JP5510312B2 - 発光装置の製造方法 - Google Patents
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所定の波長の光を出射する発光素子と、前記発光素子からの出射光により励起され、当該出射光の波長とは異なる波長の蛍光を出射する蛍光体を含有する波長変換部と、を備える発光装置の製造方法であって、
水平に配置された前記発光素子に対して1又は複数の噴射部から前記蛍光体を含有する蛍光体塗布液を噴射することで前記発光素子に前記波長変換部の形成材料を塗布する塗布工程を有し、
当該塗布工程では、
前記発光素子の中心を含む所定の垂直面内に前記噴射部を配置する複数の噴射位置を設定し、当該噴射位置からそれぞれ前記中心位置へ向けた噴射方向と水平面とのなす角度を15度以上75度以下に設定することを特徴とする発光装置の製造方法が提供される。
図1は、本発明の実施形態の製造方法によって製造される発光装置の構造を示す模式図である。
図1に示すように、発光装置100は、断面凹状のLED基板1を有している。LED基板1の凹部(底部)にはメタル部2が設けられ、メタル部2上に直方体状のLED素子3が配置されている。LED素子3は、所定波長の光を出射する発光素子の一例である。LED素子3のメタル部2に対向する面には突起電極4が設けられており、メタル部2とLED素子3とが突起電極4を介して接続されている(フリップチップ型)。なお、ここでは、一つのLED基板1に対して一つのLED素子3が設けられる構成を図示しているが、一つのLED基板1の凹部に複数のLED素子3が設けられてもよい。また、LED素子の形状は、完全な直方体形状には限られず、角や辺を落としたり丸めたりした形状でもよいし、必要に応じた凹凸が存在してもよい。或いは、上面が水平でなくてもよい。
波長変換部6は、セラミック前駆体としての有機金属化合物を有機溶媒に混合したゾル状の混合液(以後、セラミック前駆体液と記す)を加熱によりゲル状態とし、さらに焼成する、いわゆるゾル・ゲル法により形成された透明セラミック層(ガラス体)であって、この透明セラミック層中に蛍光体、層状ケイ酸塩鉱物、及び、無機微粒子を含有するものである。
有機金属化合物は、蛍光体、層状ケイ酸塩鉱物、及び、無機微粒子を封止するバインダとしての役割を果たすものである。本発明に用いられる有機金属化合物としては、金属アルコキシド、金属アセチルアセトネート、金属カルボキシレート等が挙げられるが、加水分解と重合反応とによりゲル化し易い金属アルコキシドが好ましい。
本発明で用いられるポリシラザンは、下記の一般式(1)で表される。
(R1R2SiNR3)n … (1)
式(1)において、R1、R2およびR3は、それぞれ水素原子またはアルキル基、アリール基、ビニル基、シクロアルキル基を表し、nは、1〜60の整数を表す。R1、R2、R3のうち少なくとも1つは水素原子であり、好ましくはすべてが水素原子である。
ポリシラザンの分子形状はいかなる形状であってもよく、例えば、直鎖状または環状であってもよい。
反応促進剤としては、酸、塩基などを用いることが好ましい。反応促進剤の具体例としては、例えば、トリエチルアミン、ジエチルアミン、N,N−ジエチルエタノールアミン、N,N−ジメチルエタノールアミン、トリエタノールアミン、トリエチルアミン、塩酸、シュウ酸、フマル酸、スルホン酸、酢酸やニッケル、鉄、パラジウム、イリジウム、白金、チタン、アルミニウムを含む金属カルボン酸塩などが挙げられるが、これらのものに限られない。また、反応促進剤を用いないこととしてもよい。
反応促進剤を用いる場合に特に好ましいのは、金属カルボン酸塩であり、添加量は、ポリシラザンを基準にして0.01〜5mol%が好ましい。
溶媒としては、脂肪族炭化水素、芳香族炭化水素、ハロゲン炭化水素、エーテル類、エステル類を使用することができる。好ましくは、メチルエチルケトン、テトラヒドロフラン、ベンゼン、トルエン、キシレン、ジメチルフルオライド、クロロホルム、四塩化炭素、エチルエーテル、イソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、エチルブチルエーテルである。
