JP5466843B2 - エアフィルタ用積層不織布の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、除塵用エアフィルタに使用される積層不織布、その製造方法及びエアフィルタに関し、より詳細には、異種の不織布を積層接合してなるエアフィルタ用積層不織布において、それぞれの構成基材である不織布のフィルタ性能を損なわずに、耐熱性のあるエアフィルタ用積層不織布、その製造方法及びエアフィルタに関する。

一般に、空気清浄用としての「エアフィルタ」には、高いダストの捕集効率（以下、単に捕集効率ということもある）が求められると同時に、低圧力損失（以下、単に低圧損ということもある）であることが求められている。この低圧力損失性能は、通風抵抗を少なくして送風機ファンへの運転負荷を軽減するために、重要である。
しかしながら、フィルタ性能を代表する捕集効率と圧力損失性能は、本来、両立しがたい側面があり、このため、単一のフィルタ濾材だけでは、フィルタ性能の向上に限界があった。例えば、捕集効率の向上のみを考えるならば、不織布の中でも、構成繊維径の小さい不織布を選び、目付重量を増やすことや、プレスロールで圧密して、不織布全体としてのポアサイズを引き下げればよいが、その反面、通気抵抗が上昇し、送風機への負荷やエアフィルタ自体の変形をきたすといった負の側面があり、捕集効率と圧力損失性能は、トレードオフ（二律背反）の関係がある。

そのため、幾つかの解決策が提案され、実施されている。その一つは、エアフィルタの有効面積を増やすことであり、例えば、フィルタ濾材を山形にプリーツ加工を施して、通風面積を増やし、通過風速を低下させ、フィルタ圧力損失を引き下げることが行われている（例えば、特許文献１参照。）。また、高度の捕集効率を得るために、エレクトレット処理を施したメルトブロー法不織布同士を積層する方法も、有効である（例えば、特許文献２参照。）。さらには、通風量が増大した場合に伴うフィルタ濾材の変形を抑えるべく、前記メルトブロー法不織布と共に、その支持体として、別種の剛性の高い別の不織布を積層・接合してエアフィルタとする手法も、また有効である（例えば、特許文献３参照。）。

上記のように複数の不織布を積層して、相互にフィルタ濾材としての特性を補完することがエアフィルタの性能向上に欠かせない。
しかしながら、現実には、積層する工程などにおいて、加温や圧力、接着剤の塗布ムラなどにより、構成不織布の当初の性能に変化をきたし、本来の期待した性能を発揮しえない場合が殆どである。こうした事由によって、積層不織布において、接着剤の選定のみならず、接着方法の開発がとみに重要視されている（例えば、特許文献４参照。）。
特許文献４では、室温で粘着性を有する接着剤（粘着剤）を、好ましくは溶融状態にある該接着剤をノズルから吐出すると同時に１００℃〜１６０℃に加熱されたエアーにより延伸し細繊維にして、繊維状とする方法が開示され、さらに、繊維状となった接着剤は、被接着層に挟まれる様に塗布され、直ちに接着層を形成すると、具体的な塗布方法として、塗布ノズルを使用した場合、吐出された接着剤は、即座に空気吐出口から吐出される加熱された空気により延伸、分散され被接着シートの層間に挟まれる様に一定の巾で塗布される。このようにして塗布された接着剤は繊維状となる。この後、６０℃以下、好ましくは４０℃以下、更に好ましくは３０℃以下の温度に設定したニップロール等で軽く圧締する事により接着がなされ、接着層を含め３層からなる積層フィルタ濾材となると、開示されている。
しかしながら、この特許文献４による方法によると、室温で粘着性を有する接着剤（粘着剤）を使用するため、粘着では一様に低い軟化温度ないしは流動開始温度を有し、自動車などの用途おける使用温度には、耐熱性の点で適さない、また、プリーツ加工の際にうける屈曲により、層間剥離が起こり易いという問題を有している。

