JP5745858B2 - パルス放電発生方法 - Google Patents

Description

本発明は、放電発生方法及び装置に関するものである。

電子ビームや電気的放電により形成される非熱平衡プラズマは、その化学的活性度の高さから窒素酸化物（NO_X）や硫黄酸化物（SO_X）の処理といった燃焼排気ガスの浄化や揮発性有機化合物（VOCs）の処理といった産業排気ガスの浄化、次世代の酸化剤としての利用が期待されるオゾン（O₃）の生成など、多岐にわたる応用展開が期待され、継続した研究がなされている。

しかしながら、そのエネルギー効率の低さが大きな障壁となっており、未だその実用化例は多くはない。電気的放電による非熱平衡プラズマの形成においては、如何に放電を熱平衡プラズマの1種であるアーク放電（スパーク放電などとも呼ばれる）へ移行させないかがエネルギー効率改善に対する鍵のひとつである。その方法としては、金属電極間へ誘電体を挿入することにより受動的にアーク放電への移行を防ぐ誘電体バリア放電法（無性放電やオゾナイザー放電とも呼ばれる）と金属電極間へ印加する電圧波形により能動的にアーク放電への移行を防ぐパルス放電法が挙げられる。

これまでの電気的放電により形成される非熱平衡プラズマに関する研究暦においては、複雑な回路構成を有し、かつ、高価なパルス電源に対して、既に完成された域にある交流電源を用いる誘電体バリア放電に関する研究が圧倒的多数であった。しかしながら、近年の半導体スイッチ及び磁性材料の特性改善によるパルス電源の特性向上は目覚ましいものがあり、パルス電源の信頼性及びエネルギー変換（プラグイン−パルス）効率を交流電源と遜色ないレベルまで押し上げつつある。

しかしながら、以下に述べるように、従来のパルス放電は誘電体バリア放電に対してエネルギー変換効率が劣るものである。図1には誘電体バリア放電（上図）及びパルス放電による非熱平衡プラズマ形成システム（下図）のブロック図を示す。上図の誘電体バリア放電システムにおいては、交流電源から直接放電電極へエネルギーを注入するため、約85％と一般的な交流電源のエネルギー変換効率にてプラグインエネルギーを放電電極を介して非熱平衡プラズマへ注入することができる。

一方、下図に示されるパルス放電システムでは、プラグインエネルギーを直流変換し、その後パルス変換して、更に放電電極を介して非熱平衡プラズマへ注入する。そのため、計32％ものプラグインエネルギーをそれぞれのエネルギー変換で消費することとなり、放電電極への注入エネルギーは最高でもプラグインエネルギーの68％程度となる。

また、パルス放電システムの場合には、直流及びパルス電源におけるエネルギー損失に加えて、パルス電源と放電電極（パルスプラズマ形成時）とのインピーダンス不整合によるエネルギー損失も存在し、現実的にパルス電源と放電電極とのインピーダンス整合は不可能であるため、実際の放電電極への注入エネルギーはプラグインエネルギーの30％程度となる。

これまでにパルス放電法による非熱平衡プラズマ形成に関する研究が少数であった要因は、パルス電源の複雑さもさることながら、このシステムとしての低エネルギー変換効率が最大であったと考えられる。

本出願の発明者等は、いわゆるナノ秒パルス放電について研究を行なっており（非特許文献１、非特許文献２）、本発明は、ナノ秒パルス放電を用いることで、これまで低いエネルギー変換効率に留まらざるを得なかったパルス放電法を改善することを目的とする。
T. Namihira, D. Wang, S. Katsuki,R. Hackam and H. Akiyama, "Propagation velocity of pulsed streamer dischargesin atmospheric air", IEEE Transactions on Plasma Science, Vol.31, No.5,PP.1091-1094, 2003. T. Namihira, T. Tokuichi, D. Wang, S. Katsuki, H. Akiyama,"Characterization of nano-seconds pulsed streamer discharges", 2007 IEEE PulsedPower and Plasma Science Conference, Albuquerque, USA, pp.572-575, 2007.