また、セラミック前駆体液におけるポリシラザン濃度は、高い方が好ましいが、一方で、濃度の上昇は、ポリシラザンの保存期間の短縮に繋がる。従って、ポリシラザンは、溶媒中に5重量%以上50重量%以下で溶解していることが好ましい。
また、セラミック前駆体液としてのポリシラザン溶液を焼成する際には、基板として用いられるガラス材料等の劣化を抑制する観点から加熱温度を150℃〜500℃とすることが好ましく、150℃〜350℃とすることがより好ましい。
蛍光体は、LED素子3から出射される特定の波長(励起波長)の光により励起されて、励起波長とは異なる波長の蛍光を出射するものである。本実施形態では、青色LED素子から出射される青色光(波長420nm〜485nm)により励起されて、黄色光(波長550nm〜650nm)を出射するYAG(イットリウム・アルミニウム・ガーネット)蛍光体を使用している。
層状ケイ酸塩鉱物は、セラミック前駆体液及び蛍光体と混合された混合液の粘性を増加させて蛍光体の沈降を妨げるのに用いられる。使用する層状ケイ酸塩鉱物としては、雲母構造、カオリナイト構造、スメクタイト構造等の構造を有する膨潤性粘土鉱物が好ましく、膨潤性に富むスメクタイト構造を有するものが特に好ましい。これは、後述するように混合液中に水を添加することで、スメクタイト構造の層間に水が進入して膨潤したカードハウス構造をとるため、少量で混合液の粘性を大幅に増加させる効果があるためである。
無機微粒子は、有機金属化合物と、蛍光体及び層状ケイ酸塩鉱物との界面に生じる隙間を埋める充填効果、加熱前の混合液の粘性を増加させる増粘効果、及び加熱後のセラミック層の膜強度を向上させる膜強化効果を有する。本発明に用いられる無機微粒子としては、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化亜鉛等の酸化物微粒子、フッ化マグネシウム等のフッ化物微粒子等が挙げられる。特に、有機金属化合物としてポリシロキサン等の含ケイ素有機化合物を用いる場合には、形成されるセラミック層の安定性を保つという観点から酸化ケイ素の微粒子を用いることが好ましい。
上記のように、有機金属化合物を有機溶媒に混合したセラミック前駆体液に蛍光体、層状ケイ酸塩鉱物、及び、無機微粒子を混合した蛍光体塗布液を波長変換部6を形成する場所に塗布して加熱することで、透光性と蛍光性とを有する波長変換部6が形成される。さらに、この蛍光体塗布液に水を添加することにより、層状ケイ酸塩鉱物の層間に水が入り込んで蛍光体塗布液の粘性が増加するため、蛍光体の沈降を抑制することができる。なお、水に不純物が含まれていると重合反応を阻害するおそれがあるので、不純物を含まない純水を添加する必要がある。
図2は、本発明に係る第1実施形態の製造方法を用いて発光装置を製造する製造装置の構成を説明する図である。
ノズル32、33には、連結管34を介してタンク36が接続されている。タンク36には、蛍光体塗布液40が貯留されている。このタンク36には撹拌子が入っており、蛍光体塗布液40を連続的に撹拌することで比重の大きい蛍光体の沈降を抑止している。この撹拌動作によって蛍光体が蛍光体塗布液40中で分散した状態を保持することができる。
なお、スプレー装置30では、ノズル32、33にエアーを送り込む代わりにモータなどを駆動源として利用し、タンク36の蛍光体塗布液40に直接圧力を加えてノズル32、33から蛍光体塗布液40を噴射させるか、または押し出すような機構を用いることとしてもよい。蛍光体塗布液40を押し出すような機構とする場合には、蛍光体塗布液40に対する圧力のバラツキを10%以内とする。
詳しくは、ガラスプレート60を移動台20に設置し、移動台20とスプレー装置30のノズル32、33とを制御してガラスプレート60に対するノズル32、33の噴出口の位置(噴射位置)及び噴射方向が予め設定された状態になるように相対移動させる。ノズル32、33からガラスプレート60に蛍光体塗布液40を噴射・塗布した後、蛍光体塗布液40が塗布されたガラスプレート60を検査装置50の近傍に移送し、LED素子52を発光させる。そして白色光の色度や輝度を色彩輝度計54で計測し、白色光の色度や輝度が所望の値(範囲内)になっているかどうかを確認する。
