JP5125102B2 - 燃料電池、燃料電池を構成するシール一体部材、および、その製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池、燃料電池を構成するシール一体部材、および、その製造方法に関する。

燃料電池、例えば、固体高分子型燃料電池は、電解質膜を挟んで対峙する２つの電極（燃料極と酸素極）にそれぞれ反応ガス（水素を含有する燃料ガスと酸素を含有する酸化ガス）を供給して電気化学反応を引き起こすことにより、物質の持つ化学エネルギを直接電気エネルギに変換する。かかる燃料電池の主要な構造として、略平板状の電解質膜を含む積層部材とセパレータとを交互に積層して、積層方向に締結する、いわゆるスタック構造のものが知られている。

ところで、上記スタック構造の燃料電池として、膜電極接合体を両面からガス拡散層で挟んでなる積層部材の端部にシール部材を一体成形すると共に、シール部材の内部に補強部材を設ける技術が知られている（例えば、特許文献１）。

特開２００１−１０２０７２号公報 国際公開ＷＯ０１／０１７０４８号公報 特開２００３−６８３１９号公報 特開２００２−３２９５１２号公報 特開２００４−１４２１２７号公報 特開２００６−２１０２３４号公報

しかしながら、上記従来技術では、一方の反応ガス（例えば、酸化ガス）が、電解質膜とシール部材との間を通って、他方の反応ガス（例えば、燃料ガス）と混合してしまう現象、いわゆるクロスリークを引き起こすおそれがあった。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、スタック構造の燃料電池においてクロスリークを抑制することを目的とする。本発明の一形態は、積層されて燃料電池を構成するシール一体部材であって、積層部材と、前記積層部材の端部と一体化され、積層されたときに隣接部材との間をシールするためのシール部材とを有するシール一体部材の製造方法であって、電解質膜と、前記電解質膜の一の側に配置された第１の拡散層と、前記電解質膜の他の側に配置された第２の拡散層と、を少なくとも含む前記積層部材を準備し；前記シール部材を内部から補強するための補強部材を準備し；前記積層部材の端部を用いて前記補強部材を支持し；前記補強部材が露出しないように覆い、前記シール部材を射出成形により成形し；前記補強部材の支持は、前記積層部材のうち、少なくとも前記第１の拡散層を用いて行われる。このような形態であれば、積層部材の端部を用いて補強部材を支持して、シール部材の成形を行うので、補強部材を外部から支持する必要がなく、補強部材のうち支持される部分が外部に露出しない。この結果、補強部材の腐食を抑制してクロスリークを抑制することができる。また、比較的強度のある拡散層を用いて、補強部材を支持するので、補強部材を高い精度で位置決めできる。その他、本発明は、以下のような形態として実現することも可能である。

上記課題を解決するために本発明の第１の態様は、積層されて燃料電池を構成するシール一体部材であって、積層部材と、前記積層部材の端部と一体化され、積層されたときに隣接部材との間をシールするためのシール部材とを有するシール一体部材の製造方法を提供する。第１の態様に係る製造方法は、解質膜と、前記電解質膜の一の側に配置された第１の拡散層と、前記電解質膜の他の側に配置された第２の拡散層と、を少なくとも含む前記積層部材を準備し、前記シール部材を内部から補強するための補強部材を準備し、前記積層部材の端部を用いて前記補強部材を支持し、前記補強部材が露出しないように覆い、前記シール部材を射出成形により成形する。

第１の態様に係る製造方法によれば、積層部材の端部を用いて補強部材を支持して、シール部材の射出成形を行うので、補強部材を外部から支持する必要がなく、補強部材のうち支持される部分が外部に露出しない。この結果、補強部材の腐食を抑制してクロスリークを抑制することができる。

第１の態様に係る製造方法において、前記積層部材の端部の一部は、他の部分より外側に延在し、前記補強部材は、前記延在している部位に重なることにより支持されても良い。

第１の態様に係る製造方法において、前記補強部材の支持は、前記積層部材のうち、少なくとも前記第１の拡散層を用いて行われても良く、少なくとも前記第１の拡散層と前記第２の拡散層とを用いて行われても良い。こうすれば、比較的強度のある拡散層を用いて、補強部材を支持するので、補強部材を高い精度で位置決めできる。

第１の態様に係る製造方法において、前記補強部材の支持は、前記積層部材のうち、少なくとも前記電解質膜を用いて行われても良い。

第１の態様に係る製造方法において、前記補強部材を支持する際に、前記補強部材は、前記積層部材に接着されても良い。こうすれば、より確実に補強部材の位置決めができるため、精度良くシール一体部材を製造することができる。さらに、シール部材が積層部材の面方向に変形することを抑制して、クロスリークをより抑制することができる。

第１の態様に係る製造方法において、シール部材の成形において、前記シール部材は、前記積層部材における発電領域の周囲に第１のシールラインを有すると共に、前記第１のシールラインの内側に前記補強部材が露出しないように形成されても良い。こうすれば、補強部材が反応ガスや生成水に曝されないため、補強部材の腐食を抑制してクロスリークを抑制することができる。

第１の態様に係る製造方法において、前記シール部材の成形において、前記シール部材は、前記積層部材の外側に配置されたマニホールド孔の周囲に第２のシールラインを有すると共に、前記第２のシールラインの内側に前記補強部材が露出しないように形成されても良い。こうすれば、補強部材が反応ガスや冷却媒体に曝されないため、補強部材の腐食を抑制してクロスリークを抑制することができる。

