JP4782864B2 - 1軸延伸多層積層フィルム、それからなる輝度向上用部材、それらからなる液晶ディスプレイ用複合部材およびそれらからなる液晶ディスプレイ装置 - Google Patents

1軸延伸多層積層フィルム、それからなる輝度向上用部材、それらからなる液晶ディスプレイ用複合部材およびそれらからなる液晶ディスプレイ装置 Download PDF

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本発明は一定の偏光成分を選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分を選択的に透過する1軸延伸多層積層フィルム、それからなる輝度向上用部材、それらからなる液晶ディスプレイ用複合部材およびそれらからなる液晶ディスプレイ装置に関する。
さらに詳しくは、一定の偏光成分を選択的に反射し、該偏光成分と垂直方向の偏光成分を選択的に透過する偏光性能が従来より優れ、かつ斜め方向に入射した光に対して部分的な反射が発生することなく透過偏光の色相ずれが解消された1軸延伸多層積層フィルム、それからなる輝度向上用部材、それらからなる液晶ディスプレイ用複合部材およびそれらからなる液晶ディスプレイ装置に関する。
屈折率の低い層と屈折率の高い層とを交互に多数積層フィルムは、層間の構造的な光干渉によって、特定波長の光を選択的に反射または透過する光学干渉フィルムとすることができる。また、このような多層積層フィルムは、膜厚を徐々に変化させたり、異なる反射ピークを有するフィルムを貼り合せたりすることで金属を使用したフィルムと同等の高い反射率を得ることができ、金属光沢フィルムや反射ミラーとして使用することもできる。さらには、このような多層積層フィルムを1方向にのみ延伸することで、特定の偏光成分のみを反射する偏光反射フィルムとしても使用でき、これらを液晶ディスプレイなどに使用することで、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムとして使用できることが知られている。
一般に層厚が0.05〜0.5μmの異なる屈折率を持った層で構成される多層光学フィルムは、一方の層を構成する層と他方の層を構成する層の屈折率差と膜厚および積層数により、特定の波長の光を反射する増反射といった現象がみられる。一般にその反射波長は、下記の式で示される。
λ=2(n×d+n×d
(上式中、λは反射波長(nm)、n、nはそれぞれの層の屈折率、d、dはそれぞれの層の厚み(nm)を表わす)
例えば特許文献1に示されている通り、一方の層に正の応力光学係数をもった樹脂を使用することで、1軸方向に延伸によりかかる層の屈折率を複屈折化させて異方性を持たせ、フィルム面内の延伸方向における層間の屈折率差を大きくし、一方でフィルム面内の延伸方向と直交方向における層間の屈折率差を小さくする方法により、特定の偏光成分のみを反射することができる。
この原理を利用して、例えばP偏光を反射し、S偏光を透過するといった反射偏光フィルムを設計することができ、そのときの望ましい複屈折性は下記の式で表される。
n1>n2、n1=n2
(上式中、n1、n2はそれぞれの層における延伸方向の屈折率、n1、n2はそれぞれの層における延伸方向に直交する方向の屈折率を表す)
また、特許文献2、特許文献3には、屈折率の高い層にポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(以下、2,6−PENと称することがある)を使用し、屈折率の低い層に熱可塑性エラストマーやイソフタル酸を30mol%共重合したPENを使用した多層フィルムが例示されている。これは、一方の層に正の応力光学係数を有する樹脂を使用し、他方の層に応力光学係数が非常に小さい(延伸による複屈折の発現が極めて小さい)樹脂を使用することで、特定の偏光のみを反射する反射偏光フィルムを例示したものである。
しかしながら、屈折率の高い層に2,6−PENを使用した場合、かかる層において、延伸後の延伸方向に直交する方向(Y方向)の屈折率とフィルム厚み方向(Z方向)の屈折率に差異が生じるために、延伸を大きくして延伸方向(X方向)の層間の屈折率差を大きくし、偏光性能を高めようとすると、それに伴いZ方向の層間の屈折率差が大きくなってしまい、斜め方向に入射した光に対する部分的な反射により透過光の色相ずれがさらに大きくなるといった問題点があった。
特開平04−268505号公報 特表平9−506837号公報 WO01/47711号パンフレット
本発明の目的は、従来の多層積層フィルムが有する上記の課題を解消し、従来よりもさらに偏光性能を高めつつ、同時に斜め方向に入射した光に対して斜め方向の入射角による透過偏光の色相ずれが見られない、反射偏光機能を有する多層積層フィルムを提供することにある。
本発明者等は、前記課題を解決するために鋭意検討した結果、高屈折率層を構成する第1層の樹脂として、従来は高屈折率で複屈折率性のポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートが多く用いられていたところ、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートの一軸延伸による各方向の屈折率の変化は、延伸方向(X方向)は増大するものの、Y方向は延伸前後でほとんど屈折率が変化しないこと、一方Z方向は低下する特徴を有している。そのため、延伸を大きくして延伸方向(X方向)の層間の屈折率差を大きくし、偏光性能を高めようとすると、それに伴いZ方向の層間の屈折率差が大きくなるか、延伸後のZ方向の層間の屈折率を一致させようとすると今度はY方向の層間の屈折率差が大きくなってしまい、偏光性能の向上と斜め方向の入射光に対する透過偏光の色相ずれの両立が難しいことを見出した。
それに対し、高屈折率層を構成する第1層の樹脂として、ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートに代えて、ある特定の共重合成分を有することを特徴とする屈折率の高いポリエステルを用いることにより、一軸延伸後の第1層のX方向とY方向の屈折率差を従来より大きくすることが可能となる結果、偏光性能が向上することに加え、Y方向とZ方向の両方向について層間の屈折率差を小さくでき、本発明の課題である偏光性能の向上と斜め方向の入射角による透過偏光の色相ずれ解消の両立化が可能となることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち本発明によれば、本発明の目的は、第1層と第2層とが交互に積層された251層以上の1軸延伸多層積層フィルムであり、
1)該第1層は(i)ジカルボン酸成分が5モル%以上50モル%以下の下記式(A−1)で表される酸成分および50モル%以上95モル%以下の下記式(B)で表される酸成分を含有し、
(式(B)中、R はナフタレンジイル基を表わす)
(ii)ジオール成分としてエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコールおよびシクロヘキサンジメタノールからなる群から選ばれるいずれか1種のジオール成分に由来する残基を90モル%以上100モル%以下
有する芳香族ジカルボン酸成分およびジオール成分とのポリエステルからなる厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、
該第2層は平均屈折率1.50以上1.60以下であって、1軸延伸方向(X方向)、フィルム面内で1軸延伸方向に直交する方向(Y方向)およびフィルム厚み方向(Z方向)のそれぞれの屈折率差が延伸前後で0.05以下である熱可塑性樹脂からなる厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であって、該熱可塑性樹脂が共重合ポリエチレンテレフタレート、もしくは共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートとポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート−イソフタレート共重合体とのブレンドであり、
2)フィルム面を反射面とし、X方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率がそれぞれ90%以上であり、
