JP5359082B2 - トリクロロシラン製造装置及びトリクロロシラン製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させてトリクロロシランを製造するトリクロロシラン製造装置及びトリクロロシラン製造方法に関するものである。

高純度のシリコンを製造するための原料として使用されるトリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ_３）は、純度９８％程度の金属シリコン粉末（Ｓｉ）と塩化水素ガス（ＨＣｌ）とを反応させることで製造される。
このトリクロロシラン製造装置として、例えば特許文献１に示されるものがある。このトリクロロシラン製造装置は、反応炉と、この反応炉の底部に金属シリコン粉末を供給する原料供給手段と、この金属シリコン粉末と反応される塩化水素ガスを導入するガス導入手段とを備え、反応炉内の金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させ、生成したトリクロロシランを反応炉の上部から取り出すようになっているものであり、反応炉内には、上下方向に沿って熱媒体を流通させる伝熱管が備えられている。
特開平８−５９２２１号公報

ところで、反応炉の内底部において金属シリコン粉末は、その下方から導入される塩化水素ガスが上昇することによって流動させられ、その流動中に金属シリコン粉末と塩化水素ガスとが接触して反応する。このとき、塩化水素ガスは、金属シリコン粉末の流動層中を気泡のように下部から上部に上昇するのであるが、その間に気泡が成長し、反応炉の上部においては下部よりも大きな気泡となる。この塩化水素ガスの気泡が大きくなると、金属シリコン粉末との接触面積が少なくなるので、特に反応炉の上部において反応効率が悪くなる傾向にある。

本発明は、前記事情に鑑みてなされたもので、反応炉の下部から導入される塩化水素ガスを反応炉の上部においても有効に反応に寄与させ、反応効率を高めたトリクロロシラン製造装置及びトリクロロシラン製造方法の提供を目的とする。

本発明のトリクロロシラン製造装置は、反応炉内に供給された金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させ、この反応により生成されたトリクロロシランを反応炉の上部から取り出すトリクロロシラン製造装置において、前記反応炉の内部空間のうちの中央空間部に、上昇するにつれて成長した気泡が接触してつぶされるように相互に接近した複数本のガス流制御部材が上下方向に沿って設けられていることを特徴とする。

このトリクロロシラン製造装置においては、反応炉内に導入された塩化水素ガスは、ガス流制御部材の間を通過して上昇することになり、接近して隣接するガス流制御部材に接触することによって気泡の成長が制約される。したがって、反応炉の上部においても比較的細かい気泡が多数存在することになり、その分、金属シリコン粉末との接触面積も増えて、反応効率が高められるものである。

本発明のトリクロロシラン製造装置において、前記反応炉の上部に、内径が下部に比べて大きい大径部が形成されるとともに、前記ガス流制御部材の上端部は、少なくとも前記大径部の下端部までの高さに配置されている構成としてもよい。
反応炉の内部では、その下部が最も多く反応して温度が高く、また下方から塩化水素ガスも上昇してくるので、流動層においては、径方向の中央部付近は上昇流となり、反応炉の内周壁付近は下降流となる対流が生じている。そして、反応炉の上端部からトリクロロシランガスを排出するのであるが、このトリクロロシランガスの排出口から流動層の成分である金属シリコン粉末が極力排出されないようにする必要があり、反応炉の上部に大径部を設けることにより、その部分で流動層における上昇流の流速を低下させ、この上昇流に乗って上昇してきた金属シリコン粉末を下降流に自由落下させることができる。この場合、ガス流制御部材は、その上端部が大径部の下端部までの高さに配置されていればよく、大径部まで到達しない程度に低いものであってもよい。なお、大径部の内径としては、反応炉の下部に対して１．３〜１．６倍程度が好ましい。

また、前記ガス流制御部材の下端部は、下方に向けて凸面に形成されている構成とするとよく、下方からの上昇流をこれらの凸面によって円滑に案内することができるとともに、ガス流制御部材に対しては上昇流の中の金属シリコン粉末の衝突による損傷を低減させることができる。なお、この凸面に超硬合金等の耐摩耗性被覆を設けてもよい。凸面の形状としては、円錐面に限らず、円弧面、半球面等とすることができるが、凸面はコーン状であるとよい。
この場合、前記ガス流制御部材は中空構造とされている構成とすると、軽量化することができる。

本発明によれば、ガス流制御部材の集合体の中を金属シリコン粉末と塩化水素ガスとが通過して上昇する際に、ガス流制御部材に接触することにより塩化水素ガスの気泡の成長が制約され、反応炉の上部においても比較的細かい気泡が多数存在することになり、その結果、金属シリコン粉末との接触面積が増え、反応効率を高めることができる。

以下に本発明の一実施形態を図面に基づいて説明する。
このトリクロロシラン製造装置１は、反応炉２と、この反応炉２に原料として金属シリコン粉末を供給する原料供給手段３と、その金属シリコン粉末と反応させられる塩化水素ガスを導入するガス導入手段４と、生成されたトリクロロシランガスを排出するガス取出し手段５とが備えられた構成とされている。

