JP5949604B2 - 燃料電池監視装置 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池を監視する燃料電池監視装置に関する。

従来、燃料電池を効率良く運転させるために、燃料電池のインピーダンスから燃料電池内の含水量を把握し、燃料電池内の含水量を制御する技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。

この特許文献１では、異なる周波数におけるインピーダンスから、燃料電池内の含水量の不足時（ドライアップ時）に増加する抵抗成分Ｒ１、および含水量の過剰時（フラッディング時）に増加する抵抗成分Ｒ２を求め、各抵抗成分Ｒ１、Ｒ２に基づいて燃料電池内の含水量を推定するようにしている。なお、抵抗成分Ｒ１は、電解質膜におけるプロトン移動抵抗に相当し、抵抗成分Ｒ２は、活性化過電圧および濃度過電圧（拡散過電圧）を抵抗換算したガス反応抵抗に相当するとものとしている。

特開２００３−８６２２０号公報

ところで、本発明者らは、燃料電池内における燃料ガスや酸化剤ガスといった反応ガスの拡散状態を監視するために、燃料電池内における反応ガスの拡散の困難性を示すパラメータの定量的に測定することを検討している。

ここで、上記従来技術で算出するガス反応抵抗は、燃料電池内の含水量の過剰時に増大する傾向があることから、ガス反応抵抗を燃料電池内における反応ガスの拡散の困難性を示すパラメータとして測定することが考えられる。

しかし、ガス反応抵抗には、燃料電池内における反応ガスの拡散状態だけでなく、例えば、反応ガスの供給量の変化によるガス濃度の変化の影響を受ける。このため、ガス反応抵抗によって燃料電池内の反応ガスの拡散状態を監視することが難しい。

本発明は上記点に鑑みて、燃料電池内部の反応ガスの拡散状態を定量化して測定可能な燃料電池監視装置を提供することを主たる目的とする。

本発明は、燃料ガスおよび酸化剤ガスといった反応ガスが供給されることで電気エネルギを出力する少なくとも１つの単セル（１０）で構成される燃料電池（１）を監視する燃料電池監視装置を対象としている。

上記目的を達成するため、本発明者らは、鋭意検討を重ねた。この結果、ガス反応抵抗に加えて、反応ガスの濃度変化に相関して変化する燃料電池の出力電流を用いることで、燃料電池内部の反応ガスの拡散状態を定量化して測定する構成を案出した。

すなわち、請求項１に記載の発明は、燃料電池の出力電流を検出する電流検出手段（５１）と、単セルの出力電圧を検出する電圧検出手段（５２）と、燃料電池の出力信号に異なる周波数の信号を重畳する信号重畳手段（５３１）と、信号重畳手段により異なる周波数の信号が重畳された際の電流検出手段の検出電流、および電圧検出手段の検出電圧から異なる周波数毎のインピーダンスを算出するインピーダンス算出手段（５３２）と、燃料電池内部における反応ガスの拡散の困難性を示すガス拡散抵抗（Ｒ_{ｔｏｔａｌ}）を測定する拡散抵抗測定手段（５３３）と、を備える。そして、拡散抵抗測定手段は、インピーダンス算出手段にて算出された異なる周波数毎のインピーダンスに基づいてガス反応抵抗（Ｒ_ｃｔ）を算出する抵抗算出部（５３３ａ）と、ガス反応抵抗および電流検出手段の検出電流に基づいて、ガス拡散抵抗（Ｒ_{ｔｏｔａｌ}）を算出するガス拡散抵抗算出部（５３３ｃ）と、を有することを特徴としている。

このように、ガス反応抵抗および電流検出手段にて検出した燃料電池の出力電流（検出電流）を用いることで、反応ガスの拡散状態に依拠して変化するガス拡散抵抗を定量化して測定することができる。この結果、燃料電池内部における反応ガスの拡散状態を適切に監視することが可能となる。

なお、この欄および特許請求の範囲で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係の一例を示すものである。

実施形態に係る燃料電池システムの全体構成図である。 実施形態に係る単セルの模式的な断面図である。 実施形態に係る単セルの内部構造を示す模式的な断面図である。 実施形態に係る燃料電池監視装置の模式図である。 信号重畳部にて燃料電池の出力信号に重畳させる交流信号を説明するための説明図である。 ガス拡散抵抗を測定する過程を説明するための説明図である。 交流信号の周波数を変化させた際のインピーダンスを複素平面上に示した特性図である。 交流信号の周波数を変化させた際のインピーダンスを複素平面上に示した特性図である。 実施形態に係る燃料電池監視装置が実行する制御処理の流れを示すフローチャートである。