第２の態様は、積層されて燃料電池を構成するシール一体部材を提供する。第２の態様に係るシール一体部材は、電解質膜と、前記電解質膜の一の側に配置された第１の拡散層と、前記電解質膜の他の側に配置された第２の拡散層と、を少なくとも含む積層部材と、積層されたときに隣接部材との間をシールすると共に、前記積層部材の端部と一体化しているシール部材と、前記積層部材の端部を用いて支持されていると共に、前記シール部材を内部から補強するための補強部材と、を備え、前記シール部材は、前記補強部材が露出しないように覆い、射出成形により成形されている前記シール部材によって被覆されている。

第２の態様に係るシール一体部材によれば、補強部材が積層部材を用いて支持されているので、シール部材の変形が抑制される。この結果、シール性が向上し、ガス漏れやクロスリークを抑制することができる。

本発明の第２の態様に係るシール一体部材は、第１の態様に係る製造方法とどうように、種々の態様で実現され得る。

本発明は、この他にも、上記第１の態様に係る製造方法で製造されたシール一体部材、シール一体部材を複数個積層して構成された燃料電池、あるいは、上記第２の態様に係るシール一体部材をシール一体部材を、セパレータを挟んで複数個積層して構成された燃料電池、かかる燃料電池を搭載した車両、を始めとして、種々の態様にて実現され得る。

以下、燃料電池、燃料電池を構成するアッセンブリ、および、燃料電池を構成するシール一体部材について、図面を参照しつつ、実施例に基づいて説明する。

Ａ．実施例：
・燃料電池の構成
本発明の実施例に係る燃料電池の概略構成について説明する。図１は、実施例における燃料電池の構成を示す説明図である。図２は、実施例におけるシール一体部材の構成を示す説明図である。

燃料電池１０は、複数のセパレータ１４と、複数のシール一体部材１２を交互に積層したスタック構造を有している。図１における符号１１は、スタック構造の一部分を示し、図１では、かかる一部分１１の構成を拡大して示している。

燃料電池１０は、スタック構造を貫通する複数のマニホールドを有している。各マニホールドは、燃料ガスとしての水素と、酸化ガスとしての空気と、冷却水の、それぞれの供給・排出を担う流路である。各マニホールドは、セパレータ１４と、シール一体部材１２の周縁部にそれぞれ設けられたマニホールド孔１６ａ〜１６ｆによって形成されている。マニホールド孔１６ａは水素の供給口であり、マニホールド孔１６ｂは水素の排出口である。マニホールド孔１６ｃは冷却水の供給口であり、マニホールド孔１６ｄは冷却水の排出口である。また、マニホールド孔１６ｅは空気の供給口であり、マニホールド孔１６ｆは空気の排出口である。

セパレータ１４は、３枚の金属（例えば、ステンレス）の薄板、すなわち、カソードプレート１４ａと、中間プレート１４ｂと、アノードプレート１４ｃとを積層して形成される三層積層型セパレータである。カソードプレート１４ａはシール一体部材１２のカソード側（図１における下側）に接し、アノードプレート１４ｃはシール一体部材１２のアノード側（図１における上側）に接するように積層される。

セパレータ１４は、マニホールド孔１６ａを介して供給された水素を後述する積層部材３０のアノード側に供給し、マニホールド孔１６ｅを介して供給された空気を後述する積層部材３０のカソード側に供給する構造を有する。またセパレータ１４は、シール一体部材１２で発生した電気の集電機能と、マニホールド孔１６ｃを介して冷却水を中間プレート１４ｂに供給して、冷却を行う機能も実現する。さらに、セパレータ１４は、燃料ガスや冷却水をそれぞれの排出用マニホールド孔へ導く構造を有する。なお、セパレータ１４としては、三層積層型以外の任意の構造のものを使用可能である。

シール一体部材１２は、積層部材３０と、シール部材４０と、補強部材２０を備えている。図２には、シール一体部材１２の断面図（図１におけるＩ−Ｉ切断面）が示されている。

図２に示すように、積層部材３０は、電解質膜３２と、電解質膜３２のアノード側の面に接して配置されたアノード側拡散層３４ａと、電解質膜３２のカソード側の面に接して配置されたカソード側拡散層３４ｂと、アノード側多孔体３６ａと、カソード側多孔体３６ｂと、から構成されている。アノード側多孔体３６ａは、電解質膜３２のアノード側にアノード側拡散層３４ａを挟んで配置され、カソード側多孔体３６ｂは、電解質膜３２のカソード側にカソード側拡散層３４ｂを挟んで配置されている。カソード側多孔体３６ｂは、シール一体部材１２のカソード側に配置されたセパレータ１４に接触している。アノード側多孔体３６ａは、シール一体部材１２のアノード側に配置されたセパレータ１４に接触する。

アノード側多孔体３６ａおよびカソード側多孔体３６ｂは、金属多孔体などのガス拡散性および導電性を有する多孔質の材料で形成されている。アノード側多孔体３６ａおよびカソード側多孔体３６ｂは、上述したアノード側拡散層３４ａおよびカソード側拡散層３４ｂより空孔率が高く、内部におけるガスの流動抵抗がアノード側拡散層３４ａおよびカソード側拡散層３４ｂより低いものが用いられ、後述するように反応ガスが流動するための流路として機能する。アノード側多孔体３６ａおよびカソード側多孔体３６ｂは、積層部材３０の発電領域に対応した大きさを有している。

