JP5052990B2 - 多段混合マイクロデバイス - Google Patents

Description

本発明は複数の流体を多段混合するマイクロデバイスに関する。

近年、微小な流路断面積の反応流路を用いて化学反応をおこなう技術、いわゆる「マイクロ化学プロセス技術」の開発が進められている（特許文献１）。この「マイクロ化学プロセス技術」とは、マイクロ加工技術などにより固体基板上に作製された幅数μｍ〜数百μｍのマイクロ流路内で発現する化学・物理現象を利用した物質生産・化学分析技術である。

マイクロ空間では通常レイノルズ数が小さく層流支配になり、流体の混合は界面を通じた分子拡散により行われる場合が多い。そしてマイクロ空間では界面の比表面積は大きく、分子移動距離を小さくできるため、界面を通じた分子拡散により瞬時に混合が行われる。よって通常のマクロなスケールでの攪拌装置による乱流混合に比べて精密高速混合が可能となる。また、一般にフローで反応を行うので流速も精密コントロールでき精密に反応時間の制御が行える。さらに、熱移動が容易であるため、精密温度コントロールも可能である。

しかしながら、これまで提案されているマイクロデバイスでは、流体を複数の段階で混合・反応させるために、１つのマイクロデバイスで得られた生成物を一度取り出し、次のマイクロデバイスに供給する必要があった。この場合、２つのマイクロデバイスを連結するにしても、継ぎ手で接続する必要がある。したがって、この接続部分の内容積を小さくすることには限界があり、接続部分で温度や、滞留時間を制御することは難しい。特に、逐次化学反応で第１ステップでの滞留時間を例えば約０．１秒オーダー以内とし、次の第２ステップの反応に進まないと目的生成物が選択的にえられないようなケースには対応できない。たとえばマイクロリアクターを適用したハロゲン−リチウム交換反応のような場合（特許文献２）、マイクロデバイスの接合部分の容積が大きくなりすぎ、対応できない。

これに対し、ガラス基板もしくは金属基板を重ね合わせてマイクロチャンネルを加工したデバイス、あるいはそれを集積したものが検討されている（特許文献３、４）。しかしこれらのデバイスでは、多段ステップの中で１ステップでも滞留時間の変更が生じると大幅にデバイスを作り直す必要がある。また混合ステップごとに温度等を独立して制御することが構造上難しく、その適用範囲は限定的にならざるをえない。

特開２０００−２９８１０９号公報 特開２００６−２４１０６５号公報 特開平１０−３３７１７３号公報 特開２００５−１６１１２５号公報

本発明は、複数のユニットを連結して形成されたマイクロチャンネルでプロセス流体の多段混合を行うことができ、プロセス流体の流通時の温度ないし滞留時間をそれぞれのステップで独立に制御しうる多段混合マイクロデバイスの提供を目的とする。また、本発明は混合操作の設定条件の適宜の変更に対しても、対象となるユニット部位のみを交換することで柔軟に対応することができる多段混合マイクロデバイスの提供を目的とする。

上記の課題は以下の手段により達成された。
（１）着脱自在な複数のユニットをパイプレスで連結した、プロセス流体の多段混合を行うマイクロデバイスであって、前記複数のユニットの連結により前記デバイスの内部に前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネルと熱交換用媒体を流通させるチャンネルとをなし、かつ、前記デバイスを部分的に独立して温度制御可能とし、
前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネル及び前記熱交換用媒体を流通させるチャンネルが、前記複数のユニットの連結によって形成された多重流路で構成されており、
該多重流路をなすデバイス部分が、
流路の外壁面をなす外側管部と、その内側に配した筒部とを有し、前記外側管部と前記筒部とがその間に薄片状の流れとして前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネルをなし、
前記筒部の更に内側に内側管部を有し、該内側管部と前記筒部とがその間に前記熱交換用媒体を流通させる管状のチャンネルをなす多段混合マイクロデバイス。
（２）前記複数のユニットを連結して形成した熱交換構造における熱交換能力が単位時間あたりの温度変化で１００Ｋ／ｓ以上であることを特徴とする（１）に記載の多段混合マイクロデバイス。
（３）所定の段階で複数のプロセス流体を混合するときの前記熱交換用媒体と相対する前記プロセス流体のマイクロチャンネルと、その次の段階で複数のプロセス流体を混合するときの前記熱交換用媒体と相対する前記プロセス流体のマイクロチャンネルとの間における、前記熱交換用媒体と相対しない前記プロセス流体のマイクロチャンネルの流路容積が１ｍｌ以下である（１）又は（２）に記載の多段混合マイクロデバイス。
（４）前記内側管部の内側の空洞を通じ熱交換後の前記熱交換用媒体を排出する構造をもつ（１）〜（３）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（５）前記プロセス流体を供給するための流体供給ユニットと、前記プロセス流体を混合する流体混合ユニットとの間に、少なくとも一部が断熱材からなるユニットを配置することを特徴とする（１）〜（４）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（６）前記流体供給ユニットから導入したプロセス流体の複数の流れを前記マイクロチャンネル中で合流させ、その後別に導入したプロセス流体と混合する構造を持つ（１）〜（５）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（７）前記マイクロチャンネルの等価直径が１μｍ〜１０００μｍである（１）〜（６）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（８）前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネルにおいて、前記熱交換用媒体と相対する部分の等価直径を１μｍ〜１０００μｍとした（１）〜（７）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（９）所定の段階でプロセス流体を混合し、その次の段階でプロセス流体を混合するまでの時間が１秒以下となるようにしたことを特徴とする（１）〜（８）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（１０）少なくとも２種のプロセス流体を混合して反応させるようにした（１）〜（９）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（１１）前記外側管部が円管状である（１）〜（１０）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（１２）前記内側管部が円管状である（１）〜（１１）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（１３）前記筒部が円筒状である（１）〜（１２）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
（１４）前記筒部は先端が閉じた中空ペンシル構造である（１）〜（１３）のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。

