JP5803309B2 - 改質器 - Google Patents

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Description

本発明は、改質層と加熱層とを積層して構成された改質器に係り、特に改質器に蒸発層を一体化させた改質器に関する。
地球環境問題への関心の高まりから、近年では各種の燃料電池の利用が検討されている。この中で効率のよい固体酸化物型燃料電池の場合には、水素の多く含まれたガスを燃料ガスとして供給し、酸素を酸化剤として用いて水素、一酸化炭素及び炭化水素との電気化学反応で発電を行っている。
また、燃料ガスとしては、液体燃料を改質して得られた改質ガスを供給する方法が取られることもあり、この改質に際しては改質燃料としてガソリンをはじめとする高炭素数有機液体を蒸発ガス化し、改質反応に必要な他成分と一緒に改質器に導入して改質が行われている。
ここで、燃料電池を車両等へ搭載することを考えた場合、燃料電池システム全体の容積をできる限り小さくすることが重要であり、エネルギー密度の大きな高炭素数有機液体を用いることが、航続距離をはじめとする車両性能にとって非常に有効である。
さらに、改質燃料を改質器に安定して供給する必要があるため、高炭素数有機液体をはじめとする改質燃料を供給する蒸発器は、その容積ができる限り小さく、尚且つ蒸発ガスを安定して発生できることが要求される。
そこで、従来ではメタノールと水の混合液である液体燃料を用いた改質器が提案されており、このような改質器の一例として特許文献1が開示されている。特許文献1に開示された改質器では、燃焼部と改質部の積層構造の上部に気化部を設けたことにより、蒸発器と改質器を一体化したものである。
特開2002−3202号公報
しかしながら、上述した特許文献1に開示された改質器では、蒸発原料として相溶性のあるメタノールと水を予め混合して供給しているので、一定の混合割合の蒸発ガスを得ることができるが、高エネルギー密度で相溶性のないガソリンを蒸発原料とする場合には水と予め混合して供給することはできないので、相溶性のない高エネルギー密度の蒸発原料を利用することができないという問題点があった。
また、相溶性のあるエタノールなどを水と混合して蒸発原料とする場合でも、蒸発原料の割合を変化させて運転しようとする場合には、特許文献1の改質器では予め蒸発原料を混合する必要があるため、改質器の前段に液体の混合装置が必要になってしまうとともに、原料の比率を変えてから改質原料ガスが発生するまでの時間遅れが大きくて改質器の運転状態を制御できないという問題点があった。
そこで、本発明は、上述した実情に鑑みて提案されたものであり、相溶性のない蒸発原料であっても利用することができるとともに、蒸発原料の割合を変化させて運転することのできる改質器を提供することを目的とする。
本発明に係る改質器は、改質燃料を改質触媒で改質する改質層と、燃焼触媒による発熱反応で改質層を加熱する加熱層と、改質層に蒸発ガスを供給する蒸発層とを積層させて積層体を構成し、積層体の積層方向両端の最外層には蒸発層が形成され、両端の蒸発層はそれぞれ異なる蒸発ガスを供給することを特徴とする。
本発明に係る改質器によれば、改質層と加熱層と蒸発層とを積層した積層体を構成して積層方向両端の最外層に蒸発層を形成し、両端の蒸発層がそれぞれ異なる蒸発ガスを供給するので、相溶性のない蒸発原料であっても別々に蒸発させて利用することができる。また、両端の蒸発層に供給される蒸発原料の割合を変化させることにより、蒸発層から改質層に供給される蒸発ガスの割合を自由に変化させて運転することも可能となる