この予備噴射・塗布工程の処理は、白色光の色度や輝度が安定するまで繰り返す。予備噴射・塗布工程において、白色光の色度や輝度が所望の値からずれている場合には、スプレーの噴射圧や蛍光体塗布液40内の蛍光体の濃度等を調整することで、白色光の色度や輝度を所望の値と一致させる。この調整は、色彩輝度計54によって得られる計測値に応じて自動で行われることが好ましいが、計測値に応じて手動で調整してもよい。
また、ガラスプレート60には、LED素子3と同様の形状の凸部を設けることとしてもよい。
詳しくは、移動台20とノズル32、33とを何れも移動させてLED基板1上のLED素子3とノズル32、33との位置関係を変化させる。或いは、移動台20とノズル32、33とのうちいずれか一方の位置を固定し、他方を前後左右に移動させてもよい。また、移動台20の移動方向と直交する方向にLED素子3を複数配置し、ノズル32、33を移動台20の移動方向と直交する方向に移動させながら塗布する方法も好ましく用いられる。そして、ノズル32、33にエアーを送り込み、蛍光体塗布液40をノズル32、33の噴出口(噴射位置)からLED素子3に向けて噴射する。
(1)蛍光体塗布液40の噴射量を一定に保ち、LED素子3に塗布される単位面積当たりの蛍光体量を一定とする。蛍光体塗布液40の噴射量の経時的なバラツキは10%以内とし、好ましくは1%以内とする。
(2)ノズル32、33の温度を調整し、蛍光体塗布液40の噴射時の粘度を調整する。好ましくは蛍光体塗布液40の温度を40℃以下に調整するか、または蛍光体塗布液40の粘度にあわせて調整する。
この場合、LED基板1を室温環境下においてもよいし、温度調整機構を移動台20に設けてLED基板1の温度をコントロールしてもよい。LED基板1の温度を30〜100℃で高く設定すれば、LED素子3に噴射された蛍光体塗布液40中の有機溶媒を早く揮発させることができ、蛍光体塗布液40がLED素子3の側面から液だれするのを防止することができる。逆に、LED基板1の温度を5〜20℃と低く設定すれば、溶媒をゆっくり揮発させることができ、蛍光体塗布液40をLED素子3の外壁に沿って均一に塗布することができ、ひいては波長変換部6の膜密度や膜強度などを増大させることができ、緻密な膜を形成することができる。
(3)製造装置10の環境雰囲気(温度・湿度)を一定とすることで、蛍光体塗布液40の噴射を安定させる。特に、有機金属化合物として吸湿性の高いポリシラザンを使用する場合には、蛍光体塗布液40が固化しやすいので、好ましくは、蛍光体塗布液40を噴射するときの湿度を低くする。
(4)スプレー装置30とLED基板1との間にLED素子3の形状に応じたマスクを配置し、当該マスクを介して蛍光体塗布液40を噴射する。マスクとしては、蛍光体塗布液40を構成する有機溶媒に溶解しない材質のものを使用する必要があるが、マスクに付着した蛍光体等の材料の回収の観点から好ましくは可燃性のものを使用する。
このとき、LED基板1の切り替えとは無関係に蛍光体塗布液40を連続的に噴射し続けてもよいし、LED基板1を切り替えるごとに蛍光体塗布液40の噴射を一時的に休止しながら断続的に噴射してもよい。蛍光体塗布液40を連続的に噴射し続けることで、各LED素子3に対する蛍光体塗布液40の噴射量を安定させることができる。一方、蛍光体塗布液40を断続的に噴射することで、蛍光体塗布液40の使用量を節約することができる。
詳しくは、この検査工程では、蛍光体塗布液40の噴射・塗布が終了したLED基板1のうちの1枚を検査装置50の近傍に移送し、LED素子3を発光させる。そして蛍光体塗布液40による白色光の色度や輝度を色彩輝度計54で計測し、この計測結果に基づき、蛍光体塗布液40の噴射量や噴射圧、噴射温度(ノズル32の温度)などを変更する。
また、蛍光体塗布液40の噴射・塗布が終了したLED基板1を使用して検査を行う代わりにガラスプレート60に蛍光体塗布液40を噴射・塗布し、これを白色光の色度や輝度の検査対象としてもよい。ガラスプレート60を使用する場合には、LED素子52を発光させ、白色光の色度や輝度を計測すればよい。
