JP5572661B2 - 結晶成長装置 - Google Patents

Description

本発明は、加熱装置に関し、特に結晶成長装置に関する。

結晶の品質の良し悪しは、結晶の成長過程や原料の純度などに係っている。中でも、結晶成長装置において、結晶原料を溶融するために加熱装置によって加熱する範囲、つまり温度域をどのように構成して装置内に温度勾配を付与するかは、結晶化初期段階においては核形成を、また結晶成長段階においては結晶径の大小や、結晶と融液の間に形成される固液界面の形状を直接左右し、ひいては最終的に製造される結晶インゴットの品質に大きく関わっている。

図１には、従来例の結晶成長装置１が示されており、結晶成長装置１は結晶原料１００を収容するるつぼ１１と、るつぼ１１の周囲に配置されると共に、るつぼ１１に対して上下に移動でき且つるつぼ１１を加熱できるヒータユニット１２と、るつぼ１１を取り囲む熱伝導部材１３と、るつぼ１１と熱伝導部材１３を載せる台座１４とからなっている。

結晶を成長させるにあたって、ヒータユニット１２が加熱を始め、るつぼ１１に収容されている結晶原料１００に対して一つの温度域を提供する。結晶原料１００が溶融した後、固定されているるつぼ１１に対してヒータユニット１２が上方に移動する。このようにヒータユニット１２がるつぼ１１から離れることで発生する温度域の変化（つまりは温度の低下）と、熱伝導部材１３および台座１４の熱伝導効果とにより、溶融した結晶原料１００内において核形成が始まり、更には結晶成長が進み、最終的に結晶原料１００の融液が全て凝固すると結晶インゴットが形成される。

台湾登録実用新案第Ｍ３８６３０２号公報 特開第２０１１−８８７９８号公報

上記のような従来の結晶成長装置１を用いて例えば多結晶シリコンインゴットを製造する場合、結晶成長過程において、温度勾配を調整することで固液界面１０１を平坦にしたり、僅かに凸面にしたりするように制御することができれば、結晶体の熱応力を緩和することができる。また、結晶化初期段階における核形成の効率と質量を制御して双晶境界の形成を促すことができれば、結晶成長における転位などの結晶欠陥を減らすことができる。

しかしながら、従来の結晶成長装置１では、ヒータユニット１２が提供できるのは全体が同じ温度である単一の温度域だけなので、るつぼ１１内でのシリコン原料の結晶成長過程において、ヒータユニット１２内で充分な温度差を有する温度勾配を形成することができず、結晶成長に重要な要素である核形成や固液界面１０１の形状を効率的に操作することが難しい。

また、結晶インゴットを製造する方法としてはいわゆるブリッジマン法もあり、この方法では固定されているヒータユニットに対してるつぼが加熱後に下方に移動されてヒータユニットから離される。通常ヒータユニットは別々に設けられた上部ヒータと環状型の側部ヒータとからなっており、更に台座に設けられた冷却水流動装置と併せてるつぼ内での結晶成長速度を制御している。このような装置によれば、るつぼ内底部付近での初期結晶化速度を上げることができる。しかし上述した従来例の結晶成長装置１と同じく、加熱後の固相部分や固液界面における温度勾配の管理が難しく、しかもヒータユニットがるつぼから徐々に離れるので、るつぼ内に収納されている溶融した結晶原料の表面が固化してしまう。また、るつぼが動かされて振動するので、るつぼ自体が損傷を受けたり、結晶成長が阻害されたりする虞もある。

この他、結晶の品質向上を目的としては、例えば特許文献１および特許文献２に示したような、るつぼを載せる台座に特別な熱伝導構造を配する技術も発案されており、このような技術によれば確かに多結晶シリコンインゴットの製造に際してある程度の品質改善効果が見られるが、半導体産業並びに光電産業の発展に伴って、より品質が向上された多結晶シリコンが求められており、それゆえ、より的確な温度勾配を形成することができる結晶成長装置の開発が今もなお期待されている。

