JP5221245B2 - ヨウ素サンプラ - Google Patents

Description

この発明は、原子力発電所や使用済燃料再処理施設等における固体廃棄物の焼却炉又は溶融炉から放出される排気に含まれる放射性ヨウ素の放射能量を測定するために、この排気をサンプリングしたサンプルガスに含まれるヨウ素を捕集するヨウ素サンプラ（Ｓａｍｐｌｅｒ：試料採取装置）に関する。

原子力発電所や使用済燃料再処理施設等における固体廃棄物の焼却炉又は溶融炉では、この焼却炉又は溶融炉で発生する排気の最終放出端である排気筒から放出される気体状放射性廃棄物に、放射性ヨウ素が単体ヨウ素やヨウ化メチルのような有機ヨウ素の形態で存在している。それらの放射能量を測定するために、排気筒から取り出したサンプルガスからヨウ素を捕集剤で捕集し、Ｇｅ（ゲルマニウム）半導体スペクトロメータで放射性ヨウ素の放射能量を測定している。上記捕集剤には、一般的にトリエチレンジアミンを添着した活性炭、すなわち添着炭が使用されている。

一方、「発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の測定に関する指針」（以後、指針と略す）では、放射性ヨウ素の捕集効率として９０％以上が規定されている。しかし、焼却炉又は溶融炉の排気筒からの排気には塩化水素や酸化硫黄などの酸性ガスが多量に含まれるため、サンプリング配管内の温度は酸露点以上を維持するように、例えば１８０℃という高温で、ヨウ素を捕集するヨウ素サンプラに導入される。しかし、上記添着炭は高温条件では単体ヨウ素及びヨウ化メチルの捕集効率が低下する。また、ヨウ素サンプラに導入されるガスに酸性ガスが多量に含まれると、添着炭が酸性ガスにより窒息することで、単体ヨウ素及びヨウ化メチルの捕集効率が低下する。高温条件で単体ヨウ素及びヨウ化メチルを高効率で捕集できる銀ゼオライトも、酸性ガスが多量に含まれると単体ヨウ素及びヨウ化メチルの捕集効率が低下する。

そこで、高温環境下で酸性ガスを選択的に除去する特性を有するカリゼオライトを、銀ゼオライトの上流側に配置し、高温かつ酸性ガスを多量に含むサンプルガスでも、単体ヨウ素及びヨウ化メチルを９０％以上の捕集効率で捕集できるように構成したヨウ素モニタが実用化されている。具体的には、１８０℃のサンプルガスをカリゼオライトカートリッジに通して酸性ガスを除去し、１８０℃の温度を維持したサンプルガスを銀ゼオライトカートリッジに通して単体ヨウ素及びヨウ化メチルを捕集し、カリゼオライトカートリッジと銀ゼオライトカートリッジの両方についてＧｅ半導体スペクトロメータで放射性ヨウ素を測定している(特許文献１参照)。

特開昭６３−２５６８９８号公報（実施例）

従来のヨウ素サンプラは以上のように構成されているので、放射性の単体ヨウ素及び有機ヨウ素を高温で捕集するため、高温でヨウ素捕集の可能な銀ゼオライトを使用しているが、この銀ゼオライトは高価であるため、前述の指針で規定されている１週間毎の捕集材交換にかかわる材料費が高価になるという問題点があった。

この発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、捕集材交換に係る材料費を低減できるヨウ素サンプラを得ることを目的とするものである。

この発明に係るヨウ素サンプラにおいては、温度を酸露点以上の高温に保持されたサンプルガスから酸性ガスを除去する酸性ガス除去フィルタと、この酸性ガス除去フィルタから排出されるサンプルガスを冷却する冷却器と、この冷却器から排出され冷却されたサンプルガスからヨウ素を捕集するヨウ素捕集フィルタとを備え、前記酸性ガス除去フィルタで酸性ガスが除去され排出されたサンプルガスの温度を水露点以上の温度まで前記冷却器で冷却し、冷却されたサンプルガスからヨウ素を前記ヨウ素捕集フィルタで捕集するようにしたものである。