アノード側拡散層３４ａおよびカソード側拡散層３４ｂは、例えば、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロス、あるいは、カーボンペーパまたはカーボンフェルトによって形成される。図２に示すように、アノード側拡散層３４ａは、アノード側多孔体３６ａおよびカソード側多孔体３６ｂと同じ大きさを有している。カソード側拡散層３４ｂは、アノード側拡散層３４ａより、上下方向、左右方向ともに、僅かに大きい。

電解質膜３２は、図２に示すように、カソード側拡散層３４ｂと、ほぼ同じ大きさを有している。以上説明したように、カソード側拡散層３４ｂ、電解質膜３２は、アノード側多孔体３６ａ、カソード側多孔体３６ｂ、アノード側拡散層３４ａより、上下方向、左右方向ともに大きい。そのため、積層部材３０において、カソード側拡散層３４ｂ、電解質膜３２は、その外周端近傍が多孔体８４０、８５０およびアノード側拡散層３４ａの外周端より外側に延在している（図２）。すなわち、積層部材３０を構成する部材のうち、後述するように補強部材２０を支持するために用いられる部材（本実施例では、電解質膜３２と、カソード側拡散層３４ｂ）は、積層部材３０を構成する他の部材より積層部材３０の面方向に（積層方向と直交する方向に）外周端近傍が延在している。カソード側拡散層３４ｂ、電解質膜３２において、多孔体８４０、８５０の外周端より外側に延在している部分を、それぞれの周縁部と呼ぶ。

電解質膜３２は、例えばフッ素系樹脂材料あるいは炭化水素系樹脂材料で形成され湿潤状態において良好なイオン導電性を有するイオン交換膜である。電解質膜３２は、上述した周縁部より内側の領域の両側の表面に触媒層が塗布されている（触媒層の図示は省略）。触媒層は、例えば、白金または白金と他の金属からなる合金を含んでいる。

図２に示すように、シール部材４０は、積層部材３０の外周端に一体化されている。シール部材４０は、シール一体部材１２とセパレータ１４が積層された際に、隣接するセパレータ１４に密着してセパレータ１４との間をシールし、反応ガス（本実施例では、水素および空気）や冷却水の漏洩を防止する。

このシール部材４０は、積層部材３０の発電領域の全周を囲む第１のシールラインと、個々のマニホールド孔の全周を囲む第２のシールラインとを形成するリブＲＢを、シール一体部材１２の両面に有している。

シール部材４０は、ガス不透性と弾力性と燃料電池の運転温度域における耐熱性とを有する材料、例えば、ゴムやエラストマーなどの弾性部材よって形成される。具体的には、シリコン系ゴム、ブチルゴム、アクリルゴム、天然ゴム、フッ素系ゴム、エチレン・プロピレン系ゴム、スチレン系エラストマー、フッ素系エラストマーなどが用いられ得る。

シール部材４０は、図２において符号ＣＣで示すように、積層部材３０の端部に含浸して一体化されている。より具体的に説明すると、積層部材３０のうちアノード側多孔体３６ａおよびカソード側多孔体３６ｂおよびアノード側拡散層３４ａは、外周端の僅かな部分に、シール部材４０の成形材料（上述）が含浸している（図２）。一方、積層部材３０のうち、電解質膜３２およびカソード側拡散層３４ｂは、それぞれの周縁部が、シール部材４０の内部に延在している（図２）。このように、積層部材３０の端部にシール部材４０が一体化されていることにより、シール部材４０と積層部材３０との間のシール性が確保される。

補強部材２０は、シール部材４０を内部から補強するための部材であり、例えば、ポリエチレンなどの樹脂フィルムを用いて形成される。補強部材２０は、外端（後述）を除き、その表面全体がシール部材４０により被覆されている。補強部材２０の構成については、さらにシール一体部材１２の製造方法を説明する際に後述する。

・燃料電池の動作
図３を参照して、実施例に係る燃料電池１０の動作について説明する。図３は、燃料電池の酸化ガスの流れを示す説明図である。図を見やすくするため、図３においては、２つのセパレータ１４と２つのシール一体部材１２が交互に積層された様子を図示している。図３は、図１におけるＩ−Ｉ断面に対応する断面図を示している。

燃料電池１０は、酸化ガス供給用のマニホールド孔１６ｅに酸化ガス（本実施例では空気）が供給されると共に、燃料ガス供給用のマニホールド孔１６ａに燃料ガス（本実施例では水素）が供給されることにより、発電を行う。また、発電中の燃料電池１０には、発電に伴う発熱による燃料電池１０の温度上昇を抑制するために、冷却媒体供給用のマニホールド孔１６ｃに冷却媒体が供給される。

マニホールド孔１６ｅに供給された酸化ガスは、図３において矢印で示すように、マニホールド孔１６ｅからシール一体部材１２に形成された酸化ガス供給流路１４１を通って、カソード側多孔体３６ｂに供給される。酸化ガス供給流路１４１は、中間プレート１４ｂに形成された櫛歯状のスリット（図１）とカソードプレート１４ａに形成された孔（図１）によって形成される。カソード側多孔体３６ｂに供給された酸化ガスは、酸化ガスの流路として機能するカソード側多孔体３６ｂの内部を流動する。そして、酸化ガスは、シール一体部材１２に形成された酸化ガス排出流路１４２を通って、酸化ガス排出用のマニホールド孔１６ｆへ排出される。酸化ガス排出流路１４２は、酸化ガス供給流路１４１と、上述した中間プレート１４ｂに形成された櫛歯状のスリットとカソードプレート１４ａに形成された孔によって形成される。カソード側多孔体３６ｂを流動する酸化ガスの一部は、カソード側多孔体３６ｂに当接しているカソード側拡散層３４ｂの全体に亘って拡散し、カソード反応（例えば、２Ｈ^＋＋２ｅ⁻＋（１／２）Ｏ_２→Ｈ_２Ｏ）に供される。