3)フィルム面を反射面とし、X方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について、入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率がそれぞれ15%以下であり、かつ
4)第1層および第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率がいずれも2.0以上5.0以下である1軸延伸多層積層フィルム(項1)によって達成される。
また本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、好ましい態様として以下の少なくともいずれか1つを具備するものも包含するものである。
2.フィルム厚みが15μm以上40μm以下である上記1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
3.第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比が1.5倍以上5.0倍以下の範囲である上記1または2に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
4.第1層と第2層との交互積層の少なくとも一方の最外層面上にさらにヒートシール層が設けられてなる上記1〜3のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルム。
5.液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いられる上記1〜4のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルム。
また、本発明は本発明の1軸延伸多層積層フィルムからなる輝度向上用部材に関する。
さらに本発明は、本発明の輝度向上用部材の少なくとも一方の面に光拡散フィルムが積層されてなる液晶ディスプレイ用複合部材に関し、その好ましい態様として、輝度向上用部材と光拡散フィルムとがヒートシール層を介して積層されてなる液晶ディスプレイ用複合部材、光拡散フィルムを介して輝度向上用部材と反対側にさらにプリズム層を有する液晶ディスプレイ用複合部材も包含される。
その他本発明は、本発明の輝度向上用部材を含む液晶ディスプレイ装置、本発明の液晶ディスプレイ用複合部材を含む液晶ディスプレイ装置に関する。
本発明によれば、本発明の1軸延伸多層積層フィルムは従来の反射偏光フィルムで見られた斜め方向の入射角による透過偏光の色相ずれが解消され、しかも従来よりも高い偏光性能を有することから、輝度向上フィルムとして用いた場合に高い輝度向上率が得られ、かつ高視野角で色相ずれの少ない視認性に優れた液晶ディスプレイを提供することができる。
2,6−PENの1軸延伸後の延伸方向(X方向)、延伸方向と直交する方向(Y方向)、厚み方向(Z方向)の屈折率(それぞれn、n、nと示す)を図1に示す。 本発明における第1層用芳香族ポリエステル(I)の1軸延伸後の延伸方向(X方向)、延伸方向と直交する方向(Y方向)、厚み方向(Z方向)の屈折率(それぞれn、n、nと示す)を図2に示す。 本発明の1軸延伸多層積層フィルムのフィルム面を反射面とし、延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分(P偏光成分)、および延伸方向(X方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分(S偏光成分)の波長に対する反射率のグラフの一例である。
[1軸延伸多層積層フィルム]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、第1層と第2層とが交互に積層された251層以上の1軸延伸多層積層フィルムである。ここで第1層は第2層より屈折率の高い層、第2層は第1層より屈折率の低い層をそれぞれ表す。
本発明の最大の特徴は、一定の層厚み構成で、1軸延伸多層積層フィルムを構成する第1層と第2層において、第1層にある特定の共重合成分を有することを特徴とする屈折率の高いポリエステルを用い、かつ第2層に等方性で延伸による屈折率変化の小さい、平均屈折率が1.50以上1.60以下の熱可塑性樹脂を用いることにある。
後述する特定のポリエステルを用いて第1層を構成することにより、延伸後の第1層のX方向とY方向の屈折率差を従来より大きくすることが可能となり、かつY方向とZ方向の両方向について層間の屈折率差を小さくすることが初めて可能となる。このように、従来、反射偏光機能を有する多層積層フィルムの第1層に用いられることが知られていなかった本発明の特定のポリエステルを第1層に用い、さらに後述する第2層の熱可塑性樹脂と組み合わせて一定層厚みの多層積層フィルムにすることにより、これまで困難であった、偏光性能の向上と斜め方向の入射光に対する透過偏光の色相ずれの両立化が可能となる。さらに、偏光性能が従来よりも高くなるため、従来と同程度の偏光性能であればフィルム厚みを1/3程度に薄くでき、ディスプレイ厚みをより薄肉化することができる。
ここで、延伸方向(X方向)の屈折率はn、延伸方向と直交する方向(Y方向)の屈折率はn、フィルム厚み方向(Z方向)の屈折率はnと記載することがある。
以下、さらに本発明の1軸延伸多層積層フィルムについて詳述する。
[第1層]
本発明において、第1層を構成するポリエステル(以下、芳香族ポリエステル(I)と称することがある)は以下のジカルボン酸成分とジオール成分との重縮合によって得られる。
(ジカルボン酸成分)
本発明の芳香族ポリエステル(I)を構成するジカルボン酸成分(i)として、5モル%以上50モル%以下の下記式(A)で表される酸成分、および50モル%以上95モル%以下の下記式(B)で表される酸成分で表わされる少なくとも2種の芳香族ジカルボン酸成分またはそれらの誘導体が用いられる。ここで、各芳香族ジカルボン酸成分の含有量は、ジカルボン酸成分の全モル数を基準とする含有量である。
(式(A)中、Rは炭素数2〜10のアルキレン基を表わす)
(式(B)中、Rはフェニレン基またはナフタレンジイル基を表わす)
式(A)で表される酸成分について、式中、Rは炭素数2〜10のアルキレン基である。かかるアルキレン基として、エチレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基等が挙げられる。
式(A)で表される酸成分の含有量の下限値は、好ましくは7モル%、より好ましくは10モル%、さらに好ましくは15モル%である。また、式(A)で表される酸成分の含有量の上限値は、好ましくは45モル%、より好ましくは40モル%、さらに好ましくは35モル%、特に好ましくは30モル%である。
従って、式(A)で表される酸成分の含有量は、好ましくは5モル%以上45モル%以下、より好ましくは7モル%以上40モル%以下、さらに好ましくは10モル%以上35モル%以下、特に好ましくは15モル%以上30モル%以下である。
式(A)で表される酸成分は、好ましくは6,6’−(エチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸、6,6’−(トリメチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸および6,6’−(ブチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸が好ましい。これらの中でも式(A)におけるRの炭素数が偶数のものが好ましく、特に下記式(A−1)で表わされる6,6’−(エチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸が好ましい。
かかる芳香族ポリエステル(I)は、ジカルボン酸成分が5モル%以上50モル%以下の式(A)で表される酸成分を含有することを特徴とする。式(A)で示される酸成分の割合が下限値に満たない場合は、延伸によるY方向の屈折率の低下が生じないため、
延伸フィルムにおけるY方向の屈折率nとZ方向の屈折率nの差異が大きくなり、斜め方向の入射角で入射した偏光による色相ずれが改善し難い。また、式(A)で示される酸成分の割合が上限値を超える場合は、非晶性の特性が大きくなり、延伸フィルムにおけるX方向の屈折率nとY方向の屈折率nとの差異が小さくなるため、反射偏光フィルムとして十分な性能を発揮しない。
