JP4873544B2

JP4873544B2 - 接合体の製造方法

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Publication number: JP4873544B2
Application number: JP2006131207A
Authority: JP
Inventors: 一彦阿部; 雅弘斎藤
Original assignee: Miyagi Prefectural Government.
Current assignee: Miyagi Prefectural Government.
Priority date: 2006-05-10
Filing date: 2006-05-10
Publication date: 2012-02-08
Anticipated expiration: 2026-05-10
Also published as: JP2007301590A

Description

本発明は、複数の小型の焼結体等を突き合わせ、これらを加圧しつつ通電して加熱する加圧・通電加熱処理を用いて接合することにより、例えば、大型工作物搬送用吸着プレート材や固体電解型燃料電池の電極等のような、その品質および機能が全体で均一である大型の焼結体などの大型の接合体を製造する接合体の製造方法に関するものである。

現在、液晶ディスプレイ用に使用される大型ターゲット材、大型工作物を搬送・固定するための大型吸着プレート、固体電解型燃料電池用電極等の大型焼結体の用途が高まりを見せている。こうした大型焼結体は、単に大型であるだけではなく、その品質および機能が全体で均一であることが求められる。大型焼結体の作製方法としては、一度の焼結で大型の焼結体を得る一体型方式と、多数の小型の焼結体を接合して大型化する多数枚方式とがある。

一体型方式による大型焼結体の作製方法としては、大気炉やホットプレス装置、HIP（熱間静水圧圧縮成形）等の焼結装置を大型化して焼結体を作製する方法や、内部加熱させることで温度の均一化を図ることができるマイクロ波焼成による方法等がある。HIPを用いた方法としては、例えば特許文献１に記載のものが、また、マイクロ波焼成による大型焼結体の製造としては、例えば特許文献２に記載のものがある。しかし、いずれの方法においても、大型焼結体作製の際に使用する焼結炉の大きさ以上に大型化することは不可能であり、焼結装置の大型化に要するコストも指数関数的に高くなるという問題がある。

そのため、より大型の焼結体を作製するためには、多数の小型の焼結体を接合して、大型の焼結体を作製する多数枚方式が求められる。多数枚方式による大型焼結体の作製方法としては、溶接や圧接等の各種接合法やHIPを用いた方法がある。

各種接合方法のうち、溶接は、大気中で行うことができ、かつ短時間で接合が可能であるが、溶接部において腐食や割れ、欠陥等が生じる可能性がある。また、圧接による方法としては、例えば特許文献３に記載のものがある。しかし、圧接では、接合面に対して垂直に加圧する必要があり、寸法に制限があるため大型化は不可能である。

一方、HIPによる方法としては、特許文献４に記載のものがある。これは、液晶ディスプレイ用に使用される大型ターゲット材のＷ−ＭｏをＳＵＳ材からなるキャニング材にカプセリングし、真空状態で温度８００〜２０００℃、圧力４０〜２５０ＭＰａで２．２〜４．５時間、HIP処理を行う方法であり、これによって、最大１３００×３５０ｍｍの単体ターゲットの接合を達成している。しかし、高温・真空下で長時間接合を行う必要があり、また、HIP前のキャニング材のカプセリング、HIP後のキャニング材除去等の手間がかかることから、簡便な大型焼結体の製造方法であるとは言い難い。

焼結による接合方法としては、加圧・通電加熱焼結法がある。この方法は、ダイス内に充填した原料粉末に加圧・通電することで、粉末間でグロー放電を発生させ、それによって生じたジュール熱により、焼結を進行させるものである。加圧・通電加熱焼結法は、他の焼結手段に比べて低温かつ短時間で緻密な焼結体を得ることができる。通常は、セラミックスや金属間化合物等の各種難焼結材料の緻密化が、比較的低温度、低圧力かつ短時間で可能であり、傾斜機能材料、複合材料等の焼結に応用されている。また、特許文献５に記載のように、加圧・通電加熱焼結法が、加圧軸方向の機械的制御を可能としていることを応用し、気孔任意制御を可能にした高性能多孔質体を作製する等、緻密体だけではなく、多孔質体の製造にも応用されている。こうした優れた特性を利用し、加圧・通電加熱法（加圧・通電加熱処理）を用いて小型焼結体の接合を行い、大型化する方法が考えられている。