そこで本発明は、上記問題点を解決するために、より結晶成長に適した温度勾配を形成でき、品質の高い結晶を製造できる結晶成長装置の提供を目的とする。

上記目的を達成するために、本発明は、上端に開口を有し、下端に底部を有するるつぼと、前記るつぼを包囲し、前記るつぼの上下方向に沿って第１の位置と第２の位置の間を移動できる加熱装置とを有しており、前記加熱装置が稼動すると、前記るつぼの前記底部の側から前記開口の側に向かう順に、第１の温度域と、該第１の温度域よりも温度が高い第２の温度域とがそれぞれ画成され、前記加熱装置が前記第１の位置にあるときに、前記るつぼは前記第２の温度域にあり、前記加熱装置が前記第２の位置にあるときに、前記るつぼは前記第１の温度域にあることを特徴とした結晶成長装置を提供する。

また、前記加熱装置は、前記るつぼを包囲して前記るつぼを加熱することができる加熱部と、該加熱部の下端付近において前記加熱部の内周面を覆うように設けられ、前記加熱部と前記るつぼの間に介在できる断熱部とを有しており、前記加熱部の前記断熱部に覆われている部分によって前記第１の温度域が画成され、前記加熱部の前記断熱部に覆われていない部分によって前記第２の温度域が画成されることが好ましい。

また、前記断熱部は、熱伝導率が０．５〜０．０１Ｗ／ｍＫの範囲内にある材料からなることが好ましい。

また、前記加熱装置が前記第１の位置にあるときに、前記断熱部の上端面は、少なくとも前記るつぼの前記底部の底面と同じ水平面、または該水平面の下方にあることが好ましい。

また、前記るつぼは、外周が熱伝導部材で包まれており、該熱伝導部材は、前記るつぼの前記底部に接触する熱伝導底壁と、該熱伝導底壁の周縁から上方に向かって延伸して前記るつぼの外周を包む熱伝導周壁とを有しており、前記熱伝導底壁と前記熱伝導周壁は、それぞれ異なった熱伝導率を有する材料からなることが好ましく、前記熱伝導底壁と前記熱伝導周壁とが、前記るつぼの外周に接触しているとなおよい。

さらに、前記熱伝導底壁は、前記るつぼの前記底部の中央部分と接触する第１の熱交換部位と、該第１の熱交換部位の周囲に配置されており、該第１の熱交換部位よりも熱伝導率が低い第２の熱交換部位とを有していると好ましく、前記熱伝導周壁は、前記第１の熱交換部位よりも熱伝導率が低いとなおよい。

以上の構成によれば、温度が異なる第１の温度域と第２の温度域が設けられていることで、加熱装置はるつぼに対してより結晶成長に適した温度勾配を付与することができる。これにより結晶成長過程において固液界面の形状が改良され、製造される結晶インゴットにおける不純物の含有率を下げることができる。

また更に、熱伝導底壁にそれぞれ熱伝導率が異なる第１の熱交換部位と第２の熱交換部位を設けられていることで、るつぼの底部において部位により異なる散熱効率を与えることができる。これにより結晶の品質向上効果はより一層顕著となる。

従来例の結晶成長装置を示す縦断面図である。 本発明に係る結晶成長装置の第１の実施形態を示す縦断面図である。 本発明に係る加熱装置が第１の位置から第２の位置へ移動している状態を示す縦断面図である。 本発明に係る加熱装置が第２の位置にある状態を示す縦断面図である。 対照群と実験群の各構成の一部を示す縦断面図である。 本発明に係る結晶成長装置の第２の実施形態を示す縦断面図である。 従来の結晶成長装置と本発明に係る結晶成長装置それぞれで作製された結晶の欠陥率の比較を示す棒グラフである。 対照群１の固液界面と温度勾配を示すシミュレーション図である。 実験群１の固液界面と温度勾配を示すシミュレーション図である。 実験群２の固液界面と温度勾配を示すシミュレーション図である。 実験群３の固液界面と温度勾配を示すシミュレーション図である。 実験群４の固液界面と温度勾配を示すシミュレーション図である。

以下、添付図面を参照して、本発明の実施形態について詳しく説明する。

（第１の実施形態）
本発明の第１の実施形態に係る結晶成長装置を示す断面図であり、本実施形態における結晶成長装置は加熱装置２とるつぼ３を有している。るつぼ３は上端に開口３１を、下端に底部３２を有しており、開口３１から結晶原料４をるつぼ３内に注入することができる。

