、具体的には、基材層1上又は必要に応じて表面が化成処理された金属層3に接着層2の形成に使用される接着剤を、押出し法、グラビアコート法、ロールコート法等の塗布方法で塗布・乾燥した後に、当該金属層3又は基材層1を積層させて接着層2を硬化させるドライラミネーション法によって行うことができる。
次いで、積層体Aの金属層3上に、シーラント層4を積層させる。金属層3上にシーラント層4を直接積層させる場合には、積層体Aの金属層3上に、シーラント層4を構成する樹脂成分をグラビアコート法、ロールコート法等の方法により塗布すればよい。また、金属層3とシーラント層4の間に接着層を設ける場合には、例えば、(1)積層体Aの金属層3上に、接着層及びシーラント層4を共押出しすることにより積層する方法(共押出しラミネーション法)、(2)別途、接着層とシーラント層4が積層した積層体を形成し、これを積層体Aの金属層3上に熱ラミネーション法により積層する方法、(3)積層体Aの金属層3上に、接着層を形成させるための接着剤を押出し法や溶液コーティングした高温で乾燥さらには焼き付ける方法等により積層させ、この接着層上に予めシート状に製膜したシーラント層4をサーマルラミネーション法により積層する方法、(4)積層体Aの金属層3と、予めシート状に製膜したシーラント層4との間に、溶融させた接着層を流し込みながら、接着層を介して積層体Aとシーラント層4を貼り合せる方法(サンドラミネーション法)等が挙げられる。
上記のようにして、基材層1/接着層2/必要に応じて表面が化成処理された金属層3/必要に応じて設けられる接着層/シーラント層4からなる積層体が形成されるが、接着層2及び必要に応じて設けられる接着層の接着性を強固にするために、更に、熱ロール接触式、熱風式、近又は遠赤外線式等の加熱処理に供してもよい。このような加熱処理の条件としては、例えば150〜250℃で1〜5分間が挙げられる。
上記で得られた積層体を、成形することにより本発明の電池用包装材料10が得られる。すなわち、本発明の電池用包装材料10は、上記の積層構造を有するシート状の積層体を、シーラント層4側から基材層1側に突出するようにして成形する。成形においては、例えば、略矩形状の雄型と、この雄型とクリアランス(通常0.5〜2.0mm程度)を有する雌型からなるストレート金型を用いて、雄型側にシーラント層側が位置するように雌型上に上記の積層体を載置し、積層体を所定の圧力(面圧)で押さえて成形する。このような成形によって、電池用包装材料10を基材層1側から平面視した際、電池用包装材料10には、略矩形状に突出した部分10aが形成される。また、当該成形によって、本発明の電池用包装材料10には、シーラント層4側に電池素子が収容される略直方体状の空間10bが形成される。
本発明の電池用包装材料10において、積層体を構成する各層は、必要に応じて、製膜性、積層化加工、2次加工(パウチ化、エンボス成形)適性等を向上又は安定化するために、コロナ処理、ブラスト処理、酸化処理、オゾン処理等の表面活性化処理を施していてもよい。
5.電池用包装材料の用途
本発明の電池用包装材料10は、正極、負極、電解質等の電池素子を密封して収容するための包装材料として使用される。
本発明の電池用包装材料10は、正極、負極、電解質等の電池素子を密封して収容するための包装材料として使用される。
具体的には、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子を、本発明の電池用包装材料10で、前記正極及び負極の各々に接続された金属端子が外側に突出させた状態で、電池素子の周縁にフランジ部(シーラント層同士が接触する領域)が形成できるようにして被覆し、前記フランジ部のシーラント層4同士をヒートシールして密封させることによって、電池用包装材料10を使用した電池が提供される。なお、本発明の電池用包装材料10を用いて電池素子を収容する場合、本発明の電池用包装材料10のシーラント層4が内側(電池素子と接する面)になるようにして用いられる。
なお、上述の通り、本発明の電池用包装材料10を2つ用意し、シーラント層4同士を対向させた状態でシーラント層4を熱融着させることによって、2つの空間10bを併せた空間に電子素子を収容してもよい。また、本発明の電池用包装材料10と、上記のようなシート状の積層体とを用意し、シーラント層4同士を対向させた状態でシーラント層4を熱融着させることによって、1つの空間10bに電子素子を収容してもよい。