このように、式(A)で表される酸成分を含有するポリエステルを用いることで、反射偏光フィルムとしての偏光性能を従来より高めつつ、斜め方向の入射角による色相ずれも生じない1軸延伸多層積層フィルムを製造することができる。
また、式(B)で表される酸成分について、式中、Rはフェニレン基またはナフタレンジイル基である。
式(B)で表される酸成分として、テレフタル酸、イソフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸、2,7−ナフタレンジカルボン酸、またはこれらの組み合わせが挙げられ、特に2,6−ナフタレンジカルボン酸が好ましく例示される。
式(B)で表される酸成分の含有量の下限値は、好ましくは55モル%、より好ましくは60モル%、さらに好ましくは65モル%、特に好ましくは70モル%である。また、式(B)で表される酸成分の含有量の上限値は、好ましくは93モル%、より好ましくは90モル%、さらに好ましくは85モル%である。
従って、式(B)で表される酸成分の含有量は、好ましくは55モル%以上95モル%以下、より好ましくは60モル%以上93モル%以下、さらに好ましくは65モル%以上90モル%以下、特に好ましくは70モル%以上85モル%以下である。
式(B)で示される酸成分の割合が下限値に満たない場合は、非晶性の特性が大きくなり、延伸フィルムにおけるX方向の屈折率nとY方向の屈折率nとの差異が小さくなるため、反射偏光フィルムとして十分な性能を発揮しない。また、式(B)で示される酸成分の割合が上限値を超える場合は、式(A)で示される酸成分の割合が相対的に少なくなるため、延伸フィルムにおけるY方向の屈折率nとZ方向の屈折率nの差異が大きくなり、斜め方向の入射角で入射した偏光による色相ずれが改善し難い。
このように、式(B)で表される酸成分を含有するポリエステルを用いることで、X方向に高屈折率を示すと同時に1軸配向性の高い複屈折率特性を実現できる。
(ジオール成分)
本発明の芳香族ポリエステル(I)を構成するジオール成分(ii)として、90モル%以上100モル%以下の下記式(C)で表されるジオール成分が用いられる。ここで、ジオール成分の含有量は、ジオール成分の全モル数を基準とする含有量である。
(式(C)中、Rは炭素数2〜10のアルキレン基を表わす)
式(C)で表されるジオール成分の含有量は、好ましくは95モル%以上100モル%以下、より好ましくは98モル%以上100モル%以下である。
式(C)中、Rは炭素数2〜10のアルキレン基であり、かかるアルキレン基として、エチレン基、プロピレン基、イソプロピレン基、テトラメチレン基、ヘキサメチレン基、オクタメチレン基等が挙げられる。これらの中でも式(C)で表されるジオール成分として、エチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール等が好ましく挙げられ、特に好ましくはエチレングリコールである。式(C)で示されるジオール成分の割合が下限値に満たない場合は、前述の1軸配向性が損なわれる。
(芳香族ポリエステル(I))
芳香族ポリエステル(I)において、式(A)で表される酸成分と式(C)で表されるジオール成分で構成されるエステル単位(−(A)−(C)−)の含有量は、全繰り返し単位の5モル%以上50モル%以下であり、好ましくは5モル%以上45モル%以下、さらに好ましくは10モル%以上40モル%以下である。
芳香族ポリエステル(I)を構成する他のエステル単位として、エチレンテレフタレート、トリメチレンテレフタレート、ブチレンテレフタレートなどのアルキレンテレフタレート単位、エチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート、トリメチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート、ブチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートなどのアルキレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート単位が挙げられる。これらの中でも高屈折率性などの点からエチレンテレフタレート単位やエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート単位が好ましく、特にエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート単位が好ましい。
芳香族ポリエステル(I)として、特に、式(A)で表されるジカルボン酸成分が式(A−1)で表わされるジカルボン酸成分であり、
式(B)で表されるジカルボン酸成分が2,6−ナフタレンジカルボン酸由来の芳香族ジカルボン酸成分であり、ジオール成分がエチレングリコールであるポリエステルが好ましい。
芳香族ポリエステル(I)は、P−クロロフェノール/1,1,2,2−テトラクロロエタン(重量比40/60)の混合溶媒を用いて35℃で測定した固有粘度が0.4〜3dl/gであることが好ましく、さらに好ましくは0.4〜1.5dl/g、特に好ましくは0.5〜1.2dl/gである。
芳香族ポリエステル(I)の融点は、好ましくは200〜260℃の範囲、より好ましくは205〜255℃の範囲、さらに好ましくは210〜250℃の範囲である。融点はDSCで測定して求めることができる。
該ポリエステルの融点が上限値を越えると、溶融押出して成形する際に流動性が劣り、吐出などが不均一化しやすくなることがある。一方、融点が下限値に満たないと、製膜性は優れるものの、ポリエステルの持つ機械的特性などが損なわれやすくなり、また本発明の屈折率特性が発現し難い。
一般的に共重合体は単独重合体に比べて融点が低く、機械的強度が低下する傾向にある。しかし、本発明のポリエステルは、式(A)の酸成分および式(B)の酸成分を含有する共重合体であり、式(A)の酸成分のみを有する単独重合体に比べて融点が低いものの機械的強度は同程度であるという優れた特性を有する。
芳香族ポリエステル(I)のガラス転移温度(以下、Tgと称することがある。)は、好ましくは80〜120℃、より好ましくは82〜118℃、さらに好ましくは85〜118℃の範囲にある。Tgがこの範囲にあると、耐熱性および寸法安定性に優れたフィルムが得られる。かかる融点やガラス転移温度は、共重合成分の種類と共重合量、そして副生物であるジアルキレングリコールの制御などによって調整できる。
かかる芳香族ポリエステル(I)の製造方法は、例えばWO2008/153188号パンフレットの第9頁に記載されている方法に準じて製造することができる。
(第1層の層厚み)
本発明の第1層は、各層の厚みが0.01μm以上0.5μm以下の層である。第
1の層の厚みがかかる範囲にあることにより、層間の光干渉によって選択的に光を反射することが可能となる。
(第1層の屈折率特性)
芳香族ポリエステル(I)を1軸延伸した場合の各方向の屈折率の変化例を図2に示す。図2に示すように、X方向の屈折率nは延伸により増加する方向にあり、Y方向の屈折率nとZ方向の屈折率nはともに延伸に伴い低下する方向にあり、しかも延伸倍率によらずnとnの屈折率差が非常に小さいことを特徴としている。
また第1層は、かかる特定の共重合成分を含む芳香族ポリエステル(I)を用いて1軸延伸を施すことにより、X方向の屈折率nが1.80〜1.90の高屈折率特性を有する。第1層におけるX方向の屈折率がかかる範囲にあることにより、第2層との屈折率差が大きくなり、十分な反射偏光性能を発揮することができる。
またY方向の1軸延伸後の屈折率nとZ方向の1軸延伸後の屈折率nの屈折率差は、具体的には0.05以下であることが好ましく、さらに好ましくは0.03以下、特に好ましくは0.01以下である。これら2方向の屈折率差が非常に小さいことにより、偏光光が斜め方向の入射角で入射しても色相ずれが生じない効果を奏する。
一方、第1層を構成するポリエステルがポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレートの場合、図1に示すように、1軸方向の延伸倍率によらず、Y方向の屈折率nは一定で低下がみられないのに対し、Z方向の屈折率nは1軸延伸倍率の増加に伴い屈折率が低下する。そのため、Y方向の屈折率nとZ方向の屈折率nの差が大きくなり、偏光光が斜め方向の入射角で入射した際に色相ずれが生じやすくなる。
[第2層]
(熱可塑性樹脂)