本発明は、高いエネルギー効率をもたらすパルス放電発生方法及び装置を提供することを目的とするものである。

本発明が採用した第１の技術手段は、
第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、立ち上り時間が１０ns以下のパルスを生成するパルス電源と、を用意し、
立ち上り時間が１０ns以下のパルス電圧を前記電極間に印加することで第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを等速で進展させ、
電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択することで、進展するストリーマヘッドが前記第２の電極に到達する時に放電を終了させる、
パルス放電発生方法、
あるいは、
第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、立ち上り時間が１０ns以下のパルスを生成するパルス電源と、からなる放電発生装置であって、
前記パルス電源は、立ち上り時間が１０ns以下のパルス電圧を前記電極間に印加することで第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを等速で進展させ、
パルスの持続時間、印加電圧は、電極間距離に対応して、進展するストリーマヘッドが前記第２の電極に到達する時に放電が終了するように選択されている、
パルス放電発生装置、である。

本発明では、立ち上り時間が１０ns以下のパルス電圧を電極間に印加することで、ストリーマ放電（ストリーマヘッドの電極間進展）時にストリーマヘッドを等速で進展させ、これによって、ストリーマ放電時における電極間インピーダンス（放電時の「放電電極インピーダンス」、ないし「放電インピーダンス」）の値を一定にすることが可能となった。ストリーマ放電時における電極間インピーダンスの値を一定にすることによって、パルス電源の特性インピーダンスを電極間インピーダンスに一致させることで、ストリーマ放電時のインピーダンスの変化に起因するパルス電源と放電電極とのインピーダンスの不整合を解消することができる。
本発明において、パルスの立ち上がり時間は１０ns以下（０は除く）のいかなる値（例えば、９ｎｓ，８ｎｓ，７ｎｓ，６ｎｓ，５ｎｓ，４ｎｓ，３ｎｓ，２ｎｓ，１ｎｓ，１ｎｓ未満（０は除く）、ないし、これらの間の任意の数値）を取り得る。パルスの立ち上がり時間が１０ｎｓよりも大きくなると、ストリーマ放電時のインピーダンス変化という不具合が生じる。本発明においてパルスの立ち上がり時間はより短い方が望ましく、１つの態様では、パルスの立ち上がり時間は９ｎｓ以下であり、１つの態様では８ｎｓ以下であり、１つの態様では７ｎｓ以下であり、１つの態様では６ｎｓ以下であり、１つの態様では５ｎｓ以下であり、１つの態様では４ｎｓ以下であり、１つの態様では３ｎｓ以下であり、１つの態様では２ｎｓ以下であり、1つの態様では１ｎｓ以下である。

本発明が採用した第２の技術手段は、
第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、立ち上り時間が１０ns以下のパルスを生成するパルス電源と、を用意し、
立ち上り時間が１０ns以下のパルス電圧を電極間に印加してストリーマ放電を生成して、第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを等速で進展させ、
電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択することで、ストリーマ放電の時間の１．５倍の時間内に放電を終了させる、
パルス放電発生方法、
あるいは、
第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、立ち上り時間が１０ns以下のパルスを生成するパルス電源と、からなる放電発生装置であって、
前記パルス電源は、立ち上り時間が１０ns以下のパルス電圧を電極間に印加してストリーマ放電を生成して、第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを等速で進展させ、
パルスの持続時間、印加電圧は、電極間距離に対応して、ストリーマ放電の時間の１．５倍の時間内に放電が終了するように選択されている、
パルス放電発生装置、である。

本発明では、電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択することで、ストリーマ放電の時間（ストリーマの進展時間）の１．５倍の時間内に放電を終了させることで、グロー様放電の時間を少なくすることができ、これによって、グロー様放電時の熱損失を低減することが可能となった。
放電時間がストリーマ放電の時間（ストリーマの進展時間）の１．５倍を越えると、グロー様放電の時間が長くなり、熱損失がかなりのレベルに達する。本発明において、ストリーマ放電の時間（ストリーマの進展時間）の１．５倍の時間内には、１．５倍以下のいかなる数値の倍数（例えば、１．４倍以下、１．３倍以下、１．２倍以下、１．１倍以下）が含まれる。グロー様放電時の熱損失を可及的に小さくするためには、この倍数はより少ない方が望ましい。また、本発明において、この倍数は１未満であってもよい（すなわち、ストリーマヘッドが第２の電極に到達する前に放電を終了させてもよい）。
１つの望ましい態様では、進展するストリーマヘッドが前記第２の電極に到達する時に放電を終了させる（すなわち、ストリーマの進展時間の１倍）ことで、放電をストリーマ放電のみで行なう。放電をストリーマ放電でのみで行なうことで、パルス電源の特性インピーダンスをストリーマ放電時の電極間インピーダンスに一致させるだけでよく、ストリーマ放電からグロー様放電への移行時のインピーダンスの急変に起因するパルス電源と放電電極とのインピーダンスの不整合を解消することができる。放電をストリーマ放電でのみで行なうことで、グロー様放電時の熱損失を可及的に小さくする、あるいは無くすことができる。