加熱装置２は、るつぼ３を包囲しており、るつぼ３に対してるつぼ３の上下方向に沿って第１の位置（図２）と第２の位置（図４）の間を移動できる。ここで第１の位置とは加熱装置２がるつぼ３に対して下がった位置であり、第２の位置とは加熱装置２がるつぼ３に対して上がった位置である。図２は加熱装置２が第１の位置にある状態を、図３は第１の位置から第２の位置へ移動している状態を、そして図４は第２の位置にある状態をそれぞれ示している。

加熱装置２が稼動すると、るつぼ３の底部３２の側から開口３１の側に向かう順に、つまり下から上に向かう順に、第１の温度域２０１と、第１の温度域２０１よりも温度が高い第２の温度域２０２とがそれぞれ画成され、加熱装置２が下がって上記第１の位置にあるときには、るつぼ３は第２の温度域２０２にあり、加熱装置２が上がって上記第２の位置にあるときには、るつぼ３は第１の温度域２０１にある。

また、加熱装置２は、るつぼ３を包囲してるつぼ３を加熱することができる加熱部２１と、加熱部２１の下端付近において加熱部２１の内周面を覆うように設けられ、加熱装置２が上記第２の位置にある場合、加熱部２１とるつぼ３の間に介在できる断熱部２２とを有している。

以上の構成により、加熱部２１の下端付近における断熱部２２に覆われている部分によって第１の温度域２０１が画成され、加熱部２１の断熱部２２に覆われていない部分によって第２の温度域２０２が第１の温度域２０１の直上に画成される。

ここで断熱部２２としては、良好な隔熱効果を得るために、熱伝導率が０．５〜０．０１Ｗ／ｍＫの範囲内にある材料からなっていることが好ましい。

また、加熱装置２が上記第１の位置にあるときに、つまりるつぼ３が第２の温度域２０２にあるときに、断熱部２２の上端面２２１は、るつぼ３の底部３２の底面と同じ水平面、または該水平面よりも下方にあることが好ましく、図２に示したのは、るつぼ３の底部３２の底面と同じ水平面にある。加熱装置２が上記第２の位置にあるときに、つまりるつぼ３が第１の温度域２０１にあるときに、るつぼ３の上端の位置は断熱部２２の上端面２２１の位置よりも高くない（図４）。また、本実施形態では、るつぼ３が第１の温度域２０１にあるときには、るつぼ３が、上下方向において断熱部２２の上端面２２１と下端面２２２の間に位置するように、言い換えれば、断熱部２２がるつぼ３より上下方向において長くなるように構成している。

加熱装置２は、熱伝導部材５を更に有しており、るつぼ３は外周が熱伝導部材５で包まれている。熱伝導部材５は、るつぼ３の底部３２に接触する熱伝導底壁５１と、熱伝導底壁５１の周縁から上方に向かって延伸してるつぼ３の外周を包む熱伝導周壁５２とを有している。熱伝導底壁５１と熱伝導周壁５２は、それぞれ異なった熱伝導率を有する材料からなっており、熱伝導底壁５１はるつぼ３の熱を伝導するために、熱伝導周壁５２はるつぼ３の熱を保持するためにそれぞれ用いられる。なお、熱交換の効率を高めるために、熱伝導底壁５１と熱伝導周壁５２とは、るつぼ３の外周に接触していることが好ましく、また熱伝導底壁５１を構成する材料は熱伝導率が１００Ｗ／ｍＫ以上であるとよく、更には１００〜２５０Ｗ／ｍＫの範囲内であると熱交換効率の向上効果が尚よくなる。

また、加熱装置２は、るつぼ３と熱伝導部材５を支持する熱伝導台座６を更に有しており、熱伝導台座６は、熱伝導底壁５１と接触しているので、熱伝導底壁５１とるつぼ３の間における熱伝導効率が高まり、ひいては装置全体での熱交換が安定する。

以下、多結晶シリコンの結晶を成長させる場合を例として本発明の結晶成長装置の稼動過程を説明する。

加熱装置２が上記第１の位置にある場合、るつぼ３は全体が第２の温度域２０２中にある。第２の温度域２０２は第１の温度域２０１よりも温度が高く、このとき、るつぼ３内に投入され収容されているシリコン結晶原料は加熱されて溶融状態にあり、核形成および結晶化はまだ始まっていない。