本発明において、第2層は平均屈折率1.50以上1.60以下であって、X方向、Y方向およびZ方向のそれぞれの屈折率差が延伸前後で0.05以下である熱可塑性樹脂からなる。ここで平均屈折率とは、第2層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融させ、ダイより押出して未延伸フィルムを作成し、得られたフィルムのX方向、Y方向、Z方向それぞれの方向における屈折率について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmで測定し、それらの平均値を平均屈折率として規定したものである。
また、延伸前後の屈折率差については、まず、第2層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融させてダイより押出し、未延伸フィルムを作成する。得られたフィルムのX方向、Y方向、Z方向それぞれの方向について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmにおける屈折率を測定し、3方向の屈折率の平均値より平均屈折率を求め、延伸前の屈折率とする。次に、延伸後の屈折率については、第2層を構成する熱可塑性樹脂を単独で溶融させてダイより押出し、1軸方向に135℃で5倍を施して1軸延伸フィルムを作成し、得られたフィルムのX方向、Y方向、Z方向それぞれの方向について、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmにおける屈折率を測定して延伸後の各方向の屈折率を求め、延伸前後の各方向の屈折率差を比較して得られる。
第2層を構成する熱可塑性樹脂の平均屈折率は、好ましくは1.53以上1.60以下、さらに好ましくは1.55以上1.60以下、さらに好ましくは1.58以上1.60以下である。第2層がかかる平均屈折率を有し、しかも延伸前後の屈折率差の小さい等方性材料であることにより、第1層と第2層の層間における延伸後のX方向の屈折率差が大きく、かつY方向の屈折率差およびZ方向の屈折率差が共に極めて小さい屈折率特性を得ることができ、その結果、偏光性能と斜め方向の入射角よる色相ずれの両立が可能となる。
かかる屈折率特性を有する熱可塑性樹脂の中でも、1軸延伸における製膜性の観点から、結晶性ポリエステルであることが好ましい。かかる屈折率特性を有する結晶性ポリエステルとして、共重合ポリエチレンテレフタレート、共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート、またはこれら共重合ポリエステルと非晶性ポリエステルとのブレンドが好ましく、中でも共重合ポリエチレンテレフタレートが好ましい。かかる共重合ポリエチレンテレフタレートの中でも、イソフタル酸もしくは2,6−ナフタレンジカルボン酸を共重合したエチレンテレフタレート成分を主たる成分とするポリエステルが好ましく、特にイソフタル酸もしくは2,6−ナフタレンジカルボン酸を共重合したエチレンテレフタレート成分を主たる成分とする融点が220℃以下のポリエステルであることが好ましい。
また、共重合ポリエチレンテレフタレートの場合、上記成分以外の共重合成分としては、第2層のポリエステルを構成する全繰り返し単位を基準として10モル%以下の範囲内で、イソフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸、2,7−ナフタレンジカルボン酸などのうちのメインの共重合成分以外の芳香族カルボン酸;アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、デカンジカルボン酸等の脂肪族ジカルボン酸;シクロヘキサンジカルボン酸といった脂環族ジカルボン酸等の酸成分、ブタンジオール、ヘキサンジオール等の脂肪族ジオール;シクロヘキサンジメタノールといった脂環族ジオール等のグリコール成分を好ましく挙げることができる。
これらの中でも、比較的、延伸性を維持しながら融点を低下させやすいことから、イソフタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸の2種の共重合成分が好ましい。なお、第2層を構成する熱可塑性樹脂の融点は、フィルムにする前の段階から低い必要はなく、延伸処理後に低くなっていれば良い。例えば、2種以上のポリエステルをブレンドし、これらを溶融混練時にエステル交換させたものであってもよい。
(第2層の層厚み)
本発明の第2層は、各層の厚みが0.01μm以上0.5μm以下の層である。第
2の層の厚みがかかる範囲にあることにより、層間の光干渉によって選択的に光を反射することが可能となる。
[樹脂以外の成分]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、フィルムの巻取り性を向上させるために、少なくとも一方の最外層に平均粒径が0.01μm〜2μmの不活性粒子を、層の重量を基準として0.001重量%〜0.5重量%含有することが好ましい。不活性粒子の平均粒径が下限値よりも小さいか、含有量が下限値よりも少ないと、多層延伸フィルムの巻取り性を向上させる効果が不十分になりやすく、他方、不活性粒子の含有量が上限値を超えるか、平均粒径が上限値を超えると、粒子による多層延伸フィルムの光学特性の悪化が顕著になることがある。好ましい不活性粒子の平均粒径は、0.02μm〜1μm、特に好ましくは0.1μm〜0.3μmの範囲である。また、好ましい不活性粒子の含有量は、0.02重量%〜0.2重量%の範囲である。
1軸延伸多層積層フィルムに含有させる不活性粒子としては、例えばシリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、燐酸カルシウム、カオリン、タルクのような無機不活性粒子、シリコーン、架橋ポリスチレン、スチレン−ジビニルベンゼン共重合体のような有機不活性粒子を挙げることができる。粒子形状は、凝集状、球状など一般的に用いられる形状であれば特に限定されない。
不活性粒子は、最外層のみならず、最外層と同じ樹脂で構成される層中に含まれていてもよく、例えば第1層または第2層の少なくとも一方の層中に含まれていてもよい。または、第1層、第2層と異なる別の層を最外層として設けてもよく、またヒートシール層を設ける場合は該ヒートシール層中に不活性粒子が含まれていてもよい。
[1軸延伸多層積層フィルムの積層構成]
(積層数)
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、上述の第1層および第2層を交互に合計251層以上積層したものである。積層数が251層未満であると、延伸方向を含む入射面に対して平行な偏光成分の平均反射率特性について、波長400〜800nmにわたり一定の平均反射率を満足するすることができない。
積層数の上限値は、生産性およびフィルムのハンドリング性など観点から2001層に制限される。積層数の上限値は、本発明の平均反射率特性が得られれば生産性やハンドリング性の観点からさらに積層数を減らしてもよく、例えば1001層、501層、301層であってもよい。
(各層厚み)
第1層および第2層は、層間の光干渉によって選択的に光を反射するために、各層の厚みは0.01μm以上0.5μm以下である。各層の厚みは透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。
本発明の1軸延伸多層積層フィルムが示す反射波長帯は、可視光域から近赤外線領域であることから、上記層厚の範囲とすることが必要である。層厚みが0.5μmを超えると反射帯域が赤外線領域になり、反射偏光フィルムとして有用性が得られない。一方、層厚みが0.01μm未満であると、ポリエステル成分が光を吸収し反射性能が得られなくなる。
第1層の各層の厚みは、好ましくは0.01μm以上0.1μm以下である。また第2層の各層の厚みは、好ましくは0.01μm以上0.3μm以下である。
(最大層厚みと最小層厚みの比率)
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、第1層および第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率がいずれも2.0以上5.0以下であり、好ましくは2.0以上4.0以下、より好ましくは2.0以上3.5以下、さらに好ましくは2.0以上3.0以下である。かかる層厚みの比率は、具体的には最小層厚みに対する最大層厚みの比率で表わされる。第1層、第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みは、透過型電子顕微鏡を用いて撮影した写真をもとに求めることができる。