本発明を適用した一実施形態に係る改質器の外観を示す斜視図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器の構造を示す断面図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器の構造を示す断面図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器の蒸発層の詳細な構造を示す拡大断面図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器の内部構造を説明するための図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器の各層の状態を説明するための拡大断面図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器の各層におけるガスの流れを説明するための図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器に設置される多孔体金属を示す図である。 本発明を適用した一実施形態に係る改質器を備えた燃料電池システムの構成を示すブロック図である。
以下、本発明を適用した一実施形態について図面を参照して説明する。
[改質器の構造]
図1は本実施形態に係る改質器の外観を示す斜視図である。図1に示すように、本実施形態に係る改質器1は、改質層と加熱層と蒸発層とを積層して形成した積層体2と、改質燃料を改質層に流入させる改質燃料入口3と、改質層で改質された改質ガスを流出させる改質ガス出口4と、加熱ガスを加熱層に流入させる加熱ガス入口5と、加熱層で燃焼した加熱ガスを排出する加熱ガス出口6(図7参照)と、蒸発層に蒸発原料を噴射して供給する噴射装置7とを備えている。
次に、図2を参照して本発明に係る改質器の概念を説明する。図2は、本発明に係る改質器の縦断面を示す断面図である。図2に示すように、本発明に係る改質器1は、改質層11と加熱層12と蒸発層13とを積層し、積層方向両端の最外層にそれぞれ異なる蒸発ガスを供給する蒸発層13を形成した構造となっている。そして、蒸発層13にはそれぞれ噴射装置7が設置されている。また、図2では蒸発層3が最外層だけでなく中央部にも設置されている。
ここで、改質層11は、並行壁で構成される流路壁に改質触媒を塗布して形成され、供給された改質燃料を改質触媒で改質して改質ガスを生成している。
加熱層12は、並行壁で構成される流路壁に燃焼触媒を塗布して形成され、供給された加熱ガスによって燃焼触媒で発熱反応を起こして改質層11を加熱する。供給される加熱ガスとしては、例えば炭化水素系燃料や水素などの被燃焼ガスと空気などの支燃ガスである。
蒸発層13は、積層体2の最外層や中央部に並行壁で構成された流路壁で形成され、蒸発原料を蒸発させて改質層11に供給している。
上述したこれらの各層は、燃焼触媒面と改質触媒面と蒸発面のうちの2種類を背中合わせに組み合わせた構造の金属プレートを積層し、これらを溶接することによって製造することができる。
このような構造の改質器1では、改質層11と加熱層12の各層には流体が流れる方向の両端面に入口と出口が設けられており、各層に必要な流体が供給されている。また、蒸発層13には噴射装置7から蒸発原料が供給され、反対側の端面に設けられた出口から蒸発ガスが流出する。そして、加熱層12に加熱ガスとして被燃焼ガスと空気が供給されると、燃焼触媒上で発熱反応が起こり、この発熱反応で発生した熱が金属壁面を介して改質層11と蒸発層13に伝達される。
蒸発層13では加熱層12からの熱によって加熱された蒸発面に蒸発原料を噴射して蒸発させることによって蒸発ガスを発生させている。一方、改質層11では加熱層12からの熱によって改質触媒が加熱されると、供給された改質燃料を改質して水素及び一酸化炭素の他にわずかな他成分を含んだ改質ガスを発生して、改質器1の後段に位置する燃料電池などの反応器に供給する。
次に、図3を参照して本実施形態に係る改質器1の具体的な縦断面の構造を説明する。図3に示すように、本実施形態に係る改質器1は、改質層11と加熱層12とを積層して改質部20を形成し、改質部20の最外層には加熱層12が積層されている。蒸発層13a、13bは、積層体2の積層方向両端の最外層に形成されており、加熱層12の外側に隣接して積層されている。また、蒸発層13a、13bの上端部には、それぞれ噴射装置7a、7bが設置され、それぞれ異なる蒸発原料を、改質に必要となる供給量だけ調節しながら噴射している。
