JP5614990B2

JP5614990B2 - シリコン製造装置

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Publication number: JP5614990B2
Application number: JP2009548087A
Authority: JP
Inventors: 浩男能美; 信昭義松; 繁樹杉村
Original assignee: Tokuyama Corp
Current assignee: Tokuyama Corp
Priority date: 2007-12-28
Filing date: 2008-12-26
Publication date: 2014-10-29
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Description

本発明は、反応管内に析出したシリコンを溶融落下せしめて回収容器に回収するためのシリコンの製造装置において、容量の大きい回収容器を使用して、効率的にシリコンを回収することを可能とした、新規なシリコン製造装置に関する。

現在、様々な分野において利用され、今後さらなる発展および需要が見込まれる半導体や太陽光発電用電池などの原料として、多結晶シリコンが用いられており、高純度の多結晶シリコンを効率良く製造することが求められている。
従来の多結晶シリコンの製造方法としては、たとえば、ベルジャー内部に配置されたシリコン棒の表面を加熱し、これにトリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ₃）やモノシラン（ＳｉＨ₄）などのクロロシラン類と水素等の還元性ガスとを含むシリコン析出用原料ガスを接触させて多結晶シリコンを析出させるシーメンス法などが挙げられる。

上記シーメンス法は、高純度なシリコンが得られることを特徴としているが、析出がバッチ式であるため、主となるシリコン棒の設置、通電加熱、析出、冷却、取り出し、ベルジャーの洗浄などの極めて煩雑な手順を行なわなければならないという問題点がある。
このような問題点を解決するために、シリコンを効率的に製造できる方法およびその装置として、シリコンの融点未満の温度に加熱した筒状反応容器内にシリコン析出用原料ガスを供給してシリコンを析出させた後、該筒状反応容器の内表面をシリコンの融点温度以上に加熱して、析出したシリコンの一部または全部を溶融することにより、析出したシリコンを落下させて回収する多結晶シリコン製造方法および該方法に用いられるシリコン製造装置が提案されている（特許文献１参照）。

図１２は、従来のシリコン製造装置の一例を示す。
シリコン製造装置５１は、上方に位置する反応部５２と、下方に位置する回収部５３とを備え、反応容器本体５４の天井壁の中央部には、シリコンの原料であるクロロシラン類と水素を供給するガス供給管５５を設けている。ガス供給管５５の外周囲には、間隔を空けて反応管５６を配設している。反応管５６のさらに外側に位置する隔壁５７の周りには高周波加熱コイル６１が巻装されている。
反応容器本体５４の下端部の回収部５３には、回収容器５８が回収部５３の支持床壁５９に載置されている。支持床壁５９には、冷却ジャケット６０を配設し、該冷却ジャケット６０には、図示しない冷却手段の供給口及び排出口を接続し、冷却水を循環させることができる。反応部５２と回収部５３との間には、ガスの排出配管６３が配設されている。

このような構造のシリコン製造装置５１は、高周波加熱コイル６１に電圧を印加させると、反応管５６が高周波加熱コイル６１の高周波による渦電流によって加熱され、反応管５６の内面がシリコンの融点を超える温度に加熱される。ガス供給管５５からは、クロロシラン類と水素とが供給され、これらのガスが反応管５６の内面に接触させてシリコンを溶融状態で析出させる。溶融状態で析出したシリコン溶液は、反応管５６の下端部を伝わるように落下し、反応管５６の下端部の開口から連続して流下し、直下に位置する回収容器５８に回収される。
回収容器５８に回収されたシリコンは、回収容器５８の取り出し前に冷却ジャケット６０の冷却水によって、冷却され固化した状態で回収容器５８と共に反応容器本体５４の外側へ取り出される。
Ｗ００２／１００７７７号公報

反応容器本体５４において、溶融シリコンを回収容器５８に落下させた際に、溶融シリコンを受けて回収する回収容器は、シリコンで満たされると装置を開放して取出し、新たな容器と交換することが必要である。そのため、上記回収容器は、その容量が大きいほど、取替え期間を延長することができ、その回収量を増大させることが望まれていた。
上記要求に対して、反応管よりシリコンを回収する際に溶融シリコンが落下する反応管の下端の投影面積に対して回収容器の開口１４ａの面積（一般には、回収容器の底面と同じ面積を有する）を大きくすることが、有効であると考えられる。しかしながら、溶融シリコンは、回収容器５８内に回収された際、平らに広がり難く、図１２に示す固化シリコン６２のように固化してその底面から徐々に固化物が堆積し、場合によってはシリコン固体が蟻塚のように上方へ成長するという現象生じることが確認された。また、シリコンの落下量を増大した場合、上記蟻塚の現象はある程度解消されるが、平らになることはなく、山状に盛り上がった状態となり、回収容器空間の利用率を低下させ、容器の取替え周期を十分に伸ばすことが困難となる。
かかる問題は、シリコンの１回の回収量を上げるために、回収容器の開口面積を大きくするほど顕著に現れる。
本発明はこのような事情に鑑みてなされたものであって、反応容器内で析出されたシリコンが回収容器内で蟻塚状或いは山状に盛り上がって固化しても回収容器に十分にシリコンを回収することができるシリコン製造装置を提供することを目的とする。

