JP5609802B2 - 光電変換素子およびそれを含む太陽電池 - Google Patents
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Description
R1、R2、R5およびR6は、それぞれ独立に水素原子、−OR7、−SR8、−NHR9(R7は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、−(CH2CH2−O)p−R10(R10は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、pは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基であり;R8またはR9は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、シクロアルキル基、またはアリール基である)を表し、かつR1、R2、R5およびR6の少なくとも一つは、水素原子以外の基を表し;R1とR2、またはR5とR6は、それぞれ互いに結合して環を形成していてもよく;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)を表す)
[2] 前記R1とR2またはR5とR6が、それぞれ互いに結合して6員環を形成する、[1]に記載の光電変換素子。
[3] 下記一般式(1A)、(2A)または(3A)で表される繰り返し単位を有する重合体、下記一般式(1B)、(2B)または(3B)で表される繰り返し単位を有する重合体、および下記一般式(1C)、(2C)または(3C)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる群より選ばれる重合体である、[1]または[2]に記載の光電変換素子。
R11、R21、R51およびR61は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、炭素原子数2〜24のメチレンアルコキシ基、−CH2−O−(CH2CH2−O)r−R12(R12は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、rは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基を表し;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す)
R11、R21、R51およびR61は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、炭素原子数2〜24のメチレンアルコキシ基、−CH2−O−(CH2CH2−O)r−R12(R12は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、rは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基を表し;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す)
R11、R21、R51およびR61は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、炭素原子数2〜24のメチレンアルコキシ基、−CH2−O−(CH2CH2−O)r−R12(R12は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、rは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基を表し;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す)
[4] 前記一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体は、前記一般式(1A)、(2A)または(3A)で表される繰り返し単位を有する重合体である、[1]〜[3]のいずれかに記載の光電変換素子。
[5] 前記一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層の、厚み1μmにおける吸光度が0.5以下である、[1]〜[4]のいずれかに記載の光電変換素子。
[6] 前記半導体層の厚みが0.5〜25μmである、[1]〜[5]のいずれかに記載の光電変換素子。
本発明の光電変換素子は、第一の電極と、それと対向する第二の電極と、第一の電極と第二の電極との間に、色素を担持した多孔質の半導体層と、正孔輸送層とが配置されている。
基板側が光の入射面となる場合には、素子内部の色素に十分な光を到達させるために、基板は、波長(380〜780nm)の可視光の透過率が10%以上であることが好ましく、50%以上であることがより好ましく、80%以上であることがさらに好ましい。
第一の電極14は、基板12と後述する多孔質の半導体層20Bとの間に配置される。前述と同様に、第一の電極の波長(380〜780nm)の可視光の透過率が80%以上、さらに90%以上であることが好ましい。
本発明の光電変換素子は、受光により発生し、正孔輸送層に注入されたホールと、第一の電極の電子との再結合である短絡を防止する観点などから、必要に応じてバリア層をさらに含んでもよい。バリア層18は、第一の電極14と後述する多孔質の半導体層20Bとの間に、層状に配置されうる。
色素を担持した多孔質の半導体層は、光電変換層として機能する。
一般式(4)
正孔輸送層は、光励起によって酸化された色素に電子を供給して還元させ、色素との界面で生じた正孔を第二の電極へ輸送する機能を有する。本発明における正孔輸送層は、多孔質の半導体層上に形成された層状部分だけでなく、多孔質の半導体層の空隙内部に充填された部分も含む。正孔輸送層は、一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体を含有する。
1)シート抵抗20Ω/□のフッ素ドープ酸化スズ(FTO)のスパッタリング膜からなる透明導電層(FTO)を有する導電性ガラス基板(有効面積10×10mm2)を準備する。そして、導電性ガラス基板の波長400〜700nmの範囲の吸光度を、分光光度計(JASCO V−530)で測定する。