図示は省略するが、酸化ガスと同様に燃料ガスの供給／排出が行われる。具体的には、燃料ガス供給用のマニホールド孔１６ａに供給された燃料ガスは、マニホールド孔１６ａからセパレータ１４に形成された燃料ガス供給流路を通って、アノード側多孔体３６ａに供給される。アノード側多孔体３６ａに供給された燃料ガスは、燃料ガスの流路として機能するアノード側多孔体３６ａの内部を流動する。そして、燃料ガスは、シール一体部材１２に形成された燃料ガス排出流路を通って、燃料ガス排出用のマニホールド孔１６ｂに排出される。アノード側多孔体３６ａを流動する酸化ガスの一部は、アノード側多孔体３６ａに当接しているアノード側拡散層３４ａの全体に亘って拡散し、アノード反応（例えば、Ｈ_２→２Ｈ^＋＋２ｅ⁻）に供される。

冷却媒体供給用のマニホールド孔１６ｃに供給された冷却媒体は、マニホールド孔１６ｃからセパレータ１４に形成された冷却媒体流路に供給される。冷却媒体流路は、上述した中間プレート１４ｂに形成されたスリット（図１）によって形成され、一端が冷却媒体供給用のマニホールド孔１６ｃに、他端が冷却媒体排出用のマニホールド孔１６ｄに連通している。冷却媒体流路に供給された冷却媒体は、冷却媒体流路の一端から他端まで流動し、冷却媒体排出用のマニホールド孔１６ｄに排出される。

・シール一体部材の製造方法：
図４〜図８を参照して、上述した構成を有するシール一体部材１２の製造方法を説明する。図４は、実施例におけるシール一体部材の製造ステップを示すフローチャートである。図５は、実施例におけるＭＥＧＡの正面図である。図６は、実施例における補強部材の正面図である。図７は、実施例におけるシール一体部材の製造を説明するための図である。図８は、実施例における成形型を示す図である。図７は、図８におけるＦ−Ｆ断面に対応している。

先ず、ＭＥＧＡ３５が準備される（ステップＳ１０２）。ＭＥＧＡ３５は、上述した電解質膜３２の両面にアノード側拡散層３４ａおよびカソード側拡散層３４ｂを予めホットプレスによって接着して一体化したものである。カソード側拡散層３４ｂは、電解質膜３２のカソード側の面にぴったりと重なるようにホットプレスされる。アノード側拡散層３４ａは、図５に示すように、電解質膜３２のアノード側の面に、その外周端が、長さＷだけ電解質膜３２の外周端より内側に位置するようにホットプレスされる。図５には、電解質膜３２およびカソード側拡散層３４ｂにおける、アノード側拡散層３４ａの外周端より外側に延在している部位（周縁部）がハッチングされている。

次いで、補強部材２０が準備される（ステップＳ１０４）。図６に示すように、補強部材２０は、第１の孔ＨＬ１と、複数の第２の孔ＨＬ２を有している。第１の孔ＨＬ１は、補強部材２０の略中央部に、ＭＥＧＡ３５にほぼ等しいで形成されている。厳密に言えば、第１の孔ＨＬ１は、ＭＥＧＡ３５のアノード側拡散層３４ａより僅かに大きく、ＭＥＧＡ３５の電解質膜３２およびカソード側拡散層３４ｂより僅かに小さい大きさに形成されている。複数の第２の孔ＨＬ２は、それぞれ形成されるべきシール部材４０に備えられるマニホールド孔１６ａ〜１６ｆ（図１）に対応する位置および大きさに形成される。厳密には、補強部材２０の第２の孔ＨＬ２を形成している壁面をシール部材４０で被覆するために、第２の孔ＨＬ２は、シール部材４０に備えられるマニホールド孔１６ａ〜１６ｆよりわずかに小さく形成される。

ここで、補強部材２０において、外周の端を外端と呼び、第１の孔ＨＬ１を形成している端を内端と呼ぶこととする。

ＭＥＧＡ３５と補強部材２０が準備されると、ＭＥＧＡ３５と補強部材２０を接着する（ステップＳ１０６）。具体的には、ＭＥＧＡ３５の周縁部（図５のハッチング部位）上に、補強部材２０内端が位置するように、ＭＥＧＡ３５と補強部材２０とを重ね、ホットプレスにより接着する。図６において、破線で示す領域はＭＥＧＡ３５の周縁部と重なる領域を示している。ＭＥＧＡ３５と補強部材２０が接着されてものをＭＥＧＡアセンブリと呼ぶ。本ステップは、例えば、ステップＳ１０２において、電解質膜３２に、拡散層３４ａ、３４ｂをホットプレスしてＭＥＧＡ３５を作製する際に、同時に行われても良い。

ＭＥＧＡアセンブリが準備されると、一体化成型用の成形型が準備される（ステップＳ１０８）。成形型は、図７（ａ）に示すように、上型９１０と下型９２０を有している。下型９２０は、図７、図８に示すように、形成されるべきシール部材４０の外形に合致するキャビティ形状を有している。また、上型９１０および下型９２０には、図７、図８に示すように、形成されるべきシール部材４０に備えられる各マニホールド孔１６ａ〜１６ｆに対応する突状部ＰＪが形成されている。上型９１０には、突状部ＰＪに成形材料の投入口ＳＨが形成されている。