蟻塚の生成する原因は十分に分かっていないが、約１４００℃で溶融したシリコンが、回収容器に達するまでに雰囲気温度（回収容器部分で約２００℃）で冷却され、また、回収容器が支持されている支持床壁において、回収容器の底面からも熱が奪われ、シリコンが溶融状態を維持する熱量以下となり、シリコンが流れ難くなり、その結果固化するものと推定される。
また、このような問題は、反応容器本体の析出反応部から回収容器までの距離が長い場合に生じることが分かったが、ガスの排出配管の設置や回収容器の取り出し時の雰囲気温度を考慮すると、その距離を短くするためには限度がある。そこで、反応容器本体の高さ形状に係わることのない解決手段を採用するに至った。

本発明のシリコン製造装置は、上記課題を解決することを目的として、反応容器内にクロロシラン類及び水素を供給するガス供給管と、前記クロロシラン類及び水素からシリコンを析出させる反応管と、析出したシリコンを溶融する加熱手段と、前記反応管の下端側開口の直下方に配設され該反応管から流下された溶融シリコンを回収する回収容器と、該回収容器の底部を載置する支持床壁とを備えたシリコン製造装置において、前記反応容器に前記回収容器を移動させる移動手段を設け、シリコンの析出時に前記移動手段によって前記回収容器を適宜移動させて、前記シリコンの流下位置を前記回収容器に対して相対的に変動させるようにした。
上記シリコン製造装置の前記移動手段は、前記回収容器に該回収容器の底部を支持する支持軸と、該支持軸を回転させる駆動部とを設け、前記支持軸を前記反応管の下端側開口の中心部の位置に対して偏心させ、シリコンの前記回収容器への回収時に前記支持軸を適宜回転させることができる。
上記シリコン製造装置は、前記回収容器をブロック状に分割した分割片で構成し、各分割片には他の分割片と組み付け、取り外し可能な係合部を設け、前記回収容器の組み付け、解体を可能に構成することが好ましい。
上記シリコン製造装置の前記支持軸に前記回収容器の底部を支持する支持板を固定し、さらに該支持板と前記回収容器の底部の壁との間に断熱材を配設し、さらにこれらの支持板と断熱材とを前記回収容器に対して離脱可能にすることができる。
上記シリコン製造装置の前記加熱手段は、前記反応管の半径方向外側の隔離壁に巻装された高周波加熱コイルによる加熱とすることができる。
上記シリコン製造装置の前記移動手段は、回収容器を支持床壁に対して横方向にスライドさせるスライド手段とすることができる。

本発明のシリコン製造装置は、回収容器を反応管の下端側位置に対して相対的に移動させる移動手段を設けたので、シリコンが蟻塚状、或いは山状に成長したとしても、形成位置をずらすことができ、回収容器の開口面積が大きい場合にも、回収容器を有効に利用して大量のシリコンの回収が可能となる。
上記シリコン製造装置の前記移動手段は、前記回収容器に該回収容器の底部を支持する支持軸と、該支持軸を回転させる駆動部とを設け、前記支持軸を前記反応管の下端側開口の中心部の位置に対して偏心させるようにしたので、シリコンが蟻塚状に成長しても効率良く（隙間を少なくして）シリコンを回収容器に回収することができる。
上記シリコン製造装置は、前記支持軸が支持ブロックに軸支され、該支持軸と支持ブロックとの間をシールするガスシール部を支持軸の周囲に形成し、前記反応容器内の内圧よりも大きな圧力を前記ガスシール部に供給しているので、支持軸を回転可能することで、支持軸からのガス漏れが懸念されるが、当該シール構造によって反応容器内の反応ガスが、外部に漏れることが防止される。
上記シリコン製造装置は、前記支持軸に前記回収容器の底部を支持する支持板を固定し、さらに該支持板と前記回収容器の底部の壁との間に断熱材を配設し、さらにこれらの支持板と断熱材とを前記回収容器に対して離脱可能したので、回収容器の熱が支持軸を介して駆動部へ伝わることがなく、駆動部の熱保護となる。
上記シリコン製造装置の前記加熱手段は、前記反応管の半径方向外側の隔離壁に巻装された高周波加熱コイルによる加熱であるので、シリコンの生成反応を円滑に行うことができる。