本発明の電池用包装材料10は、一次電池、二次電池のいずれに使用してもよいが、好ましくは二次電池である。本発明の電池用包装材料10が適用される二次電池の種類については、特に制限されず、例えば、リチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池、鉛畜電池、ニッケル・水素畜電池、ニッケル・カドミウム畜電池、ニッケル・鉄畜電池、ニッケル・亜鉛畜電池、酸化銀・亜鉛畜電池、金属空気電池、多価カチオン電池、コンデンサー、キャパシター等が挙げられる。これらの二次電池の中でも、本発明の電池用包装材料10の好適な適用対象として、リチウムイオン電池及びリチウムイオンポリマー電池が挙げられる。
以下に実施例及び比較例を示して本発明を詳細に説明する。但し本発明は実施例に限定されるものではない。
<電池用包装材料の製造>
基材層1/接着層2/金属層3が順に積層された積層体に対して、サーマルラミネート法でシーラント層4を積層させることにより、基材層1/接着層2/金属層3/シーラント層4が順に積層された積層体からなる電池用包装材料10を製造した。電池用包装材料の具体的な製造条件は、以下に示す通りである。
基材層1/接着層2/金属層3が順に積層された積層体に対して、サーマルラミネート法でシーラント層4を積層させることにより、基材層1/接着層2/金属層3/シーラント層4が順に積層された積層体からなる電池用包装材料10を製造した。電池用包装材料の具体的な製造条件は、以下に示す通りである。
実施例1−18及び比較例1−9においては、基材層1を構成する樹脂フィルム(厚み25μm、PET/ナイロンについては、順に厚み12μm、15μm)、金属層2(表1に記載の厚みを有するアルミニウム箔A〜C)として、表1に記載のものを用いた。なお、アルミニウム箔A〜Cの詳細については、後述の通りである。また、アルミニウム箔A〜Cは、それぞれ、フェノール樹脂、フッ化クロム化合物(三価)、及びリン酸からなる処理液をロールコート法により金属層の両面にそれぞれ10mg/m2塗布(乾燥重量)し、皮膜温度が180℃以上となる条件で20秒間焼付けすることにより化成処理した。
まず、基材層1/接着層2/金属層3が順に積層された積層体を作製した。具体的には、基材層1の一方面に、ポリエステル系の主剤とイソシア系硬化剤の2液型ウレタン接着剤からなる接着層2を3μmとなるように形成し、金属層3の化成処理面と加圧加熱貼合し基材層1/接着層2/金属層3が順に積層された積層体を作製した。
また、別途、表1に記載の構成を有する2層共押出しフィルムからなるシーラント層4を準備した。それぞれのシーラント層4は、金属層側を構成する樹脂層と、最内層側を構成する樹脂層とを共押出することにより2層共押出しフィルムとした。表1中の酸変性PP(不飽和カルボン酸でグラフト変性した不飽和カルボン酸グラフト変性ランダムポリプロピレン)の厚みは、20μm、PP(ポリプロピレン(ランダムコポリマー))の厚みは、15μm、の酸変性PE(不飽和カルボン酸でグラフト変性した不飽和カルボン酸グラフト変性ランダムポリエチレン)の厚みは、20μm、PE(ポリエチレン(ランダムコポリマー))の厚みは、15μmである。
次いで、前記で作製した基材層1/接着層2/金属層3からなる積層体の金属層に、前記で作製した2層共押出しフィルムの金属層側を構成する樹脂層が接するように重ねあわせ、金属層3が120℃となるように加熱してサーマルラミネーションを行うことにより、基材層1/接着層2/金属層3/シーラント層4が順に積層された積層体を得た。得られた積層体を一旦冷却した後に、180℃になるまで加熱し、1分間その温度を保持して熱処理を施すことにより、実施例1−18及び比較例1−6の電池用包装材料10を得た。
<アルミニウム箔A>
