JP4773542B2 - アルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、一次元ナノ材料の製造方法に関し、特にアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法に関するものである。
アルミン酸亜鉛ナノ材料は、優れた熱安定性能、耐熱性、親水性、低い表面酸性及び、紫外線遮蔽性能を有する。前記アルミン酸亜鉛ナノ材料は、触媒材料とセラッミク材料として使用する。前記アルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法に対して、いろいろな研究が行われている（非特許文献１を参照）。
従来技術として、アルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法は、主に、高温焼結法及びゾル−ゲル法を含む。
従来の高温焼結法でアルミン酸亜鉛を製造する方法は、下記のステップを含む。所定の重量の酸化亜鉛（ＺｎＯ）及びアルミナ（Ａｌ２Ｏ３）の粉末を提供する。前記酸化亜鉛及びアルミナを混合し、混合物を形成する。該混合物を高温炉に置き、１１００℃に加熱して焼結し、アルミン酸亜鉛を形成する。しかし、前記製造方法は、一般的に、１１００℃で数十時間も焼結する必要があるので、焼結温度が高く、焼結時間が長いという課題がある。また、該製造方法により製造されたアルミン酸亜鉛の結晶粒子は、マイクロメートル級であり、その比表面積が小さいという課題もある。
従来のゾル−ゲル法でアルミン酸亜鉛ナノ材料を製造する方法は、所定の重量の水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）の溶液を、体積のパーセンテージが３％であるキシロールの溶剤に加入し、撹拌し、乳濁液を形成する。該乳濁液を６０℃まで加熱させると、所定の重量の硝酸亜鉛（Ｚｎ（ＮＯ３））２及び硝酸アルミニウム（Ａｌ（ＮＯ３））３の混合溶液を前記乳濁液に加入し、１２時間放置し、分散された金属塩の溶液をゲル化させる。その後で、前記ゲルを乾燥し、２５０℃で１時間放置し、アルミン酸亜鉛ナノ粉末を形成する。
しかし、前記ゾル−ゲル法でアルミン酸亜鉛ナノ材料を製造する方法において、水酸化ナトリウム、硝酸亜鉛及び硝酸アルミニウムを原料とするので、加工して残されたものが回収処理しにくく、環境を汚染するという欠点がある。前記アルミン酸亜鉛ナノ材料を製造する工程が複雑であり、製造する時間が長く、効率が低いという欠点がある。
従って、本発明は、環境を汚染せず、製造工程が簡単で、製造する時間が短く、効率が高いアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法を提供することを課題とする。
アルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法は、ヒート炉及び反応室を含む生長装置を提供する第一ステップと、亜鉛及びアルミニウムを提供し、亜鉛及びアルミニウムを前記反応室に置く第二ステップと、生長基板を提供し、該生長基板を前記反応室に置く第三ステップと、前記反応室に酸素ガスを含むガスを導入し、該反応室を加熱して、前記生長基板にアルミン酸亜鉛ナノ材料を生長させる第四ステップと、を含む。
前記第四ステップにおいて、前記反応室を７００℃〜１０００℃に加熱させる。
前記亜鉛及びアルミニウムの重量の比は１：２〜２：１である。
前記第三ステップにおいて、前記生長基板の表面に触媒層を形成する。
前記反応室は入気口と排気口を含み、前記生長基板を、前記反応室に置かれた亜鉛及びアルミニウムに対向する上方又は、該亜鉛及びアルミニウムと前記排気口との間に置く。
前記反応室に酸素ガスを含むガスを導入する前に、該反応室に保護ガスを導入する。
従来のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法と比べると、本発明のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法において、亜鉛、アルミニウム及び酸素ガスを含むガスを原料とするので、環境を汚染しない。該製造方法は、高い生長温度及び長い生長時間を必要としないため、製造工程が簡単で、生長時間が短く、効率が高い。該製造方法で製造されたアルミン酸亜鉛ナノ材料は、比表面積が大きい。
本発明の実施形態に係るアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法のフローチャートである。 本発明の実施形態に係るアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造装置の構造を示す図である。 本発明の実施形態に係るアルミン酸亜鉛ナノ材料のＳＥＭ写真である。
以下、図面を参照して、本発明の実施形態について説明する。
図１と図２を参照すると、本実施形態のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法は下記のステップを含む。
第一ステップでは、ヒート炉３０２及び反応室３０４を含む生長装置３０を提供する。
本実施形態において、前記反応室３０４は、石英パイプであることが好ましい。前記反応室３０４は入気口３０６と排気口３０８を有する。前記反応室３０４は前記ヒート炉３０２に置かれ、移動することができ、その長さが前記ヒート炉３０２の長さより長いように設けられている。従って、前記石英パイプを移動する場合、一部の石英パイプの実質的な部分がヒート炉３０２の内部で加熱された状態に保持することができる。
前記反応室３０４に支持装置３１２が設置されている。該支持装置３１２は耐熱性容器である。本実施形態において、前記支持装置３１２は、陶磁器製容器であり、その形状は制限されず、その大きさは前記反応室３０４の大きさによって、選択することができる。
第二ステップでは、亜鉛及びアルミニウムを提供し、亜鉛及びアルミニウムを前記反応室３０４に置く。前記亜鉛及びアルミニウムの表面の酸化物及び不純物を除去するために、亜鉛及びアルミニウムを、希釈された酸性溶液に２〜１０分間浸漬する。前記希釈された酸性溶液は塩酸溶液である。
