JP4905756B2 - 放射線検出用フッ化物単結晶及びシンチレータ並びに放射線検出器 - Google Patents
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純度99.99%の市販のバルク粉砕原料であるCeF3及びLuF3をモル比で90:10として準備し、それらを混合せずに坩堝内に充填した。それをそのまま単結晶作製炉内に置き、10−4〜10−5torr程度まで真空に引き、そのまま約700℃程度まで真空状態で加熱し炉内・原料中の水分・酸素を除去した。ここでCF4ガス及びアルゴンガス(体積比50:50)を単結晶作製炉内に導入し、混合ガス雰囲気中で原料を加熱融解し、そのまま1時間、液体状態で保った。このとき、液体表面に現れた不純物は、CF4ガスと反応することにより、全て消滅した。次に融液に種結晶を接触させ、c軸方向に引き上げ速度1mm/h、回転数10rpmで引き上げ単結晶を成長・作製した。作製した結晶は、気泡、クラック、スキャッタリングセンターなどの無く、透明かつ高品質なルテチウム置換フッ化セリウム(Lu:CeF3)単結晶であった。
CeF3とLuF3のモル比を95:5とした以外は実施例1と同様に、結晶を育成した。
純度99.99%の市販のバルク粉砕原料であるCeF3及びLuF3をモル比で99:1として準備し、これらを混合して坩堝内に充填した。それをそのまま単結晶作製炉内に置き、10−4〜10−5torr程度まで真空に引き、そのまま約700℃程度まで真空状態で加熱し炉内・原料中の水分・酸素を除去した。ここでCF4ガス及びアルゴンガスを単結晶作製炉内に導入し、混合ガス雰囲気中で原料を加熱融解し、そのまま3時間、液体状態で保った。このとき、液体表面に現れた不純物は、CF4ガスと反応することにより、全て消滅した。次に融液に種結晶を接触させ、c軸方向に引き上げ速度1.5mm/h、回転数10rpmで引き上げ単結晶を成長・作製した。作製した結晶は、直径約15mm、長さ約70mmで、気泡、クラック、スキャッタリングセンターなどの無く、透明かつ高品質なルテチウムドープフッ化セリウム(Lu:CeF3)単結晶であった。
純度99.99%の市販のバルク粉砕原料であるCeF3及びGdF3をモル比で90:10として準備し、これらを混合して坩堝内に充填した。それをそのまま単結晶作製炉内に置き、10−4〜10−5torr程度まで真空に引き、そのまま約700℃程度まで真空状態で加熱し炉内・原料中の水分・酸素を除去した。ここでCF4ガス及びアルゴンガスを単結晶作製炉内に導入し、混合ガス雰囲気中で原料を加熱融解し、そのまま3時間、液体状態で保った。このとき、液体表面に現れた不純物は、CF4ガスと反応することにより、全て消滅した。次に融液に種結晶を接触させ、c軸方向に引き上げ速度1.5mm/h、回転数10rpmで引き上げ単結晶を成長・作製した。作製した結晶は、直径約15mm、長さ約70mmで、気泡、クラック、スキャッタリングセンターなどの無く、透明かつ高品質なガドリニウムドープフッ化セリウム(Gd:CeF3)単結晶であった。
純度99.99%の市販のバルク粉砕原料であるCeF3及びGdF3をモル比で95:5として準備する以外は実施例4と同様に結晶を育成した。
純度99.99%の市販のバルク粉砕原料であるCeF3及びGdF3をモル比で97:3として準備する以外は実施例4と同様に結晶を育成した。
純度99.99%の市販のバルク粉砕原料であるCeF3及びGdF3をモル比で99:1として準備する以外は実施例4と同様に結晶を育成した。
LuF3を添加しない以外は実施例2と同様に、結晶を育成した。
LuF3のかわりにErF3を用いた以外は実施例2と同様に、結晶を育成した。
LuF3のかわりにTmF3を用いた以外は実施例2と同様に、結晶を育成した。
LuF3のかわりにHoF3を用いた以外は実施例2と同様に、結晶を育成した。
LuF3を添加しない以外は実施例3と同様に、結晶を育成した。
各実施例及び各比較例で得られた単結晶についてX線蛍光スペクトルを測定した結果を図1に示す。図1に示すように、LuでCeF3のCeの一部を置換すると蛍光強度が著しく高くなり、Luで置換しない比較例1と比べて、実施例2では2倍に、実施例1では4倍になったことが確認された。一方、Luの代わりにEr、Tm又はHoで置換した比較例2〜4では、蛍光強度はLuで置換しない比較例1よりも低くなった。
実施例3で得られた単結晶について、蛍光X線スペクトル測定により組成分析をした結果を表1に示す。なお、測定装置は、日本フィリップス社製PW2404型を用いた。実際に形成された単結晶を分析した結果、単結晶に含まれるLuの量は、原料の配合割合よりも低いことが分かった。従って、実施例1及び実施例2の単結晶についても、実施例3と同様に、Luの割合は原料の配合割合よりも少ないことが推測できる。
実施例3及び比較例5の単結晶について、γ線によるエネルギースペクトルを測定した結果を図2に示す。図2に示すように、実施例3は比較例5で得られた単結晶と比べて2.7倍のスペクトル強度が確認されたことから、実施例3は比較例5に比べてγ線の蛍光強度が大幅に向上したことが分かった。
実施例3及び比較例5の単結晶について、γ線の蛍光寿命を測定した。結果を図3及び図4に示す。図3及び図4に示すように、実施例3及び比較例5のγ線の蛍光寿命はほぼ同じ値となり、本発明のフッ化物単結晶は、蛍光寿命は変わらずγ線照射による発光量は大幅に向上することが分かった。
実施例4〜7で得られた単結晶について、EDS(energy dispersive spectroscopy:エネルギー分散型X線分析)測定によりGdの含有量を測定した結果を図5に示す。この結果、単結晶に含まれるGdの量も、原料の配合割合よりも低いことが分かった。
Claims (5)
- フッ化物単結晶であって、Lu、又は、Lu及びGdの元素R1と、Ceとを含み、Ce1−xR1 xF3(0.001≦x≦0.5)で表されることを特徴とする放射線検出用フッ化物単結晶。
- 請求項1において、さらにSc、Y及びLaの少なくとも一種の元素R2を含み、(Ce1−xR1 x)1−yR2 yF3(0.001≦x≦0.5、y≦0.95)で表されることを特徴とする放射線検出用フッ化物単結晶。
- Lu、又は、Lu及びGdの元素R1と、Ceとを含み、Ce1−xR1 xF3(0.001≦x≦0.5)で表されるフッ化物単結晶からなることを特徴とするシンチレータ。
- 請求項3において、さらにSc、Y及びLaの少なくとも一種の元素R2を含み、(Ce1−xR1 x)1−yR2 yF3(0.001≦x≦0.5、y≦0.95)で表されるフッ化物単結晶からなることを特徴とするシンチレータ。
- 請求項1または2の放射線検出用フッ化物単結晶からなるシンチレータと、このシンチレータからの発光を検出する光検出器とを具備することを特徴とする放射線検出器。
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