JP5600886B2 - ガス分解素子 - Google Patents
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Description
図1は、本発明の実施の形態1におけるガス分解素子10のMEA構造の模式図である。また、図2は、このMEA構造を用いた具体的なガス分解素子10を示す図である。このガス分解素子10のMEA構造は、高いイオン伝導性を有するイオン液体に樹脂原料のビニルモノマーなどを溶かして重合させることによって形成したイオン液体3を含有する高分子膜の電解質層(固体電解質)15を挟んで、触媒電極層6と対向電極層7とが配置されている。触媒電極層6および対向電極層7は、ともに白金等の触媒微粒子を含んでいる。触媒微粒子は、導電性の粉末(担体)に担持された形態で、上記の両電極に含まれていてもよいし、担体なしに、電極を形成する導電性基体である電極シートにめっき等によって、直接、付着(担持)させてもよい。触媒電極層6には、分解対象の臭気ガスが導入され、また分解反応(アノード反応または酸化反応)後の臭気ガスが排出される、多孔質のガス拡散層8が設けられる。多孔質のガス拡散層8は、住友電気工業株式会社製の多孔質金属であるセルメット(登録商標)などの導電性のものを用いるのがよい。また対向電極層7にも、酸素をカソード反応に与らせるために空気を導入して、カソード反応(還元反応)の結果、生じる水分を排出するために、やはりセルメットなどによる多孔質のガス拡散層9が設けられる。
電解質15を構成するイオン液体3は、低温溶融塩または室温溶融塩とも呼ばれる塩である。イオン性液体に明確な定義はないが、一般的に蒸気圧が殆どゼロで、難燃性であり、イオン性であるが低粘性で高い分解電圧を有する液体の塩を称している。典型的なものとして、カチオンとアニオンとに分けて示せば、次のものが代表例である。ただし、ここにあげていないものであってもよい。
カチオン:TMPA(トリメチルプロピルアンモニウム)、TMMMA(トリメチルメトキシメチルアンモニウム)、TMPhA(トリメチルフェニールアンモニウム)、TMHA(トリメチルヘキシルアンモニウム)、EMI(1エチル3メチルイミダゾリウム)、TES(トリエチルスルフォニウム)、BP(ブチルピリジニウム)、BMI(1ブチル3メチルイミダゾール)などの内から選ばれる1種類以上でなる。
アニオン:TFSI(トリフルオロメタンスルフォニルイミド)、FSI(フルオロスルフォニルイミド)、TSAC(トリフルオロスルフォニルアセチルイミド)、TFSM(トリフルオロメタンスルフォニルメチル)、TfO(トリフルオロメタンサルフェート)AlCl4(クロロアルミネート)、BF4(テトラフルオロボレート)、PF6(ヘキサフルオロフォスフェート)、F(フルオライド)、Cl(クロライド)、I(アイオダイド)、Br(ブロマイド)などの内より選ばれた1種類以上でなる。
図1および図2の電解質層15は、イオン液体を含む高分子膜であってイオン導電性を備える。イオン液体を含む高分子膜は、たとえばイオン液体にビニルモノマーを溶かし、イオン液体のなかでラジカル重合を進行させることによって得ることができる。このとき高分子網目の中にイオン液体が閉じ込められ、イオン液体のイオン導電性が確保された状態が得られる。これが、上記イオン液体をゲル化した固体状膜である。ビニルモノマーにジビニルモノマーを加えて網目高分子を合成してもよく、またビニルモノマー、ジビニルモノマーに限らず、その他、重合によって網目高分子内にイオン液体を閉じ込め、イオン液体のイオン導電性を維持できる高分子であれば、どのような高分子であってもよい。
触媒電極層6または触媒を含む対向電極7を構成する導電性基体としては、導電性を有し、かつ触媒微粒子を担持させることができる、層状の基体を用いることができる。たとえばニッケル細線、ニオビウム細線などを繊維状に加工した金属繊維からなる多孔質シート、セルメット等の金属多孔体(キャストされて多孔質とされた金属)、焼結金属、またはカーボンペーパーやカーボンフェルトなどのカーボン繊維を用いることができる。これら多孔質シートは、多孔質であるため、触媒微粒子を、直接、担持させることができるので、別に粉末等の担体を用意する必要がない。「粉末」の語は、製品の分類名称でもあるが、製品の分類名称から離れて触媒微粒子より確実に大きいサイズの粒子体という意味でも用いる。
(2)図4に示すように、触媒微粒子11を、たとえばニッケル、コバルト、銀、モリブデン等の導電性粉末(担体)21dの表面に担持させたものを、プロトン透過性をもつバインダー樹脂中に分散させ、導電性基体6dの表面に配設したもの、を用いることができる。粉末は上記の金属粉末のほかに、カーボンブラック、アセチレンブラックなどの導電性炭素粉末21dであってもよい。この導電性炭素粉末21dを担体として、当該担体に触媒微粒子11を担持させて、上記バインダー樹脂中に分散させて、導電性基体6dの表面に配設してもよい。