本発明のマイクロデバイスは、複数のユニットを連結してパイプレス接続により高い寸法精度のマイクロチャンネルが形成され、そこでプロセス流体の多段混合を行うことができ、このプロセス流体を流通させる各ステップで独立に温度ないし滞留時間を制御することができるという優れた作用効果を奏する。さらに本発明のマイクロデバイスは、上記の優れた性能を維持して、プロセス流体の極めて短い滞留時間と高い熱交換効率とを実現しながら、十分な流体流量をも確保することができ、従来困難とされていたような精密混合、精密化学反応を可能とする。さらにまた、本発明のマイクロデバイスは、滞留時間及び／又は流体温度を変更するために、デバイス全体の再製作などの余計な工程を要さずに、所定のユニットのみを追加、削除、変更することで対応することができ、例えば混合ステップの数を簡便かつ自在に増減することができるという優れた作用効果を奏する。

以下、本発明に関し詳しく説明する。
本発明の多段混合マイクロデバイスは、着脱自在な複数のユニットをパイプレスで連結した、プロセス流体の多段混合を行うものである。ここで、前記複数のユニットの連結によりデバイス内にプロセス流体を流通させるマイクロチャンネルと熱交換用媒体を流通させるチャンネルとが形成される。また、デバイスを部分的に独立して温度制御しうるようにされている。
本発明において、「プロセス流体」とは、反応や混合に用いられる、気体、液体、および液体として扱うことができる液体混合物を含むものを意味する。上記の液体として扱うことができる液体混合物としては、固体および／または気体を含む液体が挙げられ、例えば粉末のような微小な固体（たとえば金属微粒子）および／または微細な気泡を含む液体混合物であってもよい。また液体は、溶解していない他の種類の液体を含むものであってよく、たとえばエマルジョンであってよい。上記のプロセス流体には超臨界流体もしくは亜臨界流が含まれる。また流体が気体であるとき固体または固体の微粒子を含んでもよい。

本発明のマイクロデバイスにおけるマイクロチャンネルの等価直径は、好ましくは１ｍｍ以下であり、さらに好ましくは１μｍ〜１０００μｍであり、特に好ましくは１０〜５００μｍである。特に、後述する合流流路（管状流路４３、９３）の等価直径を上記の範囲とすることが好ましい。また流路の長さには特に制限はないが、好ましくは１ｍｍ以上１０ｍ以下であり、更に好ましくは５ｍｍ以上１０ｍ以下で、特に好ましくは１０ｍｍ以上５ｍ以下である。ここで等価直径について以下に説明する。等価直径（ｅｑｕｉｖａｌｅｎｔ ｄｉａｍｅｔｅｒ）は相当（直）径とも呼ばれ、本発明では、機械工学の分野で通常用いられる意味で用いられる。すなわち、任意断面形状の配管（流路）に対し等価な円管を想定するとき、その等価円管の直径を等価直径という。等価直径（ｄ_ｅｑ）は、Ａ：配管の断面積、ｐ：配管のぬれぶち長さ（周長）を用いて、ｄ_ｅｑ＝４Ａ／ｐと定義される。円管に適用した場合、この等価直径は円管直径に一致する。等価直径は等価円管のデータを基に、その配管の流動あるいは熱伝達特性を推定するのに用いられ、現象の空間的スケール（代表的長さ）を表す。等価直径は、一辺ａの正四角形管ではｄ_ｅｑ＝４ａ^２／４ａ＝ａ、一辺ａの正三角形管では次式：ｄ_ｅｑ＝ａ・√３ のとおりとなる。