また、従来から、積層不織布に用いられている接合方法としては、熱可塑性の樹脂パウダー、例えば、各種ポリエチレン、中でもエチレン酢酸ビニル共重合体、共重合ポリアミド、共重合ポリエステルなどを用いる方法である。これらの樹脂パウダーは、１００〜１２０℃前後の融点を有し、基材上に散布された後、加熱によって溶融状態とし、加圧冷却して、積層貼り合わせるものである。
この方法では、接合時において、接着剤を溶融状態にする必要があるため、不織布基材も、必然的に加熱されることになり、そして、接着剤を不織布基材に、圧着しつつ硬化（固化）させる必要がある。
しかしながら、そのために、不織布基材自体が押し潰されることや、接着剤の一部がフィルム化して、通気度が低下するなどの弊害を招きやすい。また、加熱によって不織布基材のエレクトレット（帯電）効果が低下し、捕集効率が低下する。また、接着剤パウダーの散布時における飛散や、不織布内部への粉落ちなどがあり、必要以上の散布量が必要となるなどの問題がある。
したがって、現状、提案されたもの或いは従来から行われている方法では、フィルタとしての性能は向上しているものの、未だ十分でなく、捕集効率の向上と低圧力損失性能の向上を両立させるエアフィルタ、特に、それに用いる積層不織布が強く要望されているのが、実状である。
国際公開（ＷＯ）２００５／０５８４５８号パンフレツト 特開２００１−０９８４５３号公報 特開２００７−０３８１８６号公報 特許第３５０６１９２号（特開平８−３０９１２３号）公報

本発明の目的は、上記問題点に鑑み、異種の不織布を積層接合してなるエアフィルタ用積層不織布において、構成基材の各不織布のフィルタ性能を損なわずに、捕集効率と低圧力損失性能の向上を両立させて、しかも耐熱性のあるエアフィルタ用積層不織布及びその製造方法を提供することにある。

本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討を重ねた結果、積層不織布の層間接着に、「繊維化させた反応性湿気硬化型ウレタン系接着剤」を適用することにより、接合する両不織布に加熱が不要となり、エレクトレット処理により高められたダスト捕集効率（以下、単に捕集効率ということもある）の低下を防ぎ、且つ、圧力損失の増大を来たすことなく、安定した該接着剤の付着や接着による優れた耐剥離性によって、プリーツ加工性を保証し、しかも、エアフィルタの使用環境における耐熱性の高いエアフィルタ用積層不織布が得られることを見出し、これらの知見に基づき、本発明を完成するに至った。
特に、積層不織布の層間接着に、上記「繊維化させた反応性湿気硬化型ウレタン系接着剤」を適用する方法として、先ず、該接着剤を一定の温度下で流動化させ、これをエアブロー下にて、ノズルより繊維状に吐出し、繊維形状化して基材上に散布し、次いで特段の加圧操作を施すことなく、他基材を積層・接合して、ロール状に巻き取り、巻き取り状態おける軽度の接触圧によって、接着層間の接触を保ちながら、大気中の湿気による硬化反応によって、強固に層間接合が完結する方法を採用した。この方法により、不織布基材を加熱することなく、且つ少量の接着剤で効率よく接着し、また、硬化後は、加温による接着剤の再流動も起きないので、高温使用環境下でのエアフィルタに、耐熱性を付与することが可能となったものである。

すなわち、本発明の第１の発明によれば、不織布（Ａ）に、反応性湿気硬化型ウレタン系接着剤を繊維状にして散布した後、直ちに、他の不織布（Ｂ）を重ね合わせて巻き取り、その巻き取り状態において、大気中の湿気により硬化反応を進行させて、両不織布を接合するエアフィルタ用積層不織布の製造方法であって、
前記接着剤の散布量は、接着繊維として、２〜６ｇ／ｍ^２の範囲にあり、且つ、接着繊維の平均直径（Ｄ）が１０〜２００μｍで、平均直径（Ｄ）に対する平均繊維長（Ｌ）の比（Ｌ／Ｄ）が５以上であり、及び、
不織布（Ａ）及び／又は不織布（Ｂ）は、予めエレクトレット処理を施されることを特徴とするエアフィルタ用積層不織布の製造方法が提供される。

また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、不織布（Ａ）と不織布（Ｂ）は、共にメルトブロー法によるポリプロピレン製不織布であることを特徴とするエアフィルタ用積層不織布の製造方法が提供される。
さらに、本発明の第３の発明によれば、第１の発明において、不織布（Ａ）は、メルトブロー法又はスパンボンド法によるポリプロピレン製不織布であり、他の不織布（Ｂ）は、ポリエステル製短繊維不織布又はポリエステル若しくはポリプロピレン製連続長繊維不織布であることを特徴とするエアフィルタ用積層不織布の製造方法が提供される。

本発明のエアフィルタ用積層不織布の製造方法によれば、特定の湿気硬化型接着剤を繊維状にして使用するため、噴霧状樹脂のスプレーの如き接着剤の飛散もなく、接着剤の飛散ロスを解消し、また、散布段階での作業環境を損なうことがないという効果を奏する。
また、本発明の製造方法により得られたエアフィルタ用積層不織布は、接合する両不織布に加熱を不要とするから、エレクトレット処理を施すことにより高められたダスト捕集効率の低下を防ぎ、且つ、圧力損失の増大を来たすことなく、用いる接着剤の優れた耐剥離性によって、プリーツ加工性を保証し、しかもエアフィルタの使用環境における耐熱性が高いという効果を奏する。そのため、自動車用エアフィルタなどに好適に用いることができる。