以下、本発明の一実施形態について説明する。本実施形態の燃料電池監視装置５は、電気自動車の一種である燃料電池車両の燃料電池システムに適用されて、車両に搭載された燃料電池１を監視するものである。

燃料電池１は、水素（燃料ガス）と酸素（酸化剤ガス）といった反応ガスの電気化学反応を利用して電気エネルギを出力するものである。本実施形態では、燃料電池１として固体高分子型燃料電池を採用している。

図１の全体構成図に示すように、燃料電池１は、ＤＣ−ＤＣコンバータ２を介して主に車両走行用電動モータや二次電池といった電気負荷（図示略）に電力を供給するように構成されている。本実施形態の燃料電池１は、最小単位となる単セル１０が複数積層されたスタック構造であり、各単セル１０を電気的に直列接続した直列接続体として構成されている。

各単セル１０は、図２の断面図に示すように、電解質膜１０１の両側を一対の触媒層１０２ａ、１０２ｂで挟んで構成される膜電極接合体１００、膜電極接合体１００の両側に配置された一対の拡散層１０３ａ、１０３ｂ、これらを挟持するセパレータ１１０で構成されている。

電解質膜１０１は、含水性を有する炭化フッ素系や炭化水素系等の高分子材料により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜である。

一対の触媒層１０２ａ、１０２ｂは、それぞれ電極をなすもので、アノード電極を構成するアノード側触媒層１０２ａ、およびカソード電極を構成するカソード側触媒層１０２ｂで構成されている。各触媒層１０２ａ、１０２ｂは、図３の模式図に示すように、触媒作用を発揮する物質（例えば、白金粒子）１０２ｃ、当該物質１０２ｃを担持する担持カーボン１０２ｄ、担持カーボン１０２ｄを被覆するアイオノマー（電解質ポリマー）１０２ｅで構成されている。

拡散層１０３ａ、１０３ｂは、反応ガスを各触媒層１０２ａ、１０２ｂへ拡散させるもので、ガス透過性および電子伝導性を有する多孔質部材（例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス）で構成されている。

セパレータ１１０は、例えば、導電性を有するカーボン製の基材で構成されている。各セパレータ１１０には、アノード側触媒層１０２ａに対向する部位に、燃料ガス（本例では水素）が流れる水素流路１１１が形成され、カソード側触媒層１０２ｂに対向する部位に、酸化剤ガス（本例では空気）が流れる空気流路１１２が形成されている。

各単セル１０は、水素および空気が供給されると、以下に示すように、水素および酸素の電気化学反応により、電気エネルギを出力する。
（アノード側）Ｈ_２→２Ｈ^＋＋２ｅ⁻
（カソード側）２Ｈ^＋＋１／２Ｏ_２＋２ｅ⁻→Ｈ_２Ｏ
図１に戻り、燃料電池１は、双方向に電力供給可能なＤＣ−ＤＣコンバータ２を介して、各種電気負荷に電気的に接続されている。ＤＣ−ＤＣコンバータ２は、燃料電池１から各種電気負荷、あるいは、各種電気負荷から燃料電池１への電力の流れを制御するものである。

ここで、単セル１０の各流路１１１、１１２の下流側には、水素と酸素の電気化学反応により生成される水分（生成水）が滞留し易い。各流路１１１、１１２に生成水が滞留すると、各触媒層１０２ａ、１０２ｂへの反応ガスの拡散が阻害されてしまう。

このため、燃料電池１には、単セル１０における反応ガスの拡散状態等を監視する燃料電池監視装置５が接続されている。なお、燃料電池監視装置５の詳細については後述する。

燃料電池１には、空気入口部１１ａに空気を供給するための空気供給配管２０が接続されると共に、空気出口部１１ｂから空気等を外部へ排出するための空気排出配管２１が接続されている。

空気供給配管２０には、その最上流部に大気中から吸入した空気を燃料電池１に圧送するための空気ポンプ２２が設けられている。そして、空気供給配管２０における空気ポンプ２２と燃料電池１との間には、燃料電池１に供給する空気の圧力を調整する空気調圧弁２３が設けられている。また、空気排出配管２１には、燃料電池１内部に存する生成水や不純物等を空気とともに外部へ排出するための電磁弁２４が設けられている。