さらに、流路高さｈの平行平板間の流れではｄ_ｅｑ＝２ｈとなる（例えば、（社）日本機械学会編「機械工学事典」１９９７年、丸善（株）参照）。

管の中に水を流し、その中心軸状に細い管を挿入し着色した液を注入すると、水の流速が遅い間は、着色液は一本の線となって流れ水は管壁に平行にまっすぐに流れる。しかし、流速を上げ、ある一定の流速に達すると急に水流の中に乱れが生じ、着色液は水流と混じって全体が着色した流れになる。前者の流れを層流（ｌａｍｉｎａｒ ｆｌｏｗ）、後者を乱流（ｔｕｒｂｕｌｅｎｔ ｆｌｏｗ）という。
流れが層流になるか乱流になるかは流れの様子を示す無次元数であるレイノルズ数（Ｒｅｙｎｏｌｄｓ ｎｕｍｂｅｒ）が、ある臨界値以下であるかによって決まる。すなわちレイノルズ数が小さいほど層流を形成しやすい。管内の流れのレイノルズ数Ｒｅは次式で表される。
Ｒｅ＝Ｄ＜υ_ｘ＞ρ／μ
Ｄは管の等価直径、＜υ_ｘ＞は断面平均速度、ρは流体の密度、μは流体の粘度を表す。この式からわかるように等価直径が小さいほどレイノルズ数は小さくなるので、μｍサイズの等価直径の場合は安定な層流を形成しやすくなる。また、密度や粘度の液物性もレイノルズ数に影響し、密度が小さく、粘度が大きいほどレイノルズ数は小さくなるので層流を形成しやすいことがわかる。
臨界値を示すレイノルズ数を臨界レイノルズ数（ｃｒｉｔｉｃａｌ Ｒｅｙｎｏｌｄｓ ｎｕｍｂｅｒ）と呼ぶが、臨界レイノルズ数は必ずしも一定とはいえないが、凡そ次の値が基準となる。
Ｒｅ＜２３００ 層流
Ｒｅ＞３０００ 乱流
３０００＞Ｒｅ＞２３００ 過渡状態

流路の等価直径が小さくなるにつれ、単位体積あたりの表面積（比表面積）は大きくなるが、流路が好ましいサイズである１ｍｍ以下のマイクロスケールになると比表面積は格段に大きくなり、流路の器壁を通じた熱伝達効率は非常に高くなる。流路を流れる流体中の熱伝達時間（ｔ）は、ｔ＝ｄ_ｅｑ ^２／α（α：液の熱拡散率）で表されるので、等価直径が小さくなるほど熱伝達時間は短くなる。すなわち、等価直径が１／１０になれば熱伝達時間は１／１００になることになり、等価直径がマイクロスケールである場合、熱伝達速度は極めて速い。このような反応場をマイクロ反応場と定義する。

本発明のマイクロデバイスは、供給する２つ以上の流れのプロセス流体をそれぞれ独立して合流領域に供給し、この合流領域においてもしくはその前後において、別のプロセス流体と混合ないしそれによる反応を行うデバイスであることが好ましい。あるいは、上記の合流領域の前後の流路において、又は合流領域を含む流路において所定の時間をかけてプロセス流体を混合する（必要により混合による反応を行う）ものであることが好ましい。ここで流体を独立して供給するとは、マイクロデバイスに流入した各流体が、合流領域に到達するまで別々の流路を通過することを意味し、異なる流れをなす流体が同じ経路を経由しないことを意味する。なお、本発明においては「合流」と「混合」とを区別して用い、「合流」とは１種もしくは２種以上の流体の複数の流れが互いに相合して１つの流れをなすことをいい、「混合」とは２種以上の流体がまじりあうことをいう。

本発明のマイクロデバイスにおいてはマイクロチャンネルに流体を流し、必要により上述のようにそこで流体を合流させることができる。そして、この合流領域もしくはその前後、又はマイクロチャネルの所定の領域でプロセス流体の混合、反応、熱交換等の操作を行うことができる。ここでマイクロデバイスとは広くマイクロチャネルを有するデバイスを意味し、これとは概念的に区別して、具体的に混合を主目的とするものを特にマイクロミキサーといい、反応を主目的とするものを特にマイクロリアクターといい、熱交換を主目的とするものを特にマイクロ熱交換器（マイクロヒートエクスチェンジャー）という。