エアフィルタ用積層不織布、その製造方法及びエアフィルタ
本発明のエアフィルタ用積層不織布の製造方法、その製造方法により得られた積層不織布及びその積層不織布を用いるエアフィルタなどについて、項目毎に、詳細に説明する。

１．接着剤
本発明のエアフィルタ用積層不織布の製造方法では、接着剤として、反応性湿気硬化型ウレタン系接着剤を用いることに、最大の特徴がある。反応性湿気硬化型接着剤は、湿気に触れて、反応を不可逆的に生起するものであり、ウレタン系素材が好ましく使用される。
また、湿気硬化性の接着剤であって、加温により容易に流動・繊維状化し、積層後に徐徐に硬化反応が進むものであれば、ウレタン系素材に特に限定されない。例えば、ポリアミド系、ポリエステル系、エポキシ系、アクリル系接着剤などでもよい。この湿気硬化型接着剤を用いることは、本発明のエアフィルタ用積層不織布の製造方法において、以下の利点をもたらす。

すなわち、第１の利点として、（ｉ）本発明に係る湿気硬化型接着剤は、常温下で、大気中の湿気水分を触媒として、硬化するものであるから、不織布（Ａ）と（Ｂ）との接合工程において、接着剤と不織布を加熱する必要はなく、効率的で省エネルギーである。このことは、また、エレクトレット処理された不織布の電荷の放出を伴わないため、フィルタ濾材のダスト捕集率の低下を招くという問題を生じさせないという効果を奏するため、一層好都合である。これに対し、従来のホットメルト接着剤パウダーを不織布上に散布し、その表面を加熱して、接着する方法や、加熱ロールを用いて加熱加圧して、積層接着する方法では、エレクトレット効果を著しく低下させる虞がある。

また、第２の利点として、（ｉｉ）本発明で使用する湿気硬化型接着剤は、ひとたび硬化すると、高温でも硬化を保つから、耐熱性の要求される用途には極めて好ましい。一方、従来の熱可塑性樹脂からなるホットメルト接着剤として用いられているポリエチレン系やポリアミド系ホットメルト接着剤は、１００〜１２０℃前後の融点乃至軟化温度のために、使用中に８０℃以上の温度環境になると、再可塑化乃至は流動化するため、軽微の外力によっても、層間剥離を起こすので、高温での使用環境には不向きである。また、常温で粘着性のある粘着剤の使用についても、同様である。

さらに、第３の利点として、（ｉｉｉ）湿気硬化型接着剤は、また、加熱炉やプレスロールなどを用いて、接着面を加圧する必要がない特徴を有しているから、硬化反応が進む間、接合面が接触していればよい。そして、硬化反応は、時間をかけて進む（通常は、貼り合わせ後１〜２日間相当）ので、貼り合わせたあと、ロール状に巻き回して適度の巻き締め状態において、室温に放置するだけで良いから、装置面及び作業面において極めて負荷がすくないという効果もある。

本発明では、上記のような特徴を有する接着剤を、繊維状にして連続的に不織布表面に散布し、さらに効果的に接着剤を用いることに特徴がある。この接着剤を単にスプレー散布することも可能であるが、飛散によるロスにより接着力が安定せず、接着力安定のために、過剰の接着剤を必要とする。
従って、本発明では、接着剤を繊維化して用いることに、特徴がある。

すなわち、本発明では、効果的な上記接着剤の使用方法として、接着剤が繊維化され、散布される接着剤の量は、実用上の接着強度の保持に必要であるため、１〜２０ｇ／ｍ^２の範囲が用いられ、２〜６ｇ／ｍ^２の範囲が好ましい。過度の接着剤量は、圧損の上昇、材料費の上昇を招き、好ましくない。また、過小の接着剤量では、安定した剥離強度が得られない。

上記接着剤量の範囲において、接着繊維の平均直径が１０μｍ以下であると、積層された不織布の通気性が低下し、言い換えれば圧力損失が増大し、好ましくない。また、繊維長さ／繊維径比（Ｌ／Ｄ）が５より小さいと、形成された繊維状接着剤がフライとして飛散しやすくなり、不織布上に定着せず、作業上好ましない。一方、繊維径が１ｍｍ以上になると、積層した不織布の外側に染み出し、品質上、好ましくない。
接着剤は、本来はフィルタ性能には、圧損を増大する方向に作用するので、できるかぎり量を少なくして、所定の接着強度を得るように用いるのが得策である。そのため、繊維径は、小さい程、繊維の絶対本数が増えることになり、接着の面からは好ましいが、前述の如く、平均直径が１０μｍ以下になると、フライの発生や圧損の上昇を招く。また、繊維径が大きすぎると、不織布からの染み出しが起き易いので、好ましくない。
よって、平均繊維径は、１０μｍ〜１０００μｍ、好ましくは３０〜１００μｍ、且つ繊維長さ／繊維径比（Ｌ／Ｄ）は、５以上であることが好ましい。

