JP4926444B2 - 黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法 - Google Patents

Description

本発明は、黒鉛材料に含まれる不純物を取り除くために用いられる黒鉛材料の高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法に関する。

黒鉛材料は、耐熱性や高温下での機械的強度等に優れるため、半導体製造技術の分野において広く使用されている。そのなかで、シリコン単結晶の引き揚げ装置用材料等の素子の高純度化が要求される分野においても黒鉛材料が賞用されており、この場合、黒鉛材料についても極めて高い純度が求められている。

黒鉛材料には、通常、Ｓｉ、Ｂ、Ｆｅ等の元素（以下、これを不純物という。）が灰分として１００ｐｐｍ〜１０００ｐｐｍ程度含まれており、この灰分を要求に応じて１０ｐｐｍ以下程度まで低減して黒鉛材料を高純度化する。

黒鉛材料を高純度化する技術としては、処理容器中で、ハロゲンを含むガスの雰囲気下で黒鉛材料を２０００℃前後に加熱して、黒鉛材料中の不純物をハロゲン化物に変えて材料の外部に揮散させる方法が一般的に用いられている。

このような黒鉛材料の高純度化処理技術として、例えば、処理容器内の中央部に設けられ、被処理品である黒鉛材料を収容する黒鉛炉材料の内側表面に熱分解性炭素皮膜を形成した高純度化処理炉が提案されている（特許文献１参照。）。
この高純度化処理炉によれば、被処理品から除去された不純物が黒鉛炉材料に吸着し、再揮散して炉内雰囲気を汚染することがなくなるため、被処理品の高純度化がより確実に達成されるとされている。

また、密閉容器内に配設された電気的加熱手段によって加熱され、断熱材で囲われた黒鉛ヒータと、この黒鉛ヒータに対して直接出入りするような直結形態でハロゲンガスを供給するとともに排出するガス供給路およびガス排出路とを備える製造装置が提案されている（特許文献２参照。）。
この製造装置によれば、各部が効率的に配設されるため、装置の大型化が抑えられるとされている。
特開平８−２５９２０９号公報 特開平９−１００１６２号公報

しかしながら、上記の高純度化処理炉および製造装置は、いずれも、高周波コイルや電源設備等の加熱源としての装置の大型化が避けられず、あるいは大型化を十分に改善したものではない。このため、設備費や装置設置スペースの負担が大きい。
また、これらの従来技術では、劣化したヒータを交換するための作業負荷と費用が大きい。
また、これらの従来技術では、処理に多大な時間を必要とし、処理能力が制限される。

本発明は、上記の課題に鑑みてなされたものであり、小型化された黒鉛材料高純度化処理炉、および、そのような黒鉛材料高純度化処理炉を実現することができる黒鉛材料の高純度化処理方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、加熱源の交換に伴う作業負荷や費用を低減することができる黒鉛材料高純度化処理炉、およびそのような黒鉛材料高純度化処理炉を実現することができる黒鉛材料の高純度化処理方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、処理能力が高い黒鉛材料高純度化処理炉、および、そのような黒鉛材料高純度化処理炉を実現することができる黒鉛材料の高純度化処理方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉は、処理容器と、該処理容器に接続して設けられ、ハロゲンを含むガスを該処理容器に導入する導入路と排出路を備える反応ガス導入排出部と、該処理容器内に配置される被処理用黒鉛材料を覆うように設けられ、マイクロ波を通過させるスリットが形成された炭素系断熱部材と、該処理容器の該炭素系断熱部材を臨む位置に設けられ、マイクロ波を照射するマイクロ波導波管を備えるマイクロ波照射装置とを有することを特徴とする。

また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉は、前記被処理用黒鉛材料が配置される材料配置部を有することを特徴とする。

また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉は、前記材料配置部が、駆動源によって回転する回転テーブルであることを特徴とする。

また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉は、前記マイクロ波導波管が、異なる方向からマイクロ波を照射するように複数備えられてなることを特徴とする。

また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉は、前記処理容器の少なくとも内表面が金属材料で形成されてなることを特徴とする。

また、本発明に係る黒鉛材料の高純度化処理方法は、
被処理用黒鉛材料を、処理容器内に配置した、スリットが形成された炭素系断熱部材で覆う工程と、
ハロゲンを含むガスを該処理容器に流通しながら、該スリットを介して、マイクロ波を該被処理用黒鉛材料に照射する工程と、
を有することを特徴とする。