2)次いで、導電性ガラス基板を、式(1)〜(3)で表される繰り返し単位を有する重合体を構成するモノマーを1×10−3(モル/l)の割合で含有し、Li[(CF3SO2)2N]を0.1(モル/l)の割合で含有するアセトニトリル溶液(電解重合溶液)に浸漬する。そして、導電性ガラス基板を作用極とし;白金線を対極とし;Ag/Ag+(AgNO3 0.01M)を参照電極とし、保持電圧を+0.60Vとし、暗所にて通算電荷量が25mCに達するまで通電させる。それにより、導電性ガラス基板上に、式(1)〜(3)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層を形成し、測定用試料とする。
3)得られた測定用試料の波長400〜700nmの範囲の吸光度を、前記1)と同様にして測定する。そして、測定用試料の吸光度から、前記1)で得られた導電性ガラス基板の吸光度を差し引いて、式(1)〜(3)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層の吸光度を算出する。
第二の電極16は、正孔輸送層22と接して配置され、任意の導電性材料で構成されうる。
本発明の光電変換素子は、例えば1)基板上に第一の電極を形成して導電性基板を得るステップ;2)導電性基板の第一の電極上に、色素を担持した多孔質の半導体層を形成するステップ;3)多孔質の半導体層上に正孔輸送層を形成するステップ;4)正孔輸送層上に第二の電極を形成するステップ、を経て製造することができる。
導電性基板は、基板上に、第一の電極を構成する材料(SnO2やITOなど)を塗布または蒸着などして形成することができる。
多孔質の半導体層は、半導体微粒子を含む塗布液を、導電性基板の第一の電極上に塗布または吹き付けた後、焼成して形成することができる。半導体微粒子を含む塗布液は、半導体微粒子と、必要に応じて界面活性剤や粘度調節剤(例えば、ポリエチレングリコールなどの多価アルコール)とを溶媒に分散させて得ることができる。
正孔輸送層は、例えば電解重合法や、重合触媒下での化学重合法などによって形成され、好ましくは電解重合法によって形成されうる。
第二の電極は、正孔輸送層上に、金などの薄膜を、蒸着またはスパッタリングなどによって形成してもよいし、カーボンブラックなどの導電性化合物を含む塗布液を、塗布形成してもよい。
本発明の光電変換素子は、色素増感型の太陽電池(セル)として用いられうる。即ち、本発明の太陽電池モジュールは、例えばインターコネクタにより電気的に接続された複数の太陽電池セル(本発明の光電変換素子)と、それを挟持する一対の保護部材と、一対の保護部材と複数の太陽電池セルとの間の隙間に充填された封止樹脂とを有する。一対の保護部材のうち一方は、前述の光電変換素子の基板となる。一対の保護部材の両方が透明であってもよいし、一方のみが透明であってもよい。
1)正孔輸送材料
下記式(M1)で表されるモノマーM1−1〜M1−3、下記式(M2)で表されるモノマーM2−1〜M2−3、および下記式(M3)で表されるモノマーM3−1〜M1−3を準備した。
前述した色素の例示化合物D−22およびD−38〜D−44を準備した。
上記モノマーを電解重合して得られる重合体の可視光透過率を、以下の方法で測定した。
1)ガラス基板上に、シート抵抗20Ω/□のフッ素ドープ酸化スズ(FTO)のスパッタリング膜である透明導電層(FTO)を有する導電性ガラス基板(有効面積10×10mm2)を準備した。そして、導電性ガラス基板の波長400〜700nmの範囲の吸光度を、分光光度計(JASCO V−530)で測定した。
2)準備した導電性ガラス基板を、上記モノマーM1−1を1×10−3(モル/l)の割合で含有し、Li[(CF3SO2)2N]を0.1(モル/l)の割合で含有するアセトニトリル溶液(電解重合溶液)に浸漬した。そして、導電性ガラス基板を作用極とし;白金線を対極とし;Ag/Ag+(AgNO3 0.01M)を参照電極とし、保持電圧を+0.60Vとして、暗所にて通算電荷量が25mCに達するまで通電させた。それにより、導電性ガラス基板上に、式(1)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層を形成した。これにより、導電性ガラス基板と、式(1)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層とを有する測定用試料を得た。
3)得られた測定用試料の波長400〜700nmの範囲の吸光度を、前記1)と同様にして測定した。そして、測定用試料の吸光度から、前記1)で得られた導電性ガラス基板の吸光度を差し引いて、式(1)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層の吸光度を算出した。
(実施例1)
ガラス基板上に、第一の電極として、シート抵抗20Ω/□のフッ素ドープ酸化スズ(FTO)をスパッタリングして透明導電層(FTO)を形成し、導電性ガラス基板を得た。得られた導電性ガラス基板の透明導電層(FTO)上に、テトラキスイソポロポキシチタン1.2mlと、アセチルアセトン0.8mlとをエタノール18mlに希釈した溶液を滴下して、スピンコート法により塗布した後、450℃で8分間加熱した。それにより、透明導電膜(FTO)上に、厚み30〜50nmの酸化チタンの薄層からなるバリア層を形成した。
正孔輸送層の形成において、モノマーの種類および色素の種類を表1に示されるように変更した以外は、実施例1と同様にして光電変換素子SC−2〜SC−15を得た。
正孔輸送層の形成において、モノマーの種類を表1に示されるように変更した以外は、実施例1と同様にして光電変換素子SC−16〜SC−18を得た。
ソーラーシミュレータ(英弘精機製)を用いて、得られた光電変換素子に、キセノンランプからAMフィルター(AM−1.5)を通して強度100mW/cm2の擬似太陽光を照射した。そして、I−Vテスターを用いて、光電変換素子の室温での電流−電圧特性を測定し、短絡電流密度(Jsc)、開放電圧(Voc)、および形状因子(F.F.)を測定した。これらの値を、下記式に当てはめて光電変換効率η(%)を求めた。
η={(Voc×Jsc×F.F.)/P}×100・・・(A)
(P:入射光強度[mW/cm−2]、Voc:開放電圧[V]、Jsc:短絡電流密度[mA・cm−2]、F.F.:形状因子)
開回路状態で、キセノンランプからAMフィルター(AM−1.5)を通して強度100mW/cm2の擬似太陽光を3時間照射した後、前述と同様にして光電変換素子の光電変換効率η1(%)を求めた。そして、初期の光電変換効率ηに対する光劣化後の光電変換効率η1の比率η1/ηを求めた。
12 基板
14 第一の電極
16 第二の電極
18 バリア層
20A 色素
20B 半導体層
22 正孔輸送層
24 封止樹脂
Claims (7)
- 第一の電極と、前記第一の電極と対向する第二の電極と、前記第一の電極と前記第二の電極との間に配置された、色素を担持した多孔質の半導体層と、正孔輸送層とを有する光電変換素子において、