本発明の第１の実施形態によるシリコン製造装置の反応容器本体の内部に配設される回収容器の概略断面図である。図１のシリコン製造装置の回収部に配設される回収容器の支持構造を下方から見た状態の斜視図である。図１の回収容器を１８０度回転させた状態のシリコン製造装置の概略断面図である。Ａは、回収容器に４つの蟻塚を形成した例の回収容器の平面図、Ｂは回収容器に６つの蟻塚を形成した例の回収容器の平面図である。本発明の第２の実施形態によるシリコン製造装置の反応容器本体の内部に配設される回収容器の概略断面図である。図５に示すシリコン製造装置の回収容器の斜視図である。図５に示すシリコン製造装置の回収容器の組み付け方を説明するための斜視図である。本発明の第３の実施形態におけるシリコン製造装置の回収容器の斜視図である。図８に示す回収容器の分割容器の分解斜視図である。図８に示す分割容器の組み付け方を説明するための図であって、Ａは、図８に示す回収容器の分割容器の分解斜視図、Ｂは分割容器の各カーボン片を環状に組み付けた状態の斜視図、Ｃは組み付けられた状態の分割容器の斜視図である。本発明の分割容器（扇形）の変形例による斜視図である。従来のシリコン製造装置の概略断面図である。

符号の説明

１シリコン製造装置
２反応容器本体
３反応部
４回収部
６ガス供給管
７反応管
８カーボン管
１１高周波加熱コイル
１４回収容器
１４ｂ底壁
１６支持床壁
１７駆動部
１８支持軸
２１支持ブロック
２４シールガス部
２５，２７冷却ジャケット
３１〜３４歯車
３６ハンドル
３７蟻塚
５０ａ，５５ａ下段カーボン片
５０ｂ中段カーボン片
５０ｃ，５５ｂ上段カーボン片
５１ａ，５６ａ，５６ｃピン
５１ｂ，５６ｂ，５６ｄピン孔

以下、本発明の第１の実施形態のシリコン製造装置について、図面を参照しながら説明する。
図１は、本発明に係るシリコン製造装置１を示し、このシリコン製造装置１は、円筒状の外壁を有する反応容器本体２の上方部分を占める反応部３と、下方部分を占める回収部４とを備えている。反応容器本体２の天面壁２ａの中央部には、シリコンの原料であるクロロシラン類と水素を供給する円筒形状のガス供給管６が設けられ、ガス供給管６はその軸を上下方向に向けて、天面壁２ａを貫通するように取付けられている。このガス供給管６の上端部側には、図示しないクロロシラン類と水素を各々供給することができるガス供給手段に接続されている。
ガス供給管６の外周囲には、ガス供給管６と環状の空隙を形成して筒状の反応管７を配設し、反応管７はガス供給管６と同心軸上に配置されている。反応管７の下端部は、ガス供給管６の下端位置よりも低い位置に開口されている。反応管７は、シリコンの融点で耐性のあるグラファイトなどの炭素材料で形成することが好ましく、シリコンと接触する内面は、窒化珪素、炭化珪素などで被覆すると反応管７の耐久性を向上させることができる。

反応容器本体２には加熱手段が設けられ、加熱手段は本実施形態では高周波加熱コイル１１が使用され隔壁１０の外周囲に巻装されている。この高周波加熱コイル１１は、図示しない高周波電源に接続されている。
隔壁１０の内周面には、断熱部材９が設けられ、断熱部材９の内周面、すなわち、反応管７の外周部に対して環状の空隙を空けてカーボン管８が配設されている。カーボン管８は、高周波加熱コイル１１からの高周波で加熱可能である炭素材料を基材として形成される。断熱部材９は、高周波加熱コイル１１の稼働時に、カーボン管８によって発生する熱を断熱させるものであり、例えば、フェルト状のカーボンファイバー、セラミック焼結体等が用いられる。

反応容器本体２の下部に位置する回収部４には、有底円筒形状の回収容器１４が備えられている。回収容器１４は、反応管７の直下方に位置する。上記回収容器の開口１４ａの面積は、反応管の下端開口の外径より算出される面積（以下、開口投影面積ともいう）より大きければよいが、本発明の装置が、特に効果的なのは、該反応管７の開口投影面積に対して回収容器１４の開口面積が十分大きい場合である。具体的には、上記反応管７の開口投影面積に対して、回収容器１４の開口面積が、２０〜２５００倍、特に、２０〜５００倍となる程度に、十分に大きく形成された開口１４ａを有している回収容器を使用する場合である。
本発明において、反応管７からの溶融シリコン落下量は特に制限されないが、時間当たりの落下量を前記開口部投影面積で除した値の平均値で、０．０１〜１ｋｇ／分・ｃｍ^２が一般的である。
反応管７の壁面にシリコンを析出させる際、反応管７の壁面の温度を常時シリコンの融点以上に維持し、連続的に溶融シリコンを落下させる場合は、その平均値を、また、反応管７の壁面の温度をシリコンの析出温度以上、シリコンの融点未満としてシリコンを一定量析出せしめ、その後、上記壁面の温度をシリコンの融点以上に上昇して溶融シリコンを落下させる場合は、落下開始から、落下終了までの落下量の平均値をそれぞれ示す。
回収容器１４は、反応容器本体２の下部側に水平方向に配設されている支持床壁１６に載置されている。
回収容器１４の材質は、熱に強いカーボン製とし、具体的に一例を上げると、底壁１４ｂの内径が１７００ｍｍであり、高さは１０００ｍｍである。底壁１４ｂは、周方向へ９０度間隔で４分割された扇状のカーボン片を組み付け、側壁１４ｄは８分割された高さ１００ｍｍの帯状円弧形状のカーボン片を底壁１４ｂの外周部に、積層することによって形成されている（なお、回収容器１４の組み付け方は、後述の第２の実施形態にて説明する）。