また、本発明では、湿気硬化型ウレタン系接着剤を繊維状とする方法として、例えば、直径０．５ｍｍのノズルから、加熱により溶融・流動化した状態にて、大気中に吐出させ、そのノズルの周囲から空気（エア）を側流させて、紡出された接着樹脂を細化しつつ、直下に走行する不織布上に、散布する方法が採られる。
このときの接着剤の溶融粘度は、およそ２，０００〜２０，０００ＣＰ（センチポイズ）が望ましい。また、側流するエアブローにより、紡出接着繊維を適度に遥動させて、その航跡をランダムに散らしたり、スパイラル状に分散させることも、接着面の均一化に有効である。

上記のようにして、不織布（Ａ）面に、接着繊維を均一に散布した後、別の不織布（Ｂ）を積層し、ロール状に巻き取る。硬化は、空気中の湿気により徐々に進行し、１〜２日程度で両不織布の界面にて、硬化は完了する。この間、積層する不織布には、熱をかける必要がないので、エレクトレット効果を損なうこともなく、また、加圧ロールによる圧接の必要もないので、不織布のヘタリがなく、圧損の上昇を来たさないなどの利点をもたらす。
尚、本発明では、不織布（Ａ）面に、別の不織布（Ｂ）を積層する場合（二層の積層）で説明しているが、本質的には、不織布（Ａ）面に、別の不織布（Ｂ）、さらに別の不織布（Ｃ）を積層する場合（Ａ／Ｂ／Ｃの三層の積層）も、また、不織布（Ａ）面に、別の不織布（Ｃ）を積層し、さらに別の不織布（Ｂ）を積層する場合（Ａ／Ｃ／Ｂ三層の積層）も、同様の方法を採用することができる。

本発明において、接合する不織布基材の本来の性能を維持しながら、貼り合わせることが求められ、上記の方法により、達成することができる。
また、少なくとも二つの不織布を、接着剤を介して積層し、貼り合わせた後、厚みや表面状態を調整する必要が生じた場合には、プレスロールを用いてもよいが、その処置によって圧損の上昇を来たすことは、好ましくない。そのため、そのロール間ギャップは、不織布（Ａ）、（Ｂ）の厚み合計の８０〜１００％で、ロール温度は７０℃以下、好ましくは３０℃以下とすることが望ましい。これによって、圧損の上昇を防ぎ、エレクトレットによる電荷の消失を防ぐことができる。

２．不織布（Ａ）と不織布（Ｂ）
本発明において、積層・接合する不織布の一つは、例えば不織布（Ａ）は、ダストの濾過材（フィルタ材ともいう）としての機能を担い、ポリプロピレンを原料とするメルトブロー不織布、スパンボンド不織布、スパンボンド／メルトブロー／スパンボンド不織布などの連続長繊維系不織布を用いることが好ましい。これらは、捕集効率を高めるため、予めエレクトレット処理により強制帯電させて、捕集効率を高めたものが好ましい。
また、その長繊維系不織布は、フィルタ材として、捕集効率の各種レベルを確保するため、繊維径が１０μｍ以下の細い繊維で構成されることが望ましく、また、その目付重量は、１０〜４０ｇ／ｍ^２の範囲から選ばれることが好ましい。

さらに、本発明においては、高度の捕集効率を追求する場合、前記のエレクトレット処理されたメルトブロー法不織布一層でなく、メルトブロー法不織布二層を重複して、接合することができる。
この場合、本発明による積層・接合方法では、加熱と加圧の必要がないので、例えば、エレクトレット処理したメルトブロー法不織布同士を、本発明の方法で積層・接合しても、本来のフィルタ性能を損なうことがなく、その積層効果によって、高度の捕集効率を達成することができる。

また、本発明において、積層・接合する他の一方の不織布は、例えば不織布（Ｂ）は、次に述べる不織布より任意に選ぶことができる。
すなわち、以下に述べる短繊維系不織布であり、その種類としては、カード法乾式不織布（これにはサーマルボンド法とケミカルボンド法、ニードルパンチ法不織布を含む）、湿式法不織布、エアレイド法不織布、ウオータージェット法不織布などが挙げられる。
また、これらの短繊維不織布の繊維原綿としては、ポリエステル、レーヨン、ビニロン、ポリアミドの他に、ポリオレフィンやポリエステル素材を芯鞘に組み合わせた複合短繊維などを用いることができる。また、連続長繊維系のポリエステル又はポリプロピレン製スパンボンド法不織布も、用いることができる。