アルミニウム箔Aは、それぞれ、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃圧延し、続いて、冷間圧延工程において、冷間圧延温度200℃とし、さらに中間焼鈍工程を390℃にて処理時間2.5時間実施した。アルミニウム箔Aにおいては、冷間圧延温度を200℃にし、徐冷効果により合金材料の均一化を保持しつつ、中間焼鈍工程の処理時間を2.5時間としたことにより、合金材料内部のひずみが緩和され、成形時の展延性に影響を及ぼしたと考えられる。
アルミニウム箔Aは、それぞれ、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃圧延し、続いて、冷間圧延工程において、冷間圧延温度200℃とし、さらに中間焼鈍工程を390℃にて処理時間2.5時間実施した。アルミニウム箔Aにおいては、冷間圧延温度を200℃にし、徐冷効果により合金材料の均一化を保持しつつ、中間焼鈍工程の処理時間を2.5時間としたことにより、合金材料内部のひずみが緩和され、成形時の展延性に影響を及ぼしたと考えられる。
<アルミニウム箔B>
アルミニウム箔Bは、それぞれ、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃圧延し、続いて、冷間圧延工程において、冷間圧延温度200℃とし、さらに、中間焼鈍工程を390℃にて処理時間1.5時間実施した。アルミニウム箔Bにおいては、中間焼鈍工程の処理時間を1.5時間としたことにより、合金材料内部のひずみに変化が生じ、成形時の展延性に影響を及ぼしたと考えられる。
アルミニウム箔Bは、それぞれ、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃圧延し、続いて、冷間圧延工程において、冷間圧延温度200℃とし、さらに、中間焼鈍工程を390℃にて処理時間1.5時間実施した。アルミニウム箔Bにおいては、中間焼鈍工程の処理時間を1.5時間としたことにより、合金材料内部のひずみに変化が生じ、成形時の展延性に影響を及ぼしたと考えられる。
<アルミニウム箔C>
アルミニウム箔Cは、それぞれ、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃圧延し、続いて、冷間圧延工程において、冷間圧延温度100℃とし、さらに中間焼鈍工程を390℃にて処理時間1.5時間実施した。アルミニウム箔Cでは、冷間圧延温度が100℃であることにより、合金材料の均一性に変化が生じ、成形時の展延性に影響を及ぼしたと考えられる。
アルミニウム箔Cは、それぞれ、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃圧延し、続いて、冷間圧延工程において、冷間圧延温度100℃とし、さらに中間焼鈍工程を390℃にて処理時間1.5時間実施した。アルミニウム箔Cでは、冷間圧延温度が100℃であることにより、合金材料の均一性に変化が生じ、成形時の展延性に影響を及ぼしたと考えられる。
<成形性の評価>
実施例1−18及び比較例1−9で得られた電池用包装材料10を裁断して、120×80mmの短冊片を作製し、これを試験サンプルとした。30×50mmの矩形状の雄型とこの雄型とのクリアランスが0.5mmの雌型からなるストレート金型を用い、雄型側にシーラント層側が位置するように雌型上に上記試験サンプルを載置し、試験サンプルを0.1MPaの押え圧(面圧)で押えて、冷間成形(引き込み1段成形)した。成形深さは、0.5mm単位で変えて、各成形深さにおいて、それぞれ10枚の試験サンプルについて、金属層のピンホール及びクラックの発生の有無を確認した。10枚全ての試験サンプルにシワや、ピンホール及びクラックがない場合の成形深さを限界成形深さとし、下記の基準で成形性を評価した。結果を表1に示す。
○:限界成形深さ6.0mm以上
△:限界成形深さ4.0mm〜5.5mm
×:限界成形深さ3.5mm以下
実施例1−18及び比較例1−9で得られた電池用包装材料10を裁断して、120×80mmの短冊片を作製し、これを試験サンプルとした。30×50mmの矩形状の雄型とこの雄型とのクリアランスが0.5mmの雌型からなるストレート金型を用い、雄型側にシーラント層側が位置するように雌型上に上記試験サンプルを載置し、試験サンプルを0.1MPaの押え圧(面圧)で押えて、冷間成形(引き込み1段成形)した。成形深さは、0.5mm単位で変えて、各成形深さにおいて、それぞれ10枚の試験サンプルについて、金属層のピンホール及びクラックの発生の有無を確認した。10枚全ての試験サンプルにシワや、ピンホール及びクラックがない場合の成形深さを限界成形深さとし、下記の基準で成形性を評価した。結果を表1に示す。