本発明が採用した第３の技術手段は、
第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、立ち上り時間がストリーマヘッド形成時間より短いパルスを生成するパルス電源と、を備え、
前記パルス電源からパルス電圧を前記電極間に印加することで第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを等速で進展させ、
電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択することで、進展するストリーマヘッドが前記第２の電極に到達する時に放電を終了させる、
パルス放電発生方法及び装置、
あるいは、
第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、立ち上り時間がストリーマヘッド形成時間より短いパルスを生成するパルス電源と、を備え、
前記パルス電源からパルス電圧を電極間に印加してストリーマ放電を生成して、第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを等速で進展させ、
電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択することで、ストリーマ放電の時間の１．５倍の時間内に放電を終了させる、
パルス放電発生方法及び装置、である。

ストリーマ放電時間は、「ストリーマヘッドの形成時間」＋「ストリーマヘッドの電極間進展時間」であり、従来の一般的なパルス放電（例えば、電圧立ち上がり時間４０ｎｓ）の電圧立ち上がり時間はストリーマヘッド形成時間より長いため、ストリーマヘッドの電極間進展中に電圧が増加することとなり、結果としてストリーマヘッドの進展速度が変化する。これに対して、ナノ秒パルス放電（電圧立ち上がり時間が１０ｎｓ以下、例えば、電圧立ち上がり時間２ｎｓ）の電圧立ち上がり時間はストリーマヘッド形成時間より短いため、ストリーマヘッドの電極間進展が始まる前に電圧が立ちあがり、ストリーマが進展しえいるときに電極への印加電圧がほぼ一定となって、結果としてストリーマヘッドが等速運動することとなる。

本発明において、電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択することで、放電時間（放電の終了時）を決定することができる。ここで、「ストリーマの外部電極（第２の電極）への到達時間Ｔ」は「電極間の距離Ｌ」/「ストリーマの進展速度Ｓ」となり、放電をストリーマ放電でのみで行なう場合には、ストリーマが外部電極へ到達した直後に電圧をゼロにする、すなわち、「パルス持続時間Ｐ」はこのＴであることが望まれる。しかし、Ｓは印加電圧Ｖに依存する（Ｖが増加するとＳも増加する）ため、Ｐは固定値とはならない。尚、パルス立ち上がり及び立ち下がり速度については、速ければ速いほど放電終了時の決定の制御を乱す可能性が減少するものであり、概ね１０ｎｓ以下であれば問題ないと考えられる。パルスの立ち下がり時間についても、立ち上がり時間と同様に、１０ns以下（０は除く）のいかなる値（例えば、９ｎｓ，８ｎｓ，７ｎｓ，６ｎｓ，５ｎｓ，４ｎｓ，３ｎｓ，２ｎｓ，１ｎｓ，１ｎｓ未満（０は除く）、ないし、これらの間の任意の数値）を取り得る。

本発明において、対となって放電電極を構成する第１の電極と第２の電極は、それぞれ１つ又は複数の電極から構成される。
１つの態様では、前記対となって放電電極を構成する第１の電極と第２の電極は、同心状の外側の円筒状の電極と内側の円筒状ないし線状の電極とからなる。本発明に適用できる電極の構成については限定されず、線対平板、多線対平板、針対平板、多針対平板、ないし、当業者に知られているその他の形状や配置態様が含まれる。

１つの態様では、本発明は、上記パルス放電発生方法を用いて、前記電極間に供給した被処理ガスを処理する、ガス処理方法、あるいは、上記パルス放電発生装置を用いて、前記電極間に供給した被処理ガスを処理するように構成されている、ガス処理装置、として提供される。被処理ガスは、典型的には燃焼排ガス等の排ガスであり、であり、具体的には窒素酸化物（NO_X）や硫黄酸化物（SO_X）の処理が例示される。

１つの態様では、本発明は、上記パルス放電発生方法を用いて、前記電極間に供給した酸素あるいは空気からオゾンを生成する、オゾン生成方法、あるいは、上記パルス放電発生装置を用いて、前記電極間に供給した酸素あるいは空気からオゾンを生成するように構成されている、オゾン生成装置、として提供される。