加圧・通電加熱処理を用いた焼結体の接合方法としては、例えば特許文献６に記載のものがある。ここでは、接合面に溶射皮膜を施し、加圧・通電して抵抗加熱により皮膜を溶融・拡散させることで接合する方法を取っている。また、特許文献７に記載の方法は、接合する部材を突き合わせて、強制加熱し、加圧・通電した後に、熱処理するというものである。これによって、通常より接合強度が増加している。しかし、特許文献６記載の方法では、ロウ材として用いる溶射膜の組成が、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｓｉ−Ｂ−Ｃと複雑であること、また、この場合、雰囲気として真空状態が求められるので、真空を保つチャンバーが必要となり、一体型方式と同様、大型化に限界がある。また、特許文献７記載の方法も、同様に高温・真空状態が必要であり、さらに、５００００Ａ以上の高電流が必要である。

さらに、部材間に介在させたインサート材を用いて加圧・通電加熱処理によって接合した例として、特許文献８に記載のものがある。これは、導電性材料からなる被接合体に加圧・通電を行うことでインサート材を加熱して接合を行う拡散接合法であるが、接合面と加圧方向が垂直であり、大型化に対応しているとは言えない。

特開２００５−３０７７２６号公報特開２００２−１３０９６０号公報特開平０５−１３１２８０号公報特開２００３−２２６９６６号公報特開２００３−１７２２８５号公報特開平０６−０１５４６４号公報特開２００３−２６０５８５号公報特開平０６−００７９６６号公報

これまでの加圧・通電加熱処理を用いた接合による大型化では、焼結体の接合方向と加圧方向が平行であるため、加圧が加えられるサイズ以上の大型化は不可能であった。また、接合温度が１５００℃以上であるため、加圧の際に冶具が酸化しないように、真空下で接合を行う必要があった。そのため、接合時には、チャンバー寸法内に部材が完全に収まる必要があり、加圧・通電加熱焼結装置のチャンバーの大きさに限りがあるため、加圧・通電加熱処理が特性を発揮する温度領域では大型化は限られてしまうという問題があった。
さらに、接合においては、部材全体を熱しなければならないため、所定の温度に達するまでの加熱時間、および接合終了後の冷却時間が長く、必要とされる電力も膨大となり高コストであること、また、部材を傷める等の問題があった。

本発明の課題は、上記従来技術の問題点を解消し、溶製材あるいは焼結体等の被接合体を所定の突き合わせ方向に突き合わせた接合部の接合面間にインサート材を介在させ、接合効率を高めるために接合部以外に絶縁材料あるいは高抵抗材料を配置して、所定の突き合わせ方向に対して垂直に加圧し、通電して、加熱する加圧・通電加熱処理を行うことにより、接合部に対して選択的に通電させることで、低温、短時間で、従って、低エネルギーで効率よく、その品質および機能が全体で均一である大型の焼結体などの大型の接合体製品を製造することができる接合体の製造方法を提供することにある。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであって、それぞれ接合面を有する２つの被接合体を所定の突き合わせ方向に突き合わせた接合部を加圧しつつ前記接合部に通電して加熱する加圧・通電加熱処理により、前記２つの被接合体を接合して接合体を製造する方法であって、前記接合部における２つの被接合体の接合面の間にインサート材を介在させ、前記接合部に通電するための電極を前記接合部をまたぐように前記２つの被接合体の上に配置すると共に前記電極と前記被接合体との間で且つ前記接合部以外の部分に絶縁材または高抵抗材を介在させ、前記所定の突き合わせ方向に対して垂直な方向に加圧・通電加熱処理することを特徴とする接合体の製造方法を提供するものである。