この発明は、酸露点以上の高温状態でサンプルガスから酸性ガスを除去した後、サンプルガスを冷却してヨウ素を捕集するようにしたため、低温でもヨウ素を捕集することができる捕集材を適用することができ、捕集材交換に係る材料費を低減することができる。

実施の形態１．
図１はこの発明の実施の形態１におけるヨウ素サンプラを示す構成図、図２は酸性ガス除去フィルタを示す構成図、図３はヨウ素捕集フィルタを示す構成図である。

図１において、原子力発電所や使用済燃料再処理施設等の焼却炉や溶融炉から放出される排気の一部をサンプリングしたサンプルガスは、所定の温度を維持するためのヒータ２を備えたサンプルガス配管１から酸性ガス除去フィルタ３に導入され、塩化水素や酸化硫黄などの酸性ガスが除去される。この酸性ガス除去フィルタ３から排出されたサンプルガスは冷却器４に導入されて冷却され排出された後、ヨウ素捕集フィルタ５に導入されてサンプルガスに含まれる放射性の単体ヨウ素及びヨウ化メチルなどの有機ヨウ素が捕集されると共に、サンプルガスに含まれているタール状物質が除去される。ヨウ素捕集フィルタ５から排出されたサンプルガスは、加熱器６に導入されて加熱され排出された後、流量計７で流量を測定され、流量調整弁８で流量を調整され、ポンプ９で吸引されサンプルガス配管１に排出される。

酸性ガス除去フィルタは図２に示すように、酸性ガスを除去するカリゼオライト３１１を充填した酸性ガスフィルタカートリッジ３１と、この酸性ガスフィルタカートリッジ３１を装着する酸性ガスフィルタケース３２と、この酸性ガスフィルタケース３２を内包してサンプルガスの温度が酸露点以下にならないように維持する恒温槽３３を備える。カリゼオライト３１１は、ゼオライトにカリウムを担持させた吸着剤で、特に酸性ガス除去に有効に作用する。なお、図２では、酸性ガスフィルタカートリッジ３１は１個であるが、複数個設置してもよい。

ヨウ素フィルタ５は図３に示すように、ヨウ素を捕集する添着炭５１１を充填したヨウ素フィルタカートリッジ５１と、このヨウ素フィルタカートリッジ５１を装着するヨウ素フィルタケース５２を備える。この添着炭５１１は、活性炭に添着する添着剤として低温状態においてヨウ素を効率よく捕集することのできるトリエチレンジアミン（ＴＥＤＡ）やヨウ化錫（ＳｎＩ_２）などを使用し、この添着炭５１１を充填したヨウ素フィルタカートリッジ５１は容易に入手が可能で安価である。なお、図３では、ヨウ素フィルタカートリッジ５１は１個であるが、複数個設置してもよい。

次に動作について説明する。源流点のサンプルガスの酸露点が例えば１５０℃の場合、サンプルガスはサンプルガス配管１に設置されたヒータ２により酸露点以上の温度、例えば１８０℃に保持されて酸性ガス除去フィルタ３に導入される。この酸性ガス除去フィルタ３は、酸性ガスフィルタケース３２を恒温槽３３で保温し、サンプルガスの温度を酸露点の１５０℃以上に保持しながら、カリゼオライト３１１でサンプルガス中の酸性ガスを除去する。冷却器４は、源流点のサンプルガスの水露点が例えば４０℃の場合、サンプルガスの温度を水露点以上で水露点の近傍の４０℃＋Ｔ１まで冷却する。なお、ヨウ素捕集フィルタ５におけるサンプルガスは自然放熱で若干温度が下がるが、自然放熱を加味して冷却装置４での冷却温度を４０℃＋Ｔ１に設定する。ヨウ素捕集フィルタ５は冷却装置４から排出されたサンプルガスを導入し、ヨウ素フィルタカートリッジ５１に充填された添着炭５１１でサンプルガスに含まれる単体ヨウ素及び有機ヨウ素を捕集すると共に、冷却によりサンプルガスから析出したタール状物質を除去する。加熱器６は、ヨウ素捕集フィルタ５から排出されたサンプルガスを４０℃＋Ｔ２まで加熱する。