ストリーマ放電時における電極間インピーダンスの値を一定にすることによって、パルス電源の特性インピーダンスを電極間インピーダンスに一致させることで、ストリーマ放電時のインピーダンスの変化に起因するパルス電源と放電電極とのインピーダンスの不整合を解消することができる。放電をストリーマ放電でのみで行なうことで、ストリーマ放電からグロー様放電への移行時のインピーダンスの急変に起因するパルス電源と放電電極とのインピーダンスの不整合を解消することができる。したがって、パルス電源から放電反応器へのエネルギー転送効率を向上させることができる。

ストリーマ放電の時間（ストリーマの進展時間）の１．５倍の時間内に放電を終了させる、典型的には、放電をストリーマ放電でのみで行なうことで、グロー様放電時の熱損失を可及的に小さくする、あるいは無くすことができる。

[Ａ]パルス発生装置
パルス発生装置の概略図を図１Ａに示す。パルス発生装置は、低インダクタンスで高速自己閉鎖型のスイッチとしての高圧スパークギャップスイッチ（SGS）１と、パルスフォーミングラインとしての３軸ブルームライン型線路（Triaxial Blumlein Line）２と、ブルームライン型線路から負荷(Load)へのエネルギー伝送線路(Transmission Line)３と、を備えている。SGS１は１mmのギャップ間隔を備え、SF₆絶縁ガスが充填されている。パルス発生装置からの出力電圧の大きさは、SF₆の圧力を変化させることで調整可能である。

3軸ブルームライン型線路２は、ロッド状の内方導体(Inner Conductor)２０と、円筒状の中間導体(Middle Conductor)２１と、円筒状の外方導体（Outer Conductor）２２とからなり、これらの導体は真鍮から形成されており、同心状に配置されている。3軸ブルームライン型線路２、エネルギー伝送線路３は、絶縁媒体としてのトランスフォーマオイル(Transformer Oil)で充填されている。内方導体と外方導体は、充電用インダクタ(Charging Inductor)４を介して連結されており、外方導体は接地されている。中間導体は、充電キャパシタ、サイラトロンスイッチ（CX1685, E2V Technologies, Ltd., UK）、パルス変圧器からなるパルスフォーミング回路によって、充電ポート(Charging Port)５を介して充電される。

試作した一例では、3軸ブルームライン型線路のユニットインダクタンス、ユニットキャパシタンスは、それぞれ、322nH/m、76pF/mであり、130Ωの特性インピーダンスを与える（但し、本発明に係るパルス放電装置の実施形態では、特性インピーダンスの値が、放電電極のインピーダンスの値と一致するようにパルス電源を製作する。）ブルームライン型線路の長さは500mmであり、５nsの持続時間のパルスを与える。１つの態様では、3軸ブルームライン型線路は負のパルス電圧が充電され、正極が負荷に与えられる。ブルームライン型線路から負荷へのエネルギー伝送線路としては、130Ωの特性インピーダンスを備えた同軸伝送線路が用いられる。尚、負荷に負極を与えるようにパルス発生装置を構成してもよい。

容量性の電圧分圧器を伝送線路に設けることで、パルス発生装置の出力電圧を測定する。パルス発生装置の出力電流は、伝送線路の端部に設けた電流変圧器（Pearson Current Monitor Model 6585, Pearson Electronics, USA）によって測定する。

パルス発生装置から出力されたパルス電圧は、放電反応器内に配置された一対の電極間に印加される。本発明の実施形態では、内部電極と外部電極とから同軸状に配置された電極を用いているが、電極の形状や寸法は本明細書に記載のものに限定されないことは当業者に理解される。

［Ｂ］一般的なパルス放電
本発明に係るナノ秒パルス放電の前提となるパルス放電の基本的概念の説明及び本発明に係るナノ秒パルス放電との比較を目的として、一般的なパルス放電の特性について説明する。

［Ｂ−１］パルス放電のフレーミング撮影像
図2には、内部電極外径0.5mm、外部電極内径76mm、電極長10mmの乾燥空気で満たされた同軸円筒電極中におけるパルス放電の様子を電極軸方向から高速ゲート付ICCDカメラにて撮影したフレーミング像を示す。なお、フレーミング撮影時のICCDカメラの露光時間は5ns一定であり、撮影時間は電極への正極性パルス電圧印加時刻を0nsとして、各撮影像の右上に示している。また、電極への正極性印加パルス電圧の最大波高値は＋72kV、その立ち上がり及び立ち下がり時間は50ns、その持続時間（半値幅）は100nsである。