また、燃料電池１には、水素入口部１２ａに水素を供給するための水素供給配管３０が接続されると共に、水素出口部１２ｂから微量な未反応水素等を外部へ排出するための水素排出配管３１が接続されている。

水素供給配管３０の最上流部には、高圧水素が充填された高圧水素タンク３２が設けられている。そして、水素供給配管３０における高圧水素タンク３２と燃料電池１との間には、燃料電池１に供給される水素の圧力を調整する水素調圧弁３３が設けられている。また、水素排出配管３１には、微量な未反応水素等を外部へ排出するための電磁弁３４が設けられている。

なお、本実施形態では、各調圧弁２３、３３および各電磁弁２４、３４が、燃料電池１のガス入口部１１ａ、１２ａにおける圧力とガス出口部１１ｂ、１２ｂにおける圧力との圧力差を調整する圧力差調整手段を構成している。

さらに、燃料電池１には、燃料電池１の温度を調整する冷却系として、冷却水が循環する冷却水循環回路４が接続されている。この冷却水循環回路４には、冷却水を循環させる水ポンプ４１、燃料電池１通過後の冷却水を外気と熱交換させて放熱する放熱器４２が設けられている。

また、冷却水循環回路４には、燃料電池１通過後の冷却水の温度から間接的に燃料電池１の温度を検出する温度センサ４３が設けられている。なお、本実施形態では、水ポンプ４１および放熱器４２が、燃料電池１の温度を調整する温度調整手段を構成している。

次に、燃料電池監視装置５について説明する。燃料電池監視装置５は、主に、電流測定部５１、電圧測定部５２、信号処理装置５３、制御装置５４で構成されている。

まず、電流測定部５１、電圧測定部５２、および信号処理装置５３について図４を用いて説明する。なお、図４では、燃料電池１の内部構造を示すために、燃料電池１を構成する単セル１０の一部を透視図で示している。

電流測定部５１は、単セル１０に設定された局所部位における出力電流を検出する電流検出手段である。本実施形態の電流測定部５１は、所定の単セル１０に隣接して配置された測定板５１１、測定板５１１における単セル１０の局所部位に対応する位置に設けられて、局所部位に流れる電流を検出する電流センサ５１２で構成されている。なお、電流センサ５１２としては、シャント抵抗を用いたセンサやホール素子を用いたセンサ等を採用することができる。また、電流測定部５１は、燃料電池１の積層方向の中段部に限らず、積層方向端部に配設してもよい。

電圧測定部５２は、単セル１０から出力される出力電圧を検出する電圧検出手段である。本実施形態の電圧測定部５２は、各単セル１０それぞれの出力電圧を検出可能に構成されている。なお、電流測定部５１、および電圧測定部５２は、それぞれ信号処理装置５３に接続されており、電流測定部５１、および電圧測定部５２からの各出力信号が信号処理装置５３に入力される。

信号処理装置５３は、各種入力信号に基づいて、制御処理や演算処理を実行するものであり、ＣＰＵ、記憶手段を構成する各種メモリ５３０等からなる周知のマイクロコンピュータとその周辺回路にて構成されている。

本実施形態の信号処理装置５３は、信号重畳部５３１、インピーダンス算出部５３２、拡散抵抗測定部５３３といった構成（ソフトウェアおよびハードウェア）を備えている。

信号重畳部５３１は、ＤＣ−ＤＣコンバータ２を介して燃料電池１に接続され、図５に示すように、燃料電池１の出力電流（直流成分Ｉ）に対して所定周波数の交流信号（交流成分ΔＩ）を重畳させる信号重畳手段である。

本実施形態の信号重畳部５３１は、高周波数（例えば、１ｋＨｚ）の交流信号、および低周波数（例えば、２０Ｈｚ）の交流信号といった異なる周波数の交流信号を、燃料電池１の出力電流に重畳するように構成されている。なお、信号重畳部５３１にて重畳する各交流信号は、燃料電池１の発電状態への影響を考慮して、燃料電池１の出力電流の１０％以内とすることが望ましいが、燃料電池１の発電状態に応じて変更するようにしてもよい。

インピーダンス算出部５３２は、信号重畳部５３１にて燃料電池１の出力電流に各交流信号を重畳した際の電流測定部５１の検出電流、および電圧測定部５２の検出電圧から異なる周波数毎のインピーダンスを算出するインピーダンス算出手段を構成している。