上記冷却器４で設定する温度４０℃＋Ｔ１のＴ１は、サンプルガスの湿度が添着炭５１１で放射性の単体ヨウ素及び有機ヨウ素が９０％以上で捕集できるための好適な湿度条件になるように設定される。この温度Ｔ１は、後述する例のように１０℃程度が望ましいが、Ｔ２との温度の関係を満たしておれば数１０℃程度、例えばＴ１＝４０℃としてもよい。更に、上記加熱器６で設定する温度４０℃＋Ｔ２は、Ｔ２＞Ｔ１で、かつ流量計７の仕様上限温度以下で湿度が流量計７に影響を与えないように設定される。

例えば、Ｔ１を１０℃すなわちヨウ素捕集フィルタ５に導入されるサンプルガスの温度を５０℃にすることにより、添着炭５１１を通過するサンプルガスの湿度は約６０％となる。これは添着炭５１１で単体ヨウ素及び有機ヨウ素が９０％以上で捕集できるための好適な湿度条件である約７０％以下である。更に、Ｔ２を２０℃とすることにより、流量計７に導入される温度は６０℃となり、流量計７の仕様上限温度が例えば７０℃であれば、この上限温度７０℃以下で湿度およびタール状物質が流量計７に影響を与えないようにすることができる。

以上のように、温度を酸露点以上の高温に保持されたサンプルガスからカリゼオライト３１１で酸性ガスを除去する酸性ガス除去フィルタ３と、この酸性ガス除去フィルタ３から排出され酸性ガスが除去されたサンプルガスを冷却する冷却器４と、冷却されたサンプルガスから低温でも放射性の単体ヨウ素及び有機ヨウ素を捕集することのできる添着炭５１１を有するヨウ素捕集フィルタ５を備えることにより、安価な添着炭を使用することができるようになる。

また、加熱器６から排出されたサンプルガスの温度が、上記ヨウ素捕集フィルタ５から排出されたサンプルガスの温度より高くなるように加熱することにより、流量計７にタール状物質が析出して付着することがなくなるため、タール状物質付着による流量計交換がなくなり、保守費用を低減できる効果を奏する。

実施の形態２．
なお、実施の形態１では、放射性ヨウ素サンプラ単独の構成について述べたが、実施の形態２は、図４に示すように、実施の形態１の流量計７と流量調整弁８の間に放射性希ガスモニタ１０を設置してもよい。この放射性希ガスモニタ１０は、サンプルガス中の放射性希ガスの放射線を検出して検出信号を出力する放射性希ガスモニタ検出部１１と、この放射性希ガスモニタ検出部１１から出力される信号を測定する放射性希ガスモニタ測定部１２を備える構成である。なお、各図中、同一符号は同一又は相当部分を示し説明を省略する。

放射性希ガスモニタをヨウ素サンプラとは異なる系統で設置した場合には、サンプルガスに含まれる酸性ガス及びタール状物質を除去する前処理がこの異なる系統の放射性希ガスモニタのために別途必要になる。しかし、実施の形態２では、実施の形態１で示すヨウ素サンプラでの酸性ガス除去フィルタ３の機能とヨウ素捕集フィルタ５のタール状物質の除去機能を放射性希ガスモニタ１０の前処理として共用できるため、個々にフィルタ及びフィルタに付随するサンプルガス配管を設置するのに比べて設備費を大幅に低減できる効果を奏する。なお、放射性希ガスモニタ１０は、タール状物質を除去するヨウ素捕集フィルタ５の後段であればよく、流量計７と流量調整弁８の間に限られるものではない。

