JP5166511B2 - リチウムイオン二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
前記正極集電体はアルミニウム箔であり、
前記正極は、前記積層体の長手方向に沿って延びる端縁部の一方において、前記負極より突出する正極集電体露出部を有し、
前記正極集電体露出部および前記正極集電板の少なくとも一方に、フッ化物を含む非腐食性フラックスを塗布した後、前記正極集電体露出部に前記正極集電板を溶接することにより、前記正極集電板は前記正極と電気的に接続されていることを特徴とする。
前記フッ化物は、アルミニウムおよびカリウムを含むのが好ましい。
前記フラックスは、KFおよびAlF3の共晶体を含むのが好ましい。
前記正極集電板はアルミニウム板であるのが好ましい。
前記正極集電体露出部および正極集電板の少なくとも一方に、フッ化物を含む非腐食性フラックスを塗布する工程(2)と、
前記工程(2)の後、前記正極集電板を前記正極集電体露出部に溶接し、前記正極集電板を前記正極と電気的に接続する工程(3)と、
負極集電板を前記負極と電気的に接続する工程(4)と、
前記電極群、および前記電極群に溶接された正極集電板および負極集電板からなる電極構造体を電池容器内に収納する工程(5)と、
を含むリチウムイオン二次電池の製造方法に関する。
前記フッ化物は、アルミニウムおよびカリウムを含むのが好ましい。
前記フラックスは、KFおよびAlF3の共晶体を含むのが好ましい。
前記正極集電板はアルミニウム板であるのが好ましい。
これにより、正極集電体にアルミニウム箔を用いた正極と、正極集電板との良好な接触状態が確保され、出力特性に優れた、高信頼性のリチウムイオン二次電池が得られる。
この正極集電板は、電極群が捲回体の場合、電極群における捲回軸と略垂直な面を覆うように配される。非腐食性フラックスは、正極集電体露出部の正極集電体との溶接部分および正極集電板の正極集電体露出部との溶接部分の少なくとも一方に塗布される。
また、上記負極集電板としてリード状の負極集電板を用いてもよい。具体的には、帯状の負極は、幅方向の一方の端縁部に沿って負極集電体露出部を有し、負極集電体露出部にリード状の負極集電板が溶接されているような構造でもよい。リード状の負極集電板は、負極の幅方向(電極群の捲回軸)に沿って配される。
集電性に優れ、リチウムイオン二次電池の使用条件において化学的に安定であるため、正極集電板にアルミニウム板を用いるのが好ましい。アルミニウム板の厚みは、例えば、0.3〜1mmである。
前記正極集電体露出部および正極集電板の少なくとも一方に、フッ化物を含む非腐食性フラックスを塗布する工程(2)と、
前記工程(2)の後、前記正極集電板を前記正極集電体露出部に溶接し、前記正極集電板を前記正極と電気的に接続する工程(3)と、
負極集電板を前記負極と電気的に接続する工程(4)と、
前記電極群、ならびに前記電極群に溶接された正極集電板および負極集電板からなる電極構造体を電池容器内に収納する工程(5)と、
を含む。
積層体を構成する方法としては、例えば、積層体を構成する際に、正極と負極との間に、絶縁体として多孔質樹脂フィルムからなるセパレータを配置する方法が挙げられる。また、積層する前に、正極および負極の一方に、予め絶縁体として多孔質樹脂層を形成し、多孔質樹脂層が形成された正極および負極の一方を、正極および負極の他方と積層させる方法が挙げられる。
図1に示すように、電極構造体は、負極端子を兼ねる有底円筒形の電池缶5、および正極端子を兼ねる電池蓋6からなる電池容器4内に収納されている。電極構造体は、正極1、負極2、および正極1と負極2との間に配されるセパレータ3の積層体を捲回することにより構成された円柱状の電極群10、正極1と電気的に接続された円盤状の正極集電板8、ならびに負極2と電気的に接続された円盤状の負極集電板9からなる。正極集電板8および負極集電板9は、それぞれ電極群10における捲回軸と略垂直な面(後述の平坦部11aおよび12a)を覆うように配されている。電極群の最外周側および最内周側にもセパレータ3が配されている。
腐食性を有するフラックス(例えば、塩化物を含むフラックス)を用いる場合、溶接部分の腐食を防止する目的で、溶接後に残留するフラックス成分を除去する処理をする必要があるが、本発明では非腐食性を有するフラックスを用いるため、残留するフラックス成分を除去する必要がない。