本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法によれば、被処理用黒鉛材料をマイクロ波で加熱するため、処理炉が小型化される。
また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法によれば、加熱源の交換に伴う作業負荷や費用を低減することができる。
また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法によれば、処理時間が短くて済むため、処理能力が高い。

また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉によれば、高温の不活性ガスを該処理容器に導入する不活性ガス供給装置をさらに有するため、被処理用黒鉛材料の表面からの放熱を軽減して被処理用黒鉛材料を効率的に加熱することができる。

本発明の実施の形態について、以下に説明する。
まず、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉について、図１を参照して説明する。
本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉１０は、図１の装置の概略構成に示すように、処理容器１２と、反応ガス導入排出部１４と、材料配置部１６と、断熱箱（炭素系断熱部材）３６と、マイクロ波照射装置１８とを備える。また、黒鉛材料高純度化処理炉１０には、真空排気ライン２０が設けられる。

処理容器１２は、例えば、使用温度に応じて、耐火煉瓦、キャスタブルあるいは黒鉛材料を内張りした金属製容器であってもよいが、好ましくは、外壁を冷却する機構を備えた金属壁で処理容器１２を構成する。後者の場合、必要に応じて、処理容器１２の最外壁に断熱材を配設する。
反応ガス導入排出部１４は、ハロゲンを含むガスを処理容器１２に導入する導入路２２と、炉内の雰囲気ガスを排出する排出路２４を備える。

材料配置部１６は、被処理用黒鉛材料（図中、矢印Ｗで示す。）を配置するためのものであり、例えば、黒鉛製目皿２６および黒鉛製目皿２６を炉床から離れた位置に支持する黒鉛製目皿支え足２８で構成される。なお、これに変えて、被処理用黒鉛材料Ｗをその底面を略露出した状態で支持する支持具を用いるとより好ましい。

断熱箱３６は、被処理用黒鉛材料Ｗを配置した材料配置部１６を収容するように、言い換えれば、被処理用黒鉛材料Ｗを覆うように設けられる。断熱箱３６は、例えばカーボンファイバーフェルト品やＣ／Ｃコンポジット品等の炭素系断熱材料を用い、十分な断熱性と形状を維持しうる適度の剛性とを確保できる適宜の厚みに形成される。
断熱箱３６の各面には、それぞれ適度の数のスリット３７が形成される。マイクロ波は、このスリット３７を通過して材料配置部１６に配置される被処理用黒鉛材料Ｗに照射される。スリット３７の数は、被処理用黒鉛材料Ｗの各部にマイクロ波を均一に照射するのに必要な程度でかつこのスリット３７を介して断熱箱３６の外部に放熱しない程度に適宜設定される。スリット３７の長さは、照射するマイクロ波の１波長分程度が適当であるが、これに限定するものではない。スリット３７の幅は、上記した放熱等の不具合のない範囲で適宜設定される。
なお、必要に応じて、材料配置部１６の黒鉛製目皿２６および黒鉛製目皿支え足２８を断熱箱３６の外に配置してもよく、あるいはこれらを省いて、断熱箱３６の内部に被処理用黒鉛材料Ｗを直接配置してもよい。
また、断熱箱３６を設ける代わりに、被処理用黒鉛材料Ｗをスリットを形成した炭素系断熱材料で巻いてもよい。

マイクロ波照射装置１８は、マイクロ波発信器３０と、マイクロ波発信器３０から発せられるマイクロ波を処理容器１２に導く導波管３２を備える。処理容器１２内の断熱箱３６の真上に位置するように設けられる導波管３２の開口部の手前には、導波管３２を保護するための耐熱ガラス板３４が配置される。
なお、マイクロ波照射装置１８は、マイクロ波発信器３０を含めて２系統設け、２つの導波管３２を処理容器１２の上部に断熱箱３６を挟んで並置したものであってもよい。

真空排気ライン２０は、被処理用黒鉛材料Ｗを加熱する前に処理容器１２の内部に残存する空気を除去するためのものであり、図示しない真空源に接続される。
なお、黒鉛材料高純度化処理炉１０において、例えば、処理容器１２の上部にスターラを設け、処理容器１２内の雰囲気ガスを撹拌するようにすると、より好適である。

