JP5751573B2 - 中性子の集光および結像光学系、ならびにその製造方法 - Google Patents

Description

本願発明は、中性子の反射による中性子の集光および結像光学系に関する。

中性子は、水や有機物に含まれる水素（Ｈ）、硼素（Ｂ）およびリチウム（Ｌｉ）等の軽い元素で減衰が大きく、また鉄（Ｆｅ）、銅（Ｃｕ）および鉛（Ｐｂ）等の金属で減衰が小さいため、厚い対象物の非破壊検査に用いられる。また、その他にも、がん医療や組成検査など、Ｘ線とは異なる応用が可能である。

しかしながら、必要な強度の中性子源は、大型の原子炉や加速器を除き、実現が難しいという問題があった。一方、放射線源も存在するが、強度の問題やその強度の透過性のため、Ｏｎ／Ｏｆｆ制御するためのシャッターが存在せず、取り扱いが難しいという欠点がある。

中性子の集光結像として、金属の屈折率が1よりも小さいことを利用した全反射光学系が用いられている。全反射光学系においては、一つの鏡により集光可能な面積が小さいため、集光面積を大きくするためには多数の鏡を並べる必要がある。また、反射面の面粗さを、反射したい中性子のエネルギーで決まるある値以下にする必要がある。

従来はグラスファイバーを正確に曲げて作る中性子導波管が全反射光学系として提案されている（特許文献１参照）。反射率を上げるために内壁にＮｉを付着し、複数回反射によって中性子拡散ビームを点へと集光している。

また、反射率の異なる物質を層状に並べた多層膜中性子反射鏡（スーパーミラーともいう。）が知られているが、その反射率の異なる物質の組み合わせとしては、チタンと窒化ニッケルを交互に成膜した反射鏡（特許文献２参照）が知られている。

米国特許第５４９７００８号 特開平８−２０１５９４号公報

中性子導波管では、ファイバーの正確なアラインメントが必要であり、装置が高価になるという欠点があった（１平方ｃｍ当たり数百万円）。本願発明の目的は、簡易に製作でき、軽量かつ結像性能のよい中性子集光／結像系を提供することである。

そこで、我々は、既に特許出願したＸ線光学系（特開２０１０−８５３０４号公報参照）を中性子光学系に応用することを考えた。シリコンドライエッチングを行ったシリコンウェハの断面、もしくはＸ線ＬＩＧＡで製作した金属の断面を反射鏡として用いるものである。この方法では、曲面状の微細穴を開けることが可能であり、軽量性と簡便性を保ったまま、結像性能を向上することができる。

しかし、 内壁の面粗さの最良値は１０ｎｍ程度であり、中性子全反射には不十分である。通常の方法では数１０ミクロンの大きさの穴の側面である反射面の研磨は困難であるが、磁性流体を用いることで１ｎｍレベルまで研磨することが可能である。シリコンウェハでは、水素もしくはアルゴン雰囲気下でのアニールによる平滑化も組み合わせる。

しかし、シリコンや金等の金属は、中性子反射のためには、必ずしも最適ではない。そこで原子層堆積法（Atomic Layer Deposition：ALD）等の技術を用いて、シリコン構造体の場合は、側壁へ酸化ニッケル（ＮｉＯ）もしくは多層膜コーティング（例えば、酸化チタンと酸化ニッケル）を施す。これによってシリコンを反射材として用いるよりも強度にして４倍以上の中性子を集光することが可能になる。多層膜コーティングによって特定のエネルギーの中性子だけ集光するモノクロメータとしての使用も広がる。さらに多層膜の周期長さを深さ方向によって変えることで、よりエネルギーの高い中性子の反射集光も可能となる。