本発明のマイクロデバイスの流路の好ましい作製方法を以下に説明する。流路の等価直径が１ｍｍ以上のサイズの場合は従来の機械加工技術を用いることで比較的容易に作成可能であるが、サイズが１ｍｍ以下のマイクロサイズ、特に５００μｍ以下になると格段に作製が難しくなる。マイクロサイズの流路（マイクロ流路）は固体基板上に微細加工技術を用いて作成される場合が多い。基板材料としては腐食しにくい安定な材料であれば何でもよい。例えば、金属（例えば、ステンレス、ハステロイ（ニッケル−鉄系合金）、ニッケル、アルミニウム、銀、金、白金、タンタルまたはチタン）、ガラス、プラスチック、シリコーン、テフロン（登録商標）またはセラミックスなどである。本発明のマイクロデバイスにおける断熱材部分には伝熱係数が小さい合成樹脂材料が好ましい。合成樹脂としては、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂等があるが、特に強度、耐熱性、酸、アルカリ耐性の観点からポリイミド樹脂が断熱ユニット用部材として好ましい。

マイクロ流路を作製するための微細加工技術として代表的なものを挙げれば、Ｘ線リソグラフィを用いるＬＩＧＡ（Ｒｏｅｎｔｇｅｎ−Ｌｉｔｈｏｇｒａｐｈｉｅ Ｇａｌｖａｎｉｋ Ａｂｆｏｒｍｕｎｇ）技術、ＥＰＯＮ ＳＵ−８（商品名）を用いた高アスペクト比フォトリソグラフィ法、マイクロ放電加工法（μ−ＥＤＭ（Ｍｉｃｒｏ Ｅｌｅｃｔｒｏ Ｄｉｓｃｈａｒｇｅ Ｍａｃｈｉｎｉｎｇ））、Ｄｅｅｐ ＲＩＥ（Ｒｅａｃｔｉｖｅ Ｉｏｎ Ｅｔｃｈｉｎｇ）によるシリコンの高アスペクト比加工法、Ｈｏｔ Ｅｍｂｏｓｓ加工法、光造形法、レーザー加工法、イオンビーム加工法、およびダイアモンドのような硬い材料で作られたマイクロ工具を用いる機械的マイクロ切削加工法などがある。これらの技術を単独で用いてもよいし、組み合わせて用いてもよい。好ましい微細加工技術は、Ｘ線リソグラフィを用いるＬＩＧＡ技術、ＥＰＯＮ ＳＵ−８を用いた高アスペクト比フォトリソグラフィ法、マイクロ放電加工法（μ−ＥＤＭ）、および機械的マイクロ切削加工法である。また、近年では、エンジニアリングプラスチックへの微細射出成型技術の適用が検討されている。

マイクロ流路を作成する際、よく接合技術が用いられる。通常の接合技術は大きく固相接合と液相接合に分けられ、一般的に用いられている接合方法は、固相接合として圧接や拡散接合、液相接合として溶接、共晶接合、はんだ付け、接着等が代表的な接合方法である。さらに、組立に際しては高温加熱による材料の変質や大変形による流路等の微小構造体の破壊を伴わない寸法精度を保った高度に精密な接合方法が望ましいが、そのような技術としてはシリコン直接接合、陽極接合、表面活性化接合、水素結合を用いた直接接合、フッ化水素水溶液を用いた接合、金−ケイ素共晶接合、ボイドフリー接着などがある。

本発明のマイクロデバイスではユニット中に例えばスーパーエンジニアリングプラスチックを素材とした断熱材を用いてプロセス流体を部分的に独立して温度制御することができる。この断熱材として用いるスーパーエンジニアリングプラスチックとしては、強度が５００ｋｇｆ／ｃｍ^２以上であることが好ましく、曲げ弾性率が２．４ＧＰａ（２４０００ｋｇｆ／ｃｍ^２）以上、耐熱性が１５０℃以上の特性を有する熱可塑性樹脂であることがより好ましい。スーパーエンジニアリングプラスチックの中で結晶性のものとしてはポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）があり、非晶性のものとしてはポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）がある。