ここで、前記加圧・通電加熱処理における加熱温度は、１５００℃以下であるのが好ましい。
また、前記加圧・通電加熱処理における加圧・通電時間は、３０分以内であるのが好ましい。

また、前記２つの被接合体は、緻密体同士、多孔質体同士または緻密体と多孔質体の組み合わせであるのが好ましい。
また、前記２つの被接合体は、２つの溶製材または焼結体の組み合わせであるのが好ましい。

また、前記接合体の大きさは、前記加圧・通電加熱処理に用いる電極よりも大きいのが好ましい。
また、前記接合面は、前記所定の突き合わせ方向に対して１°〜９０°の角度で傾斜しているのが好ましい。
また、前記加圧・通電加熱処理は、温度または電流により制御されるのが好ましい。

また、前記加圧・通電加熱処理は、ダイスおよびパンチャーの少なくとも１種類以上を用いて行うのが好ましい。
また、前記加圧・通電加熱処理における加圧力は、１００ＭＰａ以下であるのが好ましい。
また、前記加圧・通電加熱処理の雰囲気は、真空、不活性ガス、または大気中であるのが好ましい。

また、前記絶縁材または前記高抵抗材は、ＢＮ、Ｂ_２Ｏ_３、ＣｒＣ、ＳｉＣ、Ｓｉ_３Ｎ_４、Ｙ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＡｌＮ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ_２、Ｂ_４Ｃ、ＢｅＯ、ＬｉＦ、ＢａＴｉＯ_３、ＺｒＯ_２、サファイア、ムライト、コージライト、フォルステライト、および高抵抗率を有するグラファイトカーボンの中から選択される少なくとも１種類のが好ましい。

また、前記インサート材は、Ｂｅ、Ａｌ、Ｃａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ，Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｂ、Ｂｉの中から選択される少なくとも１種類であるのが好ましい。
また、前記インサート材は、粒子、シート、蒸着物または溶射物の少なくとも1種類であるのが好ましい。
また、前記インサート材の厚さは、１Å〜５ｍｍであるのが好ましい。

本発明によれば、溶製材あるいは焼結体等の被接合体を突き合わせた接合部の接合面間にインサート材を介在させ、接合効率を高めるために接合部以外に絶縁材料あるいは高抵抗材料を配置して、被接合体の突き合わせ方向に対して垂直に加圧して、通電し、加熱処理を行うことにより、接合部に対して選択的に通電させることで、接合部にのみ選択的に通電させて被接合体の接合を、低温、短時間で行い、その品質および機能が全体で均一である大型の焼結体などの大型の接合体製品を製造することができる。

これまでは、インサート材を、全体、あるいは一部を溶融させて拡散接合させるために、被接合体全体を加圧・加熱処理をしなければならず、そのためには膨大なエネルギーを必要とすることから、大型の接合体を作製することはできなかった。また、被接合体全体の加圧・加熱処理に伴う接合体や冶具等の損傷も大きいという問題もあった。
しかし、本発明によれば、接合する部分だけに通電して加熱することで、接合に必要なエネルギーが寡少で済み、また、部材の損傷も低くなる。

また、本発明によれば、電極と被接合体との間に絶縁材を介在させたことにより、通電時に電流が接合部に集中し、効果的に接合面の加熱・溶融が行われるため、電流値が比較的低い場合でも短時間で効果的な接合が実現できる。また、本発明によれば、接合面の間にインサート材を介在させたことにより、通電時におけるインサート材のスパッタリングによって拡散接合が促進されることとなり、より効果的な接合を可能としている。

また、本発明において、被接合体の接合面を、被接合体の突き合わせ方向に対して傾斜させたものでは、インサート材と接合面との密着性が高まり、拡散接合がより一層促進されることとなる。