次に、図4を参照して図3のA部における内部構造を詳細に説明する。図4に示すように、蒸発層13の内部には、加熱層12を背面に持つ蒸発面30があり、噴射装置7が蒸発面30に向かって蒸発原料をスプレー状に噴射している。このようにスプレー状に噴射する方法としては、加圧した蒸発原料を噴射弁で霧状にする方法(例えば、電磁弁式のインジェクタ)や、細い燃料通路の先端にさらに細い孔を複数設けて拡散噴射する方法などがある。
加熱層12は改質層11を加熱するために発熱する構造となっているので、蒸発面30にも熱が伝達される。積層体2の最外層となるこの部分は、熱の損失を減らすために断熱などの処理を行うことが一般的であるが、改質温度が500℃から700℃と高温であるため、積層体2の最外層の温度は断熱などの処理が行われていても一般的な蒸発原料を蒸発させるのに十分な熱量を有している。
したがって、蒸発面30にスプレー状に噴きつけられた蒸発原料は、霧状に微粒化された液滴の状態で蒸発面30に到達するので瞬時に蒸発する。このとき噴きつけるスプレーの形状や液滴の大きさ、蒸発層13内での分布は、噴射装置7で決定できるので、蒸発させる原料の特性や、蒸発面30の温度や形状を設計の要素として組み合わせて自由に設定することができる。
また、蒸発面30の温度及び温度分布は、加熱層12の燃焼触媒の塗布領域や、加熱層12に供給される加熱ガスの供給方向によって恣意的に設計することが可能である。
さらに、積層体2の最外層に蒸発層13を形成したことにより、噴射装置7の仕様や取り付け角度などを設定する際に、自由度を大きく取ることができるという効果がある。これにより蒸発原料が噴きつけられる蒸発面30の部分を自由に設定することができるので、効率良く蒸発原料を蒸発させることができる。
ここで、噴射装置7で霧状の液滴を蒸発面30に噴きつけて蒸発させることによる効果を説明する。蒸発原料を液体のまま供給して液体と熱面との間の熱交換で蒸発させると、ガソリンなどの多成分燃料の場合には、蒸発温度がガソリン中の成分毎に異なるので高沸点成分は蒸発しにくくなり、最後は残留物が熱面に残って表面の熱伝達を阻害してしまう。しかし、本発明のように噴射装置7で霧状の液滴で噴きつけた場合には、非常に短時間で蒸発が行われるために残留物が残ることはなく、ガソリンなどの多性分燃料を蒸発原料として使用することが可能となる。
また、水を蒸発させる場合には、液体をそのまま流入させて液体と熱面との間の熱交換で蒸発させると、伝熱面で膜沸騰現象が起こって、液体と熱面との間に生じた気泡部分で熱面からの熱伝達が一挙に減少し、熱面の温度が急上昇して熱面が溶けたり、孔が開いたりして破損に到る恐れがある。しかし、本発明のように噴射装置7で霧状の液滴で噴きつけた場合には膜沸騰現象は起こらないので、熱面で破損が起こる恐れがないという長所がある。
次に、図5を参照して本実施形態に係る改質器1を上面から見たときの内部構造を説明する。
図5に示すように、本実施形態に係る改質器1は、改質層11と加熱層12が積層されており、積層方向両端の最外層に第1及び第2蒸発層13a、13bが形成されている。
第1蒸発層13aは加熱層12に隣接して噴射装置7aによって蒸発原料が噴射され、第2蒸発層13bは他方の加熱層12に隣接して噴射装置7bによって蒸発原料が噴射されている。
そして、第1及び第2蒸発層13a、13bで蒸発した蒸発ガスは、各蒸発層13a、13bの末端近くに設けられた蒸発ガス出口51a、51bから流出し、燃料電池等から排出された循環ガスと合流して改質層11の端部に開口した改質燃料入口52を通じて改質層11に供給される。
第1及び第2蒸発層13a、13bのガスが流れる方向の長さは、改質層11と加熱層12のガスが流れる方向の長さより長くなるように形成されており、噴射装置7a、7bと蒸発ガス出口51a、51bと改質燃料入口52とを図5に示す位置に配置することによって、蒸発層13a、13bで発生した蒸発ガスを配管で取り回すことなく、ほとんど直接に改質層11に供給することができる。これにより、蒸発器を別体で設けた場合と比較して格段に蒸発ガスの温度低下を防止することができ、温度低下を防止するための方策も不要となる。
また、従来の特許文献1に開示された気化部一体型の改質器では、加熱層や改質層を構成する部材に部材間を連通する通路を設けていたので、連通する通路と改質層や加熱層の反応部との間にガスシールを施す必要があった。