図２に示すように、支持軸１８の上端部には、四角形状の支持板１９を水平方向に取付け、支持板１９の上面には該支持板１９と同形状の断熱材２０を覆っている。一方、回収容器１４の下面には、支持板１９及び断熱材２０に対応させた同一形状の凹部１４ｃを形成し、支持板１９及び断熱材２０が凹部１４ｃに嵌合するように形成されている。支持板１９は、本実施形態ではステンレスで形成され、断熱材２０はフェルト状のカーボンで形成される。この支持板１９及び断熱材２０と凹部１４ｃとは固定することなく、回収容器１４と支持板１９及び断熱材２０とは脱着が可能に連結される。
図１に示すように、回収容器１４を支持する支持軸１８は、反応管７の中心軸に対して長さＬだけ偏心させている。ただし、回収容器１４を回転させた時には、回収容器１４の回転角が何れの角度であっても、反応管７の下側開口７ａの直下に底面を位置させる必要がある。支持軸１８の下部には、支持軸１８を回転させる駆動部１７を設けている。
反応容器本体２の反応部３と回収部４との間には、反応容器内に供給されたガスを排出するガス排出口２９が形成されている。

次に、本第１の実施形態のシリコン製造装置の作用について説明する。
回収容器１４が空の状態において、シリコン製造装置１の高周波加熱コイル１１に電圧を印加させると、カーボン管８が高周波加熱コイル１１の高周波による渦電流によって加熱され、反応管７の内面がシリコンを析出する温度に加熱される。そして、ガス供給管６からは、クロロシラン類と水素とが供給される。反応に使用するクロロシラン類としては、例えば、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ_３、四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ_４）、ジクロロシラン（ＳｉＨ_２Ｃｌ_２）、モノクロロシラン（ＳｉＨ_３Ｃｌ）、あるいはヘキサクロロジシラン（Ｓｉ_２Ｃｌ_６）などのクロロジシラン類、オクタクロロトリシラン（Ｓｉ_３Ｃｌ_８）などのクロロトリシラン類を挙げることができる。
これらのガスが反応管７の内面に接触させてシリコンを溶融状態で析出させる。この際、ガス供給管６と反応管７との間は低温領域となり、この部分でクロロシランガスと水素ガスの混合ガスが、それらの間に浸入しないように、水素ガス、アルゴンガス等のシールガスを図示しない供給手段によって供給する。
反応容器本体２の内部では、クロロシランガスと水素ガスとが反応して生成されたガスやシールガスなどは、ガス排出口２９から排出される。また、容器内のガスが外部へ漏れることのないように、支持軸１８の周囲には図示しない一対のＯ−リングが配設され、容器本体２内のガスが外部に流出されることを防止される。

反応管７に析出したシリコンは、シリコンが溶融する温度（１４００度）以上に加熱され、溶融状態のシリコン溶液は、反応管７の内面から下端部までを伝わるように流下し、反応管７の下端部の開口から連続して滴下し、直下に位置する回収容器１４に回収される。回収部４の内部の熱は約２００℃であり、回収容器１４は支持床壁１６に当接しているので、回収容器１４が冷やされて図１に示すように、溶融シリコンが固化されて、滴下したシリコンの上にシリコンが投下し、蟻塚状に成長する（以下これを蟻塚という）。回収容器１４の回転軸である支持軸１８は、反応管７に対して偏心させているので、蟻塚３７ａは回収容器１４の中心軸に形成されることはない。

蟻塚３７ａが適当な大きさに形成されたとき、作業員はハンドル３６を回転させて、駆動部１７の各歯車３１〜３４を回転させて、蟻塚３７ａが形成されていない回収容器１４ｂの底壁１４を、反応管７の開口７ａの直下に配置する。すると、図３に示すように、別の蟻塚３７ｂが回収容器１４の底壁１４ｂに形成される。図４のＡに示すように、蟻塚３７が形成される箇所が４箇所であれば、回転しない回収容器と比較して４倍の量のシリコンを回収することができ、図４のＢのように、蟻塚３７が形成される箇所が６箇所あれば、６倍の量のシリコンを回収することができる。蟻塚３７の数は、蟻塚３７が重ならない範囲で任意に設定することができる。
したがって、回収容器１４の半径は、形成される蟻塚３７の直径を予測して、蟻塚３７の直径から考慮するとよい。このように、回収容器１４の内部で溶融状態のシリコンが固化して、蟻塚状に形成されても効率の良く大容量のシリコンの回収が可能になる。