本発明では、正極集電板と正極集電体露出部との溶接にろう材を用いる必要がないため、ろう材中に含まれる成分が電池に悪影響を及ぼすことがなく、高信頼性の電池が得られる。
正極と正極集電板との間の溶接部分の表面にはフラックスが残留するが、フラックスは非腐食性を有するため、電池特性に悪影響を及ぼすことはない。「ノコロック」は耐食性に優れているため、表面に残留する「ノコロック」により、正極集電板と正極集電体露出部の平坦部との間の溶接部分の耐食性が向上する。
電極群10は電解質を含む。電解質には、非水溶媒および前記非水溶媒に溶解するリチウム塩からなる。非水溶媒には、例えば、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、またはエチルメチルカーボネートが用いられる。リチウム塩には、例えば、6フッ化リン酸リチウム、過塩素酸リチウム、またはホウフッ化リチウムが用いられる。
積層体を構成する前(平坦部11aを形成する前)に、正極集電体露出部11の端縁部(平坦部11aが形成される部分)に、フラックスを水中に分散させたスラリーを塗布する。その後、加熱乾燥により水を除去し、正極集電体露出部の端縁部にフラックス塗布層を形成する。上記以外にも、平坦部11aを形成した後に、平坦部11a上に上記スラリーを塗布し、フラックス塗布層を形成してもよい。
上記スラリーに、さらに、カルボキシルメチルセルロース、ポリエチレンオキサイド、ポリアクリル酸、または澱粉のような結着剤を適量加えてもよい。
上記スラリー以外に、有機溶媒中にフラックスを分散させたスラリーを用いてもよい。有機溶媒としては、例えば、ヘキサンなどの脂肪族炭化水素類の溶媒、トルエンなどの芳香族炭化水素類の溶媒が挙げられる。このスラリーに、さらに、ポリビニルブチラール、ポリビニルピロリドン、またはポリスチレンのような結着剤を適量加えてよい。
上記実施形態では、正極集電体露出部の正極集電板との当接面にフラックスを塗布する場合を示すが、正極集電板の正極集電体露出部との当接面にフラックスを塗布してもよく、正極集電体露出部の正極集電板との当接面および正極集電板の正極集電体露出部との当接面の両方にフラックスを塗布してもよい。
《実施例1》
以下の手順により、上記と同じ図1に示す構造の円筒形リチウム二次電池を作製した。
(1)正極の作製
正極活性物質としてコバルト酸リチウム粉末(平均粒径10μm)と、導電材としてアセチレンブラック(平均粒径35μm)と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン(以下、PVDFと表す)とを、重量比85:10:5の割合で混合し、正極合剤を得た。この正極合剤を、厚み15μmおよび幅56mmのアルミニウム箔からなる帯状の正極集電体1bの両面に塗布した後、乾燥して正極活物質層1aを形成した。このとき、正極集電体1bの幅方向の一端には、正極合剤を塗布しない部分(集電体露出部11)を設けた。正極合剤を塗布した部分(正極合剤塗工部)を圧延し、厚み100μmの帯状の正極1を作製した。このとき、正極1の幅方向において、正極合剤塗工部の幅は50mmであり、正極合剤未塗工部(集電体露出部11)の幅は6mmであった。
負極活性物質として人造黒鉛粉末(平均粒径15μm)と、結着剤としてPVDFとを重量比95:5の割合で混合し、負極合剤を得た。この負極合剤を、厚み10μmおよび幅57mmの銅箔からなる帯状の負極集電体2bの両面に塗布した後、乾燥して負極活物質層2aを形成した。このとき、負極集電体2bの幅方向の一端には、負極合剤を塗布しない部分(集電体露出部12)。負極合剤を塗布した部分(負極合剤塗工部)を圧延し、厚み100μmの帯状の負極2を作製した。このとき、負極2の幅方向において、負極合剤塗工部の幅は52mmであり、負極合剤未塗工部(集電体露出部12)の幅は5mmであった。
正極合剤塗工部と負極合剤塗工部との間に、ポリプロピレン樹脂製の微多孔性フィルムからなる帯状のセパレータ3(幅53mmおよび厚み25μm)を配した。その後、正極、負極およびセパレータを渦巻き状に捲回して電極群10を作製した。このとき、電極群10の最外周側および最内周側にも、セパレータ3を配した。
50mm角のアルミニウム板(A1050)(厚み1mm)を、プレス加工により直径24mmの円盤状に成形し、正極集電板8を得た。さらに、アルミニウムの円盤の中央に直径7mmの穴を形成した。
