JP5763522B2 - 有機光電変換素子、太陽電池及び光センサアレイ - Google Patents
有機光電変換素子、太陽電池及び光センサアレイInfo
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Description
7.前記光電変換層が、p型有機半導体材料単独からなるp層、p型有機半導体材料及びn型有機半導体材料が混在した層からなるi層、n型有機半導体材料単独からなるn層、の3層が積層されたp−i−n構成を有することを特徴とする前記1〜6のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法。
図1は従来の有機光電変換素子の断面図を示す。図1において、基板11の一方面上に、陽極(通常、透明電極)12が堆積され、それとほぼ同等の面積を有する正孔輸送層17、光電変換層14、電子輸送層18、及び陰極(通常、金属電極)13が順次積層されている。
1)蒸着のようなドライプロセスによって、順次積層する方法
2)第1層目を塗布によって製膜した後、第2層目以降を蒸着のようなドライプロセスによって積層する方法
3)第1層目を塗布によって製膜した後、第2層目以降を、第1層目を溶解しない溶媒を用いて塗布製膜する方法
4)第1層目を塗布によって製膜した後、熱や光等のエネルギーを印加することによって第1層目の溶解性を変化させた後に第2層目以降を塗布する方法
これらの手法のうち、3)のような、溶解性差を用いる方法は、第1層目と第2層目で大きく化学構造の異なる化合物を用いることが必要となる。4)のような、第1層目を塗布後に溶解性を変化させられるような材料を用いて積層構造を形成する方法は、材料の選択性が広く好ましい。
本発明のバルクへテロジャンクション層に用いられるn型半導体材料としては、特に限定されないが、例えば、フラーレン、オクタアザポルフィリン等、p型半導体の水素原子をフッ素原子に置換したパーフルオロ体(パーフルオロペンタセンやパーフルオロフタロシアニン等)、ナフタレンテトラカルボン酸無水物、ナフタレンテトラカルボン酸ジイミド、ペリレンテトラカルボン酸無水物、ペリレンテトラカルボン酸ジイミド等の芳香族カルボン酸無水物やそのイミド化物を骨格として含む高分子化合物等を挙げることができる。
本発明の発電層(バルクへテロジャンクション層)に用いられるp型半導体材料としては、種々の縮合多環芳香族低分子化合物や共役系ポリマーが挙げられる。
正孔輸送層とは正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層または複数層設けることができる。
電子輸送層とは電子を輸送する機能を有する材料からなり、広い意味で電子注入層、正孔阻止層も電子輸送層に含まれる。電子輸送層は単層または複数層設けることができる。
注入層は必要に応じて設け、電子注入層と正孔注入層があり、上記の如く陽極と発電層または正孔輸送層の間、及び陰極と発電層または電子輸送層との間に存在させてもよい。
本発明に関わる面発光素子においては、少なくとも透明電極と対電極とを有する。本発明においては、このどちらかを前述の形成方法によって形成されているものである。また、タンデム構成をとる場合には中間電極を用いることでタンデム構成を達成することができる。以下に好ましい透明電極、及び対電極の構成について述べる。
有機光電変換素子における透明電極としては、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。このような電極物質の具体例としては、金、銀、白金等の金属薄膜、またはナノ粒子・ナノワイヤー層、インジウムチンオキシド(ITO)、SnO2、ZnO等の導電性光透過性材料、及び導電性ポリマーが挙げられる。また、IDIXO(In2O3−ZnO)等非晶質で光透過性の導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極としてのシート抵抗は数百Ω/□以下が好ましい。さらに膜厚は材料にもよるが、通常10〜1000nm、好ましくは100〜200nmの範囲で選ばれる。
一方、対電極としては、仕事関数の小さい金属(電子注入性金属と称する)、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム/銅混合物、マグネシウム/銀混合物、マグネシウム/アルミニウム混合物、マグネシウム/インジウム混合物、アルミニウム/酸化アルミニウム(Al2O3)混合物、インジウム、リチウム/アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。
また、前記タンデム構成の場合に必要となる中間電極の材料としては、透明性と導電性を併せ持つ化合物を用いた層であることが好ましく、ITO、AZO、FTO、酸化チタン等の透明金属酸化物、Ag、Al、Au等の非常に薄い金属層またはナノ粒子・ナノワイヤーを含有する層、PEDOT:PSS、ポリアニリン等の導電性高分子材料等が好ましい。
本発明の有機電界発光素子の封止に用いられる封止手段としては、例えば、封止部材と電極、支持基板とを接着剤で接着する方法を挙げることができる。
次に、以上説明した有機光電変換素子を応用した光センサアレイについて詳細に説明する。光センサアレイは、前記の有機光電変換素子が受光によって電流を発生することを利用して、有機光電変換素子を細かく画素状に並べて作製し、光センサアレイ上に投影された画像を電気的な信号に変換する効果を有するセンサである。
〔有機半導体のキャリア移動度の評価〕
(有機薄膜トランジスタの作製)
熱酸化によって形成された厚さ200nmの酸化珪素膜を有する、比抵抗0.02Ω・cmのn型Siウェハー上に、公知のリソグラフィー技術を用いて、厚さ100nmのAuから形成される、W=220μm、L=10μmの形状のトソース・ドレイン電極パターンを形成した。
各有機半導体材料について、各有機薄膜トランジスタを用いて、アジレントテクノロジーズ製半導体パラメータ測定装置B1500を使用して、ドレインバイアスを−40V、ゲートバイアスを−40Vから40Vまで掃引したときのI−V特性からキャリアの移動度を算出し、10個の素子についての平均値を算出し、有機半導体材料のキャリア移動度とした。
〔2層型有機光電変換素子の評価〕
(有機光電変換素子1の作製)
ガラス基板上に、インジウム・スズ酸化物(ITO)透明導電膜を110nm堆積したもの(シート抵抗13Ω/□)を、通常のフォトリソグラフィ技術と塩酸エッチングとを用いて2mm幅にパターニングして、透明電極(陽極)を形成した。