なお、回収容器１４に回収されたシリコンの熱を受けて回収容器１４の温度が高くなった状態では、支持軸１８を伝わって、駆動部１７などへ熱が伝わるおそれがあるが、このような熱は、図２に示す支持軸１８の上部の支持板１９の上に断熱材２０を配設したので、支持軸１８には、熱が伝わりにくくなっている。また、支持軸１８を支持する支持ブロック２１には、冷却ジャケット２５を設け、支持軸１８を冷却させている。したがって、駆動部１７などが伝熱で加熱されるのを防止できる。

シリコンが回収容器１４に所定量が回収された後は、図示しない供給手段によって、冷却水を冷却ジャケット２７に供給して、支持床壁１６を冷却する。この支持床壁１６が冷却されて、支持床壁１６に接する回収容器１４が冷却され、さらにシリコンが冷却される。なお、この冷却ジャケット２７は、シリコンを冷却するために配設してあるが、必要ならばシリコンの析出中にも稼働させてもよい。
シリコンが固化されて冷却されると、回収容器１４は反応容器本体２から外部に取り出される。回収容器１４の取り出しの際には、ガス漏れを防止するため、反応部３を図示しないシールシャッタなどで遮蔽した後、さらに、回収部４におけるガスを置換して、外部に取り出し、その後回収部４を解体して回収容器１４を取り出す。回収容器１４は、支持軸１８の上端部に固定してある支持板１９及び断熱材２０と固定されておらず、容易にこれらの部材と離脱できる。

このように、本発明では、回収容器１４を反応管７の下側開口７ａに対して移動可能に配設したので、回収容器１４に蟻塚３７が形成されても、生成される蟻塚３７の個数を多くして、回収容器１４に多くのシリコンを回収できる。したがって、シリコン製造装置１の稼働率が向上する。
また、回収容器１４の熱の影響を駆動部１７が受けないように、断熱材２０及び冷却ジャケット２５を設け、支持軸１８の下端側には熱が伝わらないようにしている。さらに、回収容器１４を昇降させるために必要な支持軸１８の昇降手段には、シール漏れが生じないようにし、シール部にシールガスを供給し、さらなるガス漏れを防止することができる。

次に、本発明の第２の実施形態について説明する。
本実施形態によるシリコン製造装置では、上記第１の実施形態のシリコン製造装置に対して、大容量で高純度のシリコンを製造できる。また、本実施形態のシリコン製造装置は、前記第１の実施形態のシリコン製造装置に対して、回収部４が大型化しているが、上記実施形態と同じ名称の構成物については同一の符号を付し、異なる部分を詳細に説明する。
図５に示すように、シリコン製造装置１の反応容器本体２の下部に位置する回収部４には、有底円筒形状の回収容器１４が備えられている。回収容器１４は、反応管７の直下方に位置し、反応管７の直径よりも十分に大きく形成された開口１４ａを上方に有している。
回収容器１４は、反応容器本体２の下部側に水平方向に配設されている支持床壁１６に載置されている。

図６に示すように、回収容器１４の材質は、熱に強いカーボン製とし、具体的に一例を上げると、底壁１４ｂは、周方向に９０度間隔で４分割された扇状のカーボン片５０ｄを組み付け、側壁１４ｄは周方向へ８分割された帯状円弧形状のカーボン片５０ａ〜５０ｃを底壁１４ｂの外周端部に、周方向へ積層することによって形成されている。
詳しくは、図７に示すように、底壁１４ｂ（ブロック片５０ｄ）に該底壁１４ｂから上方に突出する横断面が円形のピン５１ａを植設する。一方、下段カーボン片５０ａ及び中段カーボン片５０ｂには、底面にピン５１ａに嵌合すピン孔５１ｂを形成し、上面にはピン５１ａを植設している。また、上段カーボン片５１ｃには、底部のみ中段カーボン片５０ｂのピン５１ａが嵌合するピン孔５１ｂを形成している。そして、回収容器は、下段カーボン片５０ａと中段カーボン片５０ｂとは、互い違いに周方向へずらすようにして積層し、同様に中段カーボン片５０ｂと上段カーボン片５０ｃとを互い違いに周方向へずらすようにして積層している。
底板１４ｂと各カーボン片５０ａ〜５０ｃは、脱着が可能であり、ピン５１ａとピン孔５１ａ結合以外では固定されておらす、それらのピン係合を解除することによって、脱着が可能である。なお、説明の便宜上、カーボン片を３層で説明したが、実際には３層よりも多層で形成されるが、総数は解体の作業効率などで考慮すればよく、３層よりも少なくても良い。

本実施形態による回収容器は、図２に示すのと同じように、支持軸１８の上端部には、四角形状の支持板１９を水平方向に取付け、支持板１９の上面には該支持板１９と同形状の断熱材２０を覆っている。一方、回収容器１４の下面には、支持板１９及び断熱材２０に対応させた同一形状の凹部１４ｃを形成し、支持板１９及び断熱材２０が凹部１４ｃに嵌合するように形成されている。支持板１９は、本実施形態ではステンレスで形成され、断熱材２０はフェルト状のカーボンで形成される。この支持板１９及び断熱材２０と凹部１４ｃとは固定することなく、回収容器１４と支持板１９及び断熱材２０とは脱着が可能に連結される。
図１に示すように、回収容器１４を支持する支持軸１８は、反応管７の中心軸に対して長さＬだけ偏心させている。ただし、回収容器１４を回転させた時には、回収容器１４の回転角が何れの角度であっても、反応管７の下側開口７ａの全面積の直下に位置させて回収容器１４の内側底面が、位置するようにすることが必要である。

