JP4810841B2 - Polymer electrolyte fuel cell electrolyte membrane - method and apparatus for manufacturing a catalyst layer assembly - Google Patents

Polymer electrolyte fuel cell electrolyte membrane - method and apparatus for manufacturing a catalyst layer assembly

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Description

本発明は、固体高分子形燃料電池用の電解質膜−触媒層接合体の製造方法および製造装置に関する。 The present invention includes a membrane for a polymer electrolyte fuel cell - a manufacturing method and a manufacturing apparatus of the catalyst layer assembly.

固体高分子電解質燃料電池はプロトン伝導性を有する固体高分子膜を電解質とし、この膜の両面に燃料極及び空気極を接合して構成され、燃料極に水素、空気極に酸素あるいは空気を供給して電気化学反応により発電するシステムである。 Solid polymer electrolyte fuel cell is a solid polymer membrane having proton conductivity and an electrolyte, is constructed by joining a fuel electrode and an air electrode on both sides of the membrane, the hydrogen to the fuel electrode, supplying oxygen or air to the air electrode is a system for generating electricity by electrochemical reactions and. 各電極では下記反応が起こっている。 In each of the electrodes has occurred following reaction.

燃料極:H 2 → 2H + + 2e - The fuel electrode: H 2 → 2H + + 2e -
空気極:(1/2)O 2 + 2H + + 2e - → H 2 O Air electrode: (1/2) O 2 + 2H + + 2e - → H 2 O
全反応:H 2 + (1/2)O 2 → H 2 O All reaction: H 2 + (1/2) O 2 → H 2 O
これらの反応式からわかるように、発電時に生成するのは水のみである。 As it can be seen from these reaction formulas, the only water to generate during power generation. 燃料電池は従来の内燃機関とは異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために、次世代のクリーンエネルギーシステムの一つとして注目されている。 Fuel cells differ from the conventional internal combustion engine, in order not to generate environmental gases such as carbon dioxide, has attracted attention as one of next-generation clean energy system.
そして、固体高分子電解質燃料電池は、メタノールを燃料として供給しても発電させることが可能であり、この場合は特にメタノール直接燃料電池と呼ばれる。 The solid polymer electrolyte fuel cell, it is possible to be supplied methanol as a fuel to power generation, this case is particularly called direct methanol fuel cell. 各電極では下記反応が起こっている。 In each of the electrodes has occurred following reaction.

燃料極:CH 3 OH + H 2 O → 6H + + 6e - + CO 2 Anode: CH 3 OH + H 2 O → 6H + + 6e - + CO 2
空気極:(3/2)O 2 + 6H + + 6e - → 3H 2 O Air electrode: (3/2) O 2 + 6H + + 6e - → 3H 2 O
全反応:CH 3 OH + (3/2)O 2 → 2H 2 O + CO 2 Total reaction: CH 3 OH + (3/2) O 2 → 2H 2 O + CO 2
固体高分子電解質燃料電池は、電解質膜として水素イオン(プロトン)伝導性高分子電解質膜を用い、その両面に触媒層を配置し、ついでその両面に電極基材を配置し、更にこれをセパレータで挟んだ構造をしている。 Solid polymer electrolyte fuel cell, with hydrogen ions (protons) conductive polymer electrolyte membrane as an electrolyte membrane, a catalyst layer disposed on both sides, then the electrode substrate is disposed on both surfaces thereof, a further separators this It has a sandwiched structure.

電解質膜の両面に触媒層を配置したもの(即ち、触媒層/電解質膜/触媒層の層構成のもの)は、電解質膜−触媒層接合体と称され、電解質膜−触媒層接合体の両面に電極基材を配置したもの(即ち、電極基材/触媒層/電解質膜/触媒層/電極基材の層構成のもの)は、電解質膜−電極接合体(Membrane Electrode Assembly:MEA)と称されている。 Which was placed a catalyst layer on both surfaces of the electrolyte membrane (i.e., those of the layer structure of the catalyst layer / electrolyte membrane / catalyst layer), the electrolyte membrane - called catalyst layer assembly, the electrolyte membrane - both sides of the catalyst layer assembly that disposed electrode base material (i.e., the electrode substrate / catalyst layer / electrolyte membrane / those of the layer structure of the catalyst layer / electrode substrate), the electrolyte membrane - electrode assembly (membrane electrode assembly: MEA) and referred It is.

電解質膜−電極接合体の作成方法には、一般に以下に記す手法が用いられている。 Membrane - to create a method of the electrode assembly, are generally used a technique referred to below.

(a) 電極触媒および電解質材料からなる触媒インクを電解質膜上に直接塗布・乾燥し、その上に電極基材を接合することにより電解質膜−電極接合体を作製する。 Coating and drying directly catalyst ink consisting of (a) an electrode catalyst and electrolyte material on the electrolyte membrane, the electrolyte membrane by bonding the electrode substrate on which - to prepare the electrode assembly.