前記亜鉛及びアルミニウムは、塊状または粉末であり、その純度は、９９．９％以上である。該亜鉛及びアルミニウムが配置される位置は制限されない。前記亜鉛及びアルミニウムを前記支持装置３１２に置く場合、アルミニウムの塊を亜鉛の粉末で被覆させてもよく、亜鉛の塊をアルミニウムの粉末で被覆させてもよく、アルミニウムの塊及び亜鉛の塊を分離して置いてもよく、亜鉛の粉末及びアルミニウムの粉末を混合して置いてもよい。
前記亜鉛及びアルミニウムの重量の比は、２：１〜１：２である。本実施形態において、重量の比が６５：５４である亜鉛の粉末及びアルミニウム粉末の混合物３１０を前記支持装置３１２に置く。
第三ステップでは、生長基板３１６を提供し、該生長基板３１６を前記反応室３０４に置く。
前記生長基板３１６は、耐熱性非金属であり、例えば、シリコン基板、石英基板、又はガラス基板などである。本実施形態において、前記生長基板３１６は、シリコン基板であることが好ましい。
第三ステップにおいて、まず、超音波により、前記生長基板３１６を１０〜２０分間洗浄する。その後で、前記生長基板３１６を前記反応室３０４に置く。該生長基板３１６を前記支持装置３１２の上方または前記支持装置３１２及び前記排気口３０８の間に置いてもよい。前記支持装置３１２が大きければ、前記生長基板３１６を前記支持装置３１２の内部に置いてもよく、該生長基板３１６が前記排気口３０８に隣接して設置され、これにより、蒸発したアルミニウム及び亜鉛は、前記生長基板３１６の表面に堆積しやすい。
更に、反応速度を高めるために、前記生長基板３１６に触媒層３１４を形成してもよい。前記触媒層３１４を形成する方法は、熱蒸着法又はプラズマ堆積法である。該触媒層３１４の材料は、例えば、金、銅又は鉄などの、酸化亜鉛を生長することができる触媒材料である。前記触媒層３１４の厚さは、１ナノメートル〜５００ナノメートルである。本実施形態において、前記触媒層３１４は、金フィルムであることが好ましく、その厚さは５ナノメートルであることが好ましい。前記金フィルムの純度は、９９．９％以上である。
第四ステップでは、前記反応室３０４に酸素ガスを含むガスを導入し、前記反応室３０４を加熱して、前記生長基板３１６にアルミン酸亜鉛ナノ材料を生長させる。
第四ステップにおいて、まず、前記入気口３０６から前記反応室３０４に保護ガスを導入して、該反応室３０４の空気を排除する。ガスが流れる方向３１８は、前記入気口３０６から排気口３０８までである。
前記保護ガスを導入する流量は１００ミリリットル／分（ｍｌ／ｍｉｎ）〜２０００ミリリットル／分である。該保護ガスは窒素ガス又は不活性ガスである。本実施形態において、前記保護ガスはアルゴンガスであることが好ましい。
次に、前記反応室３０４に酸素ガスを含むガスを導入する。
前記保護ガスが前記反応室３０４の空気を排除した後も、該保護ガスを導入し続けることができる。同時に前記反応室３０４に酸素ガスを含むガスを導入する。該反応室３０４の内部の気圧を１トル〜２０トルに保持させる。前記酸素ガスを含むガスの純度は９９．９９％以上である。該酸素ガスを含むガスを導入する流量は１０ミリリットル／分〜１０００ミリリットル／分である。
最後に、前記反応室３０４を所定の温度に加熱し、前記生長基板３１６にアルミン酸亜鉛ナノ材料を生長させる。
２０℃／分の昇温速度により、前記反応室３０４を７００℃〜１０００℃に加熱させる。前記アルミン酸亜鉛ナノ材料を生長する時間は１時間〜２時間である。前記亜鉛の融点は４１９．５℃であり、前記アルミニウムの融点は６６０．４℃であるので、前記反応室３０４が前記加熱温度に達する場合、前記亜鉛及びアルミニウムは、溶け、蒸発する。蒸発した亜鉛と、反応室３０４における酸素ガスと、が反応すると、前記生長基板３１６に酸化亜鉛ナノ材料が形成される。蒸発したアルミニウムと、酸素ガスと、が反応し、前記生長基板３１６に酸化アルミニウムが形成される。前記酸化亜鉛ナノ材料及び酸化アルミニウムは、界面で拡散し、アルミン酸亜鉛ナノ材料を生長する。本実施形態において、前記反応室３０４を生長温度に加熱し、酸素ガスを含むガスを導入してもよい。或いは、前記反応室３０４を加熱すると同時に、酸素ガスを含むガスを導入してもよい。
本実施形態において、生長温度は８００℃であることが好ましい。この場合、該アルミン酸亜鉛ナノ材料は、図３に示されたアルミン酸亜鉛ナノワイヤである。前記アルミン酸亜鉛ナノワイヤは、配向せず前記生長基板３１６の表面に生長され、その直径は１０ナノメートル〜５００ナノメートルであり、その長さは１００ナノメートル〜１００マイクロメートルである。
本実施形態のアルミン酸亜鉛ナノワイヤは、均一に前記生長基板３１６の表面に生長され、凝集しにくいので、大きな比表面積を有し、優れた触媒材料である。
本実施形態から提供されたアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法において、亜鉛、アルミニウム及び酸素ガスを含むガスを原料とするので、環境を汚染しない。該製造方法は、高い生長温度及び長い生長時間を必要としないから、製造工程が簡単で、生長時間が短く、効率が高い。
３０ 生長装置
３０２ ヒート炉
３０４ 反応室
３０６ 入気口
３０８ 排気口
３１０ 亜鉛の粉末及びアルミニウム粉末の混合物
３１２ 支持装置
３１４ 触媒層
３１６ 生長基板
３１８ ガスが流れる方向

Claims (6)

  1. ヒート炉及び反応室を含む生長装置を提供する第一ステップと、
    亜鉛及びアルミニウムを提供し、亜鉛及びアルミニウムを前記反応室に置く第二ステップと、
    生長基板を提供し、該生長基板を前記反応室に置く第三ステップと、
    前記反応室に酸素ガスを含むガスを導入し、該反応室を加熱して、前記生長基板にアルミン酸亜鉛ナノ材料を生長させる第四ステップと、
    を含むことを特徴とするアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法。