これに対して、本実施形態に係る改質器1では、図5に示すように加熱層12や改質層11を構成する部材に部材間を連通する通路を設けなくても蒸発ガスを改質層11に供給できる構造となっている。したがって、連通する通路と改質層や加熱層の反応部との間にガスシールを施す必要がなく、単に各層を積層して周囲を溶接するだけでガスシールを完成させることができ、耐久性やコスト面でメリットのある構造となっている。
次に、図6を参照して各層の壁面の状態を詳細に説明する。図6は、各層の拡大断面図を示したものであり、図6(a)は全体の断面図、図6(b)はB部の拡大断面図、図6(c)はC部の拡大断面図である。
図6(b)に示すように、改質層11と加熱層12を積層した積層体の中心付近では、加熱層12の両側に金属壁61を挟んで改質層11が配置され、金属壁61の両面にそれぞれ改質触媒62と燃焼触媒63とが塗布されている。加熱層12に供給される加熱ガスは燃焼触媒63で発熱反応を行い、金属壁61を介して改質触媒62に熱を伝達する。改質反応は吸熱反応であるため、燃焼触媒63で発生した熱を、金属壁61を通して改質触媒62が直接受け取ることによって、改質層11では良好な改質反応を維持することができる。
一方、図6(c)に示すように、蒸発層13に隣接した最外層の加熱層12では、改質層11に隣接する金属壁64には燃焼触媒63が塗布されているが、蒸発層13に隣接している金属壁65には燃焼触媒が塗布されていない。これにより、蒸発層13を加熱する金属壁65への熱の伝達は、燃焼触媒による直接の熱伝達ではなく、燃焼ガスによる熱の伝達と反対面からの輻射熱の伝達のみに限られるので、積層体の中心付近にある加熱層からの高い温度の影響を蒸発層13が受けにくくなるという効果がある。この方法では、蒸発層13の蒸発原料が改質温度に近い温度まで加熱されてしまうと分解を起こすなどの不都合が生じる場合に有効である。
一方、蒸発原料の蒸発温度が改質温度に近い場合には、蒸発層13の背面となる金属壁65の壁面に燃焼触媒を塗布することによって、蒸発層13の温度を高く設定することも可能である。これにより、蒸発温度の高い蒸発原料を蒸発させることが可能となる。
また、燃焼触媒を塗布する場合に燃焼触媒を塗布する厚さなどを変化させることによって触媒量を変化させ、これによって蒸発層13の温度を蒸発原料の蒸発温度に合わせて変化させてもよい。
このように本実施形態に係る改質器では、加熱層12において、改質層11に隣接した壁面に塗布された燃焼触媒の触媒量と蒸発層13に隣接した壁面に塗布された燃焼触媒の触媒量とを相違させている。これにより、蒸発原料の蒸発温度に合わせて蒸発層13の温度を調節することができる。
したがって、図5に示す本実施形態に係る改質器1では、第1蒸発層13aの背面となる加熱層の壁面には燃焼触媒を塗布しないで、第1蒸発層13aを低温で蒸発させる必要のあるガソリンなどの蒸発層とし、第2蒸発層13bの背面となる加熱層の壁面には燃焼触媒を塗布して、第2触媒層13bを高い温度で蒸発する水の蒸発層として用いるようにする。これにより、2つの蒸発層でそれぞれ異なる蒸発原料の蒸発を行わせることが可能となる。
[改質器の各層内部におけるガスの流れ]
次に、図7を参照して各層内部のガスの流れを説明する。図7に示すように、まず噴射装置7から蒸発原料が蒸発層13に噴射される。このとき蒸発層13に蒸発原料が供給される位置は加熱層12を流れる加熱ガスの上流側となる。すなわち霧状に噴射された蒸発原料は背面が加熱ガス入口5に隣接した蒸発面に噴きつけられて蒸発する。蒸発した蒸発ガスは加熱ガスが流れる方向と同一の方向に流れていき、噴射装置7と反対側の端面に開口している蒸発ガス出口71から排出される。蒸発ガス出口71は、隣接する加熱層12を挟んで改質燃料通路72に連結されており、この改質燃料通路72は改質層11の上端面に開口した改質燃料入口3に連結されている。したがって、改質層11には、改質燃料通路72を流れてくる燃料電池からの循環ガスと蒸発ガス出口71から流れてくる蒸発ガスとが混合して供給される。そして、改質層11で改質された改質ガスは、改質燃料入口3と反対側の下端面に開口した改質ガス出口4から排出され、改質器1の下流に位置する燃料電池などの改質ガスを燃料とする装置に供給される。