次いで、下型９２０にカソード側多孔体３６ｂが配置される（ステップＳ１１０）。配置されたカソード側多孔体３６ｂに重ねて、ＭＥＧＡアセンブリが配置される（ステップＳ１１２）。ＭＥＧＡアセンブリは、ＭＥＧＡ３５の周縁部がカソード側多孔体３６ｂの外側にはみ出すように位置決めされて、カソード側多孔体３６ｂ上に配置される。

配置されたＭＥＧＡアセンブリに重ねて、アノード側多孔体３６ａが配置される（ステップＳ１１４）。アノード側多孔体３６ａは、ＭＥＧＡ３５の周縁部より内側の領域、すなわち、発電領域に対応する領域に配置される。

こうして、下型に、積層部材３０が全て配置されると、所定の型圧で型締めされる（ステップＳ１１６）。図７（ｂ）には、下型９２０と上型９１０とが型締めされた状態が示されている。型締めされた状態において、補強部材２０の外端付近は、上型９１０と下型９２０に挟持される（図７（ｂ）：Ｔ１）。一方、補強部材２０の内端付近は、電解質膜３２の周縁部に接着されている（図７（ｂ）：Ｔ２）。このように、補強部材２０の外端付近と、内端付近が固定されることにより、型内において補強部材２０が支持される。また、型締めされた状態において、型内には、シール部材４０の形状を有する空間ＳＰが形成される（図７（ｂ））。

この空間ＳＰにおいてシール部材４０の射出成形が行われる（ステップＳ１１８）。具体的には、シール部材４０の成形材料としての液状ゴムが上述した投入口ＳＨから空間ＳＰに投入された後、加硫工程が行われる。

この射出成形において、成形材料が積層部材３０の端部に含浸する（図２における領域ＣＣ）ことにより積層部材３０とシール部材４０が一体化するように、成形材料の投入圧力が制御される。

シール部材４０が射出成形されると、型を開いてシール一体部材１２が取り出され、シール部材４０からはみ出した補強部材２０の外端部分が裁断される（ステップＳ１２０）。

以上説明した本実施例によれば、補強部材２０の外端付近は成形型を用いて、内端付近は電解質膜３２とアノード側拡散層３４ａとを用いて固定・支持されることにより、シール部材４０の射出成形時において補強部材２０は型内に位置決めされる。さらに、射出成型時の射出圧による補強部材２０の変形や位置ずれが抑制される。補強部材２０がシール部材４０内部の狙った位置に精度良く配置されたシール一体部材１２を製造することができる。

補強部材２０のシール部材４０内における位置が狙った位置からずれると、シール部材４０のリブＲＢによるシール性能が変動する。例えば、リブＲＢから補強部材２０までの距離が狙いと異なると、同じ押圧力を受けたときの変形量や、同じ変形が生じたときの反力などのリブＲＢの特性が異なり、所望のシール性能が得られないおそれがある。この結果、燃料電池においてガス漏れやクロスリークが発生することができる。

本実施例では、補強部材２０をシール部材４０内部の狙った位置に精度良く配置できるので、シール部材４０のリブＲＢのシール性能のバラツキを抑えて、安定したシール性を確保でき、ガス漏れやクロスリークを抑制することができる。

さらに、本実施例では、補強部材２０は、燃料電池１０内部において、上述した第１のシールラインより内側、および、第２のシールラインより内側において、シール部材４０に被覆されており、露出していない。この結果、補強部材２０は、第１のシールラインより内側において反応ガスや生成水に曝されたり、第２のシールラインより内側において反応ガスや冷却水に曝されることがない。この結果、本実施例では、補強部材２０の腐食を抑制し、クロスリークを抑制することができる。

理解の容易のため、従来の構成の例を、比較例としてシール一体部材１２０について、図９〜図１１を参照して説明する。図９は、比較例におけるシール一体部材の製造を説明するための図である。図１０は、比較例おける成形型を示す図である。図１１は、比較例におけるシール一体部材の構成を示す図である。

比較例におけるＭＥＧＡ３５０は、電解質膜３２０およびカソード側拡散層３４０ｂの大きさがアノード側拡散層３４ａと同じであり、電解質膜３２０およびカソード側拡散層３４０ｂは、補強部材２０を固定・支持するために用いられていない。

図９、１０に示すように比較例における成形型の上型９１０および下型９２０には、それぞれ、複数の位置決めピン９１１および９２２が設けられている。位置決めピン９１１および９２２は、第１のシールラインより内側において、補強部材２０の内端付近に対応する位置に設けられている。型締めされた状態において、位置決めピン９１１および９２２により、補強部材２０の内端付近を固定し、補強部材２０の位置決めが行われる（図９（ｂ）：Ｔ２）。その他の構成は、実施例と同様であるので、説明を省略する。

比較例におけるシール一体部材１２には、図１１に示すように、シール部材４００における第１のシールラインより内側に、孔ＨＬが残ってしまう。孔ＨＬは、位置決めピン９１１および９２１により形成される孔である。従って、補強部材２０は、孔ＨＬの部分において露出し、反応ガスや酸性になりやすい生成水に曝されてしまう。この結果、孔ＨＬの部分において、補強部材２０が腐食し、穴あきが生じてしまうおそれがある。穴あきが生じると、クロスリークが発生する。

本実施例では、補強部材２０は、第１のシールラインの内側においてシール部材４０に被覆されているので、そのような不都合がなく、クロスリークの発生を抑制することができる。