(b) 触媒インクを塗布・乾燥した電極基材を電解質膜に接合することにより電解質膜−電極接合体を作製する。 Producing an electrode assembly - (b) an electrolyte membrane by bonding to the electrolyte membrane coated and dried electrode substrate catalyst ink.

一般に、電極基材としてはカーボンペーパーやカーボンクロス等の炭素材料が用いられ、触媒インクの塗布にはスクリーン印刷やスプレーコーティング、スピンコーティングなどの手法が用いられる。 In general, as the electrode substrate used carbon materials such as carbon paper or carbon cloth, to the coating of the catalyst ink screen printing or spray coating, a technique such as spin coating used.

上記手法 (a) の場合、触媒インクの電解質膜への直接塗工において溶剤による電解質膜の膨潤による変形が起こりうる。 For the above-described method (a), deformation due to swelling of the electrolyte membrane by a solvent can occur in the direct coating of the electrolyte membrane of the catalyst ink. また、上記手法 (b) の場合、電極基材の表面および内部に空隙が存在し、その空隙への触媒インクの染み込みが起こり得る。 Further, in the above method (b), there is a gap surface and the inside of the electrode substrate, it can occur penetration of catalytic ink to its gap. いずれの手法においても、厚さが均一で平坦な触媒層を作製するのは容易ではない。 In either approach, it is not easy to make it uniform and flat catalyst layer thickness. さらに、手法 (b) の場合には、電極基材内部に入り込んだ触媒層により空隙の閉塞が起こり、燃料および酸化剤の供給・排出の阻害が起こりうる。 Furthermore, in the case of method (b) is closed voids occur due to entering into the internal electrode substrate catalyst layer may occur inhibition of the supply and discharge of fuel and oxidizer.

これらの問題の解決法として、転写法による電解質膜−触媒層接合体の作成方法が注目されている。 As a solution to these problems, the electrolyte membrane by transfer method - creating a catalyst layer assembly has attracted attention. 転写法においては、基材フィルム上に触媒層が形成された触媒層形成用フィルムを作製し、これを電解質膜の両面に触媒層が対向する向きに配置して熱プレスを施すことにより電解質膜上に触媒層を形成し、さらにこれらの両面に電極基材を配置することにより電解質膜−電極接合体を作製する。 In the transfer method, the electrolyte membrane by the catalyst layer to prepare a catalyst layer forming film is formed, which is arranged in a direction in which the catalyst layer is opposed to the both surfaces of the electrolyte membrane subjected to hot pressing in on a base film producing an electrode assembly - the catalyst layer is formed on the electrolyte membrane by further disposing the electrode base material on these two sides.

このような転写法を利用して、触媒層形成用フィルムを作製しながらインラインで電解質膜−電極接合体を作製することにより、生産性よく均質な電解質膜−電極接合体を大量生産することも提案されている(特許文献1参照。)。 Using such transfer method, the catalyst layer forming film electrolyte membrane in line with prepared - by making the electrode assembly, good productivity homogeneous membrane - also the electrode assembly to mass produce It has been proposed (see Patent Document 1.).

しかしながら、特許文献1に記載の圧熱ロールを用いた触媒層の転写法においては、所望の電極形状を持つ電解質膜−電極接合体を、電解質上の所望の位置に作製することができない。 However, in the transfer method of the catalyst layer using a hot roll according to Patent Document 1, an electrolyte membrane having a desired electrode shape - the electrode assembly, can not be produced to a desired position on the electrolyte.
特開平10-64574号公報 JP-10-64574 discloses

本発明は、任意形状の触媒層を有する電解質膜−触媒層接合体を製造する方法および装置を提供する。 The present invention includes a membrane having a catalyst layer having an arbitrary shape - to provide a method and apparatus for manufacturing a catalyst layer assembly.

本発明者は、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねてきた。 The present inventors have conducted extensive studies to solve the above problems. その結果、電解質膜と触媒層が形成された触媒層形成用フィルムとを、所望の開口部が形成されたマスクフィルムを介して対向させ、熱プレスを施して触媒層を上記触媒層形成用フィルムから上記電解質膜に転写し、マスクフィルム及び基材フィルムを剥離することなく電解質膜と触媒層形成用フィルムとの接合体を巻き取ることにより、任意の形状の触媒層を持つ電解質膜−触媒層接合体を作製できることを見出した。 As a result, an electrolyte membrane and a catalyst layer formed catalyst layer films, are opposed to each other through a mask film with a desired opening portion is formed, for the catalyst layer is subjected to heat press the catalyst layer formed film transferred to the electrolyte membrane from the mask film and by taking up the assembly of the electrolyte membrane and the catalyst layer-forming film without peeling off the substrate film, the electrolyte membrane having a catalyst layer of any shape - a catalyst layer It found that the conjugate can be produced. 本発明は、斯かる知見に基づき完成されたものである。 The present invention has been completed based on such findings.