  2. 前記第四ステップにおいて、前記反応室を７００℃〜１０００℃に加熱させることを特徴とする、請求項１に記載のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法。
  3. 前記亜鉛及びアルミニウムの重量の比が１：２〜２：１であることを特徴とする、請求項１又は２に記載のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法。
  4. 前記第三ステップにおいて、前記生長基板の表面に触媒層を形成することを特徴とする、請求項１から３のいずれか一項に記載のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法。
  5. 前記反応室が入気口と排気口を含み、
    前記生長基板を、前記反応室に置かれた亜鉛及びアルミニウムに対向する上方又は、該亜鉛及びアルミニウムと前記排気口との間に置くことを特徴とする、請求項１から４のいずれか一項に記載のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法。
  6. 前記反応室に酸素ガスを含むガスを導入する前に、該反応室に保護ガスを導入することを特徴とする、請求項１から５のいずれか一項に記載のアルミン酸亜鉛ナノ材料の製造方法。
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Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN111205080B (zh) * 2020-01-19 2022-04-29 武汉工程大学 一种高强度铝酸锌多孔陶瓷及其制备方法

Family Cites Families (16)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2269508A (en) * 1939-03-16 1942-01-13 Louis E Barton Zinc aluminate pigment and paint and method of making same
US3668151A (en) * 1969-05-28 1972-06-06 Phillips Petroleum Co High strength catalyst pellets
US4282117A (en) * 1978-06-12 1981-08-04 The Honjo Chemical Corporation Method for producing electrically conductive zinc oxide
JPS54161598A (en) * 1978-06-12 1979-12-21 Honshu Kemikaru Kk Manufacture of electrically conductive zinc oxide
US4370310A (en) * 1981-06-23 1983-01-25 Phillips Petroleum Company Zinc aluminate prepared using an alumina hydrate
US5603983A (en) * 1986-03-24 1997-02-18 Ensci Inc Process for the production of conductive and magnetic transitin metal oxide coated three dimensional substrates
JPH08186293A (ja) * 1994-12-28 1996-07-16 Seibu Gas Kk 熱発電材料
FR2779071B1 (fr) * 1998-05-26 2000-08-18 Rhodia Chimie Sa Aluminate de zinc a surface specifique elevee, son procede de preparation et son utilisation dans le traitement de gaz d'echappement d'automobile
DE60217247T2 (de) * 2001-09-28 2007-10-04 Jsr Corp. Gestapelte Schicht, isolierender Film und Substrate für Halbleiter
AU2003225178A1 (en) * 2002-04-24 2003-11-10 Ekc Technology, Inc. Oxalic acid as a cleaning product for aluminium, copper and dielectric surfaces
TWI362415B (en) * 2003-10-27 2012-04-21 Wako Pure Chem Ind Ltd Novel detergent and method for cleaning
CN1654617A (zh) * 2004-02-10 2005-08-17 捷时雅株式会社 清洗用组合物和半导体基板的清洗方法及半导体装置的制造方法
JP4440689B2 (ja) * 2004-03-31 2010-03-24 東友ファインケム株式会社 レジスト剥離剤組成物
CN100376477C (zh) * 2005-03-18 2008-03-26 清华大学 一种碳纳米管阵列生长装置及多壁碳纳米管阵列的生长方法
TW200722505A (en) * 2005-09-30 2007-06-16 Rohm & Haas Elect Mat Stripper
US7947637B2 (en) * 2006-06-30 2011-05-24 Fujifilm Electronic Materials, U.S.A., Inc. Cleaning formulation for removing residues on surfaces

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