このように、改質層11及び加熱層12におけるガスの出入口の配置に対して、蒸発層13の蒸発原料の供給位置及び蒸発ガス出口71の位置を、図7に示すように配置したことにより、蒸発層13を熱的にもレイアウト的にもコンパクトに改質器内部に形成することができる。
ここで、改質層11、加熱層12及び蒸発層13の各層には、ガスの流れを攪拌し、ガスと触媒との接触確率を増やして反応を促進させる目的や、あるいは蒸発原料と蒸発面との熱伝達を促進させる目的で、ガスの拡散構造が設けられている。例えば、図7ではフィン73が設置されており、フィン73の配置の仕方は図7に示すように千鳥状に配置すると、最も熱交換が促進される配置となる。また、ガスの拡散構造としては、フィンだけでなく壁面の突起や凹凸であってもよいし、図7に示すように流路内に邪魔板74を設置してもよい。さらに、フィンや突起ではなく、図8に示すような多孔体金属を各層内部に設置してガスを拡散させてもよい。これらの拡散構造は要求される改質器の性能に応じて選択すればよい。
[燃料電池システム]
次に、図9を参照して上述した改質器を備えた燃料電池システムについて説明する。図9は燃料電池システムの構成を示すブロック図である。
図9に示すように、燃料電池システム91は、上述した構成の改質器92と、改質器92で改質された改質ガスを用いて発電する燃料電池スタック93と、燃料電池スタック93で発電した電力で駆動される負荷94と、燃料電池スタック93から流出する循環ガスの成分を検出するガスセンサ95と、ガスセンサ95で検出された成分を監視するガス監視装置96と、ガス監視装置96における監視結果に応じて蒸発原料の噴射量を制御する噴射制御装置97とを備えている。
ここで、改質器92は2つの噴射装置98a、98bを備えており、それぞれ異なる蒸発層に蒸発原料を供給している。
燃料電池システム91では、改質器92の後段に設けられた燃料電池スタック93が、改質器92から供給される改質ガスを用いて負荷94を駆動するための電力を発電している。改質ガスの組成は、燃料電池スタック93の発電に直接影響を及ぼすため、燃料電池スタック93から排出される循環ガスの成分をガスセンサ95で検出してガス監視装置96で監視している。例えば、蒸発原料の供給量に比例して循環ガス中に規定量含まれているはずの水素量などを監視の対象としている。
ここで、ガス監視装置96において、循環ガス中の水素量が変化したと判定された場合には、その原因として改質ガスの供給量の低下や2種類の蒸発原料の供給量のアンバランス、改質触媒の性能劣化などが考えられる。そこで、ガス監視装置96において循環ガス中の水素量が変化したと判断されると、噴射制御装置97は噴射装置98a、98bをそれぞれ制御して蒸発原料の供給を変化させ、循環ガス中に含まれる水素量の変化を是正するように制御する。また、ここでは循環ガスの成分を監視する方法について説明したが、燃料電池スタック93で生成される電力を監視して制御する方法も可能である。
[実施形態の効果]
以上詳細に説明したように、本実施形態に係る改質器1によれば、改質層11と加熱層12と蒸発層13とを積層した積層体の積層方向両端の最外層に蒸発層13を形成し、両端の蒸発層13がそれぞれ異なる蒸発ガスを供給するので、相溶性のない蒸発原料であっても別々に蒸発させて利用することができる。また、両端の蒸発層13に供給される蒸発原料の割合を変化させることにより、蒸発層13から改質層11に供給される蒸発ガスの割合を自由に変化させて運転することも可能となる。
また、本実施形態に係る改質器1によれば、蒸発層13は蒸発原料を霧状に噴射する噴射装置7を備えているので、蒸発原料の供給を高精度に制御することができる。さらに、噴射装置7によって蒸発原料が霧状に噴射されるので、蒸発原料を瞬時に蒸発させることができ、これによってガソリンのような多成分燃料を使用することができ、膜沸騰現象を防止することができる。
また、本実施形態に係る改質器1によれば、蒸発層13が加熱層12に隣接しているので、加熱層12で発生した熱を有効に活用することができる。
さらに、本実施形態に係る改質器1によれば、加熱層12において、改質層11に隣接した壁面に塗布された燃焼触媒の触媒量と蒸発層13に隣接した壁面に塗布された燃焼触媒の触媒量とを相違させたので、蒸発原料の蒸発温度に合わせて蒸発層側の燃焼触媒の量を設定することができ、これによって蒸発原料を効率良く蒸発させることができる。