反応炉２は、大部分がストレートの円筒状をなす上下方向に沿う胴体部６と、この胴体部６の下端に連結された底部７と、胴体部６の上端に連結された大径部８とから構成されている。この場合、胴体部６と底部７とはほぼ同じ径に形成され、その間が水平な隔壁９によって仕切られている。一方、胴体部６の上部には、上方に向かって拡径するテーパ部１０が形成され、このテーパ部１０の上端に大径部８が一体に連結されており、これら胴体部６及び大径部８の内部空間は相互に連通状態とされている。この場合、大径部８の内径は、胴体部６の内径の１．３〜１．６倍に設定される。

そして、原料供給手段３は、反応炉２の胴体部６の下部に接続された原料供給管１１を介して、図示略の原料フィードホッパーから金属シリコン粉末を供給するようになっており、塩化水素ガスをキャリアガスとした気流移送によって金属シリコン粉末を供給する構成である。
一方、ガス導入手段４は、ガス供給管１２を介して反応炉２の底部７内に塩化水素ガスを導入する構成である。

また、反応炉２の底部７と胴体部６とを区画する隔壁９には、上下方向に沿う多数のノズル１５が貫通状態に固定されており、これらノズル１５は、その上端開口を胴体部６内に、下端開口を底部７内に配置させている。そして、この反応炉２の底部７内にガス導入手段４によって導入された塩化水素ガスが各ノズル１５に分散させられた状態で胴体部６内に噴出される構成である。
また、前記隔壁９の上には、ボール状等の拡散材１７が敷き詰められているとともに、この拡散材１７の層の上方を攪拌するように攪拌機１８が設けられている。

なお、原料供給手段３の原料供給管１１から送り込まれた原料の金属シリコン粉末は、下方から上昇してくる塩化水素ガスと混合されることにより、上昇流となって反応炉２の上部に向けて上昇することになる。未反応の金属シリコン粉末は、反応炉２を停止させた後に、未反応原料排出管２２から取り出されて未反応原料処理系２３に送られるようになっている。

一方、前記胴体部６から大径部８にかけた内部空間内には、熱媒体が流通する伝熱管３１と、ガス流制御部材３２とが複数本ずつ設けられている。伝熱管３１は、胴体部６の内部空間のうち内周壁付近の環状空間部に、周方向に間隔をあけて複数組設けられている。これら各組の伝熱管３１は、図１及び図２に示すように、大径部８の壁を貫通する入り口管３３と出口管３４との間に、上下方向に沿う縦管３５とその下端を連結する連結管３６とが接続されており、入り口管３３から出口管３４の間を上下往復流路とするように折り返した状態に連結された構成とされている。また、この伝熱管３１の縦管３５は、長さ方向の途中の複数位置が胴体部６の内周壁にリブ３７によって固定されて振れ止めされている。

ガス流制御部材３２は、伝熱管３１により囲まれた中央空間部に、上下方向に沿って複数本設けられている。これらガス流制御部材３２は、例えば横断面が円形で内部が中空の管４１の両端部を閉塞してなるもので、その上端が大径部８の内側に架設されたビーム部材４２により吊り下げられ、上端部及び下端部がそれぞれガイド部材４３によって大径部８及び胴体部の内周壁に支持されている。この場合、各ガス流制御部材３２は、伝熱管３１よりも長さが短く形成され、下端は伝熱管３２の下端と同じ高さに設置されているが、上端は伝熱管３１よりも下方位置に配置され、反応炉２の大径部８の下端部から胴体部６の下部まで延びて配置されている。
また、このガス流制御部材３の下端部には、図３に示すようにコーン状に突出する先端部材４４が固定されており、そのコーン状（円錐状）の凸面４４ａが下方に向けられた状態に配置されている。
なお、この反応炉２は、胴体部６の上部のテーパ部１０が床４５にブラケット４６により固定され、このブラケット４６から吊り下げ状態に支持されている。

このように構成したトリクロロシラン製造装置１によってトリクロロシランを製造する方法について説明する。
反応炉２の内部に、気流移送により原料供給管１１を通じて金属シリコン粉末を供給する。このとき、塩化水素ガスを気流移送のキャリアガスとして用いており、このキャリアガスの流量を制御することにより金属シリコン粉末の供給量を調整する。
また、ガス導入手段４により反応炉２の底部７に塩化水素ガスを導入する。この塩化水素ガスは、反応炉２の底部７と胴体部６との間を連通するように設けたノズル１５を介して図1の実線矢印で示すように胴体部６内に噴出され、その上方位置に供給される金属シリコン粉末Ｓが下方からの塩化水素ガスの上昇流に乗って流動しながら上昇させられることになる。

この流動状態の金属シリコン粉末Ｓと塩化水素ガスとの混合物は、反応炉２の胴体部６における伝熱管３１とガス流制御部材３２との集合体の中を経由して上昇する。このとき、塩化水素ガスは気泡状になって流動混合物内に存在することになり、上昇するにつれて気泡が徐々に成長して大きくなってくるが、伝熱管３１とガス流制御部材３２との集合体内を通過する際に、相互に接近して隣接される伝熱管３１の縦管３５やガス流制御部材３２に気泡が接触してつぶされる現象が生じる。