ＰＥＥＫは芳香族ポリエーテルケトン類の中でも耐熱性が高い樹脂であり、ガラス転移温度が１４３℃、融点が３３４℃であり、短期耐熱性で３００℃以上、長期耐熱性で２５０℃である。耐疲労性も良好で、高い性能が要求される用途向けに成型材料として用いられる。例えばＨＰＬＣ用チューブ、チューブ継ぎ手として耐熱性、耐腐性、耐圧性の観点でステンレスが使用できない液を用いる場合に広く普及している。またさらに耐熱温度が高い樹脂として芳香族ポリイミド樹脂があり、例えばビフェニルテトラカルボン酸二無水（ＢＰＤＡ）とジアミンとの縮重合による全芳香族系ポリイミド樹脂の成形体「セプラ」は最高で５００℃、連続で３００℃の耐熱性がある。

次に本発明のマイクロデバイスについて図面を参照して具体的に説明する。
図１（図１Ａ及び図１Ｂ）は本発明の一実施形態としての逐次２段混合用マイクロデバイスを一部切欠して模式的に示す分解斜視図である。なお、図１Ａではユニット１〜５を示し、図１Ｂではユニット６〜１０を示す。図２は図１に示したデバイスの組み立てた状態におけるII−II線断面を示す断面図である。ユニット１は突起先端部分が開放されている円管部１７を有しており、この円管部１７がユニット２の貫通穴２４に隙間なく挿入される。このとき円管部１７の内側流路（空洞）１３は流路１１ａと通じ熱交換用媒体ｐの熱交換後の排液流路をなす。この熱交換用媒体ｐは、流路１１ｂ、１１ｃが円管部１７の外側に通じ、ユニット１とユニット２の連結により生じる管状流路２３に供給される。その後、上述のように流路１３を介して排出される。

プロセス流体ｑは、ユニット２の流路２２ａ及び２２ｂ、ユニット３の流路３２ａ及び３２ｂを経由してユニット（円管部）４の外壁４６で囲まれた中空ペンシル構造内部の流路４３に通じる。ここでユニット２の円筒部２８は先端が閉じた中空ペンシル構造にされている。ユニット３は断熱素材よりなり、ユニット２の円筒部２８はユニット３の貫通穴３４に隙間なく挿入される。ユニット４はプロセス流体ｑと熱交換用媒体ｐによる熱交換を行う外壁機能を示すペンシル型の中空構造の外壁４６をもつ。そしてユニット２の円筒部２８とユニット４の外壁４６とがペンシル型円管状の間隙を形成する。この間隙がマイクロ流路（合流領域）４３をなし、ここにプロセス流体ｑが流れ、好ましくは薄片状の層流をなす。

ユニット５の流路（混合領域）５３内において、プロセス流体ｑと流路５２ａ及び５２ｂを通じて供給したプロセス流体ｒとが混合させられる。この混合により生じたプロセス流体ｓは２つに分岐され流路５２ｃ及び５２ｄを介し、ここまでの混合１段目ｊ（図２）から混合２段目ｋに送られる。その後、プロセス流体ｓはユニット６で熱交換用媒体ｔと接触しないように通過し、ユニット７及び８をさらに通過して、混合２段目ｋのユニット９にまでスムーズに流れるように導入される。

ここでユニット６の円柱部６８は断熱材料からなり、一方円管部６７はステンレスからなる。そして上記のように流路６２ｃ及び６２ｄを流れるプロセス液ｓと接液しない配置で、熱交換用媒体ｔを流路６１ｂ及び６１ｃから供給し円管部６７内の流路６３を介して流路６１ａから排出する。ユニット７は先端が閉じている中空ペンシル構造の円筒部７８を有する。ここでプロセス流体ｓは流路７２ｃ及び７２ｄを通じて円筒部７８の外側に、他方熱交換用媒体ｔは流路７１ｂ及び７１ｃは円管状流路７３にそれぞれ供給される。ユニット８は断熱素材よりなり、ユニット７の円筒部７８を貫通穴８３に隙間なく挿入して連結される。そしてプロセス流体ｓは流路８２ｃ及び８２ｄを通じて、次のユニット９の円管状流路（合流流域）９４に供給される。ユニット９はプロセス流体ｓと熱交換用媒体ｔによる熱交換を行う外壁機能を示すペンシル型の中空構造外壁９６をもつ。ユニット７の円筒部７８とユニット９の外壁９６とはペンシル型円管状の間隙を形成し、この間隙にプロセス流体ｓが流れ、好ましくは薄片状の層流をなす。

ユニット１０においては、流路（混合領域）９５内のプロセス流体ｓと流路９２ａ及び９２ｂから供給されたプロセス流体ｕとが混合させられる。この混合により生じた流体ｖは流路９２ｃを通じてデバイスの外部に送り出される。

