JP5078798B2 - 二酸化炭素濃縮膜および二酸化炭素濃縮方法 - Google Patents
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Description
イオン液体を透過させない、5%熱重量減少温度が250℃以上の膜である封止膜と
を有し、二層の封止膜によって液膜が挟まれた多層構造を有する、二酸化炭素濃縮膜が提供される。
液膜は、無機多孔質支持体1aを有する。
L(多層):二酸化炭素濃縮膜(多層構造)の膜厚、
P(多層):二酸化炭素濃縮膜(多層構造)の透過係数、
L(1):液膜1の膜厚、
P(1):液膜1の透過係数、
L(2−1):封止膜2−1の膜厚、
P(2−1):封止膜2−1の透過係数、
L(2−2):封止膜2−2の膜厚、
P(2−2):封止膜2−2の透過係数
である。
液膜の無機多孔質支持体は、開口率30%以上70%以下であることが好ましい。
無機多孔質支持体に含浸させるイオン液体は5%熱重量減少温度が250℃以上のイオン液体である。ここでいうイオン液体とは、融点が300℃以下、好ましくは100℃以下、より好ましくは50℃以下である、溶媒を用いないイオンからなる液体である。融点が低温であれば、加熱することなく無機多孔質支持体への含浸作業を行うことができる点で優れている。ただしイオン液体を重合させたポリイオン液体からなるゲルは元のイオン液体の融点が300℃以下であるならばゲルの融点が300℃以下でなくてもよい。これらのゲルは例えばMacromolecules 2005,38,2037−2039に記載の手法で調製することができる。
液膜部の二酸化炭素との親和性を高めるために、イオン液体に塩基性化合物を添加物として加えることもできる。塩基性化合物は融点150℃以上の化合物が好ましい。融点が高ければ添加物の気化による二酸化炭素の溶解度の低下を防ぐことが容易にできる。好ましい塩基性化合物としてp−アミノ安息香酸などが挙げられる。
封止膜2は、イオン液体を透過させない5%熱重量減少温度が250℃以上の膜である。封止膜がイオン液体を透過させるか否かは窒素ガス吸着装置にて細孔容積を測定することで簡便に推察できる。細孔内への窒素吸着が観察されない非多孔膜であればイオン液体を透過させない。ゼオライトは多孔膜であるが、X線回折装置を用い、結晶構造にアモルファスを含まず、かつ細孔の環構造に含まれる酸素原子が10員環以下骨格構造を有する場合、イオン液体を透過しない。
必要に応じ、水の透過を抑制するために、前記多層構造が、二酸化炭素と水を分離する膜(二酸化炭素と水のうちの二酸化炭素を選択的に透過させる膜)であって、5%熱重量減少温度が250℃以上の膜である疎水膜3を有することができる。
本発明の二酸化炭素濃縮膜を用いて、製油所の水素製造装置やIGCCで製造された混合ガスの製造時の圧力を利用して低エネルギーでCO2を分離・濃縮することができる。
評価に用いる二酸化炭素濃縮液膜を構成する材料から試料を採取し、120℃で12時間乾燥させた後、熱重量測定装置(島津製作所製、TGA−50)を用い、50℃から5℃/分で昇温した時に、初期質量の5質量%だけ質量が減少したときの温度が5%熱重量減少温度である。
実施例1、実施例2、比較例1および比較例2において、膜の評価は以下の方法で行った。これらの例では円盤状の二酸化炭素濃縮膜を用いた。
膜厚50μm、直径47mm、細孔径5μmの親水性銀メンブレンフィルター(Sterlitech製)を無機多孔質支持体(円盤状)として、これをp−アミノ安息香酸を1モル%溶解させたイオン液体(関東化学(株)製、アリルエチルイミダゾリウム ビス(トリフルオロメチルスルホニル)イミド)中に浸して多孔質支持体にイオン液体を含浸させ、液膜を得た。
膜厚50μm、直径47mm、細孔径5μmの親水性銀メンブレンフィルター(Sterlitech製)を無機多孔質支持体(円盤状)として、これにアミノ基を有するイオン液体(N−アミノプロピル−3−ブチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(J.Am.Chem.Soc.124(2002)926−92)に記載される方法によって製造した)を含浸させ液膜を得た。
外径10mm、内径7mm、長さ50mm、細孔径0.1μmの円筒形のアルミナチューブ(SPGテクノ(株)製、商品名:SPG膜)に、1規定水酸化カリウム水溶液を用いてIncipient Wetness法で(Pore Filling法などでもよい)カリウムを含浸させ担持させた。これを、400℃×1時間焼成して多孔質支持体を得た。
外径10mm、内径7mm、長さ50mm、細孔径0.1μmの円筒形のアルミナチューブ(SPGテクノ(株)製、商品名:SPG膜)を多孔質支持体として用いた。
膜厚100μm、直径47mm、細孔径0.1μmのポリフッ化ビニリデンからなる親水性メンブレンフィルター(日本ミリポア(株)製)を多孔質支持体(円盤状)として用いた。
膜厚100μm、直径47mm、細孔径0.1μmのポリフッ化ビニリデンからなる親水性メンブレンフィルター(日本ミリポア(株)製)を多孔質支持体(円盤状)として用いた。
1a 無機多孔質支持体
1b 添加物
1c イオン液体
2 封止膜
3 疎水膜
11 評価ガス
12 評価ガスライン
13 セル
14 二酸化炭素濃縮膜(円盤状)
15 非透過ガス圧力表示計
16 透過ガス圧力表示計
17 非透過ガスライン
18 透過ガスライン
19 非透過ガス
20 透過ガス
21 サンプリングバルブ
22 サンプリングライン
23 ガス組成分析計
24 二酸化炭素濃縮膜(チューブ状)
25 ガラスシール
26 評価ケース
Claims (4)
- 無機多孔質支持体中に5%熱重量減少温度が250℃以上であるイオン液体またはイオン液体を重合させたポリマーゲルを含んだ、液膜と、
イオン液体を透過させない、5%熱重量減少温度が250℃以上の膜である封止膜と
を有し、二層の封止膜によって液膜が挟まれた多層構造を有し、
前記封止膜が1.5以上の二酸化炭素/メタンの分離係数を有する、二酸化炭素濃縮膜。 - 前記液膜が、10以上の二酸化炭素/水素の分離係数を有する請求項1記載の二酸化炭素濃縮膜。
- 前記封止膜が、1.5×10-6mol−CO2/m2/s/kPa以上の二酸化炭素透過度を有する請求項1または2記載の二酸化炭素濃縮膜。
- 圧力が0.6MPa以上3.5MPa以下で温度が200℃以上600℃以下の、少なくとも二酸化炭素と水素とメタンとを含む混合ガスから、請求項1〜3の何れか一項記載の二酸化炭素濃縮膜を用いて、二酸化炭素が濃縮されたガスを得る二酸化炭素濃縮方法。
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