実施の形態３．
なお、実施の形態１では酸性ガス除去フィルタ３を、カリゼオライト３１１を充填した酸性ガスフィルタカートリッジ３１を酸性ガスフィルタケース３２に装着していたが、図５に示すように、酸性ガスフィルタカートリッジ３１の上流面に粒子状放射性物質を捕集するダストフィルタ３４を重畳させて、これら酸性ガスフィルタカートリッジ３１とダストフィルタ３４を酸性ガスフィルタケース３２に装着した構成としてもよい。

指針では、サンプルガスに含まれる粒子状物質を捕集し、Ｇｅ半導体スペクトロメータで捕集した粒子状物質の放射能を測定するように規定されている。図５で示すように、酸性ガス除去フィルタ３に、ダストフィルタ３４を装着し、このダストフィルタ３４で捕集した粒子状物質の放射能を測定するようにしたので、放射性ダストサンプラを単独で設置する場合に比べて設備費用を大幅に低減できる効果を奏する。

実施の形態４．
なお、実施の形態１では酸性ガスを除去するための酸性ガス除去フィルタ３、及びヨウ素を捕集するためのヨウ素捕集フィルタ５をそれぞれ１系統ずつ備えていたが、図６に示すように、複数の酸性ガス除去フィルタ３ａ、３ｂを並列に備え、複数のヨウ素捕集フィルタ５ａ、５ｂを並列に備えるようにしてもよい。さらに、これら酸性ガス除去フィルタ３ａ、３ｂのそれぞれの入口に入口弁３５ａ、３５ｂを、それぞれの出口に出口弁３６ａ、３６ｂを備え、ヨウ素捕集フィルタ５ａ、５ｂのそれぞれの入口に入口弁５３ａ、５３ｂをそれぞれの出口に出口弁５４ａ、５４ｂを設けている。なお、図６において、実施の形態１で示した図１と同一符号は同一又は相当部分を示し説明は省略する。

次に動作について説明する。通常時には、複数の酸性ガス除去フィルタ３ａ、３ｂの片方を稼動させるため、例えば、入口弁３５ａ、出口弁３６ａは開状態にしておき、入口弁３５ｂ、出口弁３６ｂは閉状態にしておく。稼動している酸性ガス除去フィルタ３ａに備えられた酸性ガスフィルタカートリッジ３１を交換する際には、ヨウ素サンプラを連続運転できるように、別系統の酸性ガス除去フィルタ３ｂの入口弁３５ｂ、出口弁３６ｂを開状態にしてから、酸性ガス除去フィルタ３ａの入口弁３５ａ、出口弁３６ａの両者を閉状態にし、サンプルガスが酸性ガス除去フィルタ３ａに導入されないようにする。

ヨウ素捕集フィルタ５ａ、５ｂについても、前述の酸性ガス除去フィルタと同様に、通常時には複数のヨウ素捕集フィルタ５ａ、５ｂの片方を稼動させるため、例えば、入口弁５３ａ、出口弁５４ａは開状態にしておき、入口弁５３ｂ、出口弁５４ｂは閉状態にしておく。稼動しているヨウ素捕集フィルタ５ａに備えられたヨウ素フィルタカートリッジ５１を交換する際には、ヨウ素サンプラを連続運転できるように、別系統のヨウ素フィルタカートリッジ５ｂの入口弁５３ｂ、出口弁５４ｂを開状態にしてから、ヨウ素捕集フィルタ５ａの入口弁５３ａ、出口弁５４ａの両者を閉状態にし、サンプルガスがヨウ素捕集フィルタ５ａに導入されないようにする。

このようにすることで、酸性ガスフィルタカートリッジ又はヨウ素フィルタカートリッジの交換時にもヨウ素サンプラを連続運転することができ、試料の欠落をなくすことができるという効果を奏する。

なお、実施の形態２で示した放射性ガスモニタ１０を備えるヨウ素サンプラに、この実施の形態４を適用することも可能であり、この場合には前述の効果に加え放射性ガスモニタ１０を連続運転することができるという効果を奏する。