多層積層フィルムは、層間の屈折率差、層数、層の厚みによって反射する波長が決まるが、積層された第1層および第2層のそれぞれが一定の厚みでは、特定の波長のみしか反射することができず、延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分の平均反射率特性について、波長400〜800nmの幅広い波長帯にわたって均一に平均反射率を高めることができない。また、最大層厚みと最小層厚みの比率が上限値を超える場合は、反射帯域が広がりすぎ、延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分の反射率が低下する。
第1層および第2層は、段階的に変化してもよく、連続的に変化してもよい。このように積層された第1層および第2層のそれぞれが変化することで、より広い波長域の光を反射することができる。
本発明の1軸延伸多層積層フィルムにおける多層構造を積層する方法は特に限定されないが、例えば、第1層用ポリエステルを137層、第2層用熱可塑性樹脂を138層に分岐させた第1層と第2層が交互に積層され、その流路が連続的に2.0〜5.0倍までに変化する多層フィードブロック装置を使用する方法が挙げられる。
(第1層と第2層の平均層厚み比)
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比が1.5倍以上5.0倍以下の範囲であることが好ましい。第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比の下限値は、より好ましくは2.0である。また、第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比の上限値は、より好ましくは4.0であり、さらに好ましくは、3.5である。
第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比がかかる範囲にあることにより、反射波長の半波長で生じる2次反射を有効に利用できるため、第1層および第2層それぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率を最小限に抑えることができ、光学特性の観点から好ましい。また、このように第1層と第2層の厚み比を変化させることにより、層間の密着性を維持したまま、また使用する樹脂を変更することなく、得られたフィルムの機械特性も調整することができ、フィルムが裂けにくくなる効果も有する。
一方、第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比がかかる範囲からはずれる場合、反射波長の半波長で生じる2次反射が小さくなってしまい、反射率が低下することがある。
(厚み調整層)
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、かかる第1層、第2層以外に、層厚みが2μm以上の厚み調整層を第1層と第2層の交互積層構成の一部に有していてもよい。かかる厚みの厚み調整層を第1層と第2層の交互積層構成の一部に有することにより、偏光機能に影響をおよぼすことなく、第1層および第2層を構成する各層厚みを均一に調整しやすくなる。かかる厚みの厚み調整層は、第1層、第2層のいずれかと同じ組成、またはこれらの組成を部分的に含む組成であってもよく、層厚みが厚いため、反射特性には寄与しない。一方、透過する偏光光には影響することがあるため、層中に粒子を含める場合は既述の粒子濃度の範囲内であることが好ましい。
[1軸延伸フィルム]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、目的とする反射偏光フィルムとしての光学特性を満足するために、少なくとも1軸方向に延伸されている。本発明における1軸延伸には、1軸方向にのみ延伸したフィルムの他、2軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸されたフィルムも含まれる。1軸延伸方向(X方向)は、フィルム長手方向、幅方向のいずれの方向であってもよい。また、2軸方向に延伸されたフィルムであって、一方向により延伸されたフィルムの場合は、より延伸される方向(X方向)はフィルム長手方向、幅方向のいずれの方向であってもよく、延伸倍率の低い方向は、1.05〜1.20倍程度の延伸倍率にとどめることが偏光性能を高める点で好ましい。2軸方向に延伸され、一方向により延伸されたフィルムの場合、偏光光や屈折率との関係での「延伸方向」とは、より延伸された方向を指す。
延伸方法としては、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。
[フィルム厚み]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、フィルム厚みが15μm以上40μm以下であることが好ましい。従来の反射偏光機能を有する多層積層フィルムは、P偏光について90%程度の平均反射率を得るためには、本発明より層数を多くする必要があり、100μm程度の厚みが必要であったところ、本発明は、第1層を構成する樹脂として、特定の共重合成分を有する芳香族ポリエステル(I)を用い、さらに既述の第2層の熱可塑性樹脂と組み合わせて一定層厚みの多層積層フィルムにすることにより、従来と同程度の偏光性能であれば層数を減らしても達成することが可能となり、フィルム厚みを1/3程度の40μm以下に薄くできることを見出した点にも特徴がある。かかるフィルム厚みにより、ディスプレイ厚みをより薄肉化することができる。
[平均反射率]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率がそれぞれ90%以上であり、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分について、入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率がそれぞれ15%以下である。
ここで、入射面とは反射面と垂直の関係にあり、かつ入射光線と反射光線を含む面を指す。また、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分は、一般的にP偏光とも称される。また、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分は、一般的にS偏光とも称される。さらに入射角とは、フィルム面の垂直方向に対する入射角を表す。
フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角0度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率は、さらに好ましくは95%以上100%以下であり、特に好ましくは98%以上100%以下である。
また、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して平行な偏光成分について、入射角50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率は、さらに好ましくは93%以上99%以下であり、特に好ましくは95%以上98%以下である。
かかる入射角でのP偏光成分に対する波長400〜800nmの平均反射率が下限値に満たない場合、反射偏光フィルムとしての偏光反射性能はもとより、反射した光の色相ずれが生じ、ディスプレイとした場合に着色が生じる。一方、かかる範囲内でより該平均反射率が高い方がより偏光反射性能が高まるものの、上限値を超える程度にまで高くすることは組成や延伸との関係で難しいことがある。
フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角0度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率は、さらに好ましくは5%以上12%以下であり、特に好ましくは8%以上12%以下である。
また、フィルム面を反射面とし、1軸延伸フィルムの延伸方向(X方向)を含む入射面に対して垂直な偏光成分について入射角50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率は、さらに好ましくは5%以上10%以下であり、特に好ましくは8%以上10%以下である。