本実施形態において、ユニット１、ユニット２、ユニット４、ユニット５、ユニット７、ユニット９、ユニット１０の材質は熱伝導性材料であれば特に限定されないがＳＵＳ３１６であることが好ましい。また本実施形態において、ユニット３、６、８の材料は所定の部分が断熱材料であれば特に限定されないが、ユニット３、ニット８の材質はセプラであることが好ましい。ユニット６は前記のとおり円柱部分６８の材質がセプラで突起円管部６７の材質がＳＵＳ３１６であることが好ましい。

本実施形態においては、多段混合マイクロデバイスに供給される５種の流体としてプロセス流体ｑ、ｒ、及びｕを、温度調節用（熱交換用）流体ｐ及びｔを用いているが、これらは図１及び図２において矢印で示すように外部からデバイス内に供給される。このとき、混合１段目ｊにおいて、流体ｑと流体ｒとが混合され（場合により両者が反応して）流体ｓとなり、この流体ｓと流体ｕとが混合２段目ｋにおいて混合され（場合により両者が反応して）流体ｖとなる。

本実施形態のデバイスは１０個のユニットよりなり、詳しくは円柱状形態のユニット１〜１０よりなる。この組立には、流路を接続するパイプを必要とせず、各要素の周辺部分に円柱を貫通するボアを等間隔に設けてボルト／ナットでこれらの要素を一体に締結すればよい。本実施形態のマイクロデバイスにおいては、図１のII−II線断面にそって各導入流路を設けているが、さらにこれに直行する方向等に導入流路を設けてもよい。具体的にユニット２についていえば導入流路２２ａ及び２２ｂの他に、これに直行する導入流路を２本設け、合計４本の導入流路にしてもよい。また、上記導入流路２２ａ及び２２ｂに対して別の流路を４本設け、合計６本の放射状導入流路としてもよい。このように導入流路を多く設けることにより、合計流路４３での流体の合流が行われやすく、均一に熱交換されるため好ましい。

本実施形態のデバイスにおいて複数のユニットを連結して形成した「熱交換構造」についてさらに詳しく説明する。本実施形態においては、混合１段目ｊの熱交換構造（熱交換領域）ｈにおいてユニット１〜５を連結して円管状の流路２３及び４３を有する２重円筒流路構造を形成している。これにより流体ｑ、ｒ、及びｓの滞留温度が制御される。また流体の滞留時間の調整は、例えば流体ｓの流量に応じてユニット３等を変えて、混合領域５３に至る流路長あるいは流路幅を調整することにより行うことができる。さらに詳しくいうと、本実施形態のマイクロデバイスにおいては、混合領域５３を有するユニット５に向かってプロセス流体ｑとプロセス流体ｒとが、それぞれユニット２の導入流路とユニット５の導入流路から供給される。そしてユニット２から導入されたプロセス流体ｑは、断熱材ユニット３を経て、熱交換用媒体が相対する領域ｈにおいて円管状の間隙流路４３を通過中に流路２３の熱交換用媒体ｐにより熱交換される。このようにして流体ｑは温度制御されて、ユニット５の混合領域５３に供給される（本発明において、熱交換用媒体が相対するとは、熱交換用媒体が熱源となりプロセス流体に熱的に影響を及ぼす、つまりプロセス流体の加熱もしくは冷却が自然的な変化を超え進行する関係にあることをいう。）。このとき熱交換用媒体（温度調節用流体ｐはユニット１より供給されて、ユニット２、ユニット３を通過しながら、領域ｈを流れるプロセス流体ｑに対して作用し熱交換を行う。その後、熱交換用媒体ｐはユニット４の最中心部の流路１３を通過し、ユニット３、ユニット２を経由して、ユニット１より排出される。このようにして、熱交換されたプロセス流体ｑを、ユニット５の混合領域５３においてプロセス流体ｒと所望の温度で衝突・接触させ混合させることができる。