50mm角の銅板(C1020)(厚み0.6mm)を、プレス加工により直径24mmの円盤状に成形し、負極集電板9を得た。
電極群10を所定の有底円筒形の成形治具内に挿入した後、成形治具の開口部より所定の押圧具で電極群10を押圧した。このとき、正負極の集電体露出部11および12の端縁部が内方に折れ曲がり、平坦部11aおよび12aが形成された。
フラックス塗布層が形成された集電体露出部11の平坦部11a上に正極集電板8を当接し、正極集電体露出部11の平坦部11aに正極集電板をTIG溶接した。より具体的には、図2に示すように、非接触型熱源15としてアーク溶接機(松下溶接システム(株)製、フルデジタル交流/直流両用TIG溶接機300BP2)を用いて、正極集電板8の上方(正極集電体露出部11との当接面と反対側の面の上方)より放射状に移動させながら正極集電板8上面にアーク照射した。正極1側のTIG溶接の条件としては、電流値150Aおよび溶接時間100msとした。負極2の集電体露出部12の平坦部12aに負極集電板9を当接し、上記と同様の方法により、負極集電体露出部12の平坦部12aを負極集電板9にTIG溶接した。負極2側のTIG溶接の条件としては、電流値200Aおよび溶接時間50msとした。このようにして、電極構造体を作製した。
アルミニウム製の正極接続片8aの一方の端を、電極構造体における正極集電板8にレーザ溶接した。銅製の負極接続片9aの一方の端を、電極構造体における負極集電板9にレーザ溶接した。その後、電極構造体を有底円筒形の電池缶5に収納した後、負極接続片9aの他方の端を、電池缶5の内底面に抵抗溶接した。正極接続片8aの他方の端を電池蓋6にレーザ溶接した。
正極集電体露出部に非腐食性フラックスを塗布しない以外、実施例1と同様の方法により円筒形リチウム二次電池を作製した。
(1)引っ張り強度の測定
実施例1および比較例1の電池を5個ずつ準備した。各電池について、JIS Z2241に基づいて正極集電板と正極との溶接部分における引っ張り強度を測定した。具体的には、引っ張り試験機((株)今田製作所製、荷重計SL−5001、変位計SL−100)の一方に電極群を保持させ、引っ張り試験機の他方に正極集電板を保持させた。一定の速度で引っ張り試験機の軸方向(電極群と集電板とが互いに離れる方向)に引っ張り、溶接部が破損し、正極集電板が電極群との接合部から離れた時点での荷重を引っ張り強度とした。
実施例1では、いずれの電池も引っ張り強度は70N以上であった。一方、比較例1では、5個の電池のうち3個の電池において、引っ張り強度が20N以下となり、溶接部が破損した。
実施例1および比較例1の電池を50個ずつ準備した。各電池について、閉路電圧が4.2Vに達するまで1250mAの定電流で充電した後、閉路電圧が3.0Vに達するまで1250mAの定電流で放電する充放電サイクルを3回繰り返した。その後、1kHzの交流を各電池に印加して内部抵抗を測定した。そして、内部抵抗の平均値およびばらつきを求めた。ばらつきは、平均値に対する測定値と平均値との差の最大値(絶対値)の割合とした。
実施例1の電池では、内部抵抗の平均値は5mΩであり、そのばらつきは10%であった。一方、比較例1の電池では、内部抵抗の平均値は11mΩであり、そのばらつきは20%であった。
実施例1の電池の出力電流の平均値は540Aであり、比較例1の電池の出力電流の平均値は245Aであった。このことから、実施例1の電池では、比較例1の電池と比べて、大電流で放電させることが可能であることがわかった。
実施例1および比較例1の電池を3個ずつ準備した。各電池について、JIS D1601に基づいて振動試験を行った。
実施例1では、いずれの電池も試験前後の電圧に変化はなく、電池を分解して電池内部を観察した結果、異常は見られなかった。一方、比較例1では、3個の電池のうち2個の電池が試験後に0ボルトの電圧を示した。これらの電池を分解して電池内部を観察した結果、正極集電板と正極集電体露出部との溶接部が破損していることが確認された。また、試験後の電圧が0ボルトでなかった比較例1の電池についても電池内部を観察した結果、実施例1の電池よりも溶接面積(接合状態が保持されている領域)が少ないことがわかった。
Claims (13)
- 正極集電体に正極活物質層が付着した帯状の正極と、負極集電体に負極活物質層が付着した帯状の負極と、前記正極と前記負極との間に配された帯状の多孔質絶縁体との積層体またはその捲回体からなる電極群;正極集電板;および前記負極と電気的に接続された負極集電板からなる電極構造体、ならびに