有機光電変換素子1の作製において、i層のPCBMに代えてPCBGを用いた以外は同様にして、有機光電変換素子2を作製した。
有機光電変換素子2の作製において、i層まで設けた後、n層として再びPCBGをトルエンに1.2質量%で溶解した液を作製し、0.45μmのフィルターでろ過した後、60nmの膜厚となるようにスピンコートし、180℃で30分間加熱することで、n層を得た。
有機光電変換素子3の作製において、i層中のn型半導体材料及びn層を形成するn型半導体材料を表2に記載の化合物を用いた以外は同様にして、有機光電変換素子4〜6を得た。
上記作製した光電変換素子に、ソーラーシミュレーター(AM1.5Gフィルタ)の100mW/cm2の強度の光を照射し、有効面積を4.0mm2にしたマスクを受光部に重ね、短絡電流密度Jsc(mA/cm2)及び開放電圧Voc(V)、曲線因子FFを、同素子上に形成した4箇所の受光部をそれぞれ測定し、平均値を求めた。またJsc、Voc、FFから、式1に従って光電変換効率η(%)を求めた。
得られた、結果を表2に示す。
〔多層型有機光電変換素子の評価〕
(有機光電変換素子11の作製)
実施例2の有機光電変換素子1と同様にPEDOT:PSS層まで設けた後、p層としてBP−1前駆体を0.5質量%でクロロベンゼンに溶解した溶液を0.45μmのフィルターでろ過した後に、25nmの膜厚となるようにスピンコートし、180℃で20分間加熱することで、BP−1前駆体をBP−1へと変換し、p層を得た。
有機光電変換素子11の作製において、p層、i層、n層の材料を表3に記載の化合物に変更した以外は有機光電変換素子11と同様にして、有機光電変換素子12〜15を作製した。
有機光電変換素子11と同様にPEDOT:PSS層まで設けた後、p層としてCu−BP前駆体を0.5質量%でクロロベンゼンに溶解した溶液を0.45μmのフィルターでろ過した後に25nmの膜厚となるようにスピンコートし、180℃で20分間加熱することで、BP−1前駆体をBP−1へと変換し、p層を得た。
有機光電変換素子16の作製において、用いる材料を表3に記載の化合物に変更した以外は、有機光電変換素子16の作製と同様にして有機光電変換素子17を作製した。
11 基板
12 陽極(第1の電極、透明電極)
13 陰極(第2の電極、対電極)
14 光電変換層
14p p型半導体層(p層)
14i p型半導体及びn型半導体混在層(i層)
14n n型半導体層(n層)
15 電荷再結合層
17 正孔輸送層
18 電子輸送層
20 第1の光電変換部
21 第2の光電変換部
30 光センサアレイ
Claims (13)
- 陰極と陽極との間に、p型有機半導体材料及びn型有機半導体材料が混在した層からなるi層、n型有機半導体材料単独からなるn層を含有する光電変換層を塗布法によって形成する有機光電変換素子の製造方法であって、前記n層のn型有機半導体材料のキャリア移動度が、前記i層のn型有機半導体材料のキャリア移動度より高いことを特徴とする有機光電変換素子(前記i層のn型有機半導体材料が無修飾のC60であり、前記n層のn型有機半導体材料がテトラデカフルオロペンタセンである組合せを除く)の製造方法。
- 前記光電変換層が、溶液プロセスによって形成されることを特徴とする請求項1に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記n層および前記i層が含有する前記n型有機半導体材料が、フラーレン誘導体であることを特徴とする請求項1または2に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記フラーレン誘導体のうちの少なくとも1種が、重合可能なフラーレン誘導体であることを特徴とする請求項3に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記フラーレン誘導体のうちの少なくとも1種が、三次元ネットワーク構造を形成していることを特徴とする請求項3または4に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記三次元ネットワーク構造を形成しているフラーレン誘導体が、下記一般式(1)で表される構造を有するモノマーを重合架橋して得られた化合物であることを特徴とする請求項5に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記光電変換層が、p型有機半導体材料単独からなるp層、p型有機半導体材料及びn型有機半導体材料が混在した層からなるi層、n型有機半導体材料単独からなるn層、の3層が積層されたp−i−n構成を有することを特徴とする請求項1〜6のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記p型有機半導体材料のキャリア移動度が、陽極に近いほど高いことを特徴とする請項1〜7のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記p型有機半導体材料が、ポルフィリン誘導体であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記i層が2〜5層からなり、かつ、該i層に含まれるp型有機半導体材料とn型有機半導体材料の質量比が、各層でそれぞれ異なることを特徴とする請求項1〜9のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 前記i層が2〜5層からなり、かつ、該i層に含まれるp型有機半導体材料とn型有機半導体材料の少なくとも一方は、各層でそれぞれ異なる材料から形成されていることを特徴とする請求項1〜9のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法により有機光電変換素子を製造し、該有機光電変換素子を具備する太陽電池を製造することを特徴とする太陽電池の製造方法。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載の有機光電変換素子の製造方法により有機光電変換素子を製造し、該有機光電変換素子をアレイ状に配置する光センサアレイを製造することを特徴とする光センサアレイの製造方法。
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