上記の不織布は、その使用する繊維が太く剛直なものを選ぶことができ、例えば不織布（Ａ）がダストのフィルタ材としての機能を担う場合には、不織布（Ｂ）としては、フィルタの支持体（又は補強材）としての“剛性”、“張り”、“腰”を付与することができる。エアフィルタの支持体（又は補強材）としては、適度の剛性が必要であることから、その目付重量は、４０〜２００ｇ／ｍ^２、好ましくは６０〜１２０ｇ／ｍ^２の範囲から選ばれることが望ましい。

さらに、これらの支持体不織布を構成する繊維径としては、短繊維不織布系としては、２〜３３デシテックスの範囲から選ばれることが好ましい。また、使用される繊維素材及びその繊維径は、複数種から選んで混合使用してもよい。
このような短繊維系不織布は、剛性があるので、前記のエレクトレット処理したメルトブロー法不織布やスパンボンド法不織布の支持体（又は補強材）として、複合することにより、運転風量（風圧）の増加に耐えるエアフィルタを提供することができる。

すなわち、エアフィルタとしては、例えば、不織布（Ａ）として、捕集性能の高い連続長繊維系不織布をフィルタ材とし、これに、不織布（Ｂ）として、剛性の高い短繊維不織布を支持体として、積層・接合して、不織布（Ａ）（Ｂ）両者の特性を損なわずに、積層・接合する方法を採用したエアフィルタとすることができる。
尚、不織布（Ａ）及び（Ｂ）には、積層・接合する前に、それぞれ別個に予めエレクトレット処理を施すことも、或いは積層・接合の後に、一括してエレクトレット処理を施すこともできる。また、フィルタ材としての不織布（Ａ）のみを、積層・接合する前に、予めエレクトレット処理を施すこともできる。

このようにして作られたエアフィルタは、接合する両不織布に加熱が不要であるから、エレクトレット処理を施すことにより高められたダスト捕集効率の低下を防ぎ、且つ、圧力損失の増大を来たすことなく、用いる接着剤の優れた耐剥離性によって、プリーツ加工性を保証し、しかもエアフィルタの使用環境における耐熱性を向上する。そのため、自動車用エアフィルタなどに好適に用いることができる。

以下に本発明を実施例で説明するが、本発明は、実施例のみに限定されるものではない。なお、実施例、比較例で用いた試験方法、接着剤、設備などは、以下の通りである。
（１）積層・接合に使用した設備：
以下の仕様の連続式繊維状接着剤散布装置（いわゆる接着剤アプリケーター）を用いた。
ＩＴＷ社製、機種：ＵＦＤ−１６００
（２）接着剤：
使用した接着剤は、湿気硬化型ポリウレタン系接着剤である日本エヌエスシー株式会社社製の「パーフェクトロックＭＲ９２」（１２０℃での溶融粘度２５００センチポイズ）を使用した。
また、比較例には、エチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）の粒子状パウダー（４００μｍ径）を用いた。
（３）通気度：
ＪＩＳ Ｌ１９１３のフラジール型法に準拠して測定した。

（４）捕集効率：
ＴＳＩ社製８１３０型フィルタ試験機を使用。平均粒径０．３μｍのＮａＣｌ粒子を発生させ、５．３ｃｍ／ｓｅｃの平均風速にて、フィルタ通過前後の粒子数を計測し、捕集効率（％）を求めた。
（５）圧力損失：
上記（４）捕集効率の測定において、圧力損失を同時に計測した。
（６）剥離強度：
貼り合わせ後の両不織布を引張試験機にて剥離させたとき、接着面が剥離した場合と、不織布母材自体が破断した場合とに、分けて観察評価した。