次に、加熱装置２が上記第１の位置から上記第２の位置へ移動すると、同時にるつぼ３が第２の温度域２０２から第１の温度域２０１に向かって移動する。加熱装置２の加熱部２１と断熱部２２の構成により、第１の温度域２０１と第２の温度域２０２との間には大きな温度差があるので、比較的低温の第１の温度域２０１と比較的高温の第２の温度域２０２との境界をるつぼ３が通過する際に、るつぼ３が急激な温度変化を受け、これによりるつぼ３内に収容されている溶融したシリコン結晶原料中において第１の温度域２０１と第２の温度域２０２との境界と平行するように固液界面が形成される。つまり、加熱装置２が上記第１の位置から上記第２の位置へ移動すると、シリコン結晶原料は第１の温度域２０１と第２の温度域２０２との界面が移動する方向へ、言い換えるとるつぼ３の底部３２から開口３１に向かう方向へ一方向凝固する。

このように、本実施形態の結晶成長装置によれば、るつぼ３の底部３２から上方に向かって結晶を成長させることができ、また第１の温度域２０１と第２の温度域２０２間の温度勾配を適度に制御することにより、結晶成長における核形成段階でより多くの双晶境界を形成させることができる。そして加熱装置２がるつぼ３に対して移動することにより、上述のような結晶成長が繰り返され、最終的に加熱装置２が完全に上記第２の位置へと移動し、るつぼ３の全体が第１の温度域２０１に入ると、結晶成長が完了し、つまりシリコン結晶原料の融液は全て凝固し、品質が向上された多結晶シリコンのインゴットとなる。

以下には、断熱部２２の位置および断熱部２２が加熱部２１を覆う範囲を変化させることにより、つまり各温度域をどのように配置するかにより、結晶成長にどのような影響を与えるかを調べた実験結果を示す。

図５は実験に用いられた各実験群と対照群の各構成を示しており、本実験では対照群を1つ、実験群を４つ準備した。ここで対照群となる結晶成長装置は、断熱部を持たず単一の温度域のみを有す図１に示したような従来例の構成を用いた。また、実験群１〜実験群３は、断熱部２２を備えていることにより第１の温度域２０１と第２の温度域２０２を提供できる本実施形態に係る構成を用いた。なお、本実験は多結晶シリコン原料を用いて行った。

実験群１〜実験群３は全て、加熱装置２が第１の位置にあるときに、断熱部２２の上端面２２１と、るつぼ３の底部３２と熱伝導底壁５１が接触する面とが略面一に連なっており、加熱装置２が上記第２の位置に移動したときには、断熱部２２の上端面２２１がるつぼ３の上端よりも高い位置にある。但し、断熱部２２の下端面２２２の上下方向における位置は、実験群１〜実験群３それぞれで異なっており、つまり実験群１〜実験群３は断熱部２２の上下方向の長さがそれぞれ異なっている。一方、実験群４は、断熱部２２の長さが実験群２の場合と同じだが、断熱部２２を設置する位置が異なっている。具体的に言うと以下の通りである。

実験群１：断熱部２２の上下方向の長さは実験群中最も短く、るつぼ３の上下方向の長さを超えない。

実験群２：断熱部２２の上下方向の長さは実験群１よりも長いが、やはりるつぼ３の上下方向の長さを超えない。

実験群３：断熱部２２の上下方向の長さは実験群中最も長く、るつぼ３の上下方向の長さを超える。

実験群４：断熱部２２の上下方向の長さは実験群２の場合と同じくるつぼ３の長さを越えず、且つ、加熱装置２が上記第１の位置にあるとき、断熱部２２の上端面２２１はるつぼ３の底部３２の底面の位置より低い。