本実施形態のインピーダンス算出部５３２は、異なる周波数毎のインピーダンスを単セル毎に算出するように構成されている。なお、本実施形態のインピーダンス算出部５３２は、例えば、高速フーリエ変換処理等によって、異なる周波数毎のインピーダンスの絶対値および位相角を算出するように構成されている。

拡散抵抗測定部５３３は、セパレータ１１０の各流路１１１、１１２を流通する反応ガスの触媒層１０２ａ、１０２ｂへの拡散の困難性を示すパラメータ（単位：ｓ／ｍ）であるガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を測定する拡散抵抗測定手段である。なお、本実施形態の拡散抵抗測定部５３３は、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を単セル１０毎に測定するように構成されている。

本実施形態の拡散抵抗測定部５３３は、図６に示すように、抵抗算出部５３３ａ、限界電流密度算出部５３３ｂ、ガス拡散抵抗算出部５３３ｃといった構成（ソフトウェアおよびハードウェア）を備えている。

抵抗算出部５３３ａは、インピーダンス算出部５３２にて算出した異なる周波数毎のインピーダンスに基づいて、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍ、およびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを単セル１０毎に算出する演算部である。なお、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍは、電解質膜１０１の乾燥に伴って増大する抵抗過電圧を抵抗換算した成分であり、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔは、活性化過電圧および濃度過電圧を抵抗換算した成分である。

本実施形態の抵抗算出部５３３ａは、異なる周波数のうち、高い方の周波数に対応する高周波インピーダンスからプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍを算出する。また、異なる周波数のうち、低い方の周波数に対応する低周波インピーダンスの絶対値、および位相角、およびプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍを用いて、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを算出する。

以下、本実施形態における燃料電池１のプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍ、およびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔの算出方法について図７および図８を用いて説明する。なお、図７および図８は、周波数を低周波から高周波に変化させた際のインピーダンスを複素平面上に示した特性図（コールコールプロット図）である。

本実施形態では、図７および図８に示すように、高周波数ｆ_Ｈにおけるインピーダンスの実軸の値がプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍに相当し、円弧状のインピーダンスの軌跡と実軸とが交わる２つの交点間の値がガス反応抵抗Ｒ_ｃｔに相当するものとしている。

具体的には、まず、高周波数ｆ_Ｈにおけるインピーダンスの絶対値Ｒ_１および位相角θ_１を、以下の数式Ｆ１に適用して、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍを算出する。
Ｒ_ｍｅｍ＝Ｒ_１ｃｏｓθ_１…（Ｆ１）
また、異なる周波数ｆ_Ｌ、ｆ_Ｈにおけるインピーダンスの絶対値Ｒ_１、Ｒ_２、および位相角θ_２を、以下の数式Ｆ２、Ｆ３に適用して、低周波数ｆ_Ｌにおけるインピーダンス中のガス反応抵抗Ｒ_ｃｔの特性を示す成分を算出する。
φ＝ｔａｎ^−１［（Ｒ_２ｓｉｎθ_２）／｛（Ｒ_２ｃｏｓθ_２）−Ｒ_ｍｅｍ｝］…（Ｆ２）
Ａ＝（Ｒ_２ｓｉｎθ_２）／（Ｒ_２ｓｉｎφ）…（Ｆ３）
そして、前述の数式Ｆ２、Ｆ３により得られたφ、およびＡを、以下の数式Ｆ４に適用して、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを算出する。
Ｒ_ｃｔ＝Ａ／ｃｏｓφ…（Ｆ４）
図６に戻り、限界電流密度算出部５３３ｂは、燃料電池１の発電時における限界電流密度Ｉ_ｌｉｍを算出する演算部である。本実施形態の限界電流密度算出部５３３ｂは、燃料電池１の出力電流（電流密度）、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔ、および単セル１０に生ずる濃度過電圧η_ｃ等から限界電流密度Ｉ_ｌｉｍを算出する。なお、限界電流密度算出部５３３ｂは、理論起電圧Ｅｏから、単セル１０の出力電圧（制御電圧）Ｅ、活性化電圧、および抵抗過電圧を引いた残りを濃度過電圧η_ｃとして算出する。