つぎに、本発明に係る黒鉛材料の高純度化処理方法について説明する。
本発明に係る黒鉛材料の高純度化処理方法は、例えば上記のように構成される黒鉛材料高純度化処理炉１０を用い、被処理用黒鉛材料を、処理容器内に配置した、スリットが形成された炭素系断熱部材で覆い、ハロゲンを含むガスを処理容器に流通しながら、スリットを介して、マイクロ波を被処理用黒鉛材料に照射する。
以下、黒鉛材料の高純度化処理方法について、その具体例を説明する。

例えば、１００ｍｍ×１００ｍｍ×２０ｍｍの寸法でかさ比重が１．８０の直方体形状で、灰分を４００ｐｐｍ含む黒鉛ブロックを被処理用黒鉛材料Ｗとして、処理容器１２の図示しない装入口から処理容器１２内に装入し、黒鉛製目皿２６上に配置した。黒鉛ブロックは、例えばカーボンファイバーフェルト（クレカＦＲ：商標）で形成した、１２ｍｍの長さのスリット３７が形成された厚みが１００ｍｍの断熱箱３６に収容される。

処理容器１２内を減圧し、炉内の残存空気を排気した後、ハロゲンガスとして例えば塩素ガスを主成分として含むガスを例えば３Ｎｌ／分（ｓｌｍ）の流速で導入路２２から処理容器１２の内部に導入するとともに、排出路２４から排出して、処理容器１２の内部を塩素ガスの流通状態とする。ここで、塩素ガス以外の残部ガスとして、例えば、窒素やアルゴン等の不活性ガスを含みうる。この状態で、処理容器１２の内部圧力を例えば常圧（１０１ＭＰａ）程度に調整し、保持する。

ついで、例えば定格出力３０ｋＷのマグネトロンタイプのマイクロ波発信器３０から例えば周波数２．４５ＧＨｚのマイクロ波を５ｋＷの出力で発生させ、導波管３２を介して処理容器１２内にマイクロ波を照射する。このとき、処理容器１２が金属壁であると、処理容器１２内でマイクロ波が多方向に反射して、黒鉛ブロックの各部に均一にマイクロ波を照射することができる。また、このとき、黒鉛ブロックの底面を露出しておくと、黒鉛ブロックの底面からも効率的にマイクロ波を照射することができる。

マイクロ波は断熱箱３６のスリット３７を通過して黒鉛ブロックに照射される。マイクロ波の照射を開始した後、例えば、１０分程度経過すると、黒鉛ブロックの温度は２０００℃に達する。この黒鉛ブロックの温度計測は、例えば、光温度計を用いて黒鉛ブロックの中心あるいは表面等の適宜の箇所について行うことができ、この場合黒鉛ブロックの内部の温度分布はほとんど無い。なお、このときの処理容器１２内の雰囲気温度は、１５０℃程度であった。マイクロ波を１０分間照射した後、黒鉛ブロックを取り出す。
得られた黒鉛ブロックの灰分は５ｐｐｍであり、良好な高純度黒鉛材料であった。

以上説明した本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法によれば、被処理用黒鉛材料をマイクロ波で加熱するため、処理炉が小型化される。また、これにより、処理炉の設備費が安価となる。
また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法によれば、加熱源であるマイクロ波照射装置の主要部が処理炉の外に設けられており、あるいは処理炉の外に設けることができるため、また、部材の交換が比較的容易な構造となっているため、加熱源の交換に伴う作業負荷や費用を低減することができる。また、処理炉の雰囲気温度がさほど高温にならないため、処理炉自体の保守管理上も好適である。
また、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉および黒鉛材料の高純度化処理方法によれば、被処理用黒鉛材料の昇温および降温を短時間で行うことができるため、処理能力が高い。

ここで、本発明に係る黒鉛材料高純度化処理炉１０の変形例について説明する。

まず、第１の変形例の黒鉛材料高純度化処理炉１０ａは、図２に示すように、断熱箱３６を挟んで処理容器１２の対向する側壁にそれぞれ導波管３２ａ、３２ｂが設けられる。なお、図２中、マイクロ波発信器や導波管の保護部材等は図示を省いている。また、２つの導波管は、必ずしも図２のように対向する位置に配置する必要はない。