［実施例１］
貼り合わせる不織布基材（Ａ）は、ポリプロピレンを素材とするメルトブロー法不織布（目付重量２０ｇ／ｍ^２、厚み０．２ｍｍ、通気度２３ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ）を用いた。
この基材（Ａ）の上に、湿気硬化型ポリウレタン系接着剤である日本エヌエスシー製の「パーフェクトロックＭＲ９２」の温度を１２０℃とし、エアブロー温度も１２０℃として、繊維状としたものを均一に３ｇ／ｍ^２散布した。このときの繊維径は、２００μｍで連続していた（Ｌ／Ｄの値は１００以上であった。）。
次に、この繊維状に散布した基材（Ａ）の上に、基材（Ａ）と同一のメルトブロー不織布を基材（Ｂ）として積層し、巻き取り張力を３０Ｎ／ｍ（幅）で巻き取り、４８時間常温放置ののち、両不織布の剥離強度を測定した。その評価結果を表１に示す。
尚、両不織布（Ａ）、（Ｂ）は、予めエレクトレット処理を施し、強制帯電したものを使用した。
その結果、両層は、接合面では剥離せず、材料破壊するほど、強固に接合しており、かつ、捕集効率の低下は認められなかった。
また、圧損については、両不織布の圧損がそのまま加算された値を示し、積層・接合による圧損の上昇への影響は、認められない。

［実施例２］
実施例１と同一の不織布基材（Ａ）、（Ｂ）と、接着剤を用い、実施例１の積層・接合を行った直後に、プレスロールを用いて、両層の合計厚みの９０％のロール間ギャップにて、プレス加工した。このときのロール温度は３０℃に設定した。その評価結果を表１に示す。
得られた積層不織布は、表面が良好であり、厚みも均一となり、圧損、効率とも実施例１と遜色なく、良好な作業性であった。
また、圧損、効率への悪影響を伴うことなく、積層・接合が実現できたのは、一連の処理が常温に近い温度環境下で行われ、且つ、プレスロール加工による加圧力が軽度で済んだことに由来すると、考察される。

［実施例３］
不織布基材（Ａ）として、ポリエステル短繊維不織布（目付重量６０ｇ／ｍ^２、厚み０．５５ｍｍ、通気度３５０ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ、ケミカルボンド法による不織布化）を用いた。この不織布を構成するポリエステル短繊維の繊度は、６．６デシテックスのものを使用した。
この不織布（Ａ）の上に、湿気硬化型ポリウレタン系接着剤である日本エヌエスシー製の「パーフェクトロックＭＲ９２」を、ポリマー温度１２０℃、エアブロー温度１２０℃にて、繊維状に紡出し、散布した。このときの繊維径は、平均２００μｍの連続繊維であり（Ｌ／Ｄの値は１００以上であった。）、散布量は３ｇ／ｍ^２とした。
次に、この繊維状に散布した基材（Ａ）の上に、エレクトレット処理を予め施したポリプロピレン製メルトブロー法不織布（目付重量２０ｇ／ｍ^２、厚み０．２５ｍｍ，通気度７５ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ）を積層し、プレスロール加工をせずに、積層状態の両不織布を同時に３０Ｎ／ｍ（幅）の巻き取り張力で巻き取り、４８時間放置した。その評価結果を表１に示す。
このときの剥離は、常温及び１００℃の高温下で共に「材料破壊」であり、十分な剥離強度であった。
また、接合前のメルトブロー不織布のエレクトレット性能（捕集効率）が、接合後にも維持されている。圧損の上昇も、両不織布の圧損が加算されたのみであり、積層・接合による圧損上昇の影響は認められない。

［実施例４］
不織布（Ａ）としてポリエステル短繊維不織布（目付重量９０ｇ／ｍ^２、厚み０．９３ｍｍ、通気度３５０ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ、ケミカルボンド法による不織布）を用いた。また、この不織布を構成するポリエステル短繊維の繊度は、９．０デシテックスのものを使用した。
この不織布（Ａ）の上に、湿気硬化型ポリウレタン系接着剤である日本エヌエスシー製の「パーフェクトロックＭＲ９２」を、ポリマー温度１２０℃、エアブロー温度１２０℃にて繊維状に紡出し、散布した。
このときの繊維径は、平均２００μｍの連続繊維であり（Ｌ／Ｄの値は１００以上であった。）、散布量は５ｇ／ｍ^２とした。
次に、この繊維状に散布した基材（Ａ）の上に、エレクトレット処理を予め施したポリプロピレン製スパンボンド法不織布（Ｂ）（目付重量４０ｇ／ｍ^２、厚み０．２５ｍｍ，通気度２００ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ）を積層し、プレスロール加工をせずに積層状態の両不織布を同時に３０Ｎ／ｍ（幅）の巻き取り張力で巻き取り、４８時間放置した。その評価結果を表１に示す。
このときの剥離は、常温及び１００℃の高温下で共に「材料破壊」であり、十分な剥離強度であった。
また、接合前のスパンボンド法不織布のエレクトレット性能（捕集効率）が接合後にも維持されており、圧損の上昇も、両不織布の圧損が加算されたのみであり、積層・接合による圧損上昇の影響は認められない。