具体的には、本実施形態では、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍを、例えば、以下の数式Ｆ５〜Ｆ９により算出する。
Ｉ_ｌｉｍ＝｛ｅ^β／（ｅ^β−１）｝Ｉ…（Ｆ５）
β＝（η_ｃｎＦ）／（２ＲＴ）…（Ｆ６）
η_ｃ＝Ｅｏ−Ｅ−η_ａ−η_Ｒ…（Ｆ７）
η_ａ＝｛（ＲＴ）／（２αＦ）｝ｌｎ（Ｉ／Ｉｏ）…（Ｆ８）
η_Ｒ＝ＩＲ_ｍｅｍ…（Ｆ９）
但し、数式Ｆ５〜Ｆ９における「Ｆ」はファラデー定数、「Ｒ」は気体定数、「Ｔ」は温度、「ｎ」は定数を示している。また、「Ｉ」は電流密度、「Ｉｏ」は交換電流密度、「Ｅ」は制御電圧、「Ｅｏ」は理論起電圧を示している。また、「η_ｃ」は濃度過電圧、「η_ａ」は活性化過電圧、「η_Ｒ」は抵抗過電圧を示し、「α」は電荷移動係数（定数）を示している。

続いて、ガス拡散抵抗算出部５３３ｃは、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔ、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍに基づいて、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出する演算部である。

本実施形態のガス拡散抵抗算出部５３３ｃは、予めガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}と限界電流密度Ｉ_ｌｉｍおよびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔとの相関特性を関数にモデル化し、当該相関特性をモデル化した関数に基づいて、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出する。

具体的には、本実施形態のガス拡散抵抗算出部５３３ｃは、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍおよびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを、以下の数式Ｆ１０に適用してガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出する。
Ｒ_{ｔｏｔａｌ}＝ρ（Ｉ_ｌｉｍ ^α／Ｒ_ｃｔ ^β）^ξ…（Ｆ１０）
ここで、数式Ｆ１０は、予めガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍ、およびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔの相関特性をモデル化した数式の一例である。なお、数式Ｆ１０は、ガス反応抵抗Ｒｃｔ、および限界電流密度Ｉ_ｌｉｍそれぞれをガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}および反応ガスのガス濃度を変数とする関数として定義し、各関数から反応ガスのガス濃度に関する項を除去することで導出することができる。

但し、数式Ｆ１０中のα、β、ρ、およびξは、単セル１０内の反応ガスのガス濃度を変化させた際の限界電流密度により予め測定しておいたガス拡散抵抗の実測値と、ガス反応抵抗Ｒｃｔ、および限界電流密度Ｉ_ｌｉｍから算出するガス拡散抵抗の推定値とをフィッティングして設定するパラメータ（定数）である。

図１に戻り、燃料電池監視装置５の制御装置５４について説明する。制御装置５４は、各種入力信号に基づいて、制御処理や演算処理を実行するものであり、ＣＰＵ、記憶手段を構成する各種メモリ５４ａ等からなる周知のマイクロコンピュータとその周辺回路にて構成されている。

本実施形態の制御装置５４の入力側には、信号処理装置５３等が接続されており、各入力機器から出力信号が入力される。また、制御装置５４の出力側には、空気ポンプ２２、水ポンプ４１、空気調圧弁２３、電磁弁２４、水素調圧弁３３、電磁弁３４といった各種電気式アクチュエータ等が接続されており、これら制御機器が制御装置５４からの制御信号により制御される。

本実施形態の制御装置５４は、燃料電池１に求められる出力が得られるように制御機器を制御する発電制御処理を実行すると共に、燃料電池１内部の反応ガスの拡散状態等を調整する回復処理を実行するように構成されている。なお、本実施形態では、制御装置５４における発電制御処理を実行する構成が発電制御手段５４ｂを構成し、制御装置５４における回復処理を実行する構成が回復制御手段５４ｃを構成している。

次に、本実施形態の燃料電池監視装置５における燃料電池１の監視について図９のフローチャートを用いて説明する。図９の制御フローは、信号処理装置５３および制御装置５４が実行する処理をまとめたもので、燃料電池１の発電状態において周期的に実行される。

図９に示すように、まず、信号処理装置５３の信号重畳部５３１にて、ＤＣ−ＤＣコンバータ２を介して、燃料電池１の出力電流に予め定めた高周波数の交流信号および低周波数の交流信号を重畳する（Ｓ１０）。

続いて、信号重畳部５３１にて交流信号を付加した際の電流測定部５１、および電圧測定部５２等の出力信号（検出値）を読み込む（Ｓ２０）。そして、信号処理装置５３のインピーダンス算出部５３２にて、異なる周波数それぞれに対応するインピーダンスを単セル１０毎に算出する（Ｓ３０）。