図2より、パルス電圧印加後、ストリーマヘッド（電子雪崩及び電子の高移動度のために形成される正イオン群であり、高い空間電界を有し電離、解離、再結合等による発光を伴う。また、進展とともにその背部へ正イオンと雪崩電子によるプラズマチャネルを形成する）が正極性内部線電極近傍へ形成され（10-15ns）、その後、接地された外部円筒電極へ向けて進展を開始し、接地極へ到達している（50-55ns）ことが確認される。

このストリーマヘッドの接地極への到達とともに、パルス放電の様相はストリーマ放電（ストリーマヘッドの電極間進展）から劇的に変化して電極間全体におけるグロー様放電（ストリーマヘッドの形成したプラズマチャネル内での放電であり、電極構造により電極中心部の電流密度が大きくなり強く発光している）へと移行し、最終的にはパルス電圧の立ち下りとともに放電は終了する。また、ストリーマ放電期間において、ストリーマヘッドの電極間進展とともに、ストリーマヘッドにより緩和されていた内部線電極近傍の電界が徐々に回復するため、結果として再度ストリーマヘッドが形成され（30-35ns）、その外部円筒電極へ向けた進展（50-55nsまで）も確認される。

即ち、図2よりパルス放電はストリーマ放電とグロー様放電のふたつの放電様相にて構成されていることが確認される。

［Ｂ−２］パルス放電のストリーク撮影像
図3には、図2のフレーミング撮影と同一条件にて撮影したパルス放電のストリーク撮影像を示す。このストリーク撮影像において、上端及び下端は同軸円筒電極の接地された外部電極内表面及び正極性の内部電極外表面と一致しており、横軸は経過時間を示している。なお、経過時間においてはストリーマヘッドの正極性内部線電極近傍への形成時刻を0 nsとしている。

図3より、［Ｂ−１］の記述と同様のパルス放電の様子が確認される。また、ストリーマ放電期間においてストリーマヘッドが加速しながら電極間を進展していることが確認される。図4には、図2のフレーミング撮影と同一の同軸円筒電極へ3つの異なる波高値を有するパルス電圧を印加した場合のストリーマヘッド進展速度の正極性内部線電極への印加電圧依存性を示す。図4より、3つの異なる波高値において、ストリーマ放電期間におけるストリーマヘッド進展速度の内部線電極への印加電圧依存性は同様であり、内部電極への印加電圧が大きくなるとともに、ストリーマヘッドの進展速度が増加していることが確認される。また、ストリーマヘッドの進展速度は印加電圧10-60 kVにおいて0.1-1.8 mm/nsであることが確認される。

［Ｂ−３］パルス放電中の印加電圧・電流波形
図5には、図2, 3に示されるパルス放電時の典型的な電極への印加電圧及び放電電流波形を示す。図5より、［Ｂ−１］でも述べているように、正極性のパルス電圧（最大波高値：＋72kV、立ち上がり及び立ち下がり時間：50ns、半値時間幅：100ns）が電極間へ印加されていることが確認される。また、放電電流については、ストリーマ放電期間においては5A程度であった電流が、グロー様放電期間においては40A程度まで急増していることが確認される。

先ず、ストリーマ放電期間における電流について考察する。この計測全電流は、同軸円筒電極への変位電流と放電電流の和であり、同軸円筒電極の容量がストリーマヘッドの進展とともに変化することを考慮すると、両電流の厳密な分離は困難である。しかしながら、ストリーマヘッドの電極に対する占有率が小さいため同軸円筒電極の容量がほぼ変化しないと仮定した場合、同軸円筒電極への変異電流は図5に示されるように算出される。このとき、放電電流は全電流と変異電流の差で示されることとなり、放電電流はストリーマヘッドの進展とともに増加し、最大で5A程度まで達していることが確認される。なお、この放電電流の増加は、ストリーマヘッドの進展速度増加に起因していると考えられる。

次に、グロー様放電期間における全電流は、ストリーマヘッドの進展時に形成されたプラズマチャネル内を流れるため、ストリーマヘッドの外部電極への到達、即ち、放電様相のストリーマ放電からグロー様放電への移行と同時に急増する。このときプラズマチャネル内は均一電界であると考えられ、その換算電界は約81Td（81×10^-17Vcm²＝70 kV/3.6 cm/(2.4×10¹⁹個/cm³)）となり、チャネル内電子の平均エネルギーは1-2 eV程度と考えられる。

