JP5114112B2 - 樹脂組成物、熱伝導シート、金属箔付高熱伝導接着シート、ならびに、金属板付高熱伝導接着シート - Google Patents
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Description
例えば、特許文献1には、半導体チップのボンディング面と反対側の面に高熱伝導性樹脂層を接着させて金属箔付高熱伝導接着シートが用いられることが記載されている。
また、金属箔付高熱伝導接着シートは、通常、この高熱伝導性樹脂層の表面を発熱部材などの被着体に接着させて用いられ、高熱伝導性樹脂層は、通常、発熱部材側から金属箔層側にすばやく熱を伝達すべく無機フィラーが樹脂成分に対して高充填された樹脂組成物により形成されている。
また、高熱伝導性樹脂層には、高温下においても接着力を維持させること、ならびに、優れた耐熱性が求められていることから、この樹脂組成物の樹脂成分にはエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂が用いられたりしている。
したがって、より短時間で硬化させ得る樹脂組成物を用いることにより被着体への接着作業性を良好なものとさせ得る。
このように、熱伝導性および耐熱性に優れた高熱伝導性樹脂層を有し、しかも、良好な接着作業性となるように高熱伝導性樹脂層が形成されている金属箔付高熱伝導接着シートが従来求められている。
しかし、従来、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物の熱硬化の挙動については、十分な検討がなされていない。したがって、従来の熱伝導シートや、金属箔付高熱伝導接着シートあるいは金属板付高熱伝導接着シートなどにおいては、その要望を満足するものが得られていない。
また、所定の硬化促進剤を用いたエポキシ樹脂の硬化反応においては、三酸化ホウ素の存在によって硬化反応が加速されエポキシ樹脂の硬化時間が短縮されることを見出し本発明の完成に到ったのである。
また、本発明によれば、高熱伝導性樹脂層の形成に用いられている樹脂組成物中に無機フィラーとエポキシ樹脂とを含んでいることから、熱伝導性シートや、金属箔付高熱伝導接着シート、あるいは、金属板付高熱伝導接着シートの高熱伝導性樹脂層を熱伝導性、耐熱性などに優れたものとさせ得る。
しかも、エポキシ樹脂の硬化促進剤として、三酸化ホウ素成分の存在によってエポキシ樹脂の硬化反応をいっそう促進させ得る三フッ化ホウ素系硬化促進剤が樹脂組成物中に含まれることから、例えば、窒化ホウ素のように三酸化ホウ素成分を含む物質が無機フィラーとして用いられた場合に、他の硬化促進剤が用いられた場合と比べてエポキシ樹脂の硬化時間を短縮させ得る。
すなわち、本発明によれば、熱硬化性に優れた樹脂組成物を提供し得る。
また、熱伝導性、耐熱性などに優れ、しかも、接着作業性の良好な熱伝導性シート、金属箔付高熱伝導接着シート、ならびに、金属板付高熱伝導接着シートを提供し得る。
本実施形態における金属箔付高熱伝導接着シートは、金属箔層と高熱伝導性樹脂層との積層構造を有し、シート状に形成されている。
この図1では、半導体モジュールのヒートシンクに前記高熱伝導性樹脂層が接着されて使用される場合を例示している。
また、このような金属箔としては、各種メッキが施されたものや、あるいは、複数種類の金属が積層されているクラッド箔なども用いることができる。
この表面粗化については、金属箔の表面をサンドブラスト処理や酸化処理するなどして施すことができる。
なお、電解金属箔を用いる場合においては、そのマット面(粗化面)を高熱伝導性樹脂層との積層界面として利用することができ、サンドブラスト処理や酸化処理などの特段の処理を必要としない点において好適である。
さらに、この電解銅箔には、マット面にジンケート処理が施されているものを用いることが好ましい。
この窒化ホウ素フィラーとしては、通常、鱗片形状を有する平均粒子径1〜20μmのものを用いることができる。この平均粒子径については、レーザー回折法によるD50値を測定することにより求めることができる。
なお、高熱伝導性樹脂層の形成に用いられる樹脂組成物には、この窒化ホウ素フィラーに加えて、アルミナフィラー、窒化アルミニウムフィラー、窒化ケイ素フィラー、炭化ケイ素フィラー、二酸化ケイ素フィラー、ダイヤモンドフィラーなどを併用することができる。