さらに、本実施例では、図２に示すように、補強部材２０の内端とアノード側拡散層３４ａの端面との間に隙間ＮＴができるように、補強部材２０の形状を調整している。この結果、隙間ＮＴの部分においてシール部材４０が電解質膜３２に密着するので、電解質膜３２に沿って反応ガスが漏れることを抑制し、よりクロスリークを抑制することができる。

さらに、本実施例におけるシール一体部材１２は、補強部材２０の内端部分が電解質膜３２に接着されているため、シール部材４０の面方向の変形を抑制することができる。この結果、リブＲＢが面方向に滑ることにより、シール性が悪化することを抑制することができ、ガス漏れやクロスリークを抑制することができる。また、シール部材４０内部において、補強部材２０と、電解質膜３２およびカソード側多孔体３６ｂが互いに支持し合うので、シール部材４０の変形が抑制され、燃料電池１０の製造時におけるシール一体部材１２の組み付け性、取り回し性が向上する。

Ｂ．変形例：
上記実施例では、積層部材３０を構成する部材のうち、電解質膜３２とカソード側拡散層３４ｂとを用いて、補強部材２０を支持しているが、これに限らず、他の部材を用いても良い。一般的に言えば、少なくとも積層部材３０の端部を用いて、補強部材２０を支持すれば良い。積層部材３０の端部とは、積層部材３０を構成する所定の厚みの板状部材の面方向の周縁部（外周部）の少なくとも一部を意味し、好ましくは面方向の全周縁部を意味する。積層部材３０を構成する所定の厚みの板状部材とは、例えば、電解質膜、アノード側拡散層、カソード側拡散層、アノード側多孔体、カソード側多孔体を含む。実施例とは異なる部材を用いて補強部材２０を支持する変形例を、図１２〜図１７を参照して、第１〜第６変形例として説明する。図１２〜図１７は、第１〜第６変形例におけるシール一体部材の構成をそれぞれ示す図である。

・第１変形例
図１２を参照して、第１変形例について説明する。第１変形例におけるシール一体部材１２１は、電解質膜３２０の構成が、実施例における電解質膜３２と異なる。第１変形例におけるシール一体部材１２１の電解質膜３２０は、アノード側拡散層３４ａと同じ大きさにされている。このため、カソード側拡散層３４ｂのみが、アノード側拡散層３４ａより大きく形成されている。補強部材２０の内端部分は、カソード側拡散層３４ｂに接着され、カソード側拡散層３４ｂにより固定・支持される（図１２：Ｔ２）。

・第２変形例
図１３を参照して、第２変形例について説明する。第２変形例におけるシール一体部材１２２は、カソード側拡散層３４０ｂの構成が、実施例におけるカソード側拡散層３４ｂと異なる。第２変形例におけるシール一体部材１２２のカソード側拡散層３４０ｂは、アノード側拡散層３４ａと同じ大きさにされている。このため、電解質膜３２のみが、アノード側拡散層３４ａより大きく形成されている。補強部材２０の内端部分は、電解質膜３２に接着される。電解質膜３２は、薄く剛性が低いが、シール部材４０の射出成形時に、実施例と同様に補強部材２０の外端部分を成形型により固定すれば、外端部分と内端部分の両方を固定できるので、電解質膜３２を用いて補強部材２０を固定・支持することができる。（図１３：Ｔ２）。本変形例では、上下方向に対称な構成とすることができるので、シール部材４０を射出成形する際の成形性が向上する。

・第３変形例
図１４を参照して、第３変形例について説明する。第３変形例におけるシール一体部材１２３は、アノード側拡散層３４０ａとカソード側拡散層３４０ｂの構成が、実施例におけるアノード側拡散層３４ａとカソード側拡散層３４ｂと異なる。第３変形例におけるシール一体部材１２３のアノード側拡散層３４０ａは、実施例におけるカソード側拡散層３４ｂと同じ大きさにされている。そして、第３変形例におけるシール一体部材１２３のカソード側拡散層３４０ｂは、実施例におけるアノード側拡散層３４ａと同じ大きさにされている。このため、電解質膜３２とアノード側拡散層３４０ａとが、カソード側拡散層３４０ｂより大きく形成されている。補強部材２０の内端部分は、電解質膜３２に接着される。補強部材２０の内端部分は、電解質膜３２に接着され、電解質膜３２とアノード側拡散層３４０ａにより固定・支持される（図１４：Ｔ２）。

・第４変形例
図１５を参照して、第４変形例について説明する。第４変形例におけるシール一体部材１２４は、アノード側拡散層３４０ａとカソード側拡散層３４０ｂと電解質膜３２０の構成が、実施例におけるアノード側拡散層３４ａとカソード側拡散層３４ｂと電解質膜３２と異なる。第４変形例におけるシール一体部材１２４のアノード側拡散層３４０ａは、実施例におけるカソード側拡散層３４ｂと同じ大きさにされている。そして、第４変形例におけるシール一体部材１２３のカソード側拡散層３４０ｂおよび電解質膜３２０は、実施例におけるアノード側拡散層３４ａと同じ大きさにされている。このため、アノード側拡散層３４０ａが、カソード側拡散層３４０ｂおよび電解質膜３２０より大きく形成されている。補強部材２０の内端部分は、アノード側拡散層３４０ａに接着され、アノード側拡散層３４０ａにより固定・支持される（図１５：Ｔ２）。本変形は、アノード側拡散層３４０ａにおけるシール部材４０の含浸領域が大きくし、よりアノード側のシール性を重視した構成である。本変形例では、アノード側から水素が漏れる可能性をより低減できる。