続いて、拡散抵抗測定部５３３の抵抗算出部５３３ａにて、各単セル１０のプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍおよびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを算出し（Ｓ４０）、限界電流密度算出部５３３ｂにて、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍを算出する（Ｓ５０）。

そして、拡散抵抗測定部５３３のガス拡散抵抗算出部５３３ｃにて、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔおよび限界電流密度Ｉ_ｌｉｍに基づいて、各単セル１０のガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出する（Ｓ６０）。

次に、制御装置５４では、抵抗算出部５３３ａにて算出したプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍ、および、ガス拡散抵抗算出部５３３ｃにて算出したガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}それぞれが適正範囲内であるか否かを判定する（Ｓ７０、Ｓ９０）。

具体的には、制御装置５４では、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍが適正範囲内であるか否かを判定する（Ｓ７０）。この結果、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍが適正範囲内となる場合には、燃料電池１内部が乾燥していないと考えられるので、制御装置５４は、そのまま処理を終了する。

一方、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍが適正範囲を超えて高い値を示した場合には、燃料電池１内部が乾燥していると考えられるので、制御装置５４は、乾燥状態を回復する回復処理を実行する（Ｓ８０）。なお、乾燥状態を回復する回復処理としては、燃料電池１の温度を低下させて燃料電池１内部の含水量を増加させる処理や、空気ポンプ２２による空気の圧送量を減じて、空気のストイキ比を低下させる処理等が挙げられる。

また、制御装置５４では、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}が適正範囲内であるか否かを判定する（Ｓ９０）。この結果、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}が適正範囲内となる場合には、燃料電池１内部の反応ガスの拡散状態が悪化していないと考えられるので、制御装置５４は、そのまま処理を終了する。

一方、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}が適正範囲を超えて高い値を示した場合には、フラディング等により燃料電池１内部の反応ガスの拡散状態が悪化していると考えられるので、制御装置５４は、拡散状態を調整する回復処理を実行する（Ｓ１００）。

ここで、拡散状態を調整する回復処理では、燃料電池１内部の反応ガスの圧力を増加するように各調圧弁２３、３３等を制御して、燃料電池１内部における反応ガスの拡散を促進する処理を実行する。なお、拡散状態を調整する回復処理は、これに限らず、例えば、間欠的に電磁弁２４、３４の開度を増加させることで、燃料電池１内部の含水量を減少させるようにしてもよい。

以上説明した本実施形態の燃料電池監視装置５によれば、拡散抵抗測定部５３３にて、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔおよび限界電流密度Ｉ_ｌｉｍから燃料電池１内部の拡散状態に依拠して変化するガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を定量化して測定することができる。この結果、燃料電池内部の拡散状態を的確に監視することが可能となる。

また、本実施形態の燃料電池監視装置５は、制御装置５４にて、燃料電池１内部の拡散状態が悪化した際に、燃料電池１内部の拡散状態を調整する回復処理を実行するように構成されている。

これによれば、燃料電池１内部の拡散状態を適正に維持することができるので、燃料電池１を出力のバラツキを抑制して、効率良く運転させることが可能となり、燃料電池１の燃費向上を図ることができる。

（他の実施形態）
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した範囲内において適宜変更が可能である。例えば、以下のように種々変形可能である。

（１）上述の実施形態では、予めガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍ、およびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔの相関特性をモデル化した数式Ｆ１０に基づいて、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出する例について説明したが、これに限定されない。

例えば、予めガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}と限界電流密度Ｉ_ｌｉｍおよびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔとの相関特性をモデル化した制御マップを作成しておき、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍおよびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを当該制御マップに適用することで、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出するようにしてもよい。

（２）上述の実施形態では、ガス反応抵抗Ｒｃｔおよび限界電流密度Ｉ_ｌｉｍからガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出する例について説明したが、これに限定されない。燃料電池１内部の反応ガスの濃度は、燃料電池１の出力電流に相関して変化することから、ガス反応抵抗Ｒｃｔおよび燃料電池１の出力電流からガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出してもよい。この場合、例えば、予めガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}、電流密度Ｉ、およびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔの相関特性をモデル化した以下の数式Ｆ１０´に基づいて、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を算出すればよい。
Ｒ_{ｔｏｔａｌ}＝ρ（Ｉ^α／Ｒ_ｃｔ ^β）^ξ…（Ｆ１０´）
ここで、数式Ｆ１０´は、予めガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}、電流密度Ｉ、およびガス反応抵抗Ｒ_ｃｔの相関特性をモデル化した数式の一例である。なお、数式Ｆ１０中の電流密度Ｉは、電流測定部５１の検出値に相当する。