本発明に係る接合体の製造方法を添付の図面に示す好適実施形態に基づいて以下に詳細に説明する。
以下では、被接合体が２枚の場合について説明するが、被接合体が３枚以上の場合も同じ方法で接合することが可能であることはもちろんである。

図１は、本発明に係る接合体の製造方法における加圧・通電加熱処理により接合する２つの被接合体およびインサート材を模式的に示す斜視図である。
まず、図１に示すように、溶製材または焼結体からなる被接合体１および２を用意する。この被接合体１および２は、各種金属やセラミックス、金属間化合物等の無機材料であり、緻密体同士の組み合わせであってもよいが、放電し易さを考慮すると多孔質体であることが望ましく、緻密体と多孔質体の組み合わせであるのが好ましい、より好ましくは、多孔質体同士であるのが良い。

次に、ワイヤカット等による放電加工、スライシングマシン等による切削加工等を用いて、被接合体１および２を接合するためのそれぞれの接合面３および４を形成する。各接合面３および４は、被接合体１および２を接合する（突き合わせる）方向に対して同じ傾斜角αを持つように切断する。傾斜角αの値は１°〜９０°のいずれでも良いが、３０°〜６０°であるのが好ましく、特に、４５°が好適である。なお、接合面３および４の状態については、必ずしも厳密な精度は要求されないが、より高速な拡散接合を達成するためには、両者の密着性が良好であることが望ましく、そのためには接合面３および４が平面であること、また、切断により生じたバリなどが除去されていることが望ましい。

次に、接合時に被接合体１および２の接合面３および４の間に介在させるインサート材５を用意する。このインサート材５としては、被接合体１の接合面３と被接合体２の接合面４とを接合できるものであれば、どのようなものでも良いが、例えば、Ｂｅ、Ａｌ、Ｃａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｂ、Ｂｉのうち、少なくとも１種類以上を含んだ金属の箔、粒子、蒸着物および溶射物を挙げることができ、特にＴｉ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｍｏ、Ａｇ、Ａｕなどの金属箔と金属粒子が好ましい。インサート材５に用いられる金属箔としては、高純度の金属箔であるのが好ましく、その厚さは、０．０００５〜０．２ｍｍであるのが好ましく、特に、高純度のＣｕ箔、例えば、厚さ０．０５mmで純度９９．９％以上のＣｕ箔が好適である。またインサート材５に用いられる金属粒子としては、高純度の金属粒子であるのが好ましく、その粒径は０．０００１〜５ｍｍ、厚さは、０．０００１〜５ｍｍであるのが好ましく、特に、高純度のＣｕ粒子、例えば、粒径０．０１５mmで純度９９．９％以上のＣｕ粒子を厚さ０．０５ｍｍに積層するのが好適である。また、インサート材５の寸法としては、被接合体１および２の各接合面３および４の範囲内に収まる寸法であるのが好適である。

上記被接合体１および２を接合するための加圧・通電加熱処理を行う装置としては、加圧面に電極を配備し、加圧方向に平行に通電させ、電流値および加圧値を制御できる装置であれば良く、特に、加圧・通電加熱焼結装置を用いることが好適であり、本発明においては、従来型の加圧・通電加熱焼結装置を用いることができる。

図２は、本発明に用いられる加圧・通電加熱焼結装置（図示せず）による加圧・通電加熱処理時における２つの被接合体とこれらを固定するための冶具および絶縁材との配置を模式的に示すものである。

被接合体１および２を固定するための上部冶具６および下部冶具７は、加圧・通電加熱焼結装置（図示せず）において加圧・通電加熱処理を行う際に、被接合体１および２を上下方向から加圧しつつ、被接合体１および２を通電して加熱するための電極としての役割を果たすものである。従って、上部冶具６および下部冶具７は、所定の加圧力を加えることができる強度をもつ電気伝導性の剛体である必要がある。