実施例のように、カソード側拡散層３４ｂを大きくしてカソード側拡散層３４ｂにおけるシール部材４０の含浸領域を大きくするか、第４変形例のように、アノード側拡散層３４ａを大きくしてカソード側拡散層３４ｂにおけるシール部材４０の含浸領域を大きくするかは、設計思想、各反応ガスのガス圧などの運転条件、各拡散層の電解質膜への接着強度などを考慮して決定される。カソード側の含浸領域を大きくすれば、カソード側拡散層と電解質膜との接着強度およびカソード側のシール性の向上を図ることができ、アノード側の含浸領域を大きくすれば、アノード側拡散層と電解質膜との接着強度およびアノード側のシール性の向上を図ることができる。

・第５変形例
図１６を参照して、第５変形例について説明する。第５変形例におけるシール一体部材１２５は、アノード側拡散層３４０ａと電解質膜３２０の構成が、実施例におけるアノード側拡散層３４ａと電解質膜３２と異なる。第５変形例におけるシール一体部材１２５において、アノード側拡散層３４０ａは、実施例におけるカソード側拡散層３４ｂと同じ大きさにされ、電解質膜３２０は、実施例におけるアノード側拡散層３４ａと同じ大きさにされている。このため、アノード側拡散層３４０ａおよびカソード側拡散層３４ｂが、電解質膜３２０より大きく形成されている。補強部材２０の内端部分は、アノード側拡散層３４０ａとカソード側拡散層３４ｂにより挟持され、両拡散層３４０ａ、３４ｂにより固定・支持される（図１６：Ｔ２）。本変形は、アノード側拡散層３４０ａおよびカソード側拡散層３４ｂ共にシール部材４０の含浸領域を大きくし、シール性を向上させ得る。

・第６変形例
図１７を参照して、第６変形例について説明する。第６変形例におけるシール一体部材１２６において、電解質膜３２、アノード側拡散層３４ａ、カソード側拡散層３４０ｂの構成は、第２変形例におけるそれぞれの構成と同一である。第６変形例におけるシール一体部材１２６では、補強部材が、第１の層２０ａと第２の層２０ｂからなる２層構造に構成されている。補強部材の内端部分において、第１の層２０ａと第２の層２０ｂは、電解質膜３２を挟持している。この結果、本変形例では、第２変形例と同様の作用・効果を奏する。

・第７変形例
上記実施例では、シール部材４０と一体化される積層部材３０は、電解質膜３２と、アノード側拡散層３４ａと、カソード側拡散層３４ｂと、アノード側多孔体３６ａと、カソード側多孔体３６ｂであるが、必ずしもこれら全てが一体化される必要はない。かかる例を、第７変形例として、図１８を参照して説明する。図１８は、第７変形例におけるシール一体部材の構成を示す図である。

第７変形例におけるシール一体部材１２７において、シール部材４０と一体化される積層部材３００は、電解質膜３２とアノード側拡散層３４ａとカソード側拡散層３４ｂである。アノード側多孔体３６ａとカソード側多孔体３６ｂとは、別体で用意され、シール一体部材１２７とセパレータ１４とを積層して、燃料電池１０を構成する際に、シール一体部材１２７とセパレータ１４との間に配置される。本変形例では、アノード側多孔体３６ａとカソード側多孔体３６ｂとをシール部材４０と一体に成形しないので、アノード側多孔体３６ａとカソード側多孔体３６ｂにおける成形材料の含浸量のコントロールが不要になるので、より容易にシール一体部材を製造することができる。

・その他の変形例：
上記実施例および変形例では、積層部材３０の各部材やセパレータ１４の各部材の材料を特定しているが、これらの材料に限定されるものではなく、適正な種々の材料を用いることができる。例えば、アノード側多孔体３６ａおよびカソード側多孔体３６ｂを、金属多孔体を用いて形成するとしているが、例えばカーボン多孔体といった他の材料を用いて形成することも可能である。また、セパレータ１４は、金属を用いて形成するとしているが、例えばカーボンといった他の材料を用いることも可能である。

上記実施例では、セパレータ１４は３層の金属板を積層した構成であり、その発電領域に対応する部分が平坦な形状であるとしているが、セパレータ１４の構成は他の任意の構成とすることが可能であり、またセパレータ１４の形状は他の任意の形状とすることが可能である。具体的には、発電領域に対応する表面に溝状の反応ガス流路が形成されたセパレータ（例えば、カーボンで作製される）を採用しても良いし、発電領域に対応する部分に反応ガス流路として機能する波板形状を有するセパレータ（例えば、金属板をプレス成形して作製される）を採用しても良い。

また、上記実施例では、積層部材３０は、電解質膜、アノード側およびカソード側拡散層、アノード側およびカソード側多孔体から構成されているが、これに限られない。例えば、反応ガス流路が形成されたセパレータや、反応ガス流路として機能する波板形状を有するセパレータを用いる場合には、アノード側およびカソード側多孔体は無くても良い。

以上、本発明の実施例および変形例について説明したが、本発明はこれらの実施例および変形例になんら限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲内において種々の態様での実施が可能である。

実施例における燃料電池の構成を示す説明図。 実施例におけるシール一体部材の構成を示す説明図。 燃料電池の酸化ガスの流れを示す説明図。 実施例におけるシール一体部材の製造ステップを示すフローチャート。 実施例におけるＭＥＧＡの正面図。 実施例における補強部材の正面図。 実施例におけるシール一体部材の製造を説明するための図。 実施例における成形型を示す図。 比較例におけるシール一体部材の製造を説明するための図。 比較例おける成形型を示す図。 比較例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第１変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第２変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第３変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第４変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第５変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第６変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。 第７変形例におけるシール一体部材の構成を示す図。