かかる入射角でのS偏光成分に対する波長400〜800nmの平均反射率が上限値を越える場合、反射偏光フィルムとしての偏光透過率が低下するため、液晶ディスプレイなどの輝度向上フィルムのとして十分な性能を発現しない。一方、かかる範囲内でより該偏光反射率が低い方がよりS偏光成分の透過率が高くなるものの、下限値より低くすることは組成や延伸との関係で難しいことがある。
かかるP偏光成分についての平均反射率特性を得るためには、各層厚み、積層数に加え、第1層および第2層を構成するポリマー成分として上述の特性を有するポリマーを用い、かつ延伸方向(X方向)に一定の延伸倍率で延伸して第1層のフィルム面内方向を複屈折率化させることにより、延伸方向(X方向)における第1層と第2層の屈折率差を大きくすることによって達成される。
また、S偏光成分についての平均反射率特性を得るためには、第1層および第2層を構成するポリマー成分として上述の特性を有するポリマーを用い、かつ該延伸方向と直交する方向(Y方向)に延伸しないか、低延伸倍率での延伸にとどめることにより、該直交方向(Y方向)における第1層と第2層の屈折率差を極めて小さくすることによって達成される。
[色相の変化量]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、入射面に対して平行な偏光成分について、下記式(1)、(2)で表わされる色相の変化量Δx、Δyがいずれも0.1以下であることが好ましく、さらに好ましくは0.09以下、特に好ましくは0.08以下である。
Δx=x(0°)−x(50°) ・・・(1)
(上式(1)中、x(0°)は入射角0度での該入射偏光の透過スペクトルの色相xを表わし、x(50°)は入射角50度での該入射偏光の透過スペクトルの色相xを表わす)
Δy=y(0°)−y(50°) ・・・(2)
(上式(2)中、y(0°)は入射角0度での該入射偏光の透過スペクトルの色相yを表わし、y(50°)は入射角50度での該入射偏光の透過スペクトルの色相yを表わす)
入射面に対して平行な偏光成分(P偏光)に係る色相x、yは、フィルムのP偏光について0°および50°入射角で測定した透過スペクトルをもとに、JIS規格Z8729に準じて標準光源Cに対するCIE表色系におけるY、x、yを求めた値で表わされる。
また、式(1)、式(2)で表わされる色相の変化量Δx、Δyは、フィルム面に垂直方向(0度)の入射偏光成分とフィルム面に垂直な方向から50度斜め方向の入射偏光成分との色相x、yの変化量の大きさを表わしており、透過P偏光の色相ずれに相当する。
かかる色相の変化量Δx、Δyが上限値を超える場合、斜め方向の入射角による透過P偏光の色相ずれが大きく、輝度向上フィルムとして用いた場合に高視野角での色相ずれが大きく、視認性が低下することがある。
また、本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、入射面に対して垂直な偏光成分について、下記式(1)、(2)で表わされる色相の変化量Δx、Δyがいずれも0.01以下であることが好ましく、さらに好ましくは0.005以下、特に好ましくは0.003以下である。
Δx=x(0°)−x(50°) ・・・(1)
(上式(1)中、x(0°)は入射角0度での該入射偏光の透過スペクトルの色相xを表わし、x(50°)は入射角50度での該入射偏光の透過スペクトルの色相xを表わす)
Δy=y(0°)−y(50°) ・・・(2)
(上式(2)中、y(0°)は入射角0度での該入射偏光の透過スペクトルの色相yを表わし、y(50°)は入射角50度での該入射偏光の透過スペクトルの色相yを表わす)
入射面に対して垂直な偏光成分(S偏光)に係る色相x、yは、フィルムのS偏光について0°および50°入射角で測定した透過スペクトルをもとに、JIS規格Z8729に準じて標準光源Cに対するCIE表色系におけるY、x、yを求めた値で表わされる。
また、色相の変化量Δx、Δyは、フィルム面に垂直方向(0度)の入射偏光成分とフィルム面に垂直な方向から50度斜め方向の入射偏光成分との色相x、yの変化量の大きさを表わしており、透過S偏光の色相ずれに相当する。
かかる色相の変化量Δx、Δyが上限値を超える場合、斜め方向の入射角による透過S偏光の色相ずれが大きく、輝度向上フィルムとして用いた場合に高視野角での色相ずれが大きく、視認性が低下することがある。
かかる色相変化量は、第1層、第2層を構成する熱可塑性樹脂として、それぞれ上述の特定のポリエステルを用いることにより達成される。
[ヒートシール層]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、第1層と第2層との交互積層の少なくとも一方の最外層面上にさらにヒートシール層を設けることができる。ヒートシール層を有することにより、例えば液晶ディスプレイの部材として他の部材と積層させる際に、加熱処理により、ヒートシール層を介して部材同士を貼り合せることができる。
かかるヒートシール層として、該交互積層の最外層の融点と同程度か該融点以下の熱可塑性樹脂を用いることが好ましいが、交互積層と同時に形成できる利点として、第2層と同じ熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。さらに、該熱可塑性樹脂の融点が第1層の熱可塑性樹脂の融点より20℃以上低く、かつ厚み3〜10μmの層であることが好ましい。かかる融点でかつ該層厚みを有することにより、ヒートシール層として部材同士を強固に接着することができる。
ヒートシール層として第2層と同じ熱可塑性樹脂を用いる場合、かかるヒートシール層は層厚みが3〜10μmであり、このような交互積層層を構成する層の最大厚みである0.5μmに比して4倍以上の厚みの層は、波長400〜800nmの波長帯での反射率に寄与しない層であり、第1層と第2層の交互積層とは区別される。
また、ヒートシール層としての特性を損なわない範囲で、第1の層および第2層のブレンド物を使用しても問題ない。
[輝度向上フィルム]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、P偏光成分を選択的に高反射し、該偏光成分と垂直方向のS偏光成分を選択的に高透過させ、かつ斜め方向に入射した光についての透過偏光の色相ずれが解消されることから、液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして好適に使用することができ、加工して輝度向上用部材にすることができる。特に従来よりも高い偏光性能を有することから、輝度向上フィルムとして用いた場合に高い輝度向上率が得られ、かつ高視野角で色相ずれの少ない視認性に優れた液晶ディスプレイを提供することができ、しかもフィルム厚みを40μm以下にできる。
[液晶ディスプレイ用複合部材]
本発明の1軸延伸多層積層フィルムを用いて作成された輝度向上用部材は、さらにその少なくとも一方の面に光拡散フィルムを積層し、液晶ディスプレイ用複合部材として使用されることが好ましい。また、輝度向上用部材と光拡散フィルムとはヒートシール層を介して貼り合せて積層されることが好ましい。従来は、800層以上の層構成で使用され、複合部材としての合計厚みが100ミクロン程度であったが、本発明の液晶ディスプレイ用複合部材の層構成を採用することにより、複合部材としての合計厚みを50ミクロン程度に薄くすることが可能となり、液晶ディスプレイの薄肉化が可能となる。
また、本発明の液晶ディスプレイ用複合部材は、輝度向上用部材の少なくとも一方の面に光拡散フィルムを積層し、該光拡散フィルムを介して輝度向上用部材と反対側にさらにプリズム層を有する層構成も好ましく例示される。かかる層構成を有することにより、従来の800層以上の層構成の複合部材と比べて、ディスプレイの薄膜化が実現できると同時に輝度向上性能も高まる。
[1軸延伸多層積層フィルムの製造方法]
つぎに、本発明の1軸延伸多層積層フィルムの製造方法について詳述する。
本発明の1軸延伸多層積層フィルムは、第1層を構成する熱可塑性樹脂と第2層を構成する熱可塑性樹脂とを溶融状態で交互に少なくとも251層以上重ね合わせた状態で押出し、多層未延伸フィルム(シート状物とする工程)とする。このとき、積層された251層以上の積層物は、各層の厚みが段階的または連続的に2.0倍〜5.0倍の範囲で変化するように積層される。