このとき混合する流体どうしが相互に反応性である場合には、混合領域５３においてプロセス流体ｑとプロセス流体ｒとの接触により反応がはじまり、それによって生成する流体ｓは反応生成物もしくはこれを含むものになる。この後、プロセス流体ｑとプロセス流体ｒとの混合流体であるプロセス流体ｓはユニット５で分岐し混合２段目ｋに送られる。そして、プロセス流体ｓは、断熱材ユニット６、ユニット７、断熱材ユニット８を経由し、熱交換ユニット９で、円管状の間隙からなる流路９４を通過中に流路７３の熱交換用媒体ｔにより熱交換され温度制御される。すなわち、プロセス流体ｓは熱交換用媒体ｔが相対する領域ｉにおいて所望の温度にされ合流領域９５に供給される。
ここでプロセス流体ｑとｒとが反応性の流体の場合、混合２段目ｋのマイクロチャネルを通過中に更に反応を継続して進行させることができ、例えば熱交換構造ｉにおいて混合１段目ｊとは異なる温度に調節して反応させることができる。このとき、２段逐次反応の１段目の反応において最適な反応時間になるようにユニット７とユニット９によって形成される円管状の間隙（流路９４）の幅を調整する、あるいはユニット９の全長を調整して流路９４から混合領域９５にかけての滞留時間を変化させることができる。滞留時間を最初に設定した値より長くする場合に熱交換効率の観点からは円筒状の間隙（流路９４の幅）を広くすることよりも、ユニット９の長さを変え流路９４の行路長を長くするほうが好ましい。また、上述のようにプロセス流体ｓの反応性を制御するために、プロセス流体ｑとプロセス流体ｒの混合後の温度を保持するように熱交換媒流体ｔの温度を調整する、あるいは熱交換効率が高いことを利用して急激に昇温したり、冷却したりすることも可能である。

熱交換用媒体ｔはユニット６より供給されて、ユニット７、ユニット８を経由して、熱交換用媒体ｔが相対する熱交換構造（熱交換領域）ｉにおいてプロセス流体ｓの熱交換を行う。その後、流体ｔはユニット９の最中心部の流路６３を通過し、ユニット８、ユニット７を経由して、ユニット６より排出される。このようにして熱交換されたプロセス流体ｓを、ユニット１０の合流領域９５においてプロセス流体ｕと衝突・接触させ混合させることができる。混合する流体が相互に反応性である場合には、プロセス流体ｓとプロセス流体ｕとの接触により反応がはじまり、混合によって生成する流体ｖは反応生成物もしくはそれを含むことになる。

ここで複数のユニットを連結して形成した熱交換構造における熱交換能力が単位時間あたりの温度変化で１００Ｋ／ｓ以上であることが好ましく、２００〜２０００ｋ／ｓであることがより好ましい。ここで前記熱交換用媒体用チャンネルの等価直径は１０ｍｍ以下が好ましく、０．０１〜１ｍｍであることがより好ましい。また、所定の段階で複数のプロセス流体を混合するときの前記熱交換用媒体と相対する前記プロセス流体の熱交換構造（領域ｈ）と、その次の段階で複数のプロセス流体を混合するときの前記熱交換用媒体と相対する前記プロセス流体の熱交換構造（領域ｉ）との間で、前記熱交換用媒体と相対しない前記プロセス流体の熱交換構造（領域ｍ）の流路容積が１ｍｌ以下であることが好ましく、０．０１〜０．１ｍｌであることがより好ましい。
ここで所定の段階で複数のプロセス流体を混合した後、その次の段階で複数のプロセス流体を混合するまでの時間（部位ｎ２からｎ４にまでプロセス流体が流通するのにかかる時間）を１秒以下とすることが好ましく、０．００１〜０．１秒とすることがより好ましい。

さらに本発明においては、断熱構造部をデバイス内に設け、部分的に独立して流体の温度を制御しうるようにすることが好ましい。具体的には、前記プロセス流体を供給するための流体供給ユニット（例えば前記実施形態のユニット１、６）と、前記プロセス流体が混合する流体混合ユニット（前記ユニット５、１０）との間に、少なくとも一部が断熱材からなるユニット（前記ユニット３、８）を配置することが好ましい。

以上のとおり、本発明のマイクロデバイスの好ましい実施形態について説明したが、本発明はこの実施形態に限定されるものではない。上記の実施形態では、３種類のプロセス流体（ｑ、ｒ、ｕ）に対して逐次２段混合の場合について記載した。ここで本発明の多段混合マイクロデバイスは２段以上の混合を行うものであればよく、必要とされる逐次混合の段数に応じてユニットを追加することで、逐次３段、逐次４段というように複雑な操作を要さず効率良く混合段数を増減することができる。すなわち、多様な混合ないし反応条件にフレキシブルに対応可能である。また、本発明のマイクロデバイスは、複数のユニットを連結してパイプレスで接続することにより、デバイス内に供給流体用マイクロチャンネルと熱交換媒体用チャンネルとを形成することで、マイクロメートルオーダーの寸法精度を維持しながら大きな熱交換伝熱面積を確保できる。さらには、流路長の変更により寸法精度、熱交換効率、流体流量を維持しながら滞留時間のみを目的に合致する値にすることができる。これにより従来困難であった精密制御を要する化学反応や、多様な条件変更を要する化合物の製造等に好適に利用することができる。