符号の説明

１０...燃料電池
１２...シール一体部材
１４...セパレータ
１４ａ...カソードプレート
１４ｂ...中間プレート
１４ｃ...アノードプレート
１６ａ〜１６ｆ...マニホールド孔
２０...補強部材
３０、３００...積層部材
３２、３２０...電解質膜
３４ａ、３４０ａ...アノード側拡散層
３４ｂ、３４０ｂ...カソード側拡散層
３５、３５０...ＭＥＧＡ
３６ａ...アノード側多孔体
３６ｂ...カソード側多孔体
４０、４００...シール部材
１２０〜１２７...シール一体部材
４００...シール部材
８４０...多孔体
９１０...上型
９１１...位置決めピン
９２０...下型

Claims (17)

1. 積層されて燃料電池を構成するシール一体部材であって、積層部材と、前記積層部材の端部と一体化され、積層されたときに隣接部材との間をシールするためのシール部材とを有するシール一体部材の製造方法であって、
   電解質膜と、前記電解質膜の一の側に配置された第１の拡散層と、前記電解質膜の他の側に配置された第２の拡散層と、を少なくとも含む前記積層部材を準備し、
   前記シール部材を内部から補強するための補強部材を準備し、
   前記積層部材の端部を用いて前記補強部材を支持し、
   前記補強部材が露出しないように覆い、前記シール部材を射出成形により成形し、
   前記補強部材の支持は、前記積層部材のうち、少なくとも前記第１の拡散層を用いて行われる、製造方法。
2. 請求項１に記載の製造方法において、
   前記積層部材の端部の一部は、他の部分より外側に延在し、
   前記補強部材は、前記延在している部位に重なることにより支持される、製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の製造方法において、
   前記補強部材の支持は、前記積層部材のうち、少なくとも前記第１の拡散層と前記第２の拡散層とを用いて行われる、製造方法。
4. 請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の製造方法において、
   前記第１の拡散層は、アノード側拡散層である、製造方法。
5. 請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の製造方法において、
   前記補強部材の支持は、前記積層部材のうち、少なくとも前記電解質膜を用いて行われる、製造方法。
6. 請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の製造方法において、
   前記補強部材を支持する際に、前記補強部材は、前記積層部材に接着される、製造方法。
7. 請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の製造方法において、
   前記シール部材の成形において、前記シール部材は、前記積層部材における発電領域の周囲に第１のシールラインを有すると共に、前記第１のシールラインの内側に前記補強部材が露出しないように形成される、製造方法。
8. 請求項１ないし請求項７のいずれかに記載の製造方法において、
   前記シール部材の成形において、前記シール部材は、前記積層部材の外側に配置されたマニホールド孔の周囲に第２のシールラインを有すると共に、前記第２のシールラインの内側に前記補強部材が露出しないように形成される、製造方法。
9. 積層されて燃料電池を構成するシール一体部材であって、
   電解質膜と、前記電解質膜の一の側に配置された第１の拡散層と、前記電解質膜の他の側に配置された第２の拡散層と、を少なくとも含む積層部材と、
   積層されたときに隣接部材との間をシールすると共に、前記積層部材の端部と一体化しているシール部材と、
   前記積層部材の端部を用いて支持されていると共に、前記シール部材を内部から補強するための補強部材と、
   を備え、
   前記シール部材は、前記補強部材が露出しないように覆い、射出成形により成形され、
   前記補強部材は、前記積層部材のうち、少なくとも前記第１の拡散層を用いて支持されている、シール一体部材。
10. 請求項９に記載のシール一体部材において、
    前記積層部材の端部の一部は、他の部分より外側に延在し、
    前記補強部材は、前記延在している部位に重なることにより支持される、シール一体部材。
11. 請求項９または請求項１０に記載のシール一体部材において、
    前記補強部材は、前記積層部材のうち、少なくとも前記第１の拡散層と前記第２の拡散層とを用いて支持されている、シール一体部材。
12. 請求項９ないし請求項１１のいずれかに記載のシール一体部材において、
    前記第１の拡散層は、アノード側拡散層である、シール一体部材。
13. 請求項９ないし請求項１２のいずれかに記載のシール一体部材において、
    前記補強部材は、前記積層部材のうち、少なくとも前記電解質膜を用いて支持されている、シール一体部材。
14. 請求項９ないし請求項１３のいずれかに記載のシール一体部材において、
    前記補強部材は、前記積層部材に接着されている、シール一体部材。
15. 請求項９ないし請求項１４のいずれかに記載のシール一体部材において、
    前記シール部材は、前記積層部材における発電領域の周囲に第１のシールラインを有し、
    前記補強部材のうちの前記第１のシールラインの内側に対応する部分は、前記シール部材によって被覆されている、シール一体部材。
16. 請求項９ないし請求項１５のいずれかに記載のシール一体部材において、
    前記シール部材および前記補強部材は、前記積層部材の外側に配置されたマニホールド孔を有し、
    前記シール部材は、さらに、前記マニホールド孔の周囲に第２のシールラインを有し、 前記補強部材のうちの前記第２のシールラインの内側に対応する部分は、前記シール部材によって被覆されている、シール一体部材。
17. 請求項９ないし請求項１６のいずれかに記載のシール一体部材を、セパレータを挟んで複数個積層して構成された燃料電池。

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