こうして完成した反射構造体の反射面を、理想曲面にそって一度にならべるために、多数の穴のあいた基板を熱塑性変形または弾性変形により必要な曲面に沿って変形する。球面状に変形し、平行光を点に集光する光学系に用いる。曲率半径の異なるウェハを２枚重ねれば、ウオルター１型およびロブスターアイ光学系となる。点から平行光を作る、逆望遠鏡として用いることも可能である。なお、点から点に集光する光学系の場合、変形前の平板型でも、球面状に変形した基板を多数重ねたものでも、どちらでも使用することが可能である。

本願発明は、構造体を一体型で製作できるため、軽量な鏡を一括して、より効率よく製作することができる。また曲面穴構造および球面変形によって、理想曲面に近い形状が実現できるので、結像性能が良い中性子光学系を作製することが可能となった。

シリコンウェハにドライエッチングで多数の曲線状のスリットを形成した状態を示した平面図及び断面図である。 磁性流体を用いて中性子反射面を研磨する場合の磁場のかけ方と回転軸を示した図である。 ＡＬＤプロセスの概念図 多層膜の概念図 各物質の反射率曲線 膜厚変化多層膜の概念図 単層膜と膜厚変化多層膜の反射率曲線 塑性変形後の中性子反射鏡の断面図 塑性変形後の中性子反射鏡を２段に重ねて、平行光を点へ集光する集光系の断面図 図９に示した集光系を２対対峙させた、点光源からの光を点へ集光する集光系の断面図

以下に図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。図１（Ａ）は、ドライエッチングにより多数の曲線状のスリットを形成した状態のシリコンウェハの平面図であり、同図（Ｂ）は、同図（Ａ）の線Ｘ−Ｘに沿って切った断面図である。ウェハの厚さは、３００〜１０００μｍ程度である。各スリットは、同心円状にシリコンウェハを貫通して形成されており、その幅は５〜２０μｍ程度である。

図１のようなスリットは、シリコンウェハの表面にマスクを塗布し、これをパターニングした後、ドライエッチングプロセスによりウェハ表面と垂直な方向にエッチングすることによって一括して形成される。各スリットの側壁は、円筒形の側面の一部からなる曲面である。ドライエッチングによって得られるスリットの各側壁の面粗さ（Ｒａ）は、せいぜい１０ｎｍ程度であり、異方性エッチングを用いた場合に比べて１桁程度粗い。

そこで、本実施形態においては、各スリットの側壁を平滑化するために、磁性流体を用いる。磁性流体は、磁場を印加することで粘性が変化する流体であり、既に光学部品の研磨などに実用化されている。具体的には、磁性流体と研磨材の混合液を各スリットに流し込み、図２に示すように、シリコンウェハと垂直に変動磁場を印加する。前記混合液は磁場の変動に合わせてスリット内をランダムに移動する。シリコンウェハを中心軸の周りに回転させて、前記混合液とスリットの側壁との相対運動を促進することも可能である。こうすることにより、前記混合液が各スリットの側壁面を研磨し、表面の粗さを平滑化することができる。このような方法でドライエッチングによって形成したスリットの側壁を研磨することによって、ｎｍレベルもしくはそれ以下の面粗さを実現することができる。

混合液としては、例えば平均粒径０．０１μｍの四三酸化鉄水分散体（フェリコロイドＷ４０、タイホー工業株式会社製、固体分４０重量％）と粒径０−１／２μｍのダイヤモンドスラリーを用い、スリットに流し込む。加工部に適当な強さの交流磁場（例えば、０．７Ａ、周波数２０Ｈｚ）を印加することで、前記混合液は、磁場に感応してスリット内を移動し、側壁面を１〜２ｎｍの面粗さに研磨加工できる。