○:限界成形深さ6.0mm以上
△:限界成形深さ4.0mm〜5.5mm
×:限界成形深さ3.5mm以下
<限界成形深さ3.0mmで成形した後の金属層の厚みの測定>
上記の成形性の評価と同様にして、実施例1−18及び比較例1−9の電池用包装材料10から作製したサンプルを限界成形深さ3.0mmに成形した。次に、成形後の電池用包装材料10について、基材層側から平面視した際、略矩形状に突出している部分10aの互いに対向する角部pを結ぶ直線上において、ミクロトーム(大和光機工業製:REM−710リトラトーム)にて厚み方向に裁断して電池用包装材料10を2分割し、得られた断面をレーザー顕微鏡(キーエンス製:VKX−100)で観察して、第1湾曲部における金属層の厚みaと、第2湾曲部における金属層の厚みcと、第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における金属層の厚みbとを計測して、a、b、cの関係を求めた。結果を表1に示す。
上記の成形性の評価と同様にして、実施例1−18及び比較例1−9の電池用包装材料10から作製したサンプルを限界成形深さ3.0mmに成形した。次に、成形後の電池用包装材料10について、基材層側から平面視した際、略矩形状に突出している部分10aの互いに対向する角部pを結ぶ直線上において、ミクロトーム(大和光機工業製:REM−710リトラトーム)にて厚み方向に裁断して電池用包装材料10を2分割し、得られた断面をレーザー顕微鏡(キーエンス製:VKX−100)で観察して、第1湾曲部における金属層の厚みaと、第2湾曲部における金属層の厚みcと、第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における金属層の厚みbとを計測して、a、b、cの関係を求めた。結果を表1に示す。
なお、表1中、PETは、ポリエチレンテレフタレート、PBTは、ポリブチレンテレフタレート、PPはポリプロピレン、PEはポリエチレンを意味する。
参考例
比較例1において、アルミニウム箔Cとして、厚み35μmの代わりに厚み40μmものを使用したこと以外は、比較例1と同様にして参考例の電池用包装材料Aを製造し、成形性の評価、限界成形深さ3.0mmで成形した後の金属層の厚み(μm)の測定を以下の通り行った。
比較例1において、アルミニウム箔Cとして、厚み35μmの代わりに厚み40μmものを使用したこと以外は、比較例1と同様にして参考例の電池用包装材料Aを製造し、成形性の評価、限界成形深さ3.0mmで成形した後の金属層の厚み(μm)の測定を以下の通り行った。
電池用包装材料Aの作製
基材層1を構成するナイロン(厚み25μm、)、金属層2を構成する後述のアルミニウム箔C(厚み40μm)を用いた。アルミニウム箔Cは、フェノール樹脂、フッ化クロム化合物(三価)、及びリン酸からなる処理液をロールコート法によりアルミニウム箔Cの両面にそれぞれ10mg/m2塗布(乾燥重量)し、皮膜温度が180℃以上となる条件で20秒間焼付けすることにより化成処理した。
基材層1を構成するナイロン(厚み25μm、)、金属層2を構成する後述のアルミニウム箔C(厚み40μm)を用いた。アルミニウム箔Cは、フェノール樹脂、フッ化クロム化合物(三価)、及びリン酸からなる処理液をロールコート法によりアルミニウム箔Cの両面にそれぞれ10mg/m2塗布(乾燥重量)し、皮膜温度が180℃以上となる条件で20秒間焼付けすることにより化成処理した。
まず、基材層1/接着層2/金属層3が順に積層された積層体を作製した。具体的には、基材層1の一方面に、ポリエステル系の主剤とイソシア系硬化剤の2液型ウレタン接着剤からなる接着層2を3μmとなるように形成し、金属層3の化成処理面と加圧加熱貼合し基材層1/接着層2/金属層3が順に積層された積層体を作製した。