マスクフィルムは、触媒層と接触する面に離型層を有し、再利用可能とすることが好ましい。 Mask film, the surface in contact with the catalyst layer having a release layer, it is preferable that the reusable.

本発明に係る固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体の製造方法によれば、マスクフィルムに形成した所望形状の開口部を通じて触媒層が電解質膜上に転写されるので、任意形状の触媒層を持つ電解質膜−触媒層接合体を製造することができる。 Polymer electrolyte fuel cell electrolyte membrane according to the present invention - according to the manufacturing method of the catalyst layer assembly, the catalyst layers is transferred onto the electrolyte membrane through the opening of a desired shape formed on the mask film, any shape electrolyte membrane having a catalyst layer - it is possible to produce a catalyst layer assembly. 電解質膜、マスクフィルム、及び触媒層形成用フィルムを連続供給することにより、生産性よく、効率よく、連続して大量に製造することができる。 Electrolyte membrane, a mask film, and by continuously supplying the catalyst layer forming film, good productivity, can be efficiently produced in large quantities in succession.

以下に、本発明に係る燃料電池用の電解質膜−触媒層接合体の製造方法について、図面を参照して説明する。 Hereinafter, an electrolyte membrane for a fuel cell according to the present invention - a method for manufacturing a catalyst layer assembly will be described with reference to the drawings. なお、全図を通し、同様の構成部分については同符号を付し、以下の説明において重複説明を省略することがある。 Incidentally, throughout the drawings, the same components are denoted by the same reference numerals, it may be omitted redundant description in the following description.

図1は、本発明に係る燃料電池用の電解質膜−触媒層接合体の製造方法を各要素の平面図によって概念的に示す工程図である。 1, an electrolyte membrane for a fuel cell according to the present invention - a method for manufacturing a catalyst layer assembly is a process diagram schematically showing the plan view of each element.

触媒層形成用フィルム1は、図2に示すように、基材フィルム2上に触媒層3が形成されている。 The catalyst layer-forming film 1, as shown in FIG. 2, the catalyst layer 3 is formed on the substrate film 2. 触媒層3は、白金微粒子および炭素粒子を含む触媒粒子と、プロトン伝導性電解質材料とを含み、基材フィルム2上にスクリーン印刷やスプレーコーティング、ダイコーティング、ナイフコーティングなどの公知の塗工方法を用いて形成されている。 The catalyst layer 3, and catalyst particles containing platinum particles and carbon particles, and a proton conductive electrolyte material, screen printing or spray coating on the substrate film 2, die coating, a known coating method such as knife coating used are formed.

基材フィルム2は、熱プレスに耐える耐熱性および強度を有し、好ましくは可撓性を有する材料を採用することができる。 The substrate film 2, has heat resistance and strength to withstand hot pressing, can preferably be employed a material having flexibility. 図3に示すように、基材フィルム2に剥離層4を形成した触媒層形成用フィルム1′としてもよい。 As shown in FIG. 3, it may be the formation of the peeling layer 4 on the substrate film 2 for forming a catalyst layer film 1 '. 剥離層4は、シリコンコーティングやフッ素コーティング、プラズマ処理などの公知の手法により形成される。 Peeling layer 4, a silicon coating or fluorine coating is formed by a known method such as a plasma treatment.

マスクフィルム5は、所望形状で所望位置に開口部6が予め形成されている。 Mask film 5, an opening 6 is pre-formed into a desired position in a desired shape. マスクフィルム5は、例えば、ポリエチレンテレフタレートフィルム、ステンレス、或いはシリコンゴム等を採用することができるが、後述する熱プレスに耐え得る耐熱性および強度を有する材料であれば金属、ポリマー、ゴム、或いは紙など材質は問わない。 Mask film 5 is, for example, polyethylene terephthalate film, stainless steel, or may be employed silicone rubber or the like, a metal as long as the material having heat resistance and strength to withstand the hot press to be described later, a polymer, rubber, or paper the material does not matter, such as. マスクフィルム5は、図4に示すように、マスクフィルム基材5aの触媒層に接する面に離型層7が形成されていてもよい。 Mask film 5, as shown in FIG. 4, the release layer 7 on the surface in contact with the catalyst layer of the mask film substrate 5a may be formed. 離型層7は、プラズマ処理やシリコンコーティング、フッ素コーティング等の公知の処理方法により形成され得る。 Release layer 7, a plasma treatment, a silicon coating can be formed by a known treatment method such as a fluorine coating.