（３）上述の実施形態では、限界電流密度Ｉ_ｌｉｍを算出する際、濃度過電圧η_ｃを、理論起電圧Ｅｏから、単セル１０の出力電圧（制御電圧）Ｅ、活性化電圧、および抵抗過電圧を引いた残りとして算出する例について説明したがこれに限定されない。活性化電圧については、他のパラメータに比べて影響が小さいため、例えば、理論起電圧Ｅｏから、単セル１０の出力電圧（制御電圧）Ｅ、および抵抗過電圧を引いた残りを濃度過電圧η_ｃに相関性を有する値として算出してもよい。

（４）上述の実施形態では、高周波数ｆ_Ｈにおけるインピーダンスの絶対値Ｒ_１および位相角θ_１からプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍを算出する例について説明したが、これに限定されない。例えば、高周波数ｆ_Ｈにおけるインピーダンスの位相角θ_１が小さい場合、高周波数ｆ_Ｈにおけるインピーダンスの絶対値Ｒ_１をプロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍとしてもよい。

（５）上述の実施形態では、円弧状のインピーダンスの軌跡と実軸とが交わる２つの交点間の値がガス反応抵抗Ｒ_ｃｔに相当とし、数式Ｆ２〜Ｆ４を用いてガス反応抵抗Ｒ_ｃｔを算出する例について説明したが、これに限定されない。

円弧状のインピーダンスの軌跡と実軸とが交わる２つの交点間の値は、活性化過電圧の影響を受けることから、例えば、以下の数式の如く、活性化過電圧の影響を除去した値を、ガス反応抵抗Ｒ_ｃｔとして算出するようにしてもよい。
Ｒ_ｃｔ＝Ａ／ｃｏｓφ−η_ａ／Ｉ
但し、数式中の「η_ａ」が活性化過電圧、「Ｉ」が電流密度を示している。なお、「Ｉ」は、電流測定部５１の測定値を用いることができ、活性化電圧η_ａに関しては、数式Ｆ８により求めることができる。

また、上述の実施形態では、数式Ｆ２〜Ｆ４を用いてガス反応抵抗Ｒｃｔを算出する例について説明したが、これに限定されない。例えば、プロトン移動抵抗Ｒ_ｍｅｍを定数として、低周波数ｆ_Ｌにおけるインピーダンスからガス反応抵抗Ｒｃｔを算出するようにしてもよい。

（６）上述の実施形態の如く、燃料電池１を効率よく運転させるためには、制御装置５４にて燃料電池１内部の拡散状態等の回復処理を実行することが望ましいが、これに限定されない。例えば、制御装置５にて、ガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}等が適正範囲から外れた際に、その旨を乗員等に対して報知するようにしてもよい。

（７）上述の実施形態では、単セル１０の局所部位を流れる電流を検出する電流測定部５１を電流検出手段として用いる例について説明したが、これに限らず、例えば、燃料電池１全体の出力電流を検出する電流センサを電流検出手段として用いてもよい。

（８）上述の実施形態の如く、拡散抵抗測定部５３３にて全ての単セル１０のガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を測定することが望ましいが、これに限定されない。例えば、各単セル１０における代表的な単セル１０のガス拡散抵抗Ｒ_{ｔｏｔａｌ}を測定する構成としてもよい。

この場合、電圧検出手段を構成する電圧測定部５２では、各単セル１０から出力される出力電圧の全てを検出する必要がない。このため、例えば、このため、例えば、燃料電池１全体の出力電圧を検出する電圧センサや、複数の単セル１０の一部の出力電圧を検出する電圧センサにより電圧検出手段を構成するようにしてもよい。

（９）上述の実施形態では、複数の単セル１０を電気的に直列接続して構成される燃料電池１に燃料電池監視装置５を適用する例について説明したが、これに限定されない。例えば、１つの単セル１０で構成される燃料電池１や、単セル１０を電気的に並列接続して構成される燃料電池１に燃料電池監視装置５を適用してもよい。

（１０）上述の実施形態では、車両に搭載される燃料電池１に燃料電池監視装置５を適用する例について説明したが、これに限らず、工場や家庭で用いられる据置型の燃料電池１に燃料電池監視装置５を適用してもよい。

（１１）上述の各実施形態において、実施形態を構成する要素は、特に必須であると明示した場合および原理的に明らかに必須であると考えられる場合等を除き、必ずしも必須のものではないことは言うまでもない。

