JP5939189B2 - 製鉄所の操業方法 - Google Patents
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Description
CO2は水素を供与する化合物と反応させることによって炭化水素に変換できる。特に、メタン、エタンなどの軽質炭化水素は、製鉄所などでも取扱い容易な天然ガス代替の燃料や高炉での還元剤などに利用可能であるため、軽質炭化水素への変換は価値の高い技術である。
(1)NH3をCO2と直接反応させメタンに変換する経路
(2)NH3を分解してH2に変換した後、CO2と反応させる経路
このうち(2)の経路は、NH3をH2に分解した後は、公知のH2によるメタネーション反応であるが、NH3の分解効率が問題である。一方、(1)の経路は、NH3とCO2の直接反応であるため設備が簡略化できる利点があるが、NH3による直接メタネーションの実績はなく、新規な技術開発が必要である。
特許文献1には、コークス炉ガスから回収したアンモニアによる高炉ガス中のCO、CO2のメタネーション方法が開示されている。
したがって本発明の目的は、以上のような従来技術の課題を解決し、CO及び/又はCO2を含有する混合ガスにNH3を直接反応させてCH4、H2、N2を主成分とする混合ガスに変換し、この混合ガスを製鉄所で有効利用する製鉄所の操業方法を提供することにある。
本発明はこのような知見に基づきなされたもので、以下を要旨とするものである。
[1]CO及び/又はCO2を含有し、COとCO2の合計濃度が乾燥状態基準において50vol%以上である混合ガス(A)に、CO及び/又はCO2のNH3によるメタネーション反応の化学量論量の0.95〜1.5倍量のNH3を反応させた後、脱水及び脱アンモニアすることにより、CH4、H2及びN2を主成分とする混合ガス(B)とし、該混合ガス(B)を製鉄所内で利用することを特徴とする製鉄所の操業方法。
[3]上記[1]又は[2]の操業方法において、混合ガス(A)が、製鉄所内で発生する排出ガス又は製鉄所内で発生する排出ガスを濃縮してCOとCO2の合計濃度を高めたガスであることを特徴とする製鉄所の操業方法。
[4]上記[1]又は[2]の操業方法において、混合ガス(A)が、製鉄所内で転炉から排出される転炉ガス又は該転炉ガスを濃縮してCOとCO2の合計濃度を高めたガスであることを特徴とする製鉄所の操業方法。
[5]上記[1]〜[4]のいずれかの操業方法において、混合ガス(B)を、製鉄副生ガスの燃焼熱調整用ガス、自家発電所用燃料、焼結鉱製造用凝結材のうちの1つ以上として利用することを特徴とする製鉄所の操業方法。
混合ガス(A)としては特に制約がないが、製鉄所内で発生する排出ガス又は製鉄所内で発生する排出ガスを濃縮してCOとCO2の合計濃度を高めたガスが好ましい。製鉄所内で発生する排出ガスとしては、例えば、各種の燃焼炉、高炉、転炉などから排出されるガス(すなわち燃焼排ガス、高炉ガス、転炉ガスなど)が挙げられ、これらの1種又は2種以上を用いることができる。
転炉ガスの場合、一般的な操業ではCOが40〜70vol%、CO2が10〜40vol%程度であり、含硫黄化合物のようなNH3メタネーションの触媒毒となる物質の含有率も非常に低いことから、本発明の混合ガス(A)としてそのまま用いることができる。
なお、或る任意のガスに対してCO、CO2の何れか一方又は両方を純ガスとして混合することで、本発明の混合ガス(A)としてもよい。
反応温度は200〜500℃が好ましく、250〜450℃がより好ましい。反応温度が200℃未満では温度が低すぎて反応が進行しにくい。一方、500℃超えでは平衡的に不利であり、CH4濃度が低い混合ガス(B)しか得られない。なお、反応温度の制御は反応器内部、或いは反応器出口付近にボイラーなどの熱交換器を設置して、スチーム発生させる方法が、反応温度の制御と顕熱回収が同時に行えることから好適である。
CO+2NH3→CH4+H2O+N2 …(1)
3CO2+8NH3→3CH4+6H2O+4N2 …(2)
これより、混合ガス(A)の流量をFA(kmol/h)とし、混合ガス(A)のCOとCO2の濃度をそれぞれXCO(vol%)、XCO2(vol%)とすると、量論量のNH3流量FNH3−thor(kmol/h)は下記(3)式で求められる。
FNH3−thor=FA×(2 XCO+8/3 XCO2)/100 …(3)
α=FNH3−real/FNH3−thor …(4)