電解質膜8としては、公知のプロトン伝導性固体高分子電解質膜を使用することができ、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のC−H結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー(PFS系ポリマー)等が挙げられる。 The electrolyte membrane 8, can be a known proton-conductive solid polymer electrolyte membrane, for example, perfluorosulfonic acid-based fluororesin ion-exchange resin, more specifically, C hydrocarbon ion exchange membrane perfluorocarbon sulfonic acid polymer obtained by substituting -H bond with fluorine (PFS based polymer) and the like. 電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。 By introducing a high fluorine atom electronegativity, chemically very stable, the degree of dissociation of the sulfonic acid groups is high, it can realize a high ionic conductivity. このようなプロトン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」(登録商標)、旭硝子(株)製の「Flemion」(登録商標)、旭化成(株)製の「Aciplex」(登録商標)、ゴア(Gore)社製の「Gore Select」(登録商標)等が挙げられる。 Examples of such proton-conducting polymer electrolyte, DuPont "Nafion" (registered trademark), manufactured by Asahi Glass Co., Ltd. "Flemion" (registered trademark), manufactured by Asahi Kasei Corporation of "Aciplex" (registered trademark), Gore (Gore) Co., Ltd. "Gore Select" (registered trademark), and the like.

上記のような電解質膜8両面の各所定位置に1対のマスクフィルム5を重ねて配置し、各マスクフィルム5上の各所定位置に、触媒層3がマスクフィルム5の側を向くように触媒層形成用フィルム1を重ねて配置する。 Place on a superposed mask film 5 of a pair to each predetermined position of the double-sided membrane 8 as described above, the respective predetermined positions on each mask film 5, a catalyst so that the catalyst layer 3 faces the side of the mask film 5 disposing superposed layers forming the film 1.

触媒層3は、マスクフィルム5の開口部6を通して電解質膜8の表面に接することができ、開口部6以外の部位ではマスクフィルム5に接するのみで電解質膜8には接することができない。 The catalyst layer 3 may be in contact with the surface of the electrolyte membrane 8 through the opening 6 of the mask film 5 can not be in contact with the electrolyte membrane 8 only in contact with the mask film 5 at a site other than the opening 6.

このように電解質膜8と各触媒層形成用フィルム1との間にマスクフィルム5を挟んでおいて、熱プレスを施すことにより、電解質膜8の両面において、マスクフィルム5の開口部6でのみ触媒層3との接合がおこる。 Thus keep across the mask film 5 between the electrolyte membrane 8 and the catalyst layer film 1, by performing hot pressing, in both surfaces of the electrolyte membrane 8, only at the opening 6 of the mask film 5 bonding the catalyst layer 3 occurs. このような短冊状の電解質膜−触媒層接合体を製造する際に施される熱プレスは、例えば圧熱ロールや平板プレスなどの公知の手法を用いて行うことができる。 Such strip-like electrolyte membrane - hot pressing to be performed during the preparation of catalyst layer assembly may be performed using a known technique such as for example hot roll or flat press.

次いで、電解質膜8と触媒層形成用フィルム1との接合体から、基材フィルム2およびマスクフィルム5を剥離することにより、電解質膜8の両面に触媒層3が形成され、電解質膜−触媒層接合体が得られる。 Then, the joined body of the electrolyte membrane 8 and the catalyst layer forming film 1, by separating the base film 2 and the mask film 5, the catalyst layer 3 is formed on both surfaces of the electrolyte membrane 8, the electrolyte membrane - catalyst layer conjugate is obtained.

さらに、得られた電解質膜−触媒層接合体の両面に電極基材を配置することにより、電解質膜上に触媒層が形成された電解質膜−電極接合体が得られる(図15,図16参照)。 Furthermore, the obtained electrolyte membrane - by placing the both surfaces electrode substrate of the catalyst layer assembly, the electrolyte membrane catalyst layer is formed on the electrolyte membrane - electrode assembly is obtained (see FIGS. 15 and 16 ). なお、電極基材は、従来公知のカーボンペーパーやカーボンクロス等の炭素材料を使用することができ、熱プレス等によって電解質膜−触媒層接合体の触媒層上に接合させることができる。 The electrode substrate can be used conventionally known carbon paper or carbon materials such as carbon cloth, the electrolyte membrane by hot pressing or the like - can be bonded on the catalyst layer of the catalyst layer assembly.

上記のようにして電解質膜−電極接合体を製造することにより、開口部6の形状に依存する触媒層3を電解質膜8上に形成することができる。 The electrolyte membrane as described above - by manufacturing an electrode assembly, a catalyst layer 3 which depends on the shape of the opening 6 can be formed on the electrolyte membrane 8. よって、種々形状の開口部を有するマスクフィルム5を予め用意しておけば、所望形状の触媒層を電解質膜8上に容易に形成することができる。 Therefore, if prepared in advance a mask film 5 having openings of various shapes can be easily formed on the electrolyte membrane 8 a catalyst layer having a desired shape.