次に、本第２の実施形態におけるシリコン製造装置の作用について説明する。
回収容器１４が空の状態において、シリコン製造装置１の高周波加熱コイル１１に電圧を印加させると、カーボン管８が高周波加熱コイル１１の高周波による渦電流によって加熱され、反応管７の内面がシリコンを析出できる温度に加熱される。
ここで、反応管７に析出したシリコンの溶融落下する状態を説明すると、反応管に析出したシリコンは、反応管７を加熱してシリコンの溶融温度（１４００度）以上であれば連続的に回収容器に落下するが、温度が溶融温度よりも低いと反応管に析出して堆積した状態となる。この場合反応管の温度を溶融温度よりも多少高くすれば、析出シリコンの溶融速度が遅く、反応容器にシリコンを落下させる時間を多く費やす。温度をそれよりもさらに高くすれば、析出シリコンを短時間で落下させることができる。この場合、短時間で析出シリコンを落下させた場合では、長時間を費やして落下させるよりも、蟻塚の形状がなだらかな山形状になって回収容器１４に回収される。
このように、シリコンの回収速度を変えることによって、シリコンの見かけ状の密度を変えたり、圧縮強さを変化させたり、その性状を変えることができる。その山形状になったシリコンについても蟻塚状になったシリコンと同様に、回収容器１５の容量に対し、回収容量が少なくなる問題がある。

本実施形態では、上記第１の実施形態と異なり、反応管７に析出したシリコンを短時間で落下させる。すなわち、ガス供給管６からは、クロロシラン類と水素とが供給されると、反応管７の溶融温度がシリコンの析出温度よりも高く、溶融温度よりも低いので、析出したシリコンが回収容器１４に滴下することなく、反応管７の内壁にシリコンを析出させる。こうして、析出したシリコンは次第に反応管７の内壁に厚さを増して堆積する。堆積した析出シリコンは、初期に反応管７の内壁に接触した部分を除き、後から堆積した析出シリコンは既に析出したシリコンの表面に析出するので、反応管７の内壁とは接触することなく、連続的にシリコンを析出した場合よりも純度の高い析出シリコンを製造できる。
反応管７の内部に所定量のシリコンが所定量堆積したときには、反応管７の温度を上昇させて、析出シリコンを溶融させて、堆積析出シリコンを短時間で落下させる。

溶融状態で析出したシリコンは、直下に位置する回収容器１４の部位に回収される。落下した析出シリコンは、短時間で落下するので、蟻塚より平たい山形状３８に広がる。したがって、回収容器１４の面積を広くしても床の広い範囲に析出シリコンが広がる。回収部４の内部の熱は約２００℃であり、回収容器１４は支持床壁１６に当接しているので、回収容器１４が冷やされて図５に示すように、溶融シリコンが山形状３８に固化される。
次いで、回収容器１４の回転軸である支持軸１８を回転（例えば、６０度、９０度、１８０度など）させて、山形状３８の頂き部３８ａが形成されていない個所を反応管７の直下に配置し、前述したシリコン析出作業と同じ作業を繰り返す。

シリコンが回収容器１４に所定量が回収された後は、図示しない供給手段によって、冷却水を冷却ジャケット２７に供給して、支持床壁１６を冷却する。この支持床壁１６の冷却によって、支持床壁１６に接する回収容器１４が冷却され、さらにシリコンが冷却される。
シリコンが固化されて冷却されると、回収容器１４は反応容器本体２から外部に取り出される。シリコンの取り出しは、回収容器１４の各カーボン片５０ａ〜５０ｃを上部のカーボン片５０ｃから取り外し、中段カーボン片５０ｂ、下段カーボン片５０ｃと全ての側壁のカーボン片５０ａ〜５０ｃを取り外してシリコンを回収する。シリコンの回収後は、再度、底壁１４ｂにカーボン片５０ａ〜５０ｃを組み付けて、回収容器１４を再使用することができる。
なお、シリコン析出工程において、上記第１の実施形態では説明したが、本実施形態において説明を省いた部分については、上記第１の実施形態と同じであるので説明を省略した。

このように、本実施形態では、析出シリコンを反応管７から一度に落下させて、なだらかな山形状３８のシリコンを形成できる。そして、回収容器１４を反応管７の下側開口７ａに対して移動可能に配設したので、回収容器１４に山形状３８のシリコンが形成されるので、山形状の裾の部分までシリコンが広がり、回収容器１４に多くのシリコンを回収することができる。したがって、シリコン製造装置１の稼働率が向上する。