図２に示す例では、被接合体１および２の接合部に対し、上下部治具６および７をそれぞれ３個設けている。これらの上下部冶具６および７の個数、形状および寸法については、特に制限等はないが、例えば、上下部冶具６および７の形状としては、角型か、円柱形が好ましい。また、上下部冶具６および７の大きさとしては、図２に示すように、被接合体１および２からなる接合体の方が大きい、すなわち接合体より小さいのが好ましく、被接合体１および２の方が大きい、すなわち被接合体１および２より小さいのが好ましい。

また、上下部冶具６および７とは別に、必要に応じて被接合体１および２を固定するために他の冶具を配置してもよい。また、被接合体１および２と、冶具６および７との位置関係についても、特に制限はないが、上下部冶具６および７を直接、接合面３と４との接合部およびこれらの近傍に配置することが望ましい。なお、上下治具６および７、またはこれとは別の固定冶具として、ダイスおよびパンチャーの少なくとも１種類以上を用いることができ、市販のダイスやパンチャーを利用しても良い。

また、図２に示すように、被接合体１および２の上下に、上部冶具６および下部冶具７を配置するに際しては、接合面３と４との接合部の真上に上部治具６を、真下に下部治具７を配置し、かつ上部治具６が下部治具７の真上に位置するように配置することが好適である。なお、加圧方向に対して垂直な方向における被接合体１および２の固定は、行っても良いし、あるいは行わなくても良い。

被接合体１および２の接合面３および４の間には、インサート材５を挿入する（図１参照）。この時、インサート材５が固定されるように接合面３と４とを密着させる。

さらに、図３に示すように、上下部冶具６および７と、被接合体１および２との間に絶縁材８および９あるいは高抵抗材を配置する。この絶縁材８および９あるいは高抵抗材としては、ＢＮ、ＣｒＣ、ＳｉＣ、Ｓｉ_３Ｎ_４、Ｙ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＡｌＮ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ_２、Ｂ_４Ｃ、ＬｉＦ、ムライト、フォルステライト、あるいは高抵抗率を有するグラファイトカーボンの中の１種以上の材料から自由に選択できるが、絶縁材８および９と被接合体１および２の間には高い離型性が求められることから、ＢＮを利用することが好ましい。また、配置の方法としては、被接合体１および２の接合部（接合面３と４との接合部）にのみ通電がなされるのであれば、特に制限等はないが、接合部の近傍以外にも、絶縁材８および９を配置するのが好ましい。

なお、図示例のように、上下部冶具６および７と被接合体１および２との間の、接合面３と４との接合部の真上および真下に位置する箇所には、導電体１０および１１を配置するのが良い。すなわち、導電体１０および１１の周囲に絶縁材８および９を配置するのが好ましい。この導電体１０および１１としては、例えば、カーボンシートなどを用いることができる。なお、この導電体１０および１１および前述の絶縁材８および９の効果については後述する。

次に、加圧・通電加熱処理による接合手順について説明する。
接合に際しては、まず、両治具６および７によって上下方向に、被接合体１および２の接合面３および４とインサート材５との間で隙間が生じないように、接合面３と４との接合部を加圧する。但し、加圧および通電のために配置した治具６および７や、被接合体１および２と治具６および７との間に配置した絶縁材８および９が、動かないように最小限の加圧力にとどめるのが良い。すなわち、加圧のために、治具６および７として、あるいは必要に応じて配置したパンチャーや、絶縁材８および９として、あるいは必要に応じて配置したスペーサーが、動かないように最小限の加圧力にとどめるのが良い。

次に、被接合体１および２の接合面３および４とインサート材５との間に隙間がないことを確認した上で加圧を開始する。このとき、接合に用いる加圧・通電加熱焼結装置のチャンバーを閉めて真空状態や不活性ガス雰囲気にしても良く、あるいはチャンバーを開け放したまま、大気状態で加圧・通電加熱処理を行っても良い。

