JP5900847B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
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Description
さらに、近年では、上記のような薄型面発光という特長を生かして、次世代の照明としても注目されている。
このような電流駆動型の有機EL素子は、電流密度の増加に伴って、輝度が増加するものの、有機層中を通過した電荷量に依存して、素子を構成する有機化合物が劣化する。このため、電流密度の増加に伴う素子の駆動寿命の減少が起こり、高輝度を要求される照明等の用途における課題となっていた。
一方で、各発光ユニット間の電荷発生層に電界がかかると、電子−正孔対が生成し、正孔は隣接する正孔輸送層に、電子は隣接する電子輸送層にそれぞれ注入され、各発光ユニット内で再結合して発光する。このため、N段の発光ユニットを積層したMPE素子は、1段の発光ユニットからなる有機EL素子に比べて、N倍の輝度を得ることができる。
しかも、MPE素子を流れる電流密度は、1段の発光ユニットからなる有機EL素子と同等であるため、N倍に高輝度化されても、駆動寿命は減少しない。
さらに、赤、緑、青色の発光層を積層した各発光ユニットからは、独立した光を取り出すことができるため、発光の白色化がより容易であるという利点も有している。
しかしながら、青色リン光MPE素子においては、このような電荷発生層では、電子注入障壁の増大により駆動電圧が上昇し、高効率MPE素子としての十分な特性が得られない。
電荷発生層に接してこのような電子注入層を挿入形成することにより、該電荷発生層の陽極側に形成された、浅いLUMO準位を有する有機材料からなる電子輸送層等に対しても、電荷発生層から発生した電子の電子注入性を向上させることができる。
このようなドープ層を形成することにより、電子輸送層への電子注入性をより向上させることができる。
したがって、本発明に係る有機EL素子は、高演色性かつ高効率の白色有機EL素子の提供に寄与し得るものである。
図1に、本発明に係る有機EL素子の層構成の一例を示す。図1に示す有機EL素子は、発光ユニットを2個備えたMPE素子であるが、発光ユニットの個数は特に限定されない。
このMPE素子は、陽極1と陰極7の一対の電極間に、発光層3,13を含む発光ユニットを2個備え、前記各発光ユニットが電荷発生層6によって仕切られた構造を有している。また、発光層3,13の陽極側に正孔輸送層2,12を備え、発光層3,13の陰極側に電子輸送層4,14、電子注入層5を備えている。この素子においては、正孔輸送層2(12)、発光層3(13)、電子輸送層4(14)の積層のセットを1個の発光ユニットと見なす。なお、発光ユニットの構成は、必ずしもこれに限定されない。
MPE素子の各発光ユニット間に設けられる電荷発生層に接してこのような電子注入層を挿入形成することにより、電荷発生層の陽極側に形成される電子輸送層等の他の機能層が浅いLUMO準位を有する有機材料からなる場合であっても、電荷発生層から発生した電子の電子注入性を向上させることができる。
また、アルカリ土類金属の炭酸塩としては、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸ストロンチウム等が挙げられる。
また、前記フェノラート塩類としては、上記(化1)に示したLiqやLiPP等が挙げられる。
これらのうち、特に、上記(化1)に示したLiq、LiPP、LiBPP、LiIQP、LiBP、LiPBPy、あるいはまた、Li2CO3、Cs2CO3、CH3COONa、CH3COOLiが好適に用いられる。
上記一般式(1)で表される化合物のうち、特に、Rがニトリル基である1,4,5,8,9,12−ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル(HATCN6)が好適に用いられる。
図2に、LUMOエネルギー準位の異なる有機半導体材料の具体例として、B3PyPBと、下記(化5)に示すB3PyMPM、B4PyMPMのエネルギー準位の比較を示す。図2において、HOMO:最高被占軌道、LUMO:最低空軌道を表している。
また、図3に、電子輸送層にこれらの有機半導体材料を用いて、後述する実施例1と同様の層構成で作製した青色リン光素子の特性の比較を表にして示す。図3において、Voltage:駆動電圧、Power efficiency:電力効率、Current efficiency:電流効率、Quantum efficiency:外部量子効率、CIE:色度座標を表している。
リン光発光は三重項励起準位からの発光であり、特に青色発光させるためには、最低三重項励起状態のエネルギー準位T1が2.7eV以上である必要がある。
図4に示すように、電子輸送層を構成する前記有機半導体材料のT1が低い場合は、青色リン光材料の三重項励起子が低い準位に移動し、消光してしまうため、高い効率が得られない。このため、発光層に接する又は周辺の電子輸送層等の材料は、2.70eV以上の高い最低三重項励起状態のエネルギー準位T1を有している必要がある。
このように、電子輸送層4と電子注入層5との間には、電子注入材料のドープ層8を形成することが好ましく、これにより、電荷発生層6から電子輸送層4への電子注入性をより向上させることができ、MPE素子構造における駆動電圧の上昇を抑制することができ、発光効率の向上を図ることができる。
また、ドープ層8においてドープされる電子注入材料は、上述したようなアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属の炭酸塩、有機酸塩、フェノラート塩類又は有機金属錯体からなる電子注入材料であれば、電子注入層5を構成する電子注入材料と同一材料であっても、異なる材料であってもよい。