なお、この磁性流体による研磨の際に、水素もしくはアルゴン雰囲気下でのアニールを併せて行うことにより、さらなる平滑化が可能である。

この段階において、金属の薄膜をスリットの側面に体積させる方法として、原子層堆積法（ＡＬＤ：Atomic Layer Deposition）を用いる。
ＡＬＤとは、薄膜を原子層単位で形成する技術である。図３に、ＡＬＤの成膜メカニズムを示す。２種類の反応物を原料として膜を作製する場合には、
（１）ステップ１：形成しようとする薄膜の構成元素を含有する第１反応物を基板へ供給し、化学吸着させ、
（２）ステップ２：過剰な第１反応物及び副生成物を排気し、
（３）ステップ３：第２反応物を供給し、基板に吸着した第１反応物と反応させた後、
（４）ステップ４：過剰な第２反応物及び副生成物を排気する。
以上の一連の動作を１サイクルとし、サイクル数を制御することで所望の膜厚を得る。反応過程において、表面反応の自己停止機構が作用するため、膜厚均一性、膜厚制御性、段差被覆性に優れた膜を作製することが可能である。

本実施例においては、上記第１反応物として、ＮｉＣｐ_２（ガス）を用い、第２反応物として、Ｈ_２Ｏ（ガス）を採用して、シリコン基板に形成された曲面状微細構造のスリットの側面に酸化ニッケル（ＮｉＯ）の薄膜を形成した。
なお、上記第１反応物としては、Ｎｉ（Ｃ_５Ｈ_５）_２、Ｎｉ（ＣＨ_３Ｃ_５Ｈ_４）、Ｎｉ（Ｃ_５Ｈ_７Ｏ_２）_２、Ｎｉ（Ｃ_１１Ｈ_１９Ｏ_２）_２及びＮｉ（Ｃ_７Ｈ_１６ＮＯ）でもよい。

上記においては、１層の堆積について述べたが、図４に示すように、上記サイクルを繰り返すことにより、複数の膜を、厚さを制御しつつ堆積することができる。

また、上記には、使用可能な材料の例としては、高反射率材料として、酸化ニッケルを示したが、その他の例として、高反射率材料としては、酸化銅、窒化タンタル、窒化ハフニウム、ルビジウム、銅、プラチナ、低反射率材料として、酸化チタン、酸化ランタン、酸化亜鉛、窒化チタン、タングステン、モリブデン、酸化タンタル等が挙げられる。

図５に、シリコン、ニッケルの単層膜および酸化ニッケル(16.5 nm)と酸化チタン(15 nm)の多層膜を成膜した時の中性子の反射率を示す。
横軸qは、移行運動量であり、反射角をθ、中性子波長をλとして、
q = 4π/λ sin θ
と表される。すなわち、中性子の波長が 1 Å、反射角度が 0.1 deg の時、q は 0.02
程度となる。中性子の波長を固定すればθが小さいために、qはθにほぼ比例する。すなわち、Ni に比べて、均一膜厚多層膜鏡は、特定の大きな反射角度に対して中性子反射率が大きくなることが分かる。

次に、図６に示すように、多層膜反射鏡の膜厚を深さ方向に変化させて高反射率を得るエネルギー帯域に幅を持たせることができる（スーパーミラーとも言う。）。図７に、Ｎｉ単層反射膜と膜厚変化多層膜反射鏡の反射率を示す。この図から明らかなように、Ｎｉに比べて膜厚変化多層膜鏡がさらに大きな反射角度において、中性子反射率が大きくなることが分かる。

このように、平滑度が向上し、高エネルギー帯域での反射が向上したスリットの側壁は、中性子反射面として機能する。ただし、この状態の中性子反射面はウェハの表面と垂直であるため、点源からの中性子を別の一点に収束させる中性子反射鏡としては使用可能であるが、平行中性子を点に集光する目的には使用できない。

そこで、上記のようにして得られたウェハを、球面状にするために、塑性変形の技術を利用する。すなわち、シリコンウェハを予め用意した球面状の型に入れ、水素雰囲気中もしくはアルゴン雰囲気中で１３００度程度の高温とし、圧力をかける。このようにすることによって、シリコンウェハは型に沿って、曲率半径が１０ｃｍ〜１０ｍ程度の球面状に塑性変形し、その後、形状は安定する。もちろん、用途に応じて球面以外の曲面状とすることもできる。