次に、本発明の第３の実施形態について説明する。
本実施形態によるシリコン製造装置では、上記第２の実施形態と同じシリコン製造装置を使用し、回収容器１４の形状だけ異なるので、回収容器のみに関連して説明する。
図８に示すように、シリコン製造装置の回収容器１４は、反応容器本体の下部に位置する回収部に備えられている。回収容器１４は、回転可能な底壁１４ｂと分割容器５３とが設けられ、底壁１４ｂの回転軸は反応管７の中心軸に対して偏心して配置されている。
底壁１４ｂの上部には、分割容器５３が設けられ各分割容器５３は同じ形状であり、本実施形態では、６つの分割容器５３が底壁１４ｂの周方向に６０度間隔で配置されている。底壁１４ｂが６０度毎に回転すると、反応管の直下にはいずれかの分割容器５３が配置される。

回収容器１４の材質は、熱に強いカーボン製とし、底壁１４ｂは、周方向に９０度間隔で４分割された扇状のカーボン片５０ｄを組み付けている。
分割容器５３は、図９に示すように、床板５４とカーボン片５５ａ，５５ｂとからなり、円板形状の床板５４には、該床板５４から上方に突出する横断面が円形のピン５６ａが植設されている。床板５４の上部には、半円環状形状の下段カーボン片５５ａが設けられ、一対の下段カーボン片５５ａを組み合わせることによって、環状に形成される。各下段カーボン片５５ａには、底面にピン５６ａに嵌合する一対のピン孔５６ｂを形成し、上面には一対のピン５６ａを植設している。
上段カーボン片５５ｂもまた、半円環状形状であり、一対の上段カーボン片５５ｂを組み合わせることによって、環状に形成される。各上段カーボン片５５ｂには、底面にピン５６ａに嵌合する一対のピン孔５６ｂを形成している。下段及び上段カーボン片５５ａ，５５ｂの側端面には、一方側の側端面に上下に一対のピン５６ｃが植設され、他方側に一対のピン孔５６ｄが形成されている。

そして、それらのピン５６ｃをピン孔５６ｄに嵌合させることによって、一対の下段及び上段カーボン片５５ａ，５５ｂが組み付けられる。
回収容器１４を組み付けるには、図１０のＢに示すように、初めに下段カーボン片５５ａを先に円環状に組み付けておき、床板５４の上に下段カーボン片５５ａを組み付け、次いで、円環状に組み付けた上段カーボン片５５ｂを下段カーボン片５５ａの上に組み付ける。上段カーボン片５５ｂを下段カーボン片５５ａに組み付ける際には、下段カーボン片５５ａと上段カーボン片５５ｂとが、互い違いになるように、周方向へ９０度ずらすようにして積層する。床板５４と各カーボン片５５ａ，５５ｂは、脱着が可能であり、ピン５６ａ，５６ｃとピン孔５６ｂ，５６ｄの結合以外では固定されておらす、それらの係合を解除することによって、脱離が可能である。なお、説明の便宜上、カーボン片を２層で説明したが、実際には１層でも２層以上であってもよい。

本実施形態による回収容器１４の底壁１４ｂは、図２に示すのと同じように、支持軸１８を介して支持され、支持軸１８の上端部には、四角形状の支持板１９を水平方向に取付け、支持板１９の上面には該支持板１９と同形状の断熱材２０を覆っている。一方、底壁１４ｂの下面には、支持板１９及び断熱材２０に対応させた同一形状の凹部１４ｃを形成し、支持板１９及び断熱材２０が凹部１４ｃに嵌合するように形成されている。支持板１９は、本実施形態ではステンレスで形成され、断熱材２０はフェルト状のカーボンで形成される。この支持板１９及び断熱材２０と凹部１４ｃとは固定することなく、回収容器１４と支持板１９及び断熱材２０とは脱着が可能に連結される。

次に、本第３の実施形態におけるシリコン製造装置の作用について説明する。
本実施形態では、上記第２の実施形態と同様に、反応管に析出したシリコンを短時間で落下させる。すなわち、反応管の内壁にシリコンを析出させ、析出シリコンは次第に反応管の内壁に厚さを増して堆積する。堆積した析出シリコンは、反応管の内壁に接触した部分を除き、後から堆積した析出シリコンは既に析出したシリコン面上に析出するので、反応管の内壁とは接触することなく、不純物の混入が少ない純度の高い析出シリコンを製造できる。
反応管７の内部に所定量のシリコンが堆積したときには、反応管の温度を上昇して、析出シリコンを溶融させて、堆積析出シリコンを短時間で落下させる。

溶融状態で析出したシリコンは、直下に位置する回収容器１４の分割容器５３のいずれか１つに回収される。落下する析出シリコンは、溶融状態であり短時間で落下するので、蟻塚より平たい山形状に広がる。したがって、直径の小さい分割容器５３に溶融シリコンを回収するので、回収容器１４の中心が山形状に盛り上がるが、裾部はなだらかであるので、回収容器１４のほぼ全体に析出シリコンが回収できる。回収部４の内部の熱は約２００℃であり、回収容器１４は支持床壁（図５の支持床壁１６参照）に当接しているので、回収容器１４が冷やされて、山形状の溶融シリコンが固化される。
次いで、回収容器１４を回転させて、未だシリコンを回収していな分割容器５３を反応管の直下に配置し、前述したシリコン析出作業と同じ作業を繰り返す。