本発明のマイクロデバイスは、流体の混合および／または反応に利用できる。また、微細流路において従来極めて困難であった流体の精密な温度制御性・滞留時間制御性を可能とし、均一な混合および反応、あるいは連続反応の場合は目的物選択性を向上させることが可能となる。このように優れた機能を有する本発明のマイクロデバイスを種々の化学プロセスに適用することができる。具体的には、化学工業や医薬品工業において流体を混合させたり反応させたりする、２種以上の流体を多段で混合するマイクロデバイスやマイクロリアクターとして好適に用いることができる。

本発明の一実施形態としての逐次２段混合用マイクロデバイス（ユニット１〜５）を一部切欠して模式的に示す分解斜視図である。 本発明の一実施形態としての逐次２段混合用マイクロデバイス（ユニット６〜１０）を一部切欠して模式的に示す分解斜視図である。 図１に示したデバイスのII−II線断面を組み立てた状態で示す断面図である。

符号の説明

１、２、３、４、５、６、７、８、９、１０ ユニット
１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１３、２１ｂ、２１ｃ、２２ａ、２２ｂ、２３、３２ａ、３２ｂ、４３、５２ａ、５２ｂ、５２ｃ、５２ｄ、５３、６１ａ、６１ｂ、６１ｃ、６２ｃ、６２ｄ、６３、７１ｂ、７１ｃ、７２ｃ、７２ｄ、７３、８２ｃ、８２ｄ、９３、９５、９２ａ、９２ｂ、９２ｃ 流路（マイクロチャンネル）
１７、６７ 円管部
２８、７８ 円筒部
２４、３４、７４、８４ 貫通孔
４６、９６ 外壁
１００ マイクロデバイス

Claims (14)

1. 着脱自在な複数のユニットをパイプレスで連結した、プロセス流体の多段混合を行うマイクロデバイスであって、前記複数のユニットの連結により前記デバイスの内部に前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネルと熱交換用媒体を流通させるチャンネルとをなし、かつ、前記デバイスを部分的に独立して温度制御可能とし、
   前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネル及び前記熱交換用媒体を流通させるチャンネルが、前記複数のユニットの連結によって形成された多重流路で構成されており、
   該多重流路をなすデバイス部分が、
   流路の外壁面をなす外側管部と、その内側に配した筒部とを有し、前記外側管部と前記筒部とがその間に薄片状の流れとして前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネルをなし、
   前記筒部の更に内側に内側管部を有し、該内側管部と前記筒部とがその間に前記熱交換用媒体を流通させる管状のチャンネルをなす多段混合マイクロデバイス。
2. 前記複数のユニットを連結して形成した熱交換構造における熱交換能力が単位時間あたりの温度変化で１００Ｋ／ｓ以上であることを特徴とする請求項１に記載の多段混合マイクロデバイス。
3. 所定の段階で複数のプロセス流体を混合するときの前記熱交換用媒体と相対する前記プロセス流体のマイクロチャンネルと、その次の段階で複数のプロセス流体を混合するときの前記熱交換用媒体と相対する前記プロセス流体のマイクロチャンネルとの間における、前記熱交換用媒体と相対しない前記プロセス流体のマイクロチャンネルの流路容積が１ｍｌ以下である請求項１又は２に記載の多段混合マイクロデバイス。
4. 前記内側管部の内側の空洞を通じ熱交換後の前記熱交換用媒体を排出する構造をもつ請求項１〜３のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
5. 前記プロセス流体を供給するための流体供給ユニットと、前記プロセス流体を混合する流体混合ユニットとの間に、少なくとも一部が断熱材からなるユニットを配置することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
6. 前記流体供給ユニットから導入したプロセス流体の複数の流れを前記マイクロチャンネル中で合流させ、その後別に導入したプロセス流体と混合する構造を持つ請求項１〜５のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
7. 前記マイクロチャンネルの等価直径が１μｍ〜１０００μｍである請求項１〜６のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
8. 前記プロセス流体を流通させるマイクロチャンネルにおいて、前記熱交換用媒体と相対する部分の等価直径を１μｍ〜１０００μｍとした請求項１〜７のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
9. 所定の段階でプロセス流体を混合し、その次の段階でプロセス流体を混合するまでの時間が１秒以下となるようにしたことを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
10. 少なくとも２種のプロセス流体を混合して反応させるようにした請求項１〜９のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
11. 前記外側管部が円管状である請求項１〜１０のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
12. 前記内側管部が円管状である請求項１〜１１のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
13. 前記筒部が円筒状である請求項１〜１２のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
14. 前記筒部は先端が閉じた中空ペンシル構造である請求項１〜１３のいずれか１項に記載の多段混合マイクロデバイス。
    

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