加圧・通電加熱処理に際しては、被接合体１および２への加圧力は、２０〜５０ＭＰａであることが好ましい。２０ＭＰａ以下では、加圧・通電加熱焼結装置による通電が不安定になる恐れがあり、また、５０ＭＰａ以上では、加圧による接合面のズレが生じる恐れがあるためである。

接合を行うための通電の制御は、温度制御か電流制御のどちらでも良いが、電流制御の場合、使用する治具６および７の寸法によって電流値を変更する必要がある。例えば、上下部冶具６および７として、パンチャーを用いる場合、パンチャーの直径がφ２００ｍｍのとき、電流値を３０００Ａ以内の規定値、また、パンチャーの直径がφ１００ｍｍのとき、電流値を７０００Ａ以内の規定値とすることが望ましい。

通電開始後、電流を規定値まで上昇させる。この時、図４に模式的に示すように、被接合体１および２の接合面３と４との接合部の真上および真下以外の箇所には絶縁材８および９が配置されているため、電流は、上部冶具６から絶縁材８に挟まれた狭い導電体１０を通り、接合面３と４との接合部を経て、絶縁材９に挟まれた狭い導電体１１から下部冶具７に流れるので、絶縁材８に挟まれた導電体１０によって絞られた流路から絶縁材９に挟まれた導電体１１によって絞られた流路に流れることになるので、接合面３と４との接合部に集中して流れる。その結果、接合面３および４において急激な温度上昇が起こる。温度上昇の主な要因は、活性度の高いインサート材５にあり、被接合体１および２においては、接合面３および４以外の箇所での温度上昇が抑制される。電流の集中によって、接合面３および４とインサート材５との間で放電現象が起こり、インサート材５が、素早く溶融またはスパッタリングされて、高速拡散接合が容易となり、その結果、強固な接合が可能となる。

接合が完了した後には、直ちに電流値を下げて、通電を停止する。電流は、接合面３および４にのみ流れるため、接合中でも接合面３と４との接合部以外の被接合体１および２は、低温になっている。そのため、通電が終了した後の冷却時間が短時間となり、かつ、被接合体１および２の熱による損傷を抑えることができる。
本発明に係る接合体の製造方法は、基本的に以上のように構成される。

以下に、本発明の接合体の製造方法を実施例に基いて具体的に説明する。

（実施例１）
図１〜図３に示すようにして、接合体を製造した。
ここで、本実施例１における被接合体（１および２）は、粉末焼結によって得られた超硬系多孔質体である。組成は、ＷＣ＋５ｗｔ％Ｃｏであり、寸法は、直径５０ｍｍ×高さ５ｍｍ、嵩密度は、約６８％である。この多孔質体（１および２）を、スライシングマシンを用いて、水平から４５°に切断し、接合面（３および４）を形成した。

次に、インサート材（５）として、厚さ０．０５ｍｍ、純度９９．９％以上のCu箔を用い、多孔質体（１および２）の接合面（３および４）の面積７．０ｍｍ×５０ｍｍに収まるように切断した。

加圧・通電加熱処理を行うための装置として、住友石炭鉱業株式会社製の加圧・通電加熱焼結装置ＤＲ．ＳＩＮＴＥＲ７．４０（登録商標）を用いた。電極直径は、２５０ｍｍ、最大電流値は、１００００Ａである。

被接合体（１および２）および冶具（６および７）の配置は、次のように行った。まず加圧・通電加熱焼結装置の下部電極上に直径が同一のグラファイトカーボン製スペーサー（直径２５０ｍｍ×高さ３０ｍｍ）を配置し、その上に直径１５０ｍｍ×高さ４０ｍｍ、直径１００ｍｍ×高さ５０ｍｍのグラファイトカーボン製スペーサーを中央に配置した。

一方で、上部冶具（６）として、直径２０ｍｍ×高さ２０ｍｍのグラファイトカーボン製パンチャーを３個、また下部冶具（７）として、同寸法、同材質のパンチャーを３個用いた。また、絶縁材（８および９）として、粒径が１００μｍ前後のＢＮ粉末を用いた。