［実施例５］
不織布（Ａ）として、ポリエステル短繊維不織布（目付重量９０ｇ／ｍ^２、厚み０．８０ｍｍ、通気度３２０ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ、サーマルボンド法による不織布）を用いた。ここで、この不織布に使用した短繊維は、芯がポリエステル、鞘が低融点ポリエステルの芯鞘複合繊維であり、繊度がいずれも８．７デシテックスのものを用いた。
また、不織布（Ｂ）として、実施例１に用いたメルトブロー法不織布を用いた。また、積層・接合の方法は、実施例３の方法によった。その評価結果を表１に示す。
その結果、剥離は、常温及び１００℃の高温下で共に「材料破壊」であり、十分な剥離強度であった。
また、接合前のメルトブロー不織布のエレクトレット性能（捕集効率）が接合後にも、維持されており、圧損の上昇も両不織布の圧損が加算されたのみであり、積層・接合による圧損上昇への影響は認められない。

［比較例１］
不織布基材（Ａ）、（Ｂ）には、実施例１と同じものを用いた。すなわち、両方とも予めエレクトレット処理を施したポリプロピレン製メルトブロー法不織布である。
また、接着剤としては、エチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）の粒子状パウダー（４００μｍ径）を使用し、基材（Ａ）の上に、１０ｇ／ｍ^２散布した。そののち、散布した基材（Ａ）全体を１００℃の加熱炉内を走行させ、接着パウダーを十分溶融させてから、不織布（Ｂ）を積層し、実施例１と同じ条件で巻き取り、評価試料とした。このとき、プレスロール加工（カレンダロール）は用いなかった。その評価結果を表２に示す。
その結果、耐剥離性は、両不織布は接着面から剥離し、十分な接合が得られなかった。
また、捕集効率は、２枚のエレクトレット不織布を積層したにも関わらず、貼り合わせ前の単層の不織布（Ａ）乃至（Ｂ）のレベルとほぼ同等であり、積層による捕集効率の改善効果が見られなかった。実施例１では、９９．６％の捕集効率を達成していることに比較すると、対象的である。このことは、不織布が積層・接合時に加熱されたために、エレクトレット電荷の減衰が生じたためと考察される。

［比較例２］
比較例１において、両不織布（Ａ）、（Ｂ）を積層した後、プレスロールを用いて両層を圧接し、貼り合わせた。プレスロールのロール間ギャップは、不織布（Ａ）、（Ｂ）層の厚み合計の５０％、温度は３０℃に設定した。その評価結果を表２に示す。
その結果、常温での剥離試験では、不織布の材料破壊となり、十分な剥離強度が得られたが、１００℃の環境温度下では層間ではく離し、高温環境下での耐熱接着性は不足していた。このことは、接着剤自体の耐熱性が低いことによると、考察される。
また、捕集効率は、２枚のエレクトレット不織布を積層したにも関わらず、貼り合わせ前の単層の不織布（Ａ）乃至（Ｂ）のレベルとほぼ同等であり、積層による捕集効率の改善効果が見られなかった。実施例１では、９９．６％の捕集効率を達成していることと対象的である。このことは、不織布を加熱したための影響と、考察される。
さらに、通気度の低下と圧損の顕著な上昇が認められた。圧損が両不織布の圧損の加法和よりも大きく、このことは、比較例１と同様に、不織布（Ａ）上に散布された接着剤が溶融し、プレスロール加工された際にフィルム化したためと、考察される。

［比較例３］
不織布（Ａ）、（Ｂ）にポリプロピレン製メルトブロー法不織布（目付重量２０ｇ／ｍ^２、厚み０．２ｍｍ、通気度２４ｃｃ／ｃｍ^２／ｓｅｃ）を用いた。この不織布（Ａ）に実施例１に使用した湿気硬化型ポリウレタン系接着剤である日本エヌエスシー製の「パーフェクトロックＭＲ９２」を、グラビア転写ロールを用いて塗工した。塗工面は、１平方インチあたり３０ポイントとし、３ｇ／ｍ^２、圧力９．８Ｎ／ｍ^２で転写した。その評価結果を表２に示す。
その結果、不織布（Ａ）表面の繊維が一部毛羽立ち、転写時点で不織布（Ａ）が破損した。不織布（Ａ）は、極細繊維で構成されるフィルタ材であり、繊維自体の強度並びに不織布の強度が低いために、転写の際に脱毛が生じたためで、こうしたグラビア転写による接着方式は、当該メルトブロー法不織布には不向きであることが判明した。