また、前記MPE素子のうち、本発明で規定する電荷発生層、電子注入層及び電子輸送層以外の各層並びに電極の構成材料は、特に限定されるものではなく、公知のものから適宜選択して用いることができ、低分子系又は高分子系のいずれであってもよい。
また、前記各層の膜厚は、各層同士の適応性や求められる全体の層厚さ等を考慮して、適宜状況に応じて定められるが、通常、5nm〜5μmの範囲内であることが好ましい。
(実施例1)
図1に示すような層構成からなる発光ユニットを2個備えた青色リン光MPE素子を作製した。電荷発生層6の陽極側に接して、Liqを用いた電子注入層5を形成した。
陽極1は、膜厚130nmのITOを備えたガラス基板による透明電極とし、その上に、正孔輸送層2として下記(化6)に示すTAPCを膜厚60nmで成膜した。発光層3は、下記(化7)に示すTCTAをホストとし、青色リン光材料である下記(化8)に示すFIrpicをドープし、TCTA:FIrpic7wt%(膜厚5nm)及びTCTA:FIrpic20wt%(膜厚5nm)を積層した。
そして、電子輸送層4として、B3PyPBを膜厚55nmで成膜した。その上に、電子注入層5としてLiq(膜厚1nm)及びAl(膜厚1nm)、電荷発生層6としてMoO3(膜厚5nm)を順次積層した。
再度、正孔輸送層12、発光層13、電子輸送層14を上記と同様に積層し、その上に、陰極7としてLiq(膜厚1nm)及びAl(膜厚80nm)を成膜した。
成膜はいずれも、真空蒸着(真空度2.0×10-5Pa)により行った。
上記のようにして作製した素子の層構成を簡略化して表したものを以下に示す。
ITO(130nm)/TAPC(60nm)/TCTA:FIrpic7wt%(5nm)、TCTA:FIrpic20wt%(5nm)/B3PyPB(55nm)/Liq(1nm)、Al(1nm)/MoO3(5nm)/TAPC(60nm)/TCTA:FIrpic7wt%(5nm)、TCTA:FIrpic20wt%(5nm)/B3PyPB(55nm)/Liq(1nm)、Al(80nm)
図5に示すような層構成からなる青色リン光MPE素子を作製した。具体的には、実施例1において、電子輸送層4と電子注入層5の間、及び、電子輸送層14と陰極7との間に、B3PyPBにLiqをドープした層8,18を形成し、それ以外は実施例1と同様にして、青色リン光MPE素子を作製した。
作製した素子の層構成を簡略化して表したものを以下に示す。
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実施例1において、電子注入層5のLiqをLi2CO3に変え、また、陰極7に用いたLiqもLi2CO3に変えて、それ以外は実施例1と同様にして、青色リン光MPE素子を作製した。
作製した素子の層構成を簡略化して表したものを以下に示す。
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実施例1において、電子注入層5のLiqをLiPP(膜厚2nm)に変え、また、陰極7に用いたLiqもLiPP(膜厚2nm)に変えて、それ以外は実施例1と同様にして、青色リン光MPE素子を作製した。
作製した素子の層構成を簡略化して表したものを以下に示す。
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実施例1において、電子注入層5のLiqをLiFに変え、また、陰極7に用いたLiqもLiFに変えて、それ以外は実施例1と同様にして、青色リン光MPE素子を作製した。
作製した素子の層構成を簡略化して表したものを以下に示す。
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上記実施例及び比較例で作製した各素子は、いずれも良好な青色発光が認められた。
また、各素子について、外部量子効率と発光輝度との関係を測定した。
図6〜10に、これらの測定結果のグラフを、実施例1〜4、比較例1の順に示す。なお、比較のため、発光ユニットが1個のみの素子についての結果も併せて示す。
一方、電子注入層にLiFを用いた場合(比較例1)は、1ユニット素子の2倍の発光効率を得ることはできなかった。電子輸送層のB3PyPBの浅いLUMO(2.62V)に電荷発生層で生じた電子が十分に注入されなかったためと考えられる。
2,12 正孔輸送層
3,13 発光層
4,14 電子輸送層
5,15 電子注入層
6 電荷発生層
7 陰極
8,18 ドープ層
Claims (5)
- 一対の電極間に、少なくとも1層の発光層を含む発光ユニットを複数個備え、前記各発光ユニットが電荷発生層によって仕切られたマルチフォトンエミッション構造の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記電荷発生層の陽極側に、アルカリ金属もしくはアルカリ土類金属の炭酸塩、有機酸塩、フェノラート塩類又は有機金属錯体からなる電子注入材料を含む電子注入層を備え、
前記電子注入層の陽極側に、LUMOのエネルギー準位が3.0eVより浅く、かつ、最低三重項励起状態のエネルギーレベルT1が2.7eV以上であるヘテロ芳香環を有する有機半導体材料を含む電子輸送層を備えていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 前記電子輸送層と前記電子注入層の間に、前記有機半導体材料に前記電子注入材料がドープされた層を備えていることを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
- 前記有機半導体材料が、ピリジン環を分子骨格の末端に有する化合物であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
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