JP5582573B2 - 二次電池およびそれに用いる二次電池用電解液 - Google Patents
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Description
負極は、負極活物質を含んでなる。負極活物質としては、リチウム金属、リチウム合金、リチウムイオンを吸蔵、放出できる材料等を用いることができる。
正極は、例えば、正極活物質が正極用結着剤によって正極集電体を覆うように結着されてなる。
本実施形態で用いる電解液は、ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を含む。ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を含む電解液を用いることで、充電時に電極表面にホスファゼン構造が高濃度で存在する皮膜を形成することができる。そして、過充電時には、そのホスファゼン構造が開環重合することで電極表面に形成された皮膜の抵抗が上昇する。すなわち、過充電になると急激に電圧が上昇することになるので、外部回路により電圧限界を設ければ、電池が熱暴走する前に充放電を停止させることができ、その結果として電池の発煙や発火を抑制することができる。
セパレータとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン等の多孔質フィルムや不織布を用いることができる。また、セパレータとしては、それらを積層したものを用いることもできる。
外装体としては、電解液に安定で、かつ十分な水蒸気バリア性を持つものであれば、適宜選択することができる。例えば、積層ラミネート型の二次電池の場合、外装体としては、アルミニウム、シリカをコーティングしたポリプロピレン、ポリエチレン等のラミネートフィルムを用いることができる。特に、体積膨張を抑制する観点から、アルミニウムラミネートフィルムを用いることが好ましい。
図2により正極の作製について説明する。図2(a)は正極の側面図、図2(b)は正極の上面図を示したものである。LiMn2O4を85質量%、導電補助材としてアセチレンブラックを7質量%、バインダーとしてポリフッ化ビニリデンを8質量%混合したものに、N−メチルピロリドンを加えてさらに混合し正極スラリーを作製した。これをドクターブレード法により集電体となる厚さ20μmのAl箔2の両面にロールプレス処理後の厚さが160μmになるように塗布し、120℃で5分間乾燥・プレス工程を経て正極活物質両面塗布部3を形成した。なお、正極1の一方の端部にはいずれの面にも正極活物質が塗布されていない正極活物質非塗布部5と片面のみ正極活物質を塗布した正極活物質片面塗布部4を設け、正極活物質非塗布部5に正極導電タブ6を設けた。また、正極1のもう一方の端部には正極活物質非塗布部5を設けた。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物として、前述した化合物2を混合したこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物として、前述した化合物3を混合したこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を0.004質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を0.005質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を5質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を10質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を20質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を25質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を30質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を40質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を45質量%としたこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を混合しなかったこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を代わりに、1,3−プロパンスルトンを混合したこと以外は、実施例1と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を代わりに、シクロトリホスファゼンを混合したこと以外は、実施例1と同様に実施した。
過充電評価として、二次電池を放電状態から36Vまで1Cで150分間充電し、その間の二次電池の最大表面温度を表2に示す。ただし、150分間経過前に36Vに到達した場合には、その時点で充電を止めて、その時点の温度を示している。また、充電の途中で二次電池が発煙または発火した場合には、その時点で充電を止めて、その時点の温度を示している。
二次電池を4.2Vまで充電した状態で60℃に保った恒温槽中で4週間保存した後、容量維持率(保存前の容量に対する保存後の容量の割合で、保存前の容量維持率を1とする。)を表2に示す。
60℃に保った恒温槽中で、1Cで充放電を行った100サイクル後の二次電池のサイクル特性を測定した。具体的には、二次電池に対し、60℃に保った恒温槽中で3.0Vから4.2Vの電圧範囲で100回充放電を繰り返す試験を行った。そして、(100サイクル目の放電容量)/(1サイクル目の放電容量)(単位:%)を容量維持率として算出し、結果を表2に示す。
LiMn2O4の代わりにLiCoO2を用い、正極スラリーをロールプレス処理後の厚さが120μmになるように塗布したこと以外は、実施例1と同様に二次電池を作製した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物として、前述した化合物2を混合したこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物として、前述した化合物3を混合したこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を0.004質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を0.005質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を5質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を10質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を20質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を25質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を30質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を40質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ホスファゼン化合物の含有率を45質量%としたこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を混合しなかったこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を代わりに、1,3−プロパンスルトンを混合したこと以外は、実施例13と同様に実施した。
ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物を代わりに、シクロトリホスファゼンを混合したこと以外は、実施例13と同様に実施した。
過充電評価として、二次電池を放電状態から10Vまで1Cで150分間充電し、その間の二次電池の最大表面温度を表3に示す。ただし、150分間経過前に10Vに到達した場合には、その時点で充電を止めて、その時点の温度を示している。また、充電の途中で二次電池が発煙または発火した場合には、その時点で充電を止めて、その時点の温度を示している。
b セパレータ
c 正極
d 負極集電体
e 正極集電体
f 正極端子
g 負極端子
1 正極
2 Al箔
3 正極活物質両面塗布部
4 正極活物質片面塗布部
5 正極活物質非塗布部
6 正極導電タブ
7 負極
8 Cu箔
9 負極活物質両面塗布部
10 負極活物質片面塗布部
11 負極活物質非塗布部
12 負極導電タブ
13 セパレータ
14 正極活物質層
15 負極活物質層
Claims (8)
- 電解液を有する二次電池であって、
前記電解液が、ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物と、非水電解液とを含み、
前記ホスファゼン化合物が、下記式(1):
で表される化合物であることを特徴とする二次電池。 - 前記電解液中の前記ホスファゼン化合物の含有率が、前記ホスファゼン化合物と前記非水電解液の合計に対して0.005〜40質量%であることを特徴とする請求項1に記載の二次電池。
- 負極活物質が負極用結着剤によって負極集電体と結着されてなる負極をさらに有し、前記負極活物質が、リチウムイオンを吸蔵、放出し得る炭素材料を含むことを特徴とする請求項1または2に記載の二次電池。
- 正極および負極が対向配置された電極素子をさらに有し、前記電極素子が、平面的な積層構造を有していることを特徴とする請求項1乃至3のいずれかに記載の二次電池。
- 正極および負極が対向配置された電極素子をさらに有し、前記電極素子が、巻回構造を有していることを特徴とする請求項1乃至3のいずれかに記載の二次電池。
- 正極および負極が対向配置された電極素子と、前記電極素子および前記電解液を内包する外装体とをさらに有し、前記外装体が、アルミニウムラミネートフィルムであることを特徴とする請求項1乃至5のいずれかに記載の二次電池。
- ジスルホン酸エステル構造を有するホスファゼン化合物と、非水電解液とを含み、
前記ホスファゼン化合物が、下記式(1):
で表される化合物であることを特徴とする二次電池用電解液。 - 前記ホスファゼン化合物の含有率が、前記ホスファゼン化合物と前記非水電解液の合計に対して0.005〜40質量%であることを特徴とする請求項7に記載の二次電池用電解液。
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