さらに、混合ガス(A)中のCOとCO2の合計濃度が75vol%以上で、かつNH3当量比αが1〜1.5であると、LHVが3000kcal/Nm3程度以上となり、特に好ましい。また、COとCO2の合計濃度が80vol%以上で、かつNH3当量比αが1〜1.2であると、LHVがより高くなるので、さらに好ましい。このような混合ガス(A)として、CO濃度が高く、かつ安定操業下でCOとCO2の合計濃度が75vol%以上となる転炉ガスは特に好ましい。なお、転炉ガスを濃縮してCOとCO2の合計濃度を高めたものを用いてもよい。
また、焼結鉱製造用凝結材については、焼結鉱を製造するためには炭材(凝結材)が必要であり、一般には粉コークスが用いられるが、粉コークスの一部を天然ガスで代替することもできるため、本発明の混合ガス(B)も凝結材として利用可能である。
高炉ガスのCOとCO2を濃縮して混合ガス(A)とし、ベンチ規模の装置で混合ガス(A)のNH3によるメタネーション反応を行った。
脱硫・乾燥処理後の平均ガス組成がH2:3vol%、CO:23vol%、CO2:21vol%、N2:53vol%である高炉ガスを、吸着剤としてCu+担持活性炭を15kg充填した吸着塔に常圧で5.25Nm3/h供給した。脱着は7kPa(絶対圧)で行い、脱着ガスの組成はH2<1vol%、CO:47vol%、CO2:37vol%、N2:16vol%であり、流量は2.24Nm3/hであった。すなわち、この脱着ガスに含まれるCOとCO2の合計濃度は84vol%であり、これを混合ガス(A)として用いた。
気液分離器から分離された水を液体クロマトグラフで分析した結果、NH3を11vol%含んでおり、これから未反応NH3量を計算すると、気体換算で430NL/hと計算された。したがって、NH3転化率は約90%である。
また、この製鉄所では焼結鉱製造用凝結材の一部として天然ガスを用いている。天然ガスに比べてLHVが低くバーナーランスの変更が必要ではあるが、本発明の生成ガスはN2で希釈されたCH4であるため焼結鉱製造用凝結材としても利用できることが明らかである。
本発明例1とは異なり、内径25mmの反応管を用い、CO,CO2,N2,NH3をそれぞれの純ガスボンベから所定流量を供給するラボ実験によって、混合ガス(原料ガス)中のCO、CO2濃度の影響とNH3量論比の影響を調査した。
触媒、SV、反応温度は本発明例1と同等とした。ガス成分の分析は、生成ガスを多量の水に接触させて脱アンモニアした後、ガスクロマトグラフ法で分析したが、水中のNH3濃度の測定は行わなかった。
混合ガス(A)を、乾燥状態においてCO:61vol%、CO2:14vol%、N2:25vol%のガス組成である脱炭工程で排出された転炉ガスとした以外は、本発明例2〜7と同様にしてNH3によるメタネーション実験を行った。なお、本発明例でのNH3量論比は1とした。
表1に示すように、CO,CO2の合計転化率は88%、生成ガスのLHVは3230kcal/Nm3と高い値であった。
Claims (5)
- CO及び/又はCO2を含有し、COとCO2の合計濃度が乾燥状態基準において50vol%以上である混合ガス(A)に、CO及び/又はCO2のNH3によるメタネーション反応の化学量論量の0.95〜1.5倍量のNH3を反応させた後、脱水及び脱アンモニアすることにより、CH4、H2及びN2を主成分とする混合ガス(B)とし、該混合ガス(B)を製鉄所内で利用することを特徴とする製鉄所の操業方法。
- 混合ガス(B)のLHVが3000kcal/Nm3以上であることを特徴とする請求項1に記載の製鉄所の操業方法。
- 混合ガス(A)が、製鉄所内で発生する排出ガス又は製鉄所内で発生する排出ガスを濃縮してCOとCO2の合計濃度を高めたガスであることを特徴とする請求項1又は2に記載の製鉄所の操業方法。
- 混合ガス(A)が、製鉄所内で転炉から排出される転炉ガス又は該転炉ガスを濃縮してCOとCO2の合計濃度を高めたガスであることを特徴とする請求項1又は2に記載の製鉄所の操業方法。
- 混合ガス(B)を、製鉄副生ガスの燃焼熱調整用ガス、自家発電所用燃料、焼結鉱製造用凝結材のうちの1つ以上として利用することを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の製鉄所の操業方法。
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