JP5759786B2 - 二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜、その製造方法、および二酸化炭素選択的透過分離膜エレメント - Google Patents
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Description
本発明による二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜は、多孔質基体とこれの表面に製膜されたゼオライト膜とよりなるゼオライト分離膜の細孔内に、多数のアミノ基含有分子が固定化されており、二酸化炭素分子が、ゼオライト分離膜の細孔内をアミノ基含有分子のアミノ基との結合・解離により通過して、膜分離されるようになされていることを特徴としている。
NH2−CH2−CH2−(NH3)+
および[Co(en)3]2+、[Co(NH3)6]3+、[Cu(NH3)4]2+、[Ag(NH3)2]+などの金属錯体、あるいはまた下記式のモノプロトン化アミノ含有分子などが考えられる。
式中、n≧3、enは、エチレンジアミンを意味する。
式中、2≦n≦86である
本発明においては、このようなゼオライト分離膜を、モノプロトン化アミノ基含有分子の水溶液中に浸漬させる操作を行うことで、イオン交換法により、ゼオライト分離膜の細孔内のナトリウムイオン(Na+)を、例えばモノプロトン化エチレンジアミンなどのモノプロトン化アミノ基含有分子(アミノ基含有カチオン)を置き換えることで、下記式に示すように、ゼオライト膜本体の細孔内に、多数のアミノ基含有分子を固定化するものである。
式中、2≦n≦86である
ゼオライト膜本体の細孔内に、配置するアミノ基含有分子のアミノ基同士の間の距離は、様々なものが考えられるが、二酸化炭素とアミノ基との反応性を考え、かつ二酸化炭素分子の直径が、0.33nmであることを考慮すると、二酸化炭素分子がアミノ基との結合・解離を繰り返して通過しうる間隙をおいて対向あるいは隣接するアミノ基含有分子のアミノ基同士の間の距離は、1nm以下、望ましくは0.5 nm以下の範囲とすることが好ましい。
図1は、本発明による二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜における二酸化炭素の透過メカニズムの例を説明するための模式図で、ゼオライト分離膜の細孔内に固定化されたアミノ基含有分子のうち、互いに対向するアミノ基含有分子の2つのアミノ基同士の間に、二酸化炭素分子が捉えられて、二酸化炭素分子がアミノ基との結合・解離を繰り返して通過する状態を示している。
NanAlnSi192−nO384・X H2O
ここで、nの増加とともに親水性が高まるが、n=58のFAU型ゼオライトにおいても、X=240と多くの結晶水をもつ。このため、特に湿潤条件下ではNa+カチオンに強く吸着した水分子により二酸化炭素の透過が大きく阻害されるものである。
本発明の二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜を、下記のようにして製造した。
(気体透過試験)
上記のようにして製造した本発明による二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜と、従来のFAU型ゼオライト膜(NaY型ゼオライト膜、日立造船社製)とを用いて、下記の気体透過試験を行った。
カラム:ポラパックQ
キャリアガス:Ar
テストガス:CO2/H2O/N2=20:2:78
ガス流量:100ml/min
入口ガス圧力:101kPa
透過側圧力:大気圧(101kPa)
透過側スウィープArガス流量:100ml/min
比較のために、従来品であるFAU型ゼオライト膜(NaY型、日立造船社製)よりなる管状の二酸化炭素選択的透過分離膜エレメントを1本設置したガス分離膜モジュール(図示略)を用意した。
Claims (3)
- 多孔質基体とこれの表面に製膜されたフォージャサイト(FAU)型ゼオライトからなるゼオライト膜とよりなるゼオライト分離膜の細孔内に、多数のアミノ基含有分子が固定化されており、二酸化炭素分子が、ゼオライト分離膜の細孔内をアミノ基含有分子のアミノ基との結合・解離により通過して、膜分離されるようになされており、アミノ基含有分子は、式NH 2 −CH 2 −CH 2 −(NH 3 ) + を有するモノプロトン化エチレンジアミンによるイオン交換によって、ゼオライト分離膜の細孔内のイオン交換サイトに固定化されていることを特徴とする、二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜。
- 請求項1に記載の二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜の製造方法であって、多孔質基体とこれの表面に製膜されたフォージャサイト(FAU)型ゼオライトからなるゼオライト膜とよりなるゼオライト分離膜を用い、該ゼオライト分離膜を、式NH 2 −CH 2 −CH 2 −(NH 3 ) + を有するモノプロトン化エチレンジアミンの水溶液中に浸漬させ、イオン交換により、ゼオライト分離膜の細孔内のナトリウムイオン(Na+)を前記モノプロトン化エチレンジアミンに置き換えることにより、ゼオライト分離膜の細孔内に多数のアミノ基含有分子が固定化された複合型ゼオライト分離膜を形成することを特徴とする、二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜の製造方法。
- 請求項1に記載の二酸化炭素選択的透過複合型ゼオライト分離膜を具備することを特徴とする、二酸化炭素選択的透過分離膜エレメント。
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