このようにして得られた多層未延伸フィルムは、製膜方向、またはそれに直交する幅方向の少なくとも1軸方向(フィルム面に沿った方向)に延伸される。延伸温度は、第1層の熱可塑性樹脂のガラス転移点の温度(Tg)〜Tg+50℃の範囲が好ましい。このときの延伸倍率は2〜10倍であることが好ましく、さらに好ましくは2.5〜7倍、さらいに好ましくは3〜6倍、特に好ましくは4.5〜5.5倍である。延伸倍率が大きい程、第1層および第2層における個々の層の面方向のバラツキが、延伸による薄層化により小さくなり、多層延伸フィルムの光干渉が面方向に均一になり、また第1層と第2層の延伸方向の屈折率差が大きくなるので好ましい。このときの延伸方法は、棒状ヒータによる加熱延伸、ロール加熱延伸、テンター延伸など公知の延伸方法を用いることができるが、ロールとの接触によるキズの低減や延伸速度などの観点から、テンター延伸が好ましい。また、かかる延伸方向と直交する方向(Y方向)にも延伸処理を施し、2軸延伸を行う場合は、1.05〜1.20倍程度の延伸倍率にとどめることが好ましい。Y方向の延伸倍率をこれ以上高くすると、偏光性能が低下することがある。また、延伸後にさらに熱固定処理を施すことが好ましい。
実施例をもって、本発明をさらに説明する。なお、実施例中の物性や特性は、下記の方法にて測定または評価した。
(1)ポリエステルおよびフィルムの融点(Tm)およびガラス転移点(Tg)
ポリエステル試料またはフィルムサンプルを10mgサンプリングし、DSC(TAインスツルメンツ社製、商品名:DSC2920)を用い、20℃/min.の昇温速度で、融点およびガラス転移点を測定する。
(2)樹脂の特定ならびに共重合成分および各成分量の特定
フィルムサンプルの各層について、H−NMR測定より樹脂の成分ならびに共重合成分および各成分量を特定した。
(3)各層の厚み
フィルムサンプルをフィルム長手方向2mm、幅方向2cmに切り出し、包埋カプセルに固定後、エポキシ樹脂(リファインテック(株)製エポマウント)にて包埋した。包埋されたサンプルをミクロトーム(LEICA製ULTRACUT UCT)で幅方向に垂直に切断し、5nm厚の薄膜切片にした。透過型電子顕微鏡(日立S−4300)を用いて加速電圧100kVにて観察撮影し、写真から各層の厚みを測定した。
また、得られた各層の厚みをもとに、第1層における最小層厚みに対する最大層厚みの比率、第2層における最小層厚みに対する最大層厚みの比率をそれぞれ求めた。
また、得られた各層の厚みをもとに、第1層の平均層厚み、第2層の平均層厚みをそれぞれ求め、第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みを算出した。
なお、最外層のヒートシール層は第1層と第2層から除外した。また交互積層中に2μm以上の厚み調整層が存在する場合は、かかる層も第1層と第2層から除外した。
(4)フィルム全体厚み
フィルムサンプルをスピンドル検出器(安立電気(株)製K107C)にはさみ、デジタル差動電子マイクロメーター(安立電気(株)製K351)にて、異なる位置で厚みを10点測定し、平均値を求めフィルム厚みとした。
(5)各方向の延伸後の屈折率および平均屈折率
各層を構成する個々の樹脂について、それぞれ溶融させてダイより押出し、キャスティングドラム上にキャストしたフィルムをそれぞれ用意した。また、得られたフィルムを135℃にて一軸方向に5倍延伸した延伸フィルムを用意した。得られたキャストフィルムと延伸フィルムについて、それぞれ延伸方向(X方向)とその直交方向(Y方向)、厚み方向(Z方向)のそれぞれの屈折率(それぞれn、n、nとする)を、メトリコン製プリズムカプラを用いて波長633nmにおける屈折率を測定して求め、延伸前、延伸後の屈折率とした。平均屈折率については、延伸前のそれぞれの屈折率の平均値を平均屈折率とした。
(6)反射率、反射波長
分光光度計(島津製作所製、MPC−3100)を用い、光源側に偏光フィルタを装着し、各波長でのアルミ蒸着したミラーとの相対鏡面反射率を波長400nmから800nmの範囲で測定する。このとき、偏光フィルタの透過軸をフィルムの延伸方向(X方向)と合わせるように配置した場合の測定値をP偏光とし、偏光フィルタの透過軸をフィルムの延伸方向と直交するように配置した場合の測定値をS偏光とした。それぞれの偏光成分について、400−800nmの範囲での反射率の平均値を平均反射率とした。
(7)色相
サンプルフィルムのP偏光およびS偏光それぞれについて、0°および50°の入射角で測定した透過スペクトルから、JISZ8729に準じて標準光源Cに対するCIE表色系におけるY,x,yを求めた。また、P偏光およびS偏光それぞれについて、0°および50°のx、yについての差異(色相の変化量)を下記の式(1)、(2)により求めた。
Δx=x(0°)−x(50°) ・・・(1)
(上式(1)中、x(0°)は入射角0度での該入射偏光の透過スペクトルの色相xを表わし、x(50°)は入射角50度での該入射偏光の透過スペクトルの色相xを表わす)
Δy=y(0°)−y(50°) ・・・(2)
(上式(2)中、y(0°)は入射角0度での該入射偏光の透過スペクトルの色相yを表わし、y(50°)は入射角50度での該入射偏光の透過スペクトルの色相yを表わす)
(8)輝度向上効果
積層体サンプルフィルムをLCDパネル(三菱電機製Diamond Crysta RDT158V-N 2004年製)中の偏光板との間に挿入し、PCにて白色を表示したときの正面輝度を500mm離れた場所からトプコン製輝度計(BM-7)で測定し、サンプルフィルム挿入前の輝度に対するサンプルフィルム挿入後の輝度の上昇率を算出し、輝度向上効果を評価した。
(9)ヒートシール強度
フィルムのヒートシール面同士を合せて、チャック掴み代を残して、140℃、275kPaにて2秒間圧着し、ラミネートサンプルを作成した。得られたラミネートサンプルを25mm幅にスリットし、引張試験機(東洋ボールドウィン社製の商品名「テンシロン」)のクロスヘッドのチャックに掴み代を挟み、たるみの無いようにクロスヘッド位置を調整した。100mm/分のクロスヘッド速度で引張り、ラミネートサンプルを剥離させて試験機に装着されたロードセルで荷重を測定して、ヒートシール強度(単位:N/25mm)とした。
[実施例1]
2,6−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、6,6’−(エチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸、そしてエチレングリコールとを、チタンテトラブトキシドの存在下でエステル化反応およびエステル交換反応を行い、さらに引き続いて重縮合反応を行って、固有粘度0.62dl/gで、酸成分の65モル%が2,6−ナフタレンジカルボン酸成分(表中、PENと記載)、酸成分の35モル%が6,6’−(エチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸成分(表中、ENAと記載)、グリコール成分がエチレングリコールである芳香族ポリエステルを得た。これに真球状シリカ粒子(平均粒径:0.3μm、長径と短径の比:1.02、粒径の平均偏差:0.1)を第1層の重量を基準として0.10wt%添加したものを第1層用ポリエステルとし、第2層用熱可塑性樹脂として固有粘度(オルトクロロフェノール、35℃)0.62dl/gのイソフタル酸20mol%共重合ポリエチレンテレフタレート(IA20PET)を準備した。
準備した第1層用ポリエステルおよび第2層用ポリエステルを、それぞれ170℃で5時間乾燥後、第1、第2の押出機に供給し、300℃まで加熱して溶融状態とし、第1層用ポリエステルを137層、第2層用ポリエステルを138層に分岐させた後、第1層と第2層が交互に積層され、かつ第1層と第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みが最大/最小で2.2倍まで連続的に変化するような多層フィードブロック装置を使用して、第1層と第2層が交互に積層された総数275層の積層状態の溶融体とし、その積層状態を保持したまま、その両側に第3の押出機から第2層用ポリエステルと同じポリエステルを3層ダイへと導き、総数275層の積層状態の溶融体の両側にヒートシール層をさらに積層した。両端層(ヒートシール層)は、全体の18%なるよう第3の押出機の供給量を調整した。その積層状態を保持したままダイへと導き、キャスティングドラム上にキャストして、第1層と第2層の平均層厚み比が1.0:2.6になるように調整し、総数277層の未延伸多層積層フィルムを作成した。