この内、実験群３における断熱部２２は、上記第１の実施形態における図２〜図４での断熱部２２と同じ長さである。

実験の結果を以下のグラフに示す。

図８〜図１２は、上記実験に用いた対照群および実験群１〜４それぞれの固液界面および温度勾配をコンピュータによりシミュレーションした温度勾配図である。

上記実験の結果が示すように、加熱装置２が上記第１の位置にあり、且つ断熱部２２の上端面２２１と、るつぼ３の底部３２と熱伝導底壁５１が接触する面とが略面一に連なっていると、実験群１〜３のように結晶成長に適した温度勾配を形成することができる。これにより結晶成長初期段階における固液界面の周辺傾斜を緩やかにしてより平坦に近付けることができ、熱応力の低い結晶を得ることができる。

上記実験結果はまた、各実験群では対照群よりも高い温度勾配が形成されたことを示している。これにより結晶化までの時間が短縮され、結晶成長の速度も速くなり、各実験群では対照群に比べてより多くの双晶境界が形成された。よって、各実験群の構成を用いて得られた多結晶シリコンは、高い結晶品質を備えることができた。

なお、各種製品に対する個別の需要に応えるため結晶成長過程や温度域の配置を変えられるように、断熱部２２の位置および断熱部２２が加熱部２１を覆う範囲は調整してもよく、また、断熱部２２の上端面２２１と、るつぼ３の底部３２と熱伝導底壁５１が接触する面とが必ずしも略面一に連なっていなくても構わない。

以上、本発明の第１の実施形態を総括すると、本発明に係る結晶成長装置によれば、加熱装置２の加熱部２１と断熱部２２とが協働して顕著な温度差のある第１の温度域２０１と第２の温度域２０２を画成する。そしてこの第１の温度域２０１と第２の温度域２０２との間をるつぼ３が通過することにより、るつぼ３内に収容されている溶融した結晶原料に高い温度勾配を付与することができる。これにより、結晶成長過程において、結晶核の形成を一方向に沿って順次促し、結晶を成長させることができる。また、このような結晶成長過程においては、結晶成長初期段階で大量の双晶境界が形成されるので、結果的に熱応力が緩和された高品質な多結晶シリコンを得ることができる。

（第２の実施形態）
図６は本発明の第２の実施形態に係る結晶成長装置を示す断面図である。第２の実施形態の構成は第１の実施形態に類似するが、異なる点として第２の実施形態における熱伝導底壁５１は、るつぼ３の底部３２の中央部分と接触する第１の熱交換部位５１１と、第１の熱交換部位５１１の周囲に配置され、第１の熱交換部位５１１よりも熱伝導率が低い第２の熱交換部位５１２とを有している。また、熱伝導周壁５２は、熱伝導底壁５１の第１の熱交換部位５１１よりも熱伝導率が低い。言い換えれば、るつぼ３の底部３２の中央部分に接触する第１の熱交換部位５１１は、るつぼ３の底部３２の外縁部分に接する第２の熱交換部位５１２およびるつぼ３の周囲に接触する熱伝導周壁よりも熱伝導率が高い。これによりるつぼ３の底部３２の中央部分は、第２の熱交換部位５１２と接触するるつぼ３の底部３２の外縁部分、およびるつぼ３の周囲部分よりも散熱速度が速くなる。このように、るつぼ３の底部３２に対して、異なる部位により異なる散熱効率を与えることによって、より向上された熱交換効果を得ることができる。

図７は、従来の結晶成長装置と本発明に係る各実施形態の結晶成長装置それぞれで作製された多結晶シリコンの欠陥率の比較を示す棒グラフである。従来の結晶成長装置（図１）で作成された多結晶シリコンでは、不純物含量が約１．６６％であり、微結晶含量が約１．０１％であった。一方、本発明の第１の実施形態の結晶成長装置で作成された多結晶シリコンでは、不純物含量が約１．３１％であり、微結晶含量が約０．９７％であった。更に、本発明の第２の実施形態の結晶成長装置で作成された多結晶シリコンでは、不純物含量が約０．９９％であり、微結晶含量が約０．２２％であった。

以上の結果から明らかなように、本発明の第１の実施形態（図２〜図４）に係る結晶成長装置のように、大きな温度差を有する第１の温度域２０１と第２の温度域２０２を設けて急な温度勾配を形成し、るつぼ３内に収容されている溶融した結晶原料をこれら第１の温度域２０１と第２の温度域２０２との境界を通過させることで一方向で結晶成長させ、固液界面の形状をより平坦になるよう改良すれば、作製された結晶インゴットにおける不純物の含有率を下げることができる。また更に、本発明の第２の実施形態（図６）のように、熱伝導底壁５１にそれぞれ熱伝導率が異なる第１の熱交換部位５１１と第２の熱交換部位５１２を設けて、るつぼ３の底部３２において部位により異なる散熱効率を与えれば、結晶の品質向上効果はより一層顕著となる。