また、本実施形態に係る改質器1によれば、蒸発層13に蒸発原料が供給される位置を、加熱層12を流れる加熱ガスの上流側としたので、加熱層12における発熱反応が最も活発な位置に蒸発原料を供給することができ、これによって蒸発原料を効率良く蒸発させることができる。
さらに、本実施形態に係る改質器1によれば、改質燃料が改質層11を流れる方向は、加熱ガスが加熱層12を流れる方向と反対方向なので、改質層11と加熱層12との間で良好な熱交換を行うことができる。
また、本実施形態に係る改質器1によれば、改質層11、加熱層12及び蒸発層13にガスを拡散するための拡散構造を設けたので、流れてくるガスを拡散させて広い範囲で反応を起こすことができる。
さらに、本実施形態に係る改質器1によれば、拡散構造として壁面の突起または千鳥状に配置されたフィン73を設けたので、簡単な構造で流れてくるガスを効率的に拡散させることができる。
また、本実施形態に係る改質器1によれば、拡散構造として多孔体金属を設けたので、流れてくるガスをより確実に拡散させることができる。
さらに、本実施形態に係る改質器1によれば、改質層11で改質された改質ガスを燃料電池の燃料ガスとして供給するので、燃料電池用の改質器として利用することができる。
なお、上述の実施形態は本発明の一例である。このため、本発明は、上述の実施形態に限定されることはなく、この実施形態以外の形態であっても、本発明に係る技術的思想を逸脱しない範囲であれば、設計などに応じて種々の変更が可能であることは勿論である。
1 改質器
2 積層体
3 改質燃料入口
4 改質ガス出口
5 加熱ガス入口
6 加熱ガス出口
7、7a、7b 噴射装置
11 改質層
12 加熱層
13、13a、13b 蒸発層
20 改質部
30 蒸発面
61、64、65 金属壁
62 改質触媒
63 燃焼触媒
71 蒸発ガス出口
72 改質燃料通路
73 フィン
74 邪魔板

Claims (10)

  1. 改質燃料を改質触媒で改質する改質層と、燃焼触媒による発熱反応で前記改質層を加熱する加熱層とを備えた改質器であって、
    前記改質層と前記加熱層と前記改質層に蒸発ガスを供給する蒸発層とを積層させて積層体を構成し、前記積層体の積層方向両端の最外層には前記蒸発層が形成され、両端の前記蒸発層はそれぞれ異なる蒸発ガスを供給することを特徴とする改質器。
  2. 前記蒸発層は蒸発原料を霧状に噴射する噴射装置を備えていることを特徴とする請求項1に記載の改質器。
  3. 前記蒸発層は前記加熱層に隣接していることを特徴とする請求項1または請求項2に記載の改質器。
  4. 前記加熱層において、前記改質層に隣接した壁面に塗布された燃焼触媒の触媒量と前記蒸発層に隣接した壁面に塗布された燃焼触媒の触媒量とは相違していることを特徴とする請求項3に記載の改質器。
  5. 前記蒸発層に蒸発原料が供給される位置は、前記加熱層を流れる加熱ガスの上流側であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の改質器。
  6. 前記改質燃料が前記改質層を流れる方向は、前記加熱層を流れる加熱ガスの流れる方向と反対方向であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の改質器。
  7. 前記改質層、前記加熱層及び前記蒸発層にはガスを拡散するための拡散構造が設けられていることを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の改質器。
  8. 前記拡散構造は壁面の突起または千鳥状に配置されたフィンであることを特徴とする請求項7に記載の改質器。
  9. 前記拡散構造は多孔体金属であることを特徴とする請求項7に記載の改質器。
  10. 前記改質層で改質された改質ガスを燃料電池の燃料ガスとして供給することを特徴とする請求項1〜9のいずれか1項に記載の改質器。
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