焼成工程では、処理温度(焼結温度)を、LED素子3が破損しない程度に設定する。この焼結温度は、100〜300℃、好ましくは130〜170℃とし、より好ましくは140〜160℃とし、もっとも好ましくは150℃前後とする。その結果、蛍光体塗布液40が焼結して波長変換部6が製造(形成)される。
なお、蛍光体塗布液40を焼結させた後にディスペンサを用いて波長変換部6上をシリコーン樹脂で封止してもよい。この場合、波長変換部6の経時的な劣化を抑制することができ、波長変換部6のLED基板1やLED素子3への接着性を向上させることができる。
図3、及び、図4は、蛍光体塗布液の噴出口の位置及び噴射方向について説明する図である。
次に、本発明に係る第2実施形態の発光装置の製造方法について説明する。
第2の実施形態は、主に下記の点で第1実施形態と異なっており、それ以外の点では、第1実施形態と同様となっているので、同一部分については同一の符号を付して説明を省略する。
この第2実施形態の製造装置10は、ノズル32を一本のみ備えている。
次に、本発明に係る第3実施形態の発光装置の製造方法について説明する。
第3の実施形態は、主に下記の点で第1の実施形態と異なっており、それ以外の点では、第1実施形態と同様となっているので、同一部分については同一符号を付して説明を省略する。
この第3実施形態の製造装置70は、スプレー装置30に加えて第2のスプレー装置80を有している。スプレー装置80は、スプレー装置30と同様の構成を有しており、ノズル82、83が連結管84を介してタンク86に接続されている。
なお、蛍光体液44中の層状ケイ酸塩鉱物や無機微粒子は、セラミック前駆体液42にも含有されていてもよい。
また、ノズル82、83を一のLED基板1に対して使用するタイミングで、ノズル32、33を他のLED基板1に対して同時に使用可能とすることもできる。
(1.1)実施例1〜16、比較例1、2
実施例1〜16及び比較例1、2における白色LED(発光装置)の製造方法では、先ず、表面処理がなされていない親水性スメクタイト5gと、純水40gとを混合して分散させ、この混合液に蛍光体40g、ポリシロキサン20g、及び、イソプロピルアルコール80gを混合して蛍光体塗布液40を調製した。蛍光体塗布液40は、LED基板1上に配置された0.3mm×0.6mm×0.23mmの青色LED素子3にスプレー装置を用いて塗布され、続いて、130℃で20分間焼成された。以上の手順により、波長変換部6の蛍光体膜を形成した。
一方、実施例17、18における白色LED(発光装置)の製造方法では、表面処理がなされていない親水性スメクタイト5gと純水40gとを混合して分散させ、この混合液に蛍光体40g及びイソプロピルアルコール60gを混合して蛍光体液44を調製した。また、蛍光体液とは別途にポリシロキサン10gとイソプロピルアルコール80gとを混合してセラミック前駆体液42を作製した。そして、先ず、スプレー装置を用いて0.3mm×0.6mm×0.23mmのLED素子3に膜厚35μmとなるようにスプレー塗布された蛍光体液44を130℃で20分間乾燥させた。続いて、セラミック前駆体液42をスプレー塗布して130℃で20分間乾燥させて、波長変換部6の蛍光体膜を形成した。
製造された各発光装置における色むらを表す色度ばらつき指標は、次のようにして測定される。先ず、発光装置100の青色LED素子3を発光させて、発光装置から50cm離れた位置で二次元色彩輝度計54(コニカミノルタセンシング社製CA2000)により測定した色度をCIE−xyY表色系を用いて表す。このCIE−xyY表色系では、0≦x、0≦y、0≦x+y≦1であり、白色は、(x、y)=(0.33、0.33)で表される。そして、チップ中心から半径10cmの円内の各点で取得された色度データ(x、y)のうち、色度xの最大値から最小値を減算した色度幅Δxにより以下の通り、色度ばらつきを分類する。
◎◎:Δx≦0.01(非常に優れた発光特性を有する)
◎:0.01<Δx≦0.02(優れた発光特性を有する)
○:0.02<Δx≦0.05(良好な発光特性を有する)
△:0.05<Δx≦0.07(実用上許容できる発光特性を有する)
×:0.07<Δx(実用上許容できない発光特性)