まず、３個の下部冶具（７）を直径１５０ｍｍ×高さ４０ｍｍのスペーサー上の中央に配置し、多孔質体（１および２）と接する面に絶縁材（９）であるBNを配置した。その後、両接合面（３と４と）の接合部近傍に接する面だけBNを除去し、その上に多孔質体を載せた。この時、多孔質体は、殆どBNとだけ接しており、接合部近傍の面のみ下部冶具（７）と接する面ができるようになっている。

被接合体（１および２）が自然に移動しないことを確認した後、被接合体（１および２）の接合面（３と４と）の間にインサート材を挿入した。この時、インサート材が接合面（３と４と）の間で固定されるようにした。

次に、上部冶具（６）を、被接合体（１および２）を介して下部冶具（７）の真上に来るように配置した。さらに、その上から直径１００ｍｍ×高さ５０ｍｍ、直径１５０ｍｍ×４０ｍｍのスペーサーを配置し、さらに、上部治具（６）と直径が同一のグラファイトカーボン製スペーサーを配置した。接合面（３および４）とインサート材との間に隙間がないことを確認しながら、上下から１ＭＰａ程度の予備加圧をかけて、被接合体（１および２）を仮固定し、接合面（３および４）およびインサート材との間に隙間がないことを確認した上で、チャンバーを閉め、２×１０^−２ｔｏｒｒ以下まで真空引きを行った。

その後、３０ＭＰａの圧力で加圧を開始し、加圧値が安定した後、通電を開始した。通電は、電流制御で行い、１０秒間で電流値を２０００Ａまで上昇させた。その結果、電圧は、最大６Ｖまで上昇し、接合面（３および４）の温度は、約１分で９００℃まで上昇した。その後、直ちに、電流値を下降させ、０Ａまで下げた。その後、直ぐ大気状態に戻し、接合状態を確認した。通電終了後２分で取り出し可能である５００℃まで冷却し、取り出した。消費電力は、２００Ｗｈであり、接合に成功していた。こうして、接合体を得ることができた。

（実施例２）
実施例１と同様の多孔質体を用い、また、同様にスペーサーを組み、上下の冶具として、直径１００ｍｍ×高さ５０ｍｍのパンチャーを載せる。接合部近傍にのみ通電できるように、治具と多孔質体との間の、接合部近傍以外の試料部分に、粒径が１００μｍ前後のＢＮ粉末を配置し、接合部近傍に集中的に通電されるようにした。

その後、多孔質体を３０ＭＰａで加圧し、５０００Ａの通電を行った。試料の接合部近傍は、1分以内に８７０℃まで上昇した。その後、直ちに電流値を下降させ、０Ａまで下げた。その後、直ぐ大気状態に戻し、接合状態を確認した。通電終了後３分で、取り出し可能である５００℃まで冷却し、取り出した。消費電力は、５００Ｗｈであり、接合に成功していた。こうして、接合体を得ることができた。

（比較例１）
実施例１と同様の多孔質体を用いる一方、絶縁材は使用せずに、実施例１と同様の構成を組み、実施例１と同じ条件で電流制御により、加圧・通電加熱処理を行った。その結果、温度は、接合部において２００℃程度しか上がらず、接合には至らなかった。

（比較例２）
実施例２と同様の多孔質体を用いる一方、絶縁材は使用せずに、実施例２と同様の構成を組み、実施例２と同じ条件で電流制御により、加圧・通電加熱処理を行った。その結果、温度は、接合部において４００℃程度しか上がらず、接合には至らなかった。
以上の結果から、本発明の効果は明らかである。