また、別途、表2に記載の構成を有する2層共押出しフィルムからなるシーラント層4を準備した。それぞれのシーラント層4は、金属層側を構成する樹脂層と、最内層側を構成する樹脂層とを共押出することにより2層共押出しフィルムとした。表2中の酸変性PP(不飽和カルボン酸でグラフト変性した不飽和カルボン酸グラフト変性ランダムポリプロピレン)の厚みは、20μm、PP(ポリプロピレン(ランダムコポリマー))の厚みは、15μm、の酸変性PE(不飽和カルボン酸でグラフト変性した不飽和カルボン酸グラフト変性ランダムポリエチレン)の厚みは、20μm、PE(ポリエチレン(ランダムコポリマー))の厚みは、15μmである。
次いで、前記で作製した基材層1/接着層2/金属層3からなる積層体の金属層に、前記で作製した2層共押出しフィルムの金属層側を構成する樹脂層が接するように重ねあわせ、金属層3が120℃となるように加熱してサーマルラミネーションを行うことにより、基材層1/接着層2/金属層3/シーラント層4が順に積層された積層体を得た。得られた積層体を一旦冷却した後に、180℃になるまで加熱し、1分間その温度を保持して熱処理を施すことにより、電池用包装材料Aを得た。
アルミニウム箔Cの調製
アルミニウム箔C(厚み40μm)は、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を以下の条件で圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃で圧延し、続いて、冷間圧延工程の冷間圧延温度100℃とし、さらに中間焼鈍工程を390℃にて処理時間1.5時間実施した。
アルミニウム箔C(厚み40μm)は、東洋アルミニウム株式会社製のアルミニウム箔A8021を以下の条件で圧延して得られたものである。熱間圧延工程において290℃で圧延し、続いて、冷間圧延工程の冷間圧延温度100℃とし、さらに中間焼鈍工程を390℃にて処理時間1.5時間実施した。
成形性の評価
上記で得られた電池用包装材料Aを裁断して、120×80mmの短冊片を作製し、これを試験サンプルとした。30×50mmの矩形状の雄型とこの雄型とのクリアランスが0.5mmの雌型からなるストレート金型を用い、雄型側にシーラント層側が位置するように雌型上に上記試験サンプルを載置し、試験サンプルを0.1MPaの押え圧(面圧)で押えて、冷間成形(引き込み1段成形)した。成形深さは、0.5mm単位で変えて、各成形深さにおいて、それぞれ10枚の試験サンプルについて、金属層のピンホール及びクラックの発生の有無を確認した。10枚全ての試験サンプルにシワや、ピンホール及びクラックがない場合の成形深さを限界成形深さとし、下記の基準で成形性を評価した。結果を表2に示す。
○:限界成形深さ6.0mm以上
△:限界成形深さ4.0mm〜5.5mm
×:限界成形深さ3.5mm以下
上記で得られた電池用包装材料Aを裁断して、120×80mmの短冊片を作製し、これを試験サンプルとした。30×50mmの矩形状の雄型とこの雄型とのクリアランスが0.5mmの雌型からなるストレート金型を用い、雄型側にシーラント層側が位置するように雌型上に上記試験サンプルを載置し、試験サンプルを0.1MPaの押え圧(面圧)で押えて、冷間成形(引き込み1段成形)した。成形深さは、0.5mm単位で変えて、各成形深さにおいて、それぞれ10枚の試験サンプルについて、金属層のピンホール及びクラックの発生の有無を確認した。10枚全ての試験サンプルにシワや、ピンホール及びクラックがない場合の成形深さを限界成形深さとし、下記の基準で成形性を評価した。結果を表2に示す。
○:限界成形深さ6.0mm以上
△:限界成形深さ4.0mm〜5.5mm
×:限界成形深さ3.5mm以下
限界成形深さ3.0mmで成形した後の金属層の厚みの測定
上記の成形性の評価と同様にして、電池用包装材料Aから作製したサンプルを限界成形深さ3.0mmに成形した。次に、成形後の電池用包装材料Aについて、基材層側から平面視した際、略矩形状に突出している部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上において、ミクロトーム(大和光機工業製:REM−710リトラトーム)にて厚み方向に裁断して電池用包装材料Aを2分割し、得られた断面をレーザー顕微鏡(キーエンス製:VKX−100)で観察して、第1湾曲部における金属層の厚みaと、第2湾曲部における金属層の厚みcと、第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における金属層の厚みbとを計測して、a、b、cの関係を求めた。結果を表2に示す。