表1に示すように、先ず、比較例1、2及び実施例1〜7において、発光装置の中心位置Oと噴出口の位置S1、S2との距離dを100mmに固定し、また、噴射方向の方位角度φを0度に固定して、下向き角度θを10度から80度まで変化させた。そして、それぞれの角度θごとに色度ばらつきを測定したところ、角度θが15度以上75度以下の範囲では、実用上許容範囲内の色度ばらつきが得られた。この色度ばらつきは、角度θが45度に近づくにつれて改善され、角度θが30度以上60度以下(35度、45度、55度)の場合には、色度ばらつきの小さい非常に優れた発光特性が示された。
例えば、上記実施の形態では、青色LED3と黄色光の蛍光を発するYAG蛍光体とを用いて白色光を出射したが、この組み合わせに限られない。例えば、紫外光を発光するLEDと、RGBの3色の蛍光を発する各種の蛍光体を混合したものとを用いて白色光を出射させることとしてもよい。
その他、上記実施の形態で示した具体的な構成、形状、配置、成分、数値などは、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において適宜変更可能である。
2 メタル部
3、52 LED素子
4 突起電極
6 波長変換部
10、70 製造装置
20 移動台
30、80 スプレー装置
32、33、82、83 ノズル
34、84 連結管
36 タンク
40 蛍光体塗布液
42 セラミック前駆体液
44 蛍光体液
50 検査装置
54 色彩輝度計
60 ガラスプレート
86 タンク
100 発光装置
Claims (7)
- 所定の波長の光を出射する発光素子と、前記発光素子からの出射光により励起され、当該出射光の波長とは異なる波長の蛍光を出射する蛍光体を含有する波長変換部と、を備える発光装置の製造方法であって、
水平に配置された前記発光素子に対して1又は複数の噴射部から前記蛍光体を含有する蛍光体塗布液を噴射することで前記発光素子に前記波長変換部の形成材料を塗布する塗布工程を有し、
当該塗布工程では、
前記発光素子の中心を含む所定の垂直面内に前記噴射部を配置する複数の噴射位置を設定し、当該噴射位置からそれぞれ前記中心位置へ向けた噴射方向と水平面とのなす角度を15度以上75度以下に設定することを特徴とする発光装置の製造方法。 - 前記噴射方向と水平面とのなす角度を30度以上60度以下に設定することを特徴とする請求項1に記載の発光装置の製造方法。
- 所定の波長の光を出射する発光素子と、前記発光素子からの出射光により励起され、当該出射光の波長とは異なる波長の蛍光を出射する蛍光体を含有する波長変換部と、を備える発光装置の製造方法であって、
水平に配置された前記発光素子に対して1又は複数の噴射部から前記蛍光体を含有する蛍光体塗布液を噴射することで前記発光素子に前記波長変換部の形成材料を塗布する塗布工程を有し、
当該塗布工程では、
前記噴射部を配置する複数の噴射位置を設定し、前記蛍光体塗布液が塗布される前記発光素子の各面の法線方向と、当該各面に対して前記蛍光体塗布液を噴射する前記噴射位置から前記発光素子の中心位置へ向けた噴射方向とのなす角度を、何れも75度以下に設定することを特徴とする発光装置の製造方法。 - 前記発光素子は、直方体状の形状を呈しており、
前記塗布工程では、
前記噴射方向の水平成分と、前記発光素子の上面における一の頂点を二等分する線の方向との角度差を30度以内に設定することを特徴とする請求項1〜3の何れか一項に記載の発光装置の製造方法。 - 前記中心位置と前記噴射位置との間の距離を50mm以上300mm以下に設定することを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に記載の発光装置の製造方法。
- 設定された前記噴射位置には、それぞれ1個ずつ前記蛍光体塗布液を噴射する噴射口が設けられていることを特徴とする請求項1〜4の何れか一項に記載の発光装置の製造方法。
- 前記蛍光体塗布液には、透光性セラミック前駆体が含有されていることを特徴とする請求項1〜5の何れか一項に記載の発光装置の製造方法。
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