解釈の範囲に含まれる種々の変更を網羅していることが意図されていると理解されるべきである。

加熱装置 ２
加熱部 ２１
断熱部 ２２
第１の温度域 ２０１
第２の温度域 ２０２
上端面 ２２１
下端面 ２２２
るつぼ ３
開口 ３１
底部 ３２
結晶原料 ４
熱伝導部材 ５
熱伝導底壁 ５１
第１の熱交換部位 ５１１
第２の熱交換部位 ５１２
熱伝導周壁 ５２
熱伝導台座 ６

Claims (10)

1. 上端に開口を有し、下端に底部を有するるつぼと、
   前記るつぼを包囲し、上下方向に沿って第１の位置と第２の位置の間を移動できる加熱装置とを有しており、
   前記加熱装置は、前記るつぼを包囲して前記るつぼを加熱することができる加熱部と、該加熱部の下端付近において前記加熱部の内周面を覆うように設けられ、前記加熱部と前記るつぼの間に介在できる断熱部とを有しており、
   前記加熱装置が前記第１の位置にあるとき、前記断熱部の上端面は、前記るつぼの前記底部の底面と同じ水平面にあり、
   前記加熱装置が稼動すると、前記るつぼの前記底部の側から前記開口の側に向かう順に、前記加熱部の前記断熱部に覆われている部分によって第１の温度域と、前記加熱部の前記断熱部に覆われていない部分によって該第１の温度域よりも温度が高い第２の温度域とがそれぞれ画成され、
   前記加熱装置が前記第１の位置にあるときに、前記るつぼは前記第２の温度域にあり、
   前記加熱装置が前記第２の位置にあるときに、前記るつぼは前記第１の温度域にあること
   を特徴とした結晶成長装置。
2. 前記断熱部は、熱伝導率が０．５〜０．０１Ｗ／ｍＫの範囲内にある材料からなること
   を特徴とした請求項１に記載の結晶成長装置。
3. 前記るつぼは、外周が熱伝導部材で包まれており、
   該熱伝導部材は、前記るつぼの前記底部に接触する熱伝導底壁と、該熱伝導底壁の周縁から上方に向かって延伸して前記るつぼの外周を包む熱伝導周壁とを有しており、
   前記熱伝導底壁と前記熱伝導周壁は、それぞれ異なった熱伝導率を有する材料からなること
   を特徴とした請求項１または２に記載の結晶成長装置。
4. 前記熱伝導底壁と前記熱伝導周壁とが、前記るつぼの外周に接触していること
   を特徴とした請求項３に記載の結晶成長装置。
5. 前記断熱部の上下方向の長さが、前記るつぼの上下方向の長さを超えること
   を特徴とした請求項１〜４のいずれか一項に記載の結晶成長装置。
6. 前記るつぼが前記第１の温度域にあるときに、前記るつぼは、上下方向において前記断熱部の前記上端面と下端面の間に位置すること
   を特徴とした請求項１〜４のいずれか一項に記載の結晶成長装置。
7. 前記熱伝導底壁は、前記るつぼの前記底部の中央部分と接触する第１の熱交換部位と、該第１の熱交換部位の周囲に配置されており、該第１の熱交換部位よりも熱伝導率が低い第２の熱交換部位とを有していること
   を特徴とした請求項３または４に記載の結晶成長装置。
8. 前記熱伝導周壁は、前記第１の熱交換部位よりも熱伝導率が低いこと
   を特徴とした請求項７に記載の結晶成長装置。
9. 前記るつぼと前記熱伝導部材を支持する熱伝導台座を更に有すること
   を特徴とした請求項３、４、７または８のいずれか一項に記載の結晶成長装置。
10. 前記熱伝導台座は、前記熱伝導底壁と接触していること
    を特徴とした請求項９に記載の結晶成長装置。