基材フィルム2に剥離層4が形成されていれば、触媒層形成用フィルム1′から電解質膜8への触媒層3の転写を容易にすることができる。 If the peeling layer 4 on the substrate film 2 is formed, it is possible to facilitate the transfer of the catalyst layer 3 from the catalyst layer formation film 1 'to the electrolyte membrane 8.

また、マスクフィルム5に離型層7を設けておけば、マスクフィルムへの触媒層3の転写を防ぐので、マスクフィルム5を繰り返し再利用することができ、1つのマスクフィルム5から大量の電解質膜−触媒層接合体を製造することが可能となり、生産性の向上につながる利点がある。 Also, if a release layer 7 provided on the mask film 5, because it prevents the transfer of the catalyst layer 3 on the mask film, it is possible to repeatedly reuse the mask film 5, a large amount of the electrolyte from one mask film 5 film - it is possible to manufacture a catalyst layer assembly, there is an advantage leading to improved productivity.

なお、マスクフィルム5に設けられた開口部6の数は1つに限ることなく、図5に示すように、2以上の開口部6…があってよい。 Note that the number of openings 6 provided in the mask film 5 is not limited to one, as shown in FIG. 5, there may be two or more apertures 6 ... it is. その場合には、電解質膜8上に複数の触媒層3が形成されるが、電解質膜8と触媒層形成用フィルム1の接合体を所望の形状に切り出すことで、複数の電解質膜−触媒層接合体を同時に製造することができる。 In this case, although a plurality of catalyst layers 3 are formed on the electrolyte membrane 8, by cutting the electrolyte membrane 8 and the catalyst layer formation film 1 of the conjugate to a desired shape, a plurality of electrolyte membrane - catalyst layer it is possible to produce a conjugate at the same time.

さらに、図6に示されるように、マスクフィルムに形成される複数の開口部の形状は全て同一である必要はなく、任意の形状の開口部が任意の数だけ形成されていてもよい。 Furthermore, as shown in FIG. 6, the shape of the plurality of openings formed in the mask film need not all be the same, the openings of any shape may be formed by any number.

均質な電解質膜−触媒層接合体を大量かつ安価に、生産性よく製造するためには、ロール状の電解質膜および触媒層形成フィルム、マスクフィルムを用いることが望ましい。 Homogeneous membrane - to a large amount of the catalyst layer assembly inexpensive to manufacture good productivity, rolled electrolyte membrane and a catalyst layer formed film, it is desirable to use a mask film.

例えば、図7〜図9に示すようなシステムでは、ロール状の電解質膜8に、ロール状のマスクフィルム5を重ね、さらに触媒層形成用フィルム1を触媒層3がマスクフィルム5に接する向きに重ね、これらの連続搬送ラインを構成し、さらに、圧熱ロール10で連続的に熱プレスを施すことにより電解質膜−触媒層接合体を連続的に大量に製造することができる。 For example, in a system such as that shown in FIGS. 7 to 9, in the form of a roll of the electrolyte membrane 8, a superposed mask film 5 of the rolled further catalyst layer formation film 1 in the direction of the catalyst layer 3 is in contact with the mask film 5 superposed, and configure these continuous transfer line, further, the electrolyte membrane by applying a continuous hot press at hot roll 10 - can be continuously produced in large quantities catalyst layer assembly.

図7〜図9に示すシステムでは、電解質膜8と触媒層形成用フィルム1の接合体11から転写後のマスクフィルム5及び基材フィルム2を剥離することなく巻き取っている。 In the system shown in FIGS. 7-9, are wound without removing the mask film 5 and the substrate film 2 after the transfer from the electrolyte membrane 8 and the catalyst layer formation film 1 of the conjugate 11. この場合、基材フィルム2は触媒層3を保護するフィルムとしての活用が可能であり、例えば基材フィルム2にガスバリア性を持たせるとともにその周縁をヒートシールすることにより、触媒層3を、外気との接触による汚染や劣化から保護することができる。 In this case, the substrate film 2 is capable of utilizing as a film for protecting the catalyst layer 3, for example by heat-sealing the peripheral edge together to have a gas barrier property to the substrate film 2, the catalyst layer 3, the outside air it can be protected from contamination and deterioration due to contact with.

一方、図10〜図12に示すように、電解質膜8と触媒層形成用フィルム1の接合体から基材フィルム2を剥離して巻き取ることも可能であり、この場合、巻き取ったマスクフィルム5を直ちに再利用することが可能である。 On the other hand, as shown in FIGS. 10 to 12, it is also possible to wind and peeling the substrate film 2 from the electrolyte membrane 8 and the catalyst layer formation film 1 of the conjugate, in this case, the wound mask film 5 it is possible to immediately reuse.