これを図４に示す模式図によって説明すると、この図４において破線矢印で示すように供給された金属シリコン粉末と、実線矢印で示す塩化水素ガスとが混合して流動化し、両者が一体となって上昇する。その上昇にしたがって大きくなった塩化水素ガスの気泡Ａは、伝熱管３１の縦管３５やガス流制御部材３２に接触し、これら縦管３５とガス流制御部材３２とが接近して配置されていることから、その間で気泡Ａが押しつぶされ、比較的小径の気泡Ｂに分断されて上昇することになる。

したがって、この反応炉２においては、特にガス流制御部材３２を中央空間部に多数配置したことにより、反応炉２の底部７から導入される塩化水素ガスは、反応炉２の上部まで気泡の径が比較的小さい状態に維持したまま上昇し、その間に金属シリコン粉末と接触して金属シリコン粉末をトリクロロシランに反応させることができる。そして、径が小さい分、金属シリコン粉末との接触面積が増え、反応効率が高められるものである。

そして、このようにして反応炉２の胴体部６の上部まで上昇したトリクロロシランガスは、図1の白抜き矢印で示すように反応炉２の頂部からガス取出し手段５に排出されるが、未反応の金属シリコン粉末Ｓは、反応炉２の上部においてテーパ部１０から大径部８にかけて反応炉２の内径が胴体部６よりも大きくなることから、圧力が低下して上昇流の流速が低下させられ、このため、破線矢印で示すようにテーパ部１０の付近で自重によって落下させられる。これにより、金属シリコン粉末Ｓを分離してトリクロロシランガスのみを効率よく排出することができる。

なお、本発明においては、上記実施形態に限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱しない範囲において、種々の変更をすることが可能である。例えば、伝熱管やガス流制御部材の本数や長さ等は反応炉の大きさに応じて適宜に設定すればよい。
図５は、ガス流制御部材の横断面形状の例を示しており、（ａ）に示す上記実施形態で用いた円形断面の管状のガス流制御部材３２、（ｂ）に示す角形断面としたガス流制御部材５１などの形状にすることができ、また、管状以外にも、細幅の板状体でもよく、（ｃ）に示すように２本の板状体を横断面十字状に組み合わせたガス流制御部材５２など、種々の形状のものを採用することができる。
また、伝熱管に代えて反応炉の壁をジャケット構造とし、そのジャケット内に熱媒体を流通させるようにしてもよい。また、ガス導入手段や原料供給手段等の細部構成も前記実施形態の具体的構成のものに限らず、金属シリコン粉末と塩化水素ガスを反応炉内で流動化させ得るように供給できるものであればよい。

本発明のトリクロロシラン製造装置の一実施形態を示す縦断面図である。 図１のＸ−Ｘ線に沿う矢視拡大断面図である。 図１におけるガス流制御部材の下端部の拡大断面図である。 一実施形態におけるガス流制御部材の機能を説明するために示した模式図である。 ガス流制御部材の横断面形状の複数の例を示す断面図である。

符号の説明

１ トリクロロシラン製造装置
２ 反応炉
３ 原料供給手段
４ ガス導入手段
５ ガス取り出し手段
６ 胴体部
７ 底部
８ 大径部
９ 隔壁
１０ テーパ部
１１ 原料供給管
１２ ガス供給管
１５ ノズル
３１ 伝熱管
３２ ガス流制御部材
３３ 入り口管
３４ 出口管
３５ 縦管
３６ 連結管
３７ リブ
４１ 管
４２ ビーム部材
４３ ガイド部材
４４ 先端部材
４４ａ 凸面
５１ ガス流制御部材
５２ ガス流制御部材

Claims (5)

1. 反応炉内に供給された金属シリコン粉末を塩化水素ガスによって流動させながら反応させ、この反応により生成されたトリクロロシランを反応炉の上部から取り出すトリクロロシラン製造装置において、
   前記反応炉の内部空間のうちの中央空間部に、上昇するにつれて成長した気泡が接触してつぶされるように相互に接近した複数本のガス流制御部材が上下方向に沿って設けられていることを特徴とするトリクロロシラン製造装置。
2. 前記反応炉の上部に、内径が下部に比べて大きい大径部が形成されるとともに、前記ガス流制御部材の上端部は、少なくとも前記大径部の下端部までの高さに配置されていることを特徴とする請求項１記載のトリクロロシラン製造装置。
3. 前記ガス流制御部材の下端部は、下方に向けて凸面に形成されていることを特徴とする請求項１又は請求項２記載のトリクロロシラン製造装置。
4. 前記凸面はコーン状であることを特徴とする請求項３記載のトリクロロシラン製造装置。
5. 前記ガス流制御部材は中空構造とされていることを特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載のトリクロロシラン製造装置。

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