前記正孔輸送層は、下記一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体を含有する、光電変換素子。
R1、R2、R5およびR6は、それぞれ独立に水素原子、−OR7、−SR8、−NHR9(R7は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、−(CH2CH2−O)p−R10(R10は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、pは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基であり;R8またはR9は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、シクロアルキル基、またはアリール基である)を表し、かつR1、R2、R5およびR6の少なくとも二つは、水素原子以外の基を表し;R1とR2、またはR5とR6は、それぞれ互いに結合して環を形成していてもよく;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表し;
式(3)において、
R 1 、R 2 、R 5 およびR 6 は、それぞれ独立に水素原子、−NHR 9 (R 9 は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、シクロアルキル基、またはアリール基である)を表し、かつR 1 、R 2 、R 5 およびR 6 の少なくとも二つは、−NHR 9 を表す(R 1 とR 2 、またはR 5 とR 6 は、それぞれ互いに結合して環を形成していてもよい);
もしくは、R 1 、R 2 、R 5 およびR 6 は、それぞれ独立に−OR 7 または−SR 8 (R 7 は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、−(CH 2 CH 2 −O)p−R 10 (R 10 は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、pは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基であり;R 8 は、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、シクロアルキル基、またはアリール基である)を表し、かつR 1 とR 2 、及びR 5 とR 6 は、それぞれ互いに結合して6員環を形成する;
R 3 およびR 4 は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH 2 −O−(CH 2 CH 2 −O)q−R 11 (R 11 は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す) - 前記R1とR2またはR5とR6が、それぞれ互いに結合して6員環を形成する、請求項1に記載の光電変換素子。
- 前記一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体は、下記一般式(1A)、(2A)または(3A)で表される繰り返し単位を有する重合体、下記一般式(1B)、(2B)または(3B)で表される繰り返し単位を有する重合体、および下記一般式(1C)、(2C)または(3C)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる群より選ばれる重合体である、請求項1または2に記載の光電変換素子。
R11、R21、R51およびR61は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、炭素原子数2〜24のメチレンアルコキシ基、−CH2−O−(CH2CH2−O)r−R12(R12は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、rは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基を表し;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す)
R11、R21、R51およびR61は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、炭素原子数2〜24のメチレンアルコキシ基、−CH2−O−(CH2CH2−O)r−R12(R12は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、rは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基を表し;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す)
R11、R21、R51およびR61は、それぞれ独立に、水素原子、炭素原子数1〜24のアルキル基、炭素原子数2〜24のメチレンアルコキシ基、−CH2−O−(CH2CH2−O)r−R12(R12は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、rは1〜4の整数である)、シクロアルキル基、またはアリール基を表し;
R3およびR4は、水素原子、ハロゲン原子、シアノ基、炭素原子数1〜24のアルコキシ基、または−CH2−O−(CH2CH2−O)q−R11(R11は炭素原子数1〜13のアルキル基であり、qは1〜4の整数である)
を表す) - 前記一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体は、前記一般式(1A)、(2A)または(3A)で表される繰り返し単位を有する重合体である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の光電変換素子。
- 前記一般式(1)、(2)または(3)で表される繰り返し単位を有する重合体からなる層の、厚み1μmにおける吸光度が0.5以下である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の光電変換素子。
- 前記半導体層の厚みが0.5〜25μmである、請求項1〜5のいずれか一項に記載の光電変換素子。
- 請求項1〜6のいずれか一項に記載の光電変換素子を含む、太陽電池。
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