さらに、図13および図14に示すように、インラインで触媒層形成用フィルム1を製造しながら電解質膜−触媒層接合体11を製造することも可能であり、この場合、製造した触媒層形成用フィルム1を保管するスペースを必要としないうえに、保管中に触媒層が汚染したり劣化したりするリスクを低減することができる利点がある。 Furthermore, as shown in FIGS. 13 and 14, the electrolyte membrane while producing a catalyst layer formation film 1 in-line - it is also possible to prepare a catalyst layer assembly 11, in this case, for forming a catalyst layer produced the film 1 on top that does not require space to store, can be advantageously catalyst layer to reduce the risk of deteriorated or contaminated during storage. 触媒層形成用フィルム1は、先に述べたような公知の手法により製造される。 The catalyst layer forming film 1 is manufactured by a known method such as previously described.

また、図13に示したシステムでは、電解質膜8と触媒層形成用フィルム1の接合体から転写済みのマスクフィルム5及び基材フィルム2を剥離せずに巻取りを行ない、図14に示したシステムでは転写済みのマスクフィルム5及び基材フィルム2を剥離して巻取りを行なう。 Further, in the system shown in FIG. 13 performs the winding without peeling the transfer already mask film 5 and the substrate film 2 from the electrolyte membrane 8 and the catalyst layer formation film 1 of the conjugate is shown in FIG. 14 the system performs the winding by peeling the transfer already mask film 5 and the substrate film 2. 電解質膜−触媒層接合体の巻取り方法の違いによるメリットとデメリットは先に記した通りであり、巻取り前にマスクフィルム5、基材フィルム2の剥離を行なうか行なわないかは電解質膜−触媒層接合体およびマスクフィルム5の取扱にとって有利な方法を選択すればよい。 Membrane - Advantages and Disadvantages caused by the difference in the winding method of the catalyst layer assembly is as noted above, the mask film 5 before winding, is whether or not to perform the separation of the substrate film 2 membrane - catalyst layer assembly and may be selected an advantageous method for handling the mask film 5. このように、触媒層形成用フィルム1をインラインで製造しながら電解質膜−触媒層接合体を製造するシステムを構成することにより、連続して生産性よく大量に電解質膜−触媒層接合体を製造することが可能である。 Thus, the electrolyte membrane while producing a catalyst layer formation film 1 in-line - by constructing a system for producing a catalyst layer assembly, good productivity in large quantities electrolyte membrane continuously - produce a catalyst layer assembly it is possible to.

上記実施形態において、熱プレスとして熱ロールのみを図示したが、電解質膜、マスクフィルム、基材フィルム、及び触媒層形成用フィルムを、間欠送りとすることにより平板プレスを用いることもできる。 In the above embodiment has been illustrated only the heat roll as a hot press, it can electrolyte membrane, a mask film, the substrate film, and a catalyst layer forming film, also possible to use a flat press by the intermittent feeding.

上記電解質膜−触媒層接合体の製造ラインに続けて、電極基材を接合するラインを設けることができる。 The electrolyte membrane - following the production line of the catalyst layer assembly may be provided a line joining the electrode substrate. 図15は、電解質膜−触媒層接合体に電極基材を接合するラインの第1実施形態を示している。 15, the electrolyte membrane - shows a first embodiment of a line joining the catalyst layer assembly in the electrode substrate.

電極基材接合ラインは、電解質膜−触媒層接合体11を搬送するライン13と、触媒層3上に一方の電極基材14を載置する第1載置ステーション15と、載置された電極基材14を触媒層3に接合させる第1熱プレス16と、ライン13をねじり反転させる反転ステーション17と、触媒層3上に他方の電極基材18を載置する第2載置ステーション19と、載置された電極基材18を触媒層3に接合させる第2熱プレス20と、を有する。 Electrode base material bonding line, the electrolyte membrane - a line 13 for conveying the catalyst layer assembly 11, the first loading station 15 for placing one of the electrode substrate 14 on the catalyst layer 3, placed on the electrode a first hot press 16 to bond the substrate 14 to the catalyst layer 3, an inverting station 17 to twist reversing the line 13, a second loading station 19 for placing the other electrode substrate 18 on the catalyst layer 3 has the placed electrode substrate 18 and the second heat press 20 to bond the catalyst layer 3, a. この電極基材接合ラインにおいて製作された電解質膜−電極接合体は、単数毎に切り出される。 The electrolyte was manufactured in the electrode base material bonding line membrane - electrode assembly is cut for each singular.