図８は、塑性変形後の中性子反射鏡の断面図である。同図のように、シリコンウェハを球面状に変化させることによって、上方から入来する平行な中性子を各中性子反射面で反射させることによって、一点に集光させることができる。

図９は、塑性変形後の中性子反射鏡を２段に重ねて構成した集光系の断面図であり、球面の曲率半径が異なる二つの中性子反射鏡を重ねて構成される、２回反射光学系（ウオルター１型）となっている。このような２回反射光学系は、中性子観測でしばしば用いられる。このような構成により、収差のより小さい中性子光学系が得られる。また、曲率半径のより小さいものを多段に重ねれば、焦点距離をより短くすることができる。さらに、入射口と出射口を逆に配置すれば、点状の中性子源から平行中性子を作る逆望遠鏡としての利用も可能となる。

図１０は、図９に示した集光系を２対対峙させた、点光源からの光を点へ集光する集光系の断面図である。このような光学系は、中性子微量分析等を行う中性子顕微鏡として利用することができる。このように、本実施形態の中性子反射鏡は、各種用途に用いることができる。

これまで説明してきた中性子反射鏡は、シリコンウェハをベースとしたものだが、シリコンウェハの代わりに金属の基板をベースとした中性子反射鏡を製作することもできる。金属の基板をベースとする場合は、シリコンウェハの場合のドライエッチングの代わりに、Ｘ線ＬＩＧＡ（ドイツ語Lithographie，Galvanoformung，Abformungの頭文字をとって命名）プロセスを用いる。すなわち、まず、高い面精度でスリットが形成されたレジストを加工し、電析によって、ニッケルなどの金属で、レジストのレプリカを製作する。その後、各スリットの側壁面を、磁気流体を用いて研磨する。これにより、ｎｍレベルあるいはそれ以下の面粗さを実現でき、中性子反射面として十分に機能するレベルの平滑度が得られる。金属基板の場合も、シリコンウエハの場合と同様に、多層膜反射鏡が可能である。

このままの状態で、点源からの中性子を別の一点に収束させる中性子反射鏡としては使用可能であるが、さらに、平行中性子を点に集光する目的の場合は、球面状に変形させる。この変形は、シリコンウェハの場合よりも容易に、通常の弾性変形又は塑性変形により球面状にすることができる。なお、Ｘ線ＬＩＧＡプロセスを利用する場合は、材質がニッケルなどの金属であるため、シリコンウェハの場合よりも高いエネルギーの中性子の反射が可能になるという利点がある。

金属をベースとした中性子反射鏡についても、シリコンウェハをベースとした場合と同様に、２回反射光学系（ウオルター１型）、多段に重ねた中性子反射鏡、逆望遠鏡を構成することができる他、微量分析などにも適用できる。

医療分野においては、放射線治療への応用が考えられる。放射線治療の１つであるホウ素中性子捕捉療法（ＢＮＣＴ療法）では比較的エネルギーの低い熱中性子線（＜0.5eV）をがん組織に照射し、あらかじめ癌組織に取り込ませたホウ素（10Ｂ）化合物との核反応によって生成するα線とリチウム核（7Ｌｉ）によって、選択的にがん細胞を殺すことができる療法であるが、その熱中性子線の光学系に本願発明に係る中性子反射装置を利用することにより、装置の小型化、熱中性子照射精度の高精度化が可能となる。

非破壊検査の分野においては、微量元素分析装置への応用が考えられる。微量元素分析装置は、元素が中性子（熱中性子）捕獲反応によって（元素毎に異なる）特有の放射線（γ線）を放出する性質を利用するもので、分析する対象物へ中性子を照射する光学系に中性子反射装置を利用することにより、装置の小型化が可能となる。

具体的な微量元素分析装置の応用としては、化石燃料等の鉱物探査装置および爆発物検知装置等が考えられる。なお爆発物検知装置は、爆発物に含まれる窒素（N）等の元素が放出する中性子捕獲γ線を検出することにより爆発物を検知するものである。