第１の変形例の黒鉛材料高純度化処理炉１０ａによれば、断熱箱３６を挟んで被処理用黒鉛材料Ｗに異なる方向からマイクロ波を照射することで、被処理用黒鉛材料Ｗをより均一に加熱することができる。また、このとき、２つのマイクロ波発信器は出力が小さいものとすることができ、あるいは、２つのマイクロ波発信器の出力を下げることなく全体の出力を大きくして被処理用黒鉛材料Ｗをより効率的に加熱することができる。

つぎに、第２の変形例の黒鉛材料高純度化処理炉１０ｂは、図３に示すように、材料配置部１６として駆動源３８によって回転する回転テーブル４０を用いるものである。
これにより、回転テーブル４０を回転させて被処理用黒鉛材料Ｗの向きを変えながらマイクロ波を照射することで、被処理用黒鉛材料Ｗをより均一に加熱することができる。また、複数の被処理用黒鉛材料Ｗを処理する場合も好適である。

第３の変形例の黒鉛材料高純度化処理炉は、高温の不活性ガスを処理容器に導入する不活性ガス供給装置をさらに有するものである（図示せず。）。ここで、高温とは、後述する被処理用黒鉛材料の表面からの放熱を低減することができる限り、また不活性ガスが分解する極高温でない限り特に限定するものではなく、例えば５００℃程度の温度とすることができる。
これにより、処理中に高温の不活性ガスを処理容器１２に導入することで、被処理用黒鉛材料の表面からの放熱による表面温度の低下を抑制し、あるいは制御することができ、被処理用黒鉛材料をより効率的に加熱することができる。また、処理終了後、被処理用黒鉛材料の温度を下げる際に、望ましい降温パターンを容易に得ることができる。

なお、本実施の形態において、被処理物は一定の形状を有する黒鉛材料であるが、これに限らず、被処理物として黒鉛粉を用いることもできる。

本発明の黒鉛材料高純度化処理炉の概略構成を示す図である。 第１の変形例の黒鉛材料高純度化処理炉の概略構成を示す図である。 第２の変形例の黒鉛材料高純度化処理炉の概略構成を示す図である。

符号の説明

１０、１０ａ、１０ｂ 黒鉛材料高純度化処理炉
１２ 処理容器
１４ 反応ガス導入排出部
１６ 材料配置部
１８ マイクロ波照射装置
２０ 真空排気ライン
２２ 導入路
２４ 排出路
２６ 黒鉛製目皿
２８ 黒鉛製目皿支え足
３０ マイクロ波発信器
３２、３２ａ、３２ｂ 導波管
３４ 耐熱ガラス板
３６ 断熱箱
３８ 駆動源
４０ 回転テーブル

Claims (6)

1. 処理容器と、該処理容器に接続して設けられ、ハロゲンを含むガスを該処理容器に導入する導入路と排出路を備える反応ガス導入排出部と、該処理容器内に配置される被処理用黒鉛材料を覆うように設けられ、マイクロ波を通過させるスリットが形成された炭素系断熱部材と、該処理容器の該炭素系断熱部材を臨む位置に設けられ、マイクロ波を照射するマイクロ波導波管を備えるマイクロ波照射装置とを有することを特徴とする黒鉛材料高純度化処理炉。
2. 前記被処理用黒鉛材料が配置される材料配置部を有することを特徴とする請求項１記載の黒鉛材料高純度化処理炉。
3. 前記材料配置部が、駆動源によって回転する回転テーブルであることを特徴とする請求項２記載の黒鉛材料高純度化処理炉。
4. 前記マイクロ波導波管が、異なる方向からマイクロ波を照射するように複数備えられてなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の黒鉛材料高純度化処理炉。
5. 前記処理容器の少なくとも内表面が金属材料で形成されてなることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の黒鉛材料高純度化処理炉。
6. 被処理用黒鉛材料を、処理容器内に配置した、スリットが形成された炭素系断熱部材で覆う工程と、
   ハロゲンを含むガスを該処理容器に流通しながら、該スリットを介して、マイクロ波を該被処理用黒鉛材料に照射する工程と、
   を有することを特徴とする黒鉛材料の高純度化処理方法。

Images