図16は、電極基材接合ラインの第2実施形態を示している。 Figure 16 shows a second embodiment of an electrode base material bonding line. 第2実施形態では、電解質膜−触媒層接合体11を搬送するライン21の下方に、電極基材18を所定間隔で搬送する電極基材搬送ライン22が設けられている。 In the second embodiment, the electrolyte membrane - below the line 21 for conveying the catalyst layer assembly 11, the electrode base material conveying line 22 conveys the electrode substrate 18 at predetermined intervals is provided. また、触媒層3上に一方の電極基材14を載置する載置ステーション15と、上下両面の触媒層3,3の各々に電極基材14,18を接合させる熱プレス23と、を備えている。 Also includes a loading station 15 for placing one of the electrode substrate 14 on the catalyst layer 3, a hot press 23 to bond the electrode base material 14, 18 on each of the upper and lower surfaces of the catalyst layers 3,3, the ing. 電極基材接合ラインにおいて製作された電解質膜−電極接合体は、単数毎に切り出される。 Fabricated in the electrode base material bonding lines electrolyte membrane - electrode assembly is cut for each singular.

本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。 The present invention is not limited to the above embodiment. 上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。 The above embodiments are examples, have the technical idea substantially the same configuration described in the claims of the present invention, which achieves the same effects are present be any one It is included in the technical scope of the invention.

図1は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造方法の一例を概略的に示す模式図である。 1, the electrolyte membrane according to the present invention - is a schematic view schematically showing an example of a manufacturing method of the catalyst layer assembly. 図2は、本発明の電解質膜−触媒層接合体の製造に用いる触媒層形成用フィルムの一例に関して概略を示す断面図である。 2, the electrolyte membrane of the present invention - is a sectional view showing a schematic terms an example of the catalyst layer-forming film used in the preparation of the catalyst layer assembly. 図3は、本発明の電解質膜−触媒層接合体の製造に用いる触媒層形成用フィルムの一例に関して概略を示す断面図である。 3, the electrolyte membrane of the present invention - is a sectional view showing a schematic terms an example of the catalyst layer-forming film used in the preparation of the catalyst layer assembly. 図4は、本発明の電解質膜−触媒層接合体の製造に用いるマスクフィルムの一例に関して概略を示す断面図である。 4, the electrolyte membrane of the present invention - is a cross sectional view schematically illustrating a reference to a single example of a mask film used in manufacture of the catalyst layer assembly. 図5は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造方法の一例を概略的に示す模式図である。 5, the electrolyte membrane according to the present invention - is a schematic view schematically showing an example of a manufacturing method of the catalyst layer assembly. 図6は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造方法の一例を概略的に示す模式図である。 6, the electrolyte membrane according to the present invention - is a schematic view schematically showing an example of a manufacturing method of the catalyst layer assembly. 図7は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造装置の一例を概略的に示す側面図である。 7, the electrolyte membrane according to the present invention - an example of an apparatus for producing the catalyst layer assembly is a side view schematically showing. 図8は、図7に示す電解質膜−触媒層接合体の製造装置に関して概略を示す斜視図である。 8, the electrolyte membrane shown in FIG. 7 - is a perspective view showing an outline for the preparation apparatus of the catalyst layer assembly. 図9は、図7に示す電解質膜−触媒層接合体の製造装置に関して概略を示す側面図である。 9, the electrolyte membrane shown in FIG. 7 - is a side view showing a schematic for the production device of the catalyst layer assembly. 図10は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造装置の他の例に関して概略を示す側面図である。 10, the electrolyte membrane according to the present invention - is a side view showing an outline for other example of a manufacturing apparatus for a catalyst layer assembly. 図11は、図10に示す電解質膜−触媒層接合体の製造装置に関して概略を示す斜視図である。 11, the electrolyte membrane shown in FIG. 10 - is a perspective view showing an outline for the preparation apparatus of the catalyst layer assembly. 図12は、図11に示す電解質膜−触媒層接合体の製造装置に関して概略を示す側面図である。 12, the electrolyte membrane shown in FIG. 11 - is a side view showing a schematic for the production device of the catalyst layer assembly. 図13は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造装置の更に他の例に関して概略を示す側面図である。 13, the electrolyte membrane according to the present invention - is a side view showing a schematic regard still another example of an apparatus for producing a catalyst layer assembly. 図14は、本発明に係る電解質膜−触媒層接合体の製造装置の更に他の例に関して概略を示す側面図である。 14, the electrolyte membrane according to the present invention - is a side view showing a schematic regard still another example of an apparatus for producing a catalyst layer assembly. 本発明に係る電解質膜−触媒層接合体に電極基材を接合する製造ラインの第1実施形態を概略的に示す側面図である。 The electrolyte membrane according to the present invention - the first embodiment of the production line for joining the catalyst layer assembly in the electrode substrate is a side view schematically showing. 本発明に係る電解質膜−触媒層接合体に電極基材を接合する製造ラインの第2実施形態を概略的に示す側面図である。 The electrolyte membrane according to the present invention - the second embodiment of the production line for joining the catalyst layer assembly in the electrode substrate is a side view schematically showing.