以上説明したように、本発明は、溶製材あるいは焼結体等の被接合体の接合面間にインサート材を介在させ、接合効率を高めるために被接合体と電極との間に絶縁材または高抵抗材を配置し、かつ接合方向に対して垂直あるいは水平に加圧し、通電して加熱する加圧・通電加熱処理を行うので、接合部にのみ選択的に通電させて被接合体の接合を低温、短時間、従って、低エネルギーで行うことができ、大型の焼結体などの大型の接合体の製品の製造が可能となる。
従って、本発明は、例えば、大型の工作物搬送用吸着プレート材や固体電解型燃料電池の電極等のような、その品質および機能が全体で均一である大型の焼結体などの大型の接合体の製造において極めて有用であり、本発明の産業上の利用可能性は、極めて高い。

図１は、本発明に係る接合体の製造方法における加圧・通電加熱処理により接合する２つの被接合体およびインサート材の一実施例を模式的に示す斜視図である。図１に示す被接合体と上下部冶具との位置関係の一実施例を概略示す斜視図である。（ａ）および（ｂ）は、それぞれ図２に示す被接合体と上下治具との間に絶縁材を介在させた状態を模式的に示す側面図および平面図である。図３（ａ）に示す被接合体と上下治具との構成での加圧・通電加熱処理時における電流の流れを模式的に示す説明図である。

符号の説明

１，２被接合体
３，４接合面
５インサート材
６，７治具
８，９絶縁材
１０，１１導電体

Claims

それぞれ接合面を有する２つの被接合体を所定の突き合わせ方向に突き合わせた接合部を加圧しつつ前記接合部に通電して加熱する加圧・通電加熱処理により、前記２つの被接合体を接合して接合体を製造する方法であって、
前記接合部における前記２つの被接合体の接合面の間にインサート材を介在させ、
前記接合部に通電するための電極を前記接合部をまたぐように前記２つの被接合体の上に配置すると共に前記電極と前記被接合体との間で且つ前記接合部以外の部分に絶縁材または高抵抗材を介在させ、
前記所定の突き合わせ方向に対して垂直な方向に加圧・通電加熱処理することを特徴とする接合体の製造方法。
前記加圧・通電加熱処理における加熱温度は、１５００℃以下であることを特徴とする請求項１に記載の接合体の製造方法。
前記加圧・通電加熱処理における加圧・通電時間は、３０分以内であることを特徴とする請求項１または２に記載の接合体の製造方法。
前記２つの被接合体は、緻密体同士、多孔質体同士または緻密体と多孔質体の組み合わせであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記２つの被接合体は、２つの溶製材または焼結体の組み合わせであることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記接合体の大きさは、前記加圧・通電加熱処理に用いる前記電極よりも大きいことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記接合面は、前記所定の突き合わせ方向に対して１°〜９０°の角度で傾斜していることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記加圧・通電加熱処理は、温度または電流により制御されることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記加圧・通電加熱処理は、ダイスおよびパンチャーの少なくとも１種類以上を用いて行うことを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記加圧・通電加熱処理における加圧力は、１００ＭＰａ以下であることを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記加圧・通電加熱処理の雰囲気は、真空、不活性ガス、または大気中であることを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記絶縁材または前記高抵抗材は、ＢＮ、Ｂ_２Ｏ_３、ＣｒＣ、ＳｉＣ、Ｓｉ_３Ｎ_４、Ｙ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＡｌＮ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ_２、Ｂ_４Ｃ、ＢｅＯ、ＬｉＦ、ＢａＴｉＯ_３、ＺｒＯ_２、サファイア、ムライト、コージライト、フォルステライト、および高抵抗率を有するグラファイトカーボンの中から選択される少なくとも１種類であることを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記インサート材は、Ｂｅ、Ａｌ、Ｃａ、Ｓｃ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｇｅ、Ｓｅ、Ｓｒ、Ｙ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｃｄ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ，Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｙｂ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗ、Ｒｅ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ、Ａｕ、Ｐｂ、Ｂｉの中から選択される少なくとも１種類であることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記インサート材は、粒子、シート、蒸着物または溶射物の少なくとも1種類であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の接合体の製造方法。
前記インサート材の厚さは、１Å〜５ｍｍであることを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに記載の接合体の製造方法。