前記電極構造体を収納する電池容器を具備し、
前記正極集電体はアルミニウム箔であり、
前記正極は、前記積層体の長手方向に沿って延びる端縁部の一方において、前記負極より突出する正極集電体露出部を有し、
前記正極集電体露出部および前記正極集電板の少なくとも一方に、フッ化物を含む非腐食性フラックスのみを塗布した後、前記正極集電体露出部に前記正極集電板を溶接することにより、前記正極集電板は前記正極と電気的に接続され、
前記正極集電板と前記正極集電体露出部との溶接部は、前記正極集電板および前記正極集電体の成分、ならびに前記非腐食性フラックスの成分のみを含むことを特徴とするリチウムイオン二次電池。 - 前記フッ化物は、アルミニウムおよびカリウムを含む請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記フラックスは、KFおよびAlF3の共晶体を含む請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記負極は、前記積層体の長手方向に沿って延びる端縁部の他方において、前記正極より突出する負極集電体露出部を有し、
前記負極集電板は前記負極集電体露出部に溶接されている請求項1〜3のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。 - 前記正極集電板はアルミニウム板である請求項1〜4のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池。
- アルミニウム箔からなる正極集電体に正極活物質層が付着し、長手方向に沿って延びる端縁部の一方において正極集電体露出部を有する帯状の正極と、負極集電体に負極活物質層が付着した帯状の負極と、帯状の多孔質絶縁体とを、
前記多孔質絶縁体が前記正極と前記負極との間に配され、かつ前記正極集電体露出部が前記負極より突出するように積層または捲回して電極群を得る工程(1)と、
前記正極集電体露出部およびアルミニウム板からなる正極集電板の少なくとも一方に、フッ化物を含む非腐食性フラックスのみを塗布する工程(2)と、
前記工程(2)の後、前記正極集電板を前記正極集電体露出部に溶接し、前記正極集電板を前記正極と電気的に接続する工程(3)と、
負極集電板を前記負極と電気的に接続する工程(4)と、
前記電極群、ならびに前記電極群に溶接された正極集電板および負極集電板からなる電極構造体を電池容器内に収納する工程(5)と、
を含むリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記フッ化物は、アルミニウムおよびカリウムを含む請求項6記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
- 前記フラックスは、KFおよびAlF3の共晶体を含む請求項6記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
- 前記負極は、長手方向に沿って延びる端縁部の一方において負極集電体露出部を有し、
前記工程(1)において、前記負極集電体露出部が前記正極より突出するように、前記正極、負極、および多孔質絶縁体を積層または捲回し、
前記工程(4)において、前記負極集電板を前記負極集電体露出部に溶接する請求項6〜8のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。 - 前記正極集電板はアルミニウム板である請求項6〜9のいずれかに記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
- 前記フッ化物は、アルミニウムおよびセシウムを含む請求項1記載のリチウムイオン二次電池。
- 前記フッ化物は、アルミニウムおよびセシウムを含む請求項6記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
- 前記工程(3)において、前記正極集電板を前記正極集電体露出部に当接した後、前記正極集電板の前記正極集電体露出部との当接面と反対側の面の上方より、前記正極集電板を、非接触型熱源を用いて加熱する請求項6記載のリチウムイオン二次電池の製造方法。
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