符号の説明 DESCRIPTION OF SYMBOLS

1,1′ 触媒層形成用フィルム2 基材フィルム3 触媒層4 剥離層5 マスクフィルム6 開口部7 離型層8 電解質膜10 圧熱ロール11 電解質膜−触媒層接合体 1,1 'catalyst layer forming film 2 substrate film 3 catalyst layer 4 peel layer 5 a mask film 6 opening 7 release layer 8 electrolyte membrane 10 hot roll 11 electrolyte membrane - catalyst layer assembly

Claims (6)

  1. プロトン伝導性電解質膜の両面に、所望の開口部が形成されたマスクフィルムを介して、触媒層が基材フィルムに形成された触媒層形成用フィルムを配置する工程と、 On both surfaces of the proton conductive electrolyte membrane, placing a desired through a mask film having an opening formed, for forming a catalyst layer film with the catalyst layer formed on the substrate film,
    熱プレスにより、前記マスクフィルムの開口部を通じて、前記電解質膜と前記触媒層形成用フィルムの触媒層とを接合する工程と、 By hot press, through an opening in the mask film, a step of bonding the electrolyte membrane and the catalyst layer of the catalyst layer forming film,
    前記マスクフィルム及び前記基材フィルムを剥離することなく前記電解質膜と前記触媒層形成用フィルムとの接合体を巻き取る工程と、 A step of winding the assembly of the electrolyte membrane and the catalyst layer forming film without peeling off the masking film and the substrate film,
    を含む、固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体の製造方法。 The containing, polymer electrolyte fuel cell electrolyte membrane - the manufacturing method of the catalyst layer assembly.
  2. 前記接合体を巻き取った後に前記基材フィルムの周縁をヒートシールする工程をさらに含む請求項1に記載の電解質膜−触媒層接合体の製造方法。 Process for preparing a catalyst layer assembly - electrolyte membrane according to claim 1, further comprising the step of heat sealing the periphery of the substrate film after winding the conjugate.
  3. マスクフィルムが、該触媒層形成用フィルムに接触する面に離型層を有する、請求項1又は2に記載の電解質膜−触媒層接合体の製造方法。 Mask film has a release layer on a surface in contact with the catalyst layer-forming film, an electrolyte membrane according to claim 1 or 2 - the manufacturing method of the catalyst layer assembly.
  4. 前記プロトン伝導性電解質膜、マスクフィルム、および、触媒層形成用フィルムが連続的に供給され、熱プレスが連続的に施されることを特徴とする請求項1〜3の何れかに記載の電解質膜−触媒層接合体の製造方法。 The proton conductive electrolyte membrane, a mask film, and a catalyst layer forming film is continuously supplied, the electrolyte according to any one of claims 1 to 3, characterized in that hot pressing is continuously performed film - producing a catalyst layer assembly.
  5. 高分子固体電解質膜を搬送する電解質膜搬送ラインと、 An electrolyte membrane transport line for conveying the solid polymer electrolyte membrane,
    基材フィルムに触媒層を形成した触媒層形成用フィルムを搬送する触媒層形成用フィルム搬送ラインと、 And a catalyst layer forming film conveying line for conveying the catalyst layer forming film to form a catalyst layer on the substrate film,
    所望の開口部が形成されたマスクフィルムを、前記電解質膜と前記触媒層形成用フィルムの間に搬送するマスクフィルム搬送ラインと、 The mask film with a desired opening portion is formed, a mask film conveying line for conveying between the electrolyte membrane wherein the catalyst layer forming film,
    前記マスクフィルムの開口部を通じて、該電解質膜と該触媒層形成用フィルムの触媒層とを接合する熱プレスと、 Through an opening in the mask film, a hot press for bonding the electrolyte membrane and the catalyst layer of the catalyst layer forming film,
    を有し、前記マスクフィルム及び前記基材フィルムを剥離することなく前記電解質膜と前記触媒層形成用フィルムとの接合体を巻き取ることを特徴とする、固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体の製造装置。 Have a, the mask film and the base film, characterized in that winding the assembly of the electrolyte membrane and the catalyst layer forming film without peeling off the solid polymer electrolyte fuel cell electrolyte membrane - apparatus for manufacturing a catalyst layer assembly.
  6. 前記熱プレスが圧熱ロール又は平板プレスであることを特徴とする請求項5に記載の製造装置。 An apparatus according to claim 5, wherein the hot press is a hot roll or flat press.
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