［Ｂ−４］パルス放電中の電極間インピーダンス
図6には、図5に示される電極への印加電圧及び放電電流より算出される電極間（パルス放電プラズマ）インピーダンスを示す。［Ｂ−３］にて記したように、放電様相がストリーマ放電からグロー様放電へ移行するとともに電流が急増するために、電極間インピーダンスもまた放電様相の移行とともに急変していることが確認される。

ストリーマ放電期間においては、時間経過とともに同軸円筒電極容量の充電が進むため、電極間インピーダンスが徐々に増加していることが確認される。

一方、グロー様放電期間における電極間インピーダンスは、ストリーマヘッドの進展時に形成された全プラズマチャネルの総インピーダンスと等価であり、その値は約2 kΩとなることが確認される。

このストリーマ及びグロー様放電期間における電極間インピーダンスの差異が、パルス電源と放電電極とのインピーダンス不整合の要因となる。

［Ｂ−５］パルス放電中の電極内ガス温度
図7には、窒素分子の2nd Positive Bandからの放電発光スペクトルを理論スペクトルと比較・フィッティングすることで得られる正極性内部線電極近傍の窒素分子の回転温度（＝気体温度）の経時変化を示す。図7より、ストリーマ放電期間では気体温度の変化は見られないものの、グロー様放電期間では時間の経過とともに気体温度は上昇し、最終的には450K程度まで達していることが確認される。これは、グロー様放電期間においては、ストリーマヘッドが形成したプラズマチャネル内を大きな放電電流が流れるため、電流密度が大きくなりチャネル内の正イオンが加熱されたためである。なお、この加熱は非熱平衡プラズマの形成に対するエネルギー損失となる。

［Ｂ−６］パルス放電に関するまとめ及び課題
表1には、上述のパルス放電に関する諸特性をまとめる。表1より、パルス放電において、放電様相のストリーマからグロー様放電への移行は、パルス電源と放電電極との不整合の要因となるばかりではなく、気体加熱というエネルギー損失をももたらしていることが確認される。

より具体的には、従来のパルス放電における課題には、
（１）パルス電源と放電電極とのインピーダンスの不整合；
（２）グロー様放電時の熱損失；
があり、
（１）の原因としては、
（ア）ストリーマ放電からグロー様放電への移行時の電極間インピーダンスの急変；
（イ）ストリーマ放電時の電極間インピーダンスの変化；
がある。

［Ｃ］ナノ秒パルス放電
本発明は、上記従来のパルス放電における課題を解決するためにいわゆるナノ秒パルス放電を用いた放電発生方法及び装置を提供するものである。ナノ秒パルス放電は、パルスの立ち上がり時間が10ns以下のパルス電圧を用いたパルス放電であり、典型的には、グロー様放電へ移行しない、即ち、ストリーマ放電のみで形成されるパルス放電である。以下にナノ秒パルス放電の一実施形態について説明する。

［Ｃ−１］ナノ秒パルス放電のフレーミング撮影像
図8には、図2のパルス放電のフレーミング撮影と同一の同軸円筒電極中におけるナノ秒パルス放電の様子を電極軸方向から高速ゲート付ICCDカメラにて撮影したフレーミング像を示す。なお、フレーミング撮影時のICCDカメラの露光時間は0.2ns一定であり、撮影時間は正極性内部線電極近傍へのストリーマヘッドの形成時刻をTnsとして、各撮影像の上部に示している。また、電極への正極性印加パルス電圧の最大波高値は＋100 kV、その立ち上がり及び立ち下がり時間は2ns、その持続時間（半値幅）は5nsであった。

図8より、一般的なパルス放電同様、パルス電圧印加後、ストリーマヘッドが正極性内部線電極近傍へ形成され（Tns）、その後、接地された外部円筒電極へ向けて進展を開始し、接地極へ到達している（T+3ns）ことが確認される。しかしながら、一般的なパルス放電と同様に、このストリーマヘッドの接地極への到達とともに、放電様相がグロー様放電へ移行することはなく、パルス電圧の高速な立ち下りとともに放電は終了している。なお、パルス放電同様、再度のストリーマヘッドの形成（T+1ns）とその外部円筒電極へ向けた進展（T+2-3ns）は確認される。即ち、図8よりナノ秒パルス放電はストリーマ放電のみで構成されていることが確認される。