このエポキシ樹脂の滲み出しが激しい場合には、例えば、金属箔層の背面側など本来金属部分が露出しているべき個所にエポキシ樹脂被膜を形成させてしまうおそれがある。
樹脂組成物に適度な流れ性を付与して、これらの問題をより確実に抑制させ得る点において、このエポキシ樹脂としては、エポキシ当量450〜2000g/eqの常温固体のビスフェノールA型エポキシ樹脂と、エポキシ当量160〜220g/eqの多官能の常温固体で87℃から93℃の間に軟化点を有するノボラック型エポキシ樹脂とが(ビスフェノールA型エポキシ樹脂/ノボラック型エポキシ樹脂)=40/60〜60/40となる重量比率で混合されているものを用いることが好ましい。
なお、このエポキシ当量は、JIS K 7236により求めることができる。
この、三フッ化ホウ素系硬化促進剤としては、三フッ化ホウ素アニリン、三フッ化ホウ素p−トルイジン、三フッ化ホウ素N−メチルアニリン、三フッ化ホウ素N−エチルアニリン、三フッ化ホウ素2,4−ジメチルアニリン、三フッ化ホウ素ベンジルアミン、三フッ化ホウ素モノエチルアミン、三フッ化ホウ素N,N−ジメチルアニリン、三フッ化ホウ素トリエタノールアミン、三フッ化ホウ素ピペリジン、三フッ化ホウ素トリエチルアミン、三フッ化ホウ素エチルエーテル、三フッ化ホウ素メチルエーテル、三フッ化ホウ素n−ブチルエーテル、三フッ化ホウ素テトラヒドロフラン、三フッ化ホウ素フェノールなどがあげられる。
なかでも、三フッ化ホウ素モノエチルアミン、三フッ化ホウ素トリエタノールアミン、三フッ化ホウ素ピペリジンが好ましい。
なかでも、エポキシ樹脂が、上記に示したようなビスフェノールA型エポキシ樹脂とノボラック型エポキシ樹脂とが重量で40/60〜60/40の割合で混合されている場合においては、4,4’−ジアミノジフェニルスルホンが、優れた硬化性能を発揮する点において好適である。
この塗工液の作製方法については、一般的な、樹脂溶液の作製方法を採用することができ、例えば、エポキシ樹脂、三フッ化ホウ素系硬化促進剤などを一旦溶媒などに溶解させたエポキシ樹脂溶液にミキサーなどにより窒化ホウ素フィラーを分散させる方法などを採用することができる。
図1では、半導体モジュールのヒートシンクに対して高熱伝導性樹脂層が接着されて用いられる場合を示している。
このように半導体モジュールのヒートシンクに対して高熱伝導性樹脂層を接着させるには、例えば、加熱状態の熱板上に高熱伝導性樹脂層を表向きにして載置して高熱伝導性樹脂層を熱板の熱により軟化させ、半導体モジュールのヒートシンク露出面をこの軟化状態の高熱伝導性樹脂層表面に押圧して高熱伝導性樹脂層のエポキシ樹脂が硬化するまで保持して、半導体モジュールに対する金属箔付高熱伝導接着シートの接着を完了させる方法があげられる。
例えば、リードフレームが固定されたケース内に、ハンダ付けされた半導体チップを搭載したヒートシンクを配置し、この半導体チップとリードフレームとをワイヤーボンドにより電気的に接続させた半製品を用いて、注型用金型内に金属箔付高熱伝導接着シートを高熱伝導性樹脂層を表向きにしてセットし、この金属箔付高熱伝導接着シート上にヒートシンクが位置するようにして前記半製品を載置して、半製品のケース内に加熱溶融されたモールド樹脂を注入することにより、このモールド樹脂の熱で、あるいは注型用金型を加熱して高熱伝導性樹脂層を軟化させてヒートシンクに接着硬化させる方法、すなわち、半導体モジュールの製造と同時に金属箔付高熱伝導接着シートの接着を実施させる方法などがあげられる。
したがって、本実施形態の金属箔付高熱伝導接着シートにおいては、窒化ホウ素を樹脂組成物中により多く含有させて、金属箔付高熱伝導接着シートの接着作業性と、高熱伝導性樹脂層の熱伝導率とを同時に向上させ得るという優れた効果を奏する。
例えば、0.01〜0.5%程度に三酸化ホウ素成分が含まれている窒化ホウ素フィラーを用いる場合であれば三フッ化ホウ素系硬化促進剤とともに高熱伝導性樹脂層中に、通常、体積で25%以上の割合で充填させることで、優れた接着作業性を有する金属箔付高熱伝導接着シートとすることができ、50%以上の割合で充填させることで、接着作業性とともに熱伝導性に優れた金属箔付高熱伝導接着シートとすることができる。また、重量で65%以上の割合で充填させることで、さらに優れた熱伝導性と接着作業性を有する金属箔付高熱伝導接着シートとすることができる。