この多層未延伸フィルムを135℃の温度で幅方向に5.2倍に延伸し、140℃で3秒間熱固定処理を行った。得られたフィルムの厚みは33μmであった。
得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
また、得られた1軸延伸多層積層フィルムを光拡散フィルム(恵和株式会社製:オパルスBS−912)のバックコート面と140℃、275kPaにて2秒間圧着して貼り合わせて積層体フィルムを得た。
[実施例2〜4、6]
表1に示すとおり、各層の樹脂組成または層厚みを変更した以外は、実施例1と同様にして1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの物性を表2に示す。また、得られた1軸延伸多層積層フィルムを光拡散フィルム(恵和株式会社製:オパルスBS−912)のバックコート面と140℃、275kPaにて2秒間圧着して貼り合わせて積層体フィルムを得た。
なお、実施例2で第2層用ポリエステルとして用いたNDC20PETとは、実施例1の第2層用ポリエステルとして用いたイソフタル酸20mol%共重合ポリエチレンテレフタレート(IA20PET)の共重合成分を2,6−ナフタレンジカルボン酸に変更した共重合ポリエステルである。
また、実施例4で第2層用ポリエステルとして用いたENA21PEN/PCTブレンドとは、実施例4の第1層用ポリエステルであるENA21PEN(酸成分の79モル%が2,6−ナフタレンジカルボン酸成分、酸成分の21モル%が6,6’−(エチレンジオキシ)ジ−2−ナフトエ酸成分、グリコール成分がエチレングリコールである芳香族ポリエステル)とイーストマンケミカル製PCTA AN004(ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート-イソフタレート共重合体)を重量比率で2:1になるように混合したものである。
[実施例5]
第1層用ポリエステルの共重合比率を表1に示すとおりに変更し、層厚みを表1に示すように変更した以外は実施例1と同様の操作を行い、1軸延伸多層積層フィルムを作成した。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
また、得られた1軸延伸多層積層フィルムの片面に光拡散フィルム(恵和株式会社製:オパルスBS−912)のバックコート面を、反対面にプリズムシート(三菱レーヨン製:「ダイヤアート」Yタイプ(M268Y))のバックコート面をはさみ140℃、275kPaにて2秒間圧着して貼り合わせて積層体フィルムを得た。得られた積層体フィルムを用いて輝度向上効果を測定したところ、210%の輝度向上効果が得られた。
[比較例1]
第1層用熱可塑性樹脂を固有粘度(オルトクロロフェノール、35℃)0.62dl/gのポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(PEN)、第2層用熱可塑性樹脂を固有粘度(オルトクロロフェノール、35℃)0.62dl/gのテレフタル酸64mol%共重合ポリエチレン−2,6−ナフタレンジカルボキシレート(TA64PEN)に変更し、表1に示す製造条件に変更する以外は実施例1と同様にして1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。
得られた1軸延伸多層積層フィルムは、S偏光の平均反射率が入射角0°、50°ともに15%を超えており、偏光性能が実施例に比べて低下した。またP偏光のΔxの色相変化量が実施例に比べて大きく、色相ずれが生じた。
[比較例2〜6]
表1に示すとおり、樹脂組成、層厚み、製造条件のいずれかを変更した以外は実施例1と同様にして、1軸延伸多層積層フィルムを得た。得られた1軸延伸多層積層フィルムの各層の樹脂構成、各層の特徴を表1に、また物性を表2に示す。得られたフィルムはいずれも実施例に比べて偏光性能が低下した。またP偏光またS偏光のいずれかの色相変化量が大きく色相ずれが生じた。
本発明によれば、本発明の1軸延伸多層積層フィルムは従来の反射偏光フィルムで見られた斜め方向の入射角による透過偏光の色相ずれが解消され、しかも従来よりも高い偏光性能を有することから、輝度向上フィルムとして用いた場合に高い輝度向上率が得られ、かつ高視野角で色相ずれの少ない視認性に優れた液晶ディスプレイが提供できる。

Claims (11)

  1. 第1層と第2層とが交互に積層された251層以上の1軸延伸多層積層フィルムであり、
    1)該第1層は(i)ジカルボン酸成分が5モル%以上50モル%以下の下記式(A−1)で表される酸成分および50モル%以上95モル%以下の下記式(B)で表される酸成分を含有し、
    (式(B)中、R はナフタレンジイル基を表わす)
    (ii)ジオール成分としてエチレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコールおよびシクロヘキサンジメタノールからなる群から選ばれるいずれか1種のジオール成分に由来する残基を90モル%以上100モル%以下
    有する芳香族ジカルボン酸成分およびジオール成分とのポリエステルからなる厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であり、
    該第2層は平均屈折率1.50以上1.60以下であって、1軸延伸方向(X方向)、フィルム面内で1軸延伸方向に直交する方向(Y方向)およびフィルム厚み方向(Z方向)のそれぞれの屈折率差が延伸前後で0.05以下である熱可塑性樹脂からなる厚み0.01μm以上0.5μm以下の層であって、該熱可塑性樹脂が共重合ポリエチレンテレフタレート、もしくは共重合ポリエチレンナフタレンジカルボキシレートとポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート−イソフタレート共重合体とのブレンドであり、
    2)フィルム面を反射面とし、X方向を含む入射面に対して平行な偏光成分について入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率がそれぞれ90%以上であり、
    3)フィルム面を反射面とし、X方向を含む入射面に対して垂直な偏光成分について、入射角0度および50度での該入射偏光に対する波長400〜800nmの平均反射率がそれぞれ15%以下であり、かつ
    4)第1層および第2層におけるそれぞれの最大層厚みと最小層厚みの比率がいずれも2.0以上5.0以下であることを特徴とする1軸延伸多層積層フィルム。
  2. フィルム厚みが15μm以上40μm以下である請求項1に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  3. 第1層の平均層厚みに対する第2層の平均層厚みの比が1.5倍以上5.0倍以下の範囲である請求項1または2に記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  4. 第1層と第2層との交互積層の少なくとも一方の最外層面上にさらにヒートシール層が設けられてなる請求項1〜のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  5. 液晶ディスプレイの輝度向上フィルムとして用いられる請求項1〜のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルム。
  6. 請求項1〜のいずれかに記載の1軸延伸多層積層フィルムからなる輝度向上用部材。
  7. 請求項に記載された輝度向上用部材の少なくとも一方の面に光拡散フィルムが積層されてなる液晶ディスプレイ用複合部材。
  8. 輝度向上用部材と光拡散フィルムとがヒートシール層を介して積層されてなる請求項に記載の液晶ディスプレイ用複合部材。
  9. 光拡散フィルムを介して輝度向上用部材と反対側にさらにプリズム層を有する請求項またはに記載の液晶ディスプレイ用複合部材。
  10. 請求項に記載の輝度向上用部材を含む液晶ディスプレイ装置。
  11. 請求項7〜9のいずれかに記載の液晶ディスプレイ用複合部材を含む液晶ディスプレイ装置。
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