［Ｃ−２］ナノ秒パルス放電のストリーク撮影像
図9には、図8のフレーミング撮影と同一条件にて撮影したナノ秒パルス放電のストリーク撮影像を示す。このストリーク撮影像において、上端及び下端は、図3同様、同軸円筒電極の接地された外部電極内表面及び正極性の内部電極外表面と一致しており、横軸は経過時間を示している。なお、経過時間においてはストリーマヘッドの正極性内部線電極近傍への形成時刻を0nsとしている。

図9より、［Ｃ−１］の記述と同様のナノ秒パルス放電の様子が確認される。また、ストリーマ放電期間においてストリーマヘッドがほぼ等速で電極間を進展していることが確認される。図10には、図8のフレーミング撮影像におけるストリーマヘッドの位置と各撮影時間との関係を示す。図10からも、図9同様、ナノ秒パルス放電においてストリーマヘッドが等速進展していることが確認される。なお、その進展速度は8.8mm/nsであり、パルス放電における進展速度の約5倍である。これは、パルス電圧の立ち上がりがナノ秒となることで、電極間へ100 kVという高電圧を印加することが出来たためである。図１１には、電極長２００ｍｍと８００ｍｍの同軸円筒電極（内部電極外径０．５ｍｍ、外部電極内径７６ｍｍ）中へナノ秒パルス放電を形成した場合の電極インピーダンス（Ａ）及びその算出に用いた電極への印加電圧・電流波形（Ｂ:電極長２００ｍｍ、Ｃ：８００ｍｍ）を示す。図１１Ａから、ナノ秒パルス放電において電極インピーダンスが約０．３ｋΩ一定となっていることが確認される。

［Ｃ−３］ナノ秒パルス放電に関するまとめ
表2に、ナノ秒パルス放電に関する諸特性をまとめる。表2より、ナノ秒パルス放電は、ストリーマ放電のみで構成されており、パルス放電におけるグロー様放電時に発生していた気体加熱に伴うエネルギー損失を排除できたことが確認された。また、ナノ秒パルス放電時の放電インピーダンスが、パルス放電時とは異なり、0.3kΩ一定となることが確認される(図１１参照)。これはストリーマヘッドの進展速度が高速かつ等速となったことによると考えられる。よって、ナノ秒パルス放電は、パルス放電による非熱平衡プラズマ形成時の低エネルギー効率の要因であったパルス電源と放電電極との不整合（上記例では、特性インピーダンスが0.3kΩとなるようなパルス電源を用意することでインピーダンス整合が可能となる）及びグロー様放電時の熱損失の両要因を解消したと言える。

［Ｄ］ナノ秒パルス放電による非熱平衡プラズマの形成
［Ｄ−１］ナノ秒パルス放電による排ガス処理
図１２にはパルス放電プラズマ及びナノ秒パルス放電プラズマによるNO処理結果を示す。実験は、模擬排ガスをその組成N₂Balance/NO200ppm/O₂5%/H₂O2%、その流量2.0 L/minにて、内部電極外径0.5 mm、外部電極内径76 mm、電極長500 mm（ナノ秒パルス放電処理の場合は800 mmとなる）の同軸円筒型電極へ流し、一般的なパルス電源（時間幅：40-120ns）及びナノ秒パルス電源（時間幅：5ns）により電極間へ非熱平衡プラズマを形成することで実施した。図１２の縦軸は電極への注入エネルギーに対するNO処理エネルギー効率であり、横軸はNO除去率である。よって、グラフの右上ほど除去能力及び除去エネルギー効率が優れていることを意味する。

図１２より、全てのパルス時間幅においてNO除去率の増加とともにNO除去エネルギー効率が減少していることが確認される。これは、NO除去の進行とともに、NOとNO処理の担い手である化学的活性種との反応率が低下するためである。また、同一NO除去率において、パルス時間幅の減少とともに、NO除去エネルギー効率が改善していることが確認される。ここで、120nsから40nsへのパルス時間幅の短縮化に伴うNO除去エネルギー効率の改善は、パルス放電におけるグロー様放電時間の短縮に伴う熱損失の低減に起因しており、ナノ秒パルス放電によるNO除去エネルギー効率の改善は、グロー様放電による熱損失が皆無であること及び印加電圧の高電圧化に伴う化学的活性種の生成効率向上に起因すると考えられる。ナノ秒パルス放電によるNO処理エネルギー効率の典型例としては、NO除去率60%（初期NO濃度：200 ppm）にて2.5 mol-NO/kWh（＝75 g-NO/kWh）が挙げられる。