シリコンが各分割容器５３に所定量が回収された後は、図示しない供給手段によって、冷却水を冷却ジャケット２７に供給して、支持床壁を冷却することができる。この支持床壁が冷却されると、支持床壁に接する回収容器が冷却され、さらにシリコンが冷却される。
シリコンが固化されて冷却されると、回収容器１４は反応容器本体から外部に取り出される。シリコンの取り出しは、回収容器１４の上段のカーボン片５５ｂから取り外し、下段カーボン片５５ａの順に全てのカーボン片５５ａ，５５ｂを取り外してシリコンを回収する。シリコンの回収後は、再度、底壁１４ｂにカーボン片５５ａ，５５ｂを組み付けて、回収容器１４を再使用することができる。
なお、シリコン析出作業において、上記第１の実施形態では説明したが、本実施形態において説明を省いた部分については、上記第１の実施形態と同じであるので説明を省略した。

このように、本実施形態では、析出シリコンを反応管から短時間で落下させることによって、頂き部がなだらかな山形状のシリコンを形成する。そして、回収容器１４を反応管の下側開口に対して移動可能に配設したので、回収容器１４になだらかな山形状のシリコンが形成され、山形状の裾の部分までシリコンが広がり、回収容器１４に多くのシリコンが回収できる。したがって、シリコン製造装置の稼働率が向上するとともに、反応容器１４へのシリコンの回収率も向上する。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明の技術的思想に基づいて、勿論、本発明は種々の変形又は変更が可能である。
上記実施形態では、移動手段を回収容器１４の回転軸を、反応管７の下側開口の中心部に対して偏心させたが、移動手段については、反応容器本体２の回収部４の内壁にシリンダ状のものを複数個取付け、シリンダの先端部を回収容器１４の側壁１４ｄに固定し、シリンダを伸縮させることによって、回収容器１４を支持床壁１６に対して移動できるようにしてもよい。このような場合は、回収容器１４の軸の中心位置を直線移動させたり、曲線移動させたりすることができる。

さらには、回収容器１４の回転軸である支持軸１８を昇降可能にして、溶融シリコンの回収時に回収容器１４を支持床壁１６から持ち上げながら回転させてもよい。このような場合は、回収容器１４が支持床壁１６と接しないので、回収容器１４が支持床壁１６に冷却されず、回収容器１４内のシリコンの固化を防止する役割をも果たす。
また、上記第３の実施形態では、回収容器１４の分割容器５３を有底円筒形状としたが、図１１の回収容器１４のように、多分割の断面が扇形状の分割容器６０に形成してもよい。隙間無くシリコンの回収をすることができる。勿論、分割容器６０が各ブロック片によって構成することが好ましい。

Claims

反応容器内にクロロシラン類及び水素を供給するガス供給管と、前記クロロシラン類及び水素からシリコンを析出させる反応管と、析出したシリコンを溶融する加熱手段と、前記反応管の下端側開口の直下方に配設され該反応管から流下された溶融シリコンを回収する回収容器と、該回収容器の底部を載置する支持床壁とを備えたシリコン製造装置において、
前記反応容器に前記回収容器を移動させる移動手段を設け、シリコンの析出時に前記移動手段によって前記回収容器を適宜移動させて、前記シリコンの流下位置に対して前記回収容器の位置を相対的に変動させるようにしたことを特徴とするシリコン製造装置。
前記移動手段は、前記回収容器に該回収容器の底部を支持する支持軸と、該支持軸を回転させる駆動部とを設け、前記支持軸を前記反応管の下端側開口の中心部の位置に対して偏心させ、シリコンの前記回収容器への回収時に前記支持軸を適宜回転させるようにしたことを特徴とする請求項１に記載のシリコン製造装置。
前記回収容器をブロック状に分割した分割片で構成し、各分割片には他の分割片と組み付け、取り外し可能な係合部を設け、前記回収容器の組み付け、解体を可能に構成したことを特徴とする請求項１に記載のシリコン製造装置。
前記支持軸に前記回収容器の底部を支持する支持板を固定し、さらに該支持板と前記回収容器の底部の壁との間に断熱材を配設し、さらにこれらの支持板と断熱材とを前記回収容器に対して離脱可能にしたことを特徴とする請求項２に記載のシリコン製造装置。
前記加熱手段は、前記反応管の半径方向外側の隔離壁に巻装された高周波加熱コイルによる加熱であることを特徴とする請求項１に記載のシリコン製造装置。
前記移動手段は、回収容器を支持床壁に対して横方向にスライドさせるスライド手段であることを特徴とする請求項１に記載のシリコン製造装置。