以上の結果より、電池用包装材料Aにおいては、厚みa、b、cがc≧b>aの関係にあるが、金属層の厚みが厚いため、実施例1〜18と同様に成形性に優れていることが分かる。
上記の成形性の評価と同様にして、電池用包装材料Aから作製したサンプルを限界成形深さ3.0mmに成形した。次に、成形後の電池用包装材料Aについて、基材層側から平面視した際、略矩形状に突出している部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上において、ミクロトーム(大和光機工業製:REM−710リトラトーム)にて厚み方向に裁断して電池用包装材料Aを2分割し、得られた断面をレーザー顕微鏡(キーエンス製:VKX−100)で観察して、第1湾曲部における金属層の厚みaと、第2湾曲部における金属層の厚みcと、第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における金属層の厚みbとを計測して、a、b、cの関係を求めた。結果を表2に示す。
1 基材層
2 接着層
3 金属層
4 シーラント層
5 接着層
10 電池用包装材料
10a 略矩形状に突出した部分
10b 略直方体状の空間
11 電池用包装材料を平面視した際の中心部
12 第1の湾曲部
13 第1の湾曲部と第2の湾曲部との中間に位置する部分
14 第2の湾曲部
15 端部
2 接着層
3 金属層
4 シーラント層
5 接着層
10 電池用包装材料
10a 略矩形状に突出した部分
10b 略直方体状の空間
11 電池用包装材料を平面視した際の中心部
12 第1の湾曲部
13 第1の湾曲部と第2の湾曲部との中間に位置する部分
14 第2の湾曲部
15 端部
Claims (7)
- 少なくとも、基材層、金属層、及びシーラント層が順に積層されたシート状の積層体が成形された電池用包装材料であって、
前記電池用包装材料は、前記シーラント層側から前記基材層側に突出するようにして成形され、前記シーラント層側に電池素子が収容される略直方体状の空間を備えており、
前記電池用包装材料を前記基材層側から平面視した際、略矩形状に突出した部分の互いに対向する角部を結ぶ直線上の厚み方向の断面において、前記電池用包装材料の中心部から端部にかけて、順に、第1湾曲部と、第2湾曲部とを備えており、
前記電池用包装材料を平面視した際、前記略矩形状に突出した部分の中心部における前記金属層の厚みが、30μm未満であり、
前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaと、前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcと、前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbとが、以下の関係を充足する、電池用包装材料。
a≧b>cまたはa≧c>b - 前記第1湾曲部における前記金属層の厚みaが、30μm未満である、請求項1に記載の電池用包装材料。
- 前記第1湾曲部と前記第2湾曲部との中間に位置する部分における前記金属層の厚みbが、30μm未満である、請求項1または2に記載の電池用包装材料。
- 前記第2湾曲部における前記金属層の厚みcが、30μm未満である、請求項1〜3のいずれかに記載の電池用包装材料。
- 前記金属層が、アルミニウム箔により形成されている、請求項1〜4のいずれかに記載の電池用包装材料。
- 前記基材層と前記金属層との間に接着層が積層されてなる、請求項1〜5のいずれかに記載の電池用包装材料。
- 少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた電池素子が、請求項1〜6のいずれかに記載の電池用包装材料内に収容されている、電池。
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