本発明の実施の形態2におけるガス分解素子の構造は、図1および図2に示すものと同じである。イオン液体3を電解質15に用いる点でも同じである。本実施の形態のガス分解素子10の特徴は、触媒電極6と対向電極7との間に1.5Vを超える電圧を印加した場合でも、一酸化炭素の発生のおそれがないように、触媒微粒子11に接する導電性材料に非共有結合の炭素材料を配置しない点にある。実施の形態1のガス分解素子10においても、触媒電極6の導電性基体に金属を用い、または触媒担体の粉末に金属を用いる限り、本実施の形態と同じである。しかし、本実施の形態では、一酸化炭素の発生のおそれがない構成を確実に得るために、非共有結合のカーボ繊維等に、直接、触媒微粒子を担持させる構成は排除するという点で、実施の形態1と相違する。
触媒電極層を構成する導電性基体としては、導電性を有し、かつ触媒微粒子を担持させることができる、層状の基体を用いることができる。たとえば図7(a)に示すように、ニッケル細線、ニオビウム細線などの金属繊維、セルメット等の金属多孔体6mからなる多孔質シートが好ましい。これら金属繊維、金属多孔体等6mからなる多孔質シートは、上記のメカニズムによる一酸化炭素の発生を防止する上で、好ましい。
(2)図8(a)に示すように、触媒微粒子11を、たとえばニッケル、コバルト、銀、モリブデン等の金属粉末(担体または塊状担体)21mの表面に担持させたものを、プロトン透過性をもつバインダー樹脂中に分散させ、導電性基体の表面に配設したもの、を用いることができる。また、図8(b)に示すように、粉末は上記の金属粉末のほかに、カーボンブラック、アセチレンブラックなどの導電性炭素粉末21でもよく、この場合、その表層に導電性ダイヤモンド薄膜30を形成しなければならない。この(導電性炭素粉末21/導電性ダイヤモンド表層30)を担体として、当該担体に触媒微粒子を担持させて、上記バインダー樹脂中に分散させて、導電性基体の表面に配設することができる。また、図8(b)における担体の芯部21は絶縁粉末であってもよく、触媒電極6との導通は導電性ダイヤモンド膜30でとることができる。
電圧源の電圧Vをガス分解素子10に印加しても、アノードとカソードとの間に、そのまま電圧Vがかかるわけではない。(アノード/電解質/カソード)を一つの電気化学系とみたとき、この電気化学系には内部抵抗Rinがあり、電気化学系を稼働させて電流Iを流したとき、内部抵抗RinにおいてRin×Iの電圧降下を生じる。通常、内部抵抗となる箇所は複数あるので、それぞれの箇所で電圧降下を生じ、それらを全て加算したものが、Rin×Iである。この結果、電気化学系に実効的にかかる電圧Vefは、Vef=V−Rin×Iとなる。内部抵抗Rinは、電解質の材料、電解質の厚み、アノードおよびカソードと電解質との接触状態などによって大きく変動する。一つの型式の電気化学系であっても、製造機会、ロットごとに変動することもある。
(アノード/電解質/カソード)の各部における電位を測定することによって、すなわち電位分布を得ることによって、各部分の内部抵抗寄与分を知ることができる。また、電気化学系の電気化学反応に実効的に寄与する電圧Vefを知ることができる。電位の測定では、白金(Pt)または銀(Ag)などの参照電極を含んだポテンショスタットを用いる。さらに温度などの影響因子を標準条件に揃える必要がある。これによって、はじめて、他の測定データ(電位値)と比較して意味のある結果を得ることができる。したがって、「ガス分解素子に印加されている電圧」などは、軽々に、他の同様のデータと比較されるべきでない。これに対して、電源電圧Vは、少なくとも実用上、明確である。そして電圧源は、内部抵抗が法外に変動しない限り、電気化学系の実際の稼働を可能にすることを前提に、所定の性能(公称電圧)のものが備えられる。このため、電圧源の出力電圧または公称電圧は、他と比較する際、実用上、問題の少ない指標ということができる。
Claims (6)
- 触媒微粒子を含む、酸化側の触媒電極と、
前記触媒電極と対をなす対向電極と、
前記触媒電極と前記対向電極とに挟まれた電解質とを備え、
前記電解質が非水系電解質であり、
前記電解質が、(1)常温で作動するイオン液体、または(2)加熱して作動させる、CsHSO 4 、溶融塩、もしくは固体酸化物電解質、であり、
前記電解質が、イオン液体を含む固体状膜であることを特徴とする、ガス分解素子。 - 前記固体状膜のイオン液体は、該イオン液体のイオン導電性を維持できる高分子の重合による網目高分子の中に閉じ込められているものであることを特徴とする、請求項1に記載のガス分解素子。
- 1.5V以上の電圧を印加することが可能な電圧源を備えることを特徴とする、請求項1または2に記載のガス分解素子。
- 前記触媒電極/対向電極間に、1.5V以上の電圧を印加することが可能な電圧源を備えることを特徴とする、請求項1〜3のいずれか1項に記載のガス分解素子。
- 前記触媒電極の主構成材料の一つであって、ガス分解反応で生じる電子を導通させるために前記触媒微粒子と接する導電性材料が、非共有結合の炭素材でないことを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載のガス分解素子。
- 前記触媒電極における前記触媒微粒子と接する導電性材料が、金属および/または導電性ダイヤモンドに限られることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載のガス分解素子。
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