［Ｄ−２］ナノ秒パルス放電によるオゾン生成
図１３にはナノ秒パルス放電プラズマ及び他の電気的放電プラズマによる空気原料オゾナイザーの特性マップを示す。本マップは縦軸に電極への注入エネルギーに対するオゾン生成エネルギー効率、横軸にオゾン生成濃度を取っており、マップの右上に位置するほど優れたオゾナイザーとなる。なお、ナノ秒パルス放電プラズマによるオゾン生成条件は、原料乾燥空気流量が1.0 L/min、同軸円筒型電極のパラメータが内部電極外径0.5mm、外部電極内径76mm、電極長200mmである。図１３より、現在高性能オゾナイザーとして期待されている極短ギャップでの誘電体バリア放電に対して、オゾン生成エネルギー効率の面においてナノ秒パルス放電プラズマの優位性が確認される。また、ナノ秒パルス放電プラズマによる190g/kWhというオゾン生成エネルギー効率は、誘電体バリア放電によるオゾン生成の理論エネルギー効率に匹敵する値であり、現存するオゾン生成エネルギー効率データの最高値である。

図１４に、０．５ｎｓ電源の出力波形（負荷：１００Ω、極性：負）を示す。実験条件は、ブルームライン型線路の長さを除き、段落００２５と同条件である。実験装置におけるブルームライン型線路の長さは５０ｍｍである。０．０５〜０．２０ＭＰａは、ギャップスイッチ内の圧力を示しており、本圧力により出力電圧を制御している。図１４から、電圧立ち上がり０．５ns、電圧立ち下がり０．５ns、電圧持続時間１ns（半値幅）であることが読み取れる。

本発明に係る放電方法及び装置は、産業排気ガスの浄化やオゾン生成、燃焼ガスの改質、燃焼状態の改善、燃焼排ガスの浄化に利用することができる。

非熱平衡プラズマ形成システムのブロック図であり、上図は誘電体バリア放電システム、下図はパルス放電システム、である。 パルス発生装置の概略図である。 パルス放電のフレーミング像を示す図である。 パルス放電のストリーク像を示す図である。 ストリーマヘッド進展速度の印加電圧依存性を示す図である。 パルス放電時の印加電圧及び放電電流波形を示す図である。 パルス放電時の電極間インピーダンス波形を示す図である。 パルス放電時の電極内気体温度の経時変化を示す図である。 ナノパルス放電フレーミング像を示す図である。 ナノ秒パルス放電のストリーク像を示す図である。 ナノ秒パルス放電におけるストリーマヘッド位置の時間依存性を示す図である。 (A)はナノ秒パルス放電におけるストリーマ放電時の電極間インピーダンス波形（電極長が200mm、800mm）を示す図である。(B)はナノ秒パルス放電時の印加電圧及び放電電流波形（電極長200mm）を示す図である。(C)はナノ秒パルス放電時の印加電圧及び放電電流波形（電極長800mm）を示す図である。 パルス放電プラズマによるNO処理結果を示す図である。 放電プラズマによる空気原料オゾナイザーの特性マップを示す図である。 他のサブナノ秒パルス電源による出力波形を示す。

Claims (3)

1. 第１の電極と第２の電極とを備えた放電電極と、電圧立ち上り時間が５ns以下のパルスを生成するパルス電源と、を用意し、
   電圧立ち上り時間が５ns以下でストリーマヘッド形成時間より短いパルス電圧を前記電極間に印加することで第１の電極から第２の電極へストリーマヘッドを一定の速度で進展させ、ストリーマ放電時における電極間インピーダンスの値をほぼ一定とし、
   電極間距離に対応して、パルスの持続時間、印加電圧を選択し、パルスの電圧立ち下り時間を５ns以下とすることで、進展するストリーマヘッドが前記第２の電極に到達する時に放電を終了させて放電をストリーマ放電のみで行ない、
   前記パルス電源の特性インピーダンスと、ストリーマヘッド進展時の電極間インピーダンスと、が整合されている、
   パルス放電発生方法。
2. 請求項１に記載のパルス放電発生方法を用いて、前記電極間に供給した被処理ガスを処理する、ガス処理方法。
3. 請求項１に記載のパルス放電発生方法を用いて、前記電極間に供給した酸素あるいは空気からオゾンを生成する、オゾン生成方法。