実施の形態５．
なお、実施の形態２では、放射性希ガスモニタ１０に放射性希ガスモニタ検出部１１と放射性希ガスモニタ測定部１２を有する構成としているが、図７に示すように、放射性希ガスモニタ検出部１１にヒータ（加熱器）１３を設けてもよい。放射性希ガスモニタ検出部１１は熱容量が大きく、サンプルガスが自然冷却されて結露あるいはタール状物質の析出の可能性があるが、ヒータ１３で温度を実施の形態１で示した例での４０℃＋Ｔ２のようにタール状物質を除去するヨウ素捕集フィルタ５から排出されたサンプルガスの温度より高温に保持することにより、サンプルガスの結露を防止できると共に、タール状物質の析出を防止できる。このため、放射性希ガスモニタ検出部１１の内部に水又はタール状物質の付着をなくすことができ、検出精度を高くすることができるとともに、放射性希ガスモニタ検出部１１の内部の清掃などの保守の回数を低減することができる。

なお、ヨウ素捕集フィルタ５の下流側にトリチウムを捕集するトリチウムサンプラを挿入することもできる。

この発明の実施の形態１におけるヨウ素サンプラを示す構成図である。 この発明の実施の形態１におけるヨウ素サンプラの酸性ガス除去フィルタを示す構成図である。 この発明の実施の形態１におけるヨウ素サンプラのヨウ素捕集フィルタを示す構成図である。 この発明の実施の形態２におけるヨウ素サンプラを示す構成図である。 この発明の実施の形態３におけるヨウ素サンプラの酸性ガス除去フィルタを示す構成図である。 この発明の実施の形態４におけるヨウ素サンプラを示す構成図である。 この発明の実施の形態５におけるヨウ素サンプラの放射性希ガスモニタを示す構成図である。

符号の説明

３、３ａ、３ｂ 酸性ガス除去フィルタ、 ４ 冷却器、
５、５ａ、５ｂ ヨウ素捕集フィルタ、 ６ 加熱器、
７ 流量計、 １０ 放射性希ガスモニタ、
１１ 放射性希ガスモニタ検出部、 １３ ヒータ、
３１ 酸性ガスフィルタカートリッジ、 ３１１ カリゼオライト、
３４ ダストフィルタ、
３５ａ、３５ｂ、５３ａ、５３ｂ 入口弁、
３６ａ、３６ｂ、５４ａ、５４ｂ 出口弁、
５１ ヨウ素フィルタカートリッジ、 ５１１ 添着炭。

Claims (4)

1. 温度を酸露点以上の高温に保持されたサンプルガスから酸性ガスを除去する酸性ガス除去フィルタ、該酸性ガス除去フィルタから排出されるサンプルガスを冷却する冷却器、及び該冷却器から排出され冷却されたサンプルガスからヨウ素を捕集するヨウ素捕集フィルタを備え、前記酸性ガス除去フィルタで酸性ガスが除去され排出されたサンプルガスの温度を水露点以上の温度まで前記冷却器で冷却し、冷却されたサンプルガスからヨウ素を前記ヨウ素捕集フィルタで捕集するようにしたヨウ素サンプラ。
2. 前記ヨウ素捕集フィルタから排出されるサンプルガスを加熱する加熱器、及び該加熱器から排出され加熱されたサンプルガスの流量を測定する流量計を備えたことを特徴とする請求項１に記載のヨウ素サンプラ。
3. 前記ヨウ素捕集フィルタから排出されるサンプルガスに含まれる放射性希ガスの放射性濃度を測定する放射性希ガスモニタを備えたことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のヨウ素サンプラ。
4. 前記放射性希ガスモニタは、前記ヨウ素捕集フィルタから導入されるサンプルガスを加熱する加熱器を有する放射性希ガスモニタ検出部を備えたことを特徴とする請求項３に記載のヨウ素サンプラ。

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