［比較例４］
不織布（Ａ）、（Ｂ）に比較例３と同じものを用い、湿気硬化型ウレタン系接着剤である日本エヌエスシー製の「パーフェクトロックＭＲ９２」を使用して、実施例１にて行った積層・接合操作を行った。
但し、実施例１と異なり、エアブローの温度を１７０℃に上げて、ポリマーをノズルより紡出させた。このため、吐出された接着剤が十分に繊維化されず、粒子状でブローされ、その一部はフライとして外部に飛散し、安定して不織布面に定着しなかった。
このとき、散布された粒子状物のＬ／Ｄ（長さに対する直径の比）を計測すると、４であり、ほとんど粒子形とみなされる。その評価結果を表２に示す。
その結果、接合面に、剥離する部分も見られ、接着ムラが生じている。このことから、実施例１と同じ湿気硬化型ウレタン系接着剤を使用しているにも関わらず、その使用状態が繊維化しているか否かによって、接着剤が均一且つ効果的に、不織布上に散布されているか否か、また、作業環境に悪影響を及ぼすか否かに、影響することが明らかである。

［比較例５］
実施例３と同じ不織布基材（Ａ）、（Ｂ）を用いた。まずポリエステル短繊維不織布（Ａ）の上に、接着剤として、エチレン酢酸ビニル共重合体の樹脂パウダーを１０ｇ／ｍ^２の量を散布した後、１５０℃の加熱炉内を走行させ、接着剤を溶融したのち不織布（Ｂ）を積層し、プレスロールを通過させた。ロール間ギャップは、積層した不織布厚みの７０％に設定した。その評価結果を表２に示す。
その結果、常温での剥離は、材料破壊であり、耐剥離性能は十分ではあるが、１００℃下では層間剥離を生じ、耐剥離性能と耐熱性が不足した。また、貼り合わせ後の圧損と通気度を実施例３と比べると、明らかに圧損が上昇し、通気度が低下した。

［比較例６］
実施例４と同じ不織布基材（Ａ）、（Ｂ）を用いた。比較例４と同じ操作によって、湿気硬化型ウレタン系接着剤である日本エヌエスシー製の「パーフェクトロックＭＲ９２」を使用して、不織布（Ａ）、（Ｂ）を積層・接合した。ここで比較例４の前例から、耐剥離性能を改善するために、接着パウダーの散布量を２０ｇ／ｍ^２に増量した。しかしながら、１００℃での耐剥離性能の改善は、見られなかった。その評価結果を表２に示す。
また、比較例４と同様、実施例４に比べて圧損が上昇し、通気度は低下した。これは、いずれも接着剤の量が多いために、通気抵抗が増したことと加圧プレスによる不織布基材のつぶれ（特に強度の小さいメルトブロー不織布（Ｂ）層）と接着剤のフィルム化が原因と、考察される。

本発明のエアフィルタ用積層不織布の製造方法から得られたエアフィルタ用積層不織布は、接合する両不織布に加熱を不要とするから、エレクトレット処理が施されることにより高められたダスト捕集効率の低下を防ぎ、且つ、圧力損失の増大を来たすことなく、用いる接着剤の優れた耐剥離性によって、プリーツ加工性を保証し、しかもエアフィルタの使用環境における耐熱性が高いという効果を奏するから、自動車用エアフィルタなど自動車分野ばかりでなく、クリーンルームおよびビル空調などの分野、その他の広い用途で使用できる。

Claims (3)

1. 不織布（Ａ）に、反応性湿気硬化型ウレタン系接着剤を繊維状にして散布した後、直ちに、他の不織布（Ｂ）を重ね合わせて巻き取り、その巻き取り状態において、大気中の湿気により硬化反応を進行させて、両不織布を接合するエアフィルタ用積層不織布の製造方法であって、
   前記接着剤の散布量は、接着繊維として、２〜６ｇ／ｍ^２の範囲にあり、且つ、接着繊維の平均直径（Ｄ）が１０〜２００μｍで、平均直径（Ｄ）に対する平均繊維長（Ｌ）の比（Ｌ／Ｄ）が５以上であり、及び、
   不織布（Ａ）及び／又は不織布（Ｂ）は、予めエレクトレット処理を施されることを特徴とするエアフィルタ用積層不織布の製造方法。
2. 不織布（Ａ）と不織布（Ｂ）は、共にメルトブロー法によるポリプロピレン製不織布であることを特徴とする請求項１に記載のエアフィルタ用積層不織布の製造方法。
3. 不織布（Ａ）は、メルトブロー法又はスパンボンド法によるポリプロピレン製不織布であり、他の不織布（Ｂ）は、ポリエステル製短繊維不織布又はポリエステル若しくはポリプロピレン製連続長繊維不織布であることを特徴とする請求項１に記載のエアフィルタ用積層不織布の製造方法。