また、非破壊検査の分野においては、中性子ラジオグラフィへの応用も考えられ、同様に中性子照射光学系に本願発明に係る中性子反射装置を利用することにより、装置の小型化が期待できる。

その他、原子力発電設備等における放射線計測装置への応用として、中性子測定用のシンチレータ光学系に中性子反射装置を利用することにより、より高感度で指向性のある放射線（中性子）計測の実現が期待できる。

Claims (13)

1. 中性子の反射による中性子の集光および結像光学系であって、シリコン基板に形成された幅が５〜２０μｍ、深さが３００〜１０００μｍである複数の曲線状のスリットを有し、磁性流体により研磨された該スリットの側壁には中性子を反射する薄膜が原子層堆積法により堆積されていることを特徴とする中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
2. 上記薄膜は、酸化ニッケルであることを特徴とする請求項１に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
3. 上記薄膜は、中性子の反射率が高い高反射率材料と中性子の反射率が低い低反射率材料から成る多層膜であり、最外層は、該高反射率材料であることを特徴とする請求項１に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
4. 上記高反射率材料は、酸化ニッケルであり、上記低反射率材料は、酸化チタンであることを特徴とする請求項３に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
5. 上記原子層堆積法は、下記ステップ１〜４からなるサイクルを複数回行うことで所望の薄膜を得る方法であり、上記薄膜は、酸化ニッケルの薄膜からなる単層膜又は該酸化ニッケルの薄膜と酸化チタンの薄膜とからなる多層膜であることを特徴とする請求項１に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
   （１）ステップ１：形成しようとする薄膜の構成元素を含有する第１反応物を基板へ供給し、化学吸着させるステップ
   （２）ステップ２：過剰な第１反応物及び副生成物を排気するステップ
   （３）ステップ３：第２反応物を供給し、基板に吸着した第１反応物と反応させるステップ、
   （４）ステップ４：その後、過剰な第２反応物及び副生成物を排気するステップ
6. 上記酸化ニッケルの薄膜は、上記第１反応物として、ＮｉＣｐ_２（ガス）、Ｎｉ（Ｃ_５Ｈ_５）_２、Ｎｉ（ＣＨ_３Ｃ_５Ｈ_４）、Ｎｉ（Ｃ_５Ｈ_７Ｏ_２）_２、Ｎｉ（Ｃ_１１Ｈ_１９Ｏ_２）_２又はＮｉ（Ｃ_７Ｈ_１６ＮＯ）を用い、第２反応物として、Ｈ_２Ｏ（ガス）を採用して形成された薄膜であることを特徴とする請求項５に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
7. 上記中性子を反射する薄膜が堆積された後に、上記基板全体が塑性変形により曲面を含む形状に成形されていることを特徴とする請求項１に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
8. 請求項７に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系を複数配置したことを特徴とする中性子の反射による中性子の集光および結像光学系。
9. 中性子の反射による中性子の集光および結像光学系の製造方法であって、平坦なシリコン基板に幅が５〜２０μｍ、深さが３００〜１０００μｍである複数の曲線状のスリットを形成する工程、該スリットの側壁を磁性流体により研磨する工程及び該スリットの側壁に中性子を反射する薄膜を原子層堆積法により堆積する工程を包含する中性子の反射による中性子の集光および結像光学系の製造方法。
10. 上記薄膜は、酸化ニッケルであることを特徴とする請求項９に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系の製造方法。
11. 上記薄膜は、中性子の反射率が高い高反射率材料と中性子の反射率が低い低反射率材料から成る多層膜であり、最外層は、高反射率材料であることを特徴とする請求項９に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系の製造方法。
12. 上記高反射率材料は、酸化ニッケルであり、上記低反射材料は、酸化チタンであることを特徴とする請求項１１に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系の製造方法。
13. 中性子を反射する薄膜を堆積する工程の後に、上記基板全体を塑性変形して曲面を含む形状に成形する工程を含む請求項９に記載の中性子の反射による中性子の集光および結像光学系の製造方法。

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