すなわち、上記に例示の金属箔付高熱伝導接着シートの製造方法における電解銅箔に代えて、例えば、表面離型処理されたポリエチレンテレフタレート(PET)フィルムを用い、三酸化ホウ素成分を含む無機フィラーとエポキシ樹脂とを含む塗工液をこのPETフィルムにコーティングして乾燥を実施してPETフィルム上にシート状物を形成させて熱伝導シートを作製することができる。
また、このようにして形成されたシート状物を複数積層一体化させて厚みの厚い熱伝導シートを形成させることもできる。
さらに、本発明は、樹脂組成物の使用態様を、コーティングによるシート状物の形成に限定するものでもなく注型金型などを用いた成形加工などにも使用し得る。
(実施例1〜4、比較例1〜8)
(配合:樹脂組成物の作製)
表1に示す材料を表1に示す割合で溶剤に溶解させた樹脂組成物を作製した。
(ゲルタイムの測定)
得られた樹脂組成物を約1cm3、140℃に加熱された熱盤上に滴下し、この滴下された樹脂組成物をステンレス製スパチュラの先端で熱盤上に輪を描くように数秒に1回の割合で攪拌し、攪拌後にスパチュラの先端を熱盤表面から約1cm高さに持ち上げて樹脂組成物の糸引き状況を目視にて観察した。
このスパチュラの先端を持ち上げた際に糸引きを生じないか、あるいは、糸引きが生じてもすぐに切れてしまう状況となるまでに要する時間をゲルタイムとして測定した。
結果を、表2に示す。
Claims (4)
- エポキシ樹脂と無機フィラーとを含み、前記エポキシ樹脂を熱硬化させるべく硬化促進剤がさらに含有されており、前記無機フィラーとして三酸化ホウ素を0.01%〜0.5%含有する窒化ホウ素粒子が25体積%以上含有されている樹脂組成物であって、
前記硬化促進剤が、三フッ化ホウ素モノエチルアミン、三フッ化ホウ素トリエタノールアミンおよび三フッ化ホウ素ピペリジンのいずれかであることを特徴とする樹脂組成物。 - 三酸化ホウ素成分を含む無機フィラーとエポキシ樹脂とを含み前記無機フィラーとして三酸化ホウ素を0.01%〜0.5%含有する窒化ホウ素粒子を25体積%以上含有している樹脂組成物でシート状に形成されており、加熱条件下において被着体に当接させることにより前記エポキシ樹脂を熱硬化させて被着体に接着させるべく、前記樹脂組成物には硬化促進剤が含有されており、しかも、前記硬化促進剤が、三フッ化ホウ素モノエチルアミン、三フッ化ホウ素トリエタノールアミンおよび三フッ化ホウ素ピペリジンのいずれかであることを特徴とする熱伝導シート。
- 三酸化ホウ素成分を含む無機フィラーとエポキシ樹脂とを含み前記無機フィラーとして三酸化ホウ素を0.01%〜0.5%含有する窒化ホウ素粒子を25体積%以上含有している樹脂組成物が用いられた高熱伝導性樹脂層と、金属箔が用いられた金属箔層とが積層されてシート状に形成されており、加熱条件下において前記高熱伝導性樹脂層の表面を被着体に当接させることにより前記エポキシ樹脂を熱硬化させて前記高熱伝導性樹脂層を被着体に接着させるべく、前記樹脂組成物には硬化促進剤が含有されており、しかも、前記硬化促進剤が、三フッ化ホウ素モノエチルアミン、三フッ化ホウ素トリエタノールアミンおよび三フッ化ホウ素ピペリジンのいずれかであることを特徴とする金属箔付高熱伝導接着シート。
- 三酸化ホウ素成分を含む無機フィラーとエポキシ樹脂とを含み前記無機フィラーとして三酸化ホウ素を0.01%〜0.5%含有する窒化ホウ素粒子を25体積%以上含有している樹脂組成物が用いられた高熱伝導性樹脂層と、金属板が用いられた金属板層とが積層されてシート状に形成されており、加熱条件下において前記高熱伝導性樹脂層の表面を被着体に当接させることにより前記エポキシ樹脂を熱硬化させて前記高熱伝導性樹脂層を被着体に接着させるべく、前記樹脂組成物には硬化促進剤が含有されており、しかも、前記硬化促進剤が、三フッ化ホウ素モノエチルアミン、三フッ化ホウ素トリエタノールアミンおよび三フッ化ホウ素ピペリジンのいずれかであることを特徴とする金属板付高熱伝導接着シート。
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