（１２）上述の各実施形態において、実施形態の構成要素の個数、数値、量、範囲等の数値が言及されている場合、特に必須であると明示した場合および原理的に明らかに特定の数に限定される場合等を除き、その特定の数に限定されない。

（１３）上述の各実施形態において、構成要素等の形状、位置関係等に言及するときは、特に明示した場合および原理的に特定の形状、位置関係等に限定される場合等を除き、その形状、位置関係等に限定されない。

５ 燃料電池監視装置
５１ 電流測定部（電流検出手段）
５２ 電圧測定部（電圧検出手段）
５３１ 信号重畳部（信号重畳手段）
５３２ インピーダンス算出部（インピーダンス算出手段）
５３３ 拡散抵抗測定部
５３３ａ 抵抗算出部
５３３ｂ 限界電流密度算出部
５３３ｃ ガス拡散抵抗算出部

Claims (7)

1. 燃料ガスおよび酸化剤ガスといった反応ガスが供給されることで電気エネルギを出力する少なくとも１つの単セル（１０）で構成される燃料電池（１）を監視する燃料電池監視装置であって、
   前記燃料電池の出力電流を検出する電流検出手段（５１）と、
   前記単セルの出力電圧を検出する電圧検出手段（５２）と、
   前記燃料電池の出力信号に異なる周波数の信号を重畳する信号重畳手段（５３１）と、
   前記信号重畳手段により前記異なる周波数の信号が重畳された際の前記電流検出手段の検出電流、および前記電圧検出手段の検出電圧から前記異なる周波数毎のインピーダンスを算出するインピーダンス算出手段（５３２）と、
   前記燃料電池内部における前記反応ガスの拡散の困難性を示すガス拡散抵抗（Ｒ_{ｔｏｔａｌ}）を測定する拡散抵抗測定手段（５３３）と、を備え、
   前記拡散抵抗測定手段は、
   前記インピーダンス算出手段にて算出された異なる周波数毎のインピーダンスに基づいてガス反応抵抗（Ｒ_ｃｔ）を算出する抵抗算出部（５３３ａ）と、
   前記ガス反応抵抗および前記電流検出手段の検出電流に基づいて、前記ガス拡散抵抗（Ｒ_{ｔｏｔａｌ}）を算出するガス拡散抵抗算出部（５３３ｃ）と、
   を有することを特徴とする燃料電池監視装置。
2. 前記ガス拡散抵抗算出部は、予め前記ガス拡散抵抗、前記ガス反応抵抗、および前記電流検出手段の検出電流の相関特性をモデル化した関数に基づいて、前記ガス拡散抵抗を算出することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池監視装置。
3. 前記拡散抵抗測定手段は、前記電流検出手段の検出電流を用いて限界電流密度を算出する限界電流密度算出部（５３３ｂ）を有し、
   前記ガス拡散抵抗算出部は、予め前記ガス拡散抵抗、前記ガス反応抵抗、および前記限界電流密度の相関特性をモデル化した関数に基づいて、前記ガス拡散抵抗を算出することを特徴とする請求項１に記載の燃料電池監視装置。
4. 前記限界電流密度算出部は、
   前記電流検出手段の検出電流、前記ガス反応抵抗、および前記単セルに生ずる濃度過電圧から前記限界電流密度を算出することを特徴とする請求項３に記載の燃料電池監視装置。
5. 前記限界電流密度算出部は、
   前記単セルの理論起電圧から前記単セルの出力電圧、活性化電圧、および抵抗過電圧を引いた残り、または、前記単セルの理論起電圧から前記単セルの出力電圧、および抵抗過電圧を引いた残りを前記濃度過電圧に相関性を有する値として算出することを特徴とする請求項４に記載の燃料電池監視装置。
6. 前記抵抗算出部は、
   前記異なる周波数のうち、高い方の周波数に対応する高周波インピーダンスからプロトン移動抵抗（Ｒ_ｍｅｍ）を算出し、
   前記異なる周波数のうち、少なくとも低い方の周波数に対応する低周波インピーダンスから前記ガス反応抵抗を算出することを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１つに記載の燃料電池監視装置。
7. 前記ガス拡散抵抗が予め定めた適正範囲から外れた際に、前記燃料電池内部における前記反応ガスの拡散状態を調整する回復処理を実行する回復制御手段（５４ｃ）を備えることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１つに記載の燃料電池監視装置。

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