JP4712761B2 - 光源一体型光触媒装置 - Google Patents
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Description
そこで本発明者らは酸化チタン(TiO2)を光触媒層として用いながら、発光ダイオードの電極機能を併せ持たせることを着想して、本願発明を完成した。
請求項2に係る発明は、光触媒機能層は、ニオブ(Nb)又はタンタル(Ta)がチタン(Ti)に対してモル比3〜10%であるような酸化ニオブチタン又は酸化タンタルチタンから成ることを特徴とする。
請求項4に係る発明は、互いに接する、光触媒機能層の屈折率と、コンタクト層であるIII族窒化物系化合物半導体層の屈折率との比は、0.98以上1.02以下であることを特徴とする。
請求項5に係る発明は、光触媒機能層とコンタクト層であるIII族窒化物系化合物半導体層との間には、他の材料から成り、100nm以下の厚さの透光性導電層のみが存在することを特徴とする。ここにおいて透光性導電層は単層に限定されず、総膜厚100nm以下の多重積層膜を含むものとする。また、「透光性」とは、少なくとも紫外線光源の発する光に対して実質的に透明であれば良いものとする。
請求項8に係る発明は、紫外線光源の発光層に対して、光触媒機能層とは逆側に、高反射層を有することを特徴とする。請求項9に係る発明は、光触媒機能層は、ドープされた酸化チタン層と、その表面に形成された、意図的には不純物をドープしていない酸化チタン層又は酸化窒化チタン層との2重層から成ることを特徴とする。請求項10に係る発明は、光触媒機能層は、表面に凹凸を有することを特徴とする。
そこで、例えばIII族窒化物系化合物半導体の電極としてニオブ(Nb)やタンタル(Ta)その他の不純物を1〜10%添加した酸化チタン(TiO2)を用いることが可能であり、且つ、波長360nm〜600nmの光が例えば窒化ガリウム層とドープされた酸化チタン(TiO2)層との界面での全反射をほぼ無くすことが可能となる。以下に示される通り、例えば近紫外領域の波長410nm以下において、ドープされた酸化チタン(TiO2)の屈折率を例えば窒化ガリウムの屈折率よりも大きくすることが、ニオブ(Nb)やタンタル(Ta)その他の不純物のドープ量の調整により可能である。これにより例えば窒化ガリウム層からドープされた酸化チタン(TiO2)層に入射した紫外光が、逆に窒化ガリウム層へは全反射により出射されないようにすることも可能である。
透光性電極に直接接合するコンタクト層としては、窒化ガリウムに以外にも任意組成のIII族窒化物系化合物半導体を用いることができる。III族窒化物系化合物半導体はIII族元素の組成比や添加する不純物の濃度によりその屈折率が変化することが知られている。ニオブ(Nb)やタンタル(Ta)その他の不純物の酸化チタン(TiO2)への添加量を調整して、直接接合するコンタクト層との屈折率を一致させることが最も望ましい。この場合、全反射は全く生じない。完全に一致しないまでも、全反射を低減するため、屈折率比は、0.95〜1.05が望ましく、0.98〜1.02がより望ましく、0.99〜1.01が更に望ましい。この際、ニオブ(Nb)やタンタル(Ta)その他の不純物の酸化チタン(TiO2)への1〜10%の範囲での添加量の変化に対し、屈折率変化は大きいが導電率(抵抗率)の変化は比較的小さいので、導電率をほぼ最大として(抵抗率をほぼ最低として)、屈折率が所望の値となるように添加量を決定することが可能となる。
こうして、ニオブ(Nb)やタンタル(Ta)その他の不純物のドープ量の調整により所望の屈折率と十分低減された抵抗率を有する酸化チタン(TiO2)層を、当該酸化チタン(TiO2)層が光触媒として活性化されるような発光波長のIII族窒化物系化合物半導体発光素子の電極として用いることで、光触媒機能層と紫外線光源とが一体となった光源一体型光触媒装置を形成することができる。本発明の光源一体型光触媒装置は、光触媒機能層と紫外線光源との間、とくに紫外線の発光層から光触媒機能層までの距離を極めて小さいものとすることが可能である。具体的には数μm以下、更には300nm程度以下、或いは100nm程度とすることができる。これにより、発光層から発せられる紫外線が、吸収される量が少なく、効率よく光触媒機能層に達することができ、紫外線の利用効率が向上する。
例えば波長370nm付近での窒化ガリウム(GaN)の屈折率2.74と一致させるタンタル(Ta)又はニオブ(Nb)の酸化チタン(TiO2)への添加量は、3〜10%が好ましいが6〜10%とすると更に良い。同様に、波長400nm付近での窒化ガリウム(GaN)の屈折率2.57と一致させるタンタル(Ta)又はニオブ(Nb)の酸化チタン(TiO2)への添加量は、3〜10%が好ましいが6〜10%とすると更に良い。
また、ドープされた酸化チタン(TiO2)から成る電極の露出面に凹凸を設けると、光触媒として機能する露出面の面積を大きくすることが可能となる。当該凹凸の形成方法としては、例えばエッチングやナノインプリント、電子線描画、酸化チタン(TiO2)の微粒子の接合その他公知の任意の技術を用いることができる。
エッチングを用いる場合は次のようにすると良い。まず、フォトリソグラフにより、レジストマスクをパターニングする。パターンとしては、ドット又は格子、ストライプその他を挙げることができる。この際、周期性の有無も任意である。マスクの幅やピッチ(間隔)は3μm以下が良い。発光波長をλ、ドープされた酸化チタン(TiO2)から成る電極の屈折率をnとした場合、マスクの幅やピッチ(間隔)はλ/(4n)〜λが良い。こうしてマスクのされていない窓をエッチングする(ドライ又はウエット、任意に選択)。深さはピッチの1〜3倍が良く最低でもλ/(4n)が必要である。
その他の凹凸形成方法としては、TiO2膜形成時に凹凸が生成するような条件を用いる、マスクを形成せずにTiO2をエッチングしてランダムで微小な凹凸を形成する、TiO2膜上にフォトレジストマスクパターンを形成し、再度TiO2膜を形成してから不要部をマスクごとリフトオフして形成する、TiO2膜形成後、熱処理を施すことにより表面にランダムな凹凸を形成する、と言った方法を採用しても良い。
一般に良く知られているように、不純物がドープされてキャリア濃度が増加した透明酸化膜では、BM(Burstein−Moss)シフトが発現し、光吸収が急激に増大する波長(光学吸収端)が、アンドープ膜よりも短波長側に移動する。このため、アンドープの酸化チタン(TiO2)とドープされた酸化チタン(TiO2)の紫外波長における吸収端をλud、λdとすれば、λudはλdよりも数nm〜数十nm程度大きい値となる。発光層における発光波長λを、λd<λ<λudとなるように設定すれば、発光層から出射された光の大部分はドープされた酸化チタン(TiO2)層には吸収されずにアンドープの酸化チタン(TiO2)層に入射することができる。アンドープの酸化チタン(TiO2)層に対しては波長λの光は光学吸収端以下の波長光であるため大部分が吸収され、アンドープの酸化チタン(TiO2)層表面では高い光触媒機能が発現される。このように、ドープされた酸化チタン(TiO2)層の上にアンドープの酸化チタン(TiO2)層を積層した電極構造により、仮にドープされた酸化チタン(TiO2)層の光触媒機能が十分でない場合にも、発光層からの光を有効に利用して高い光触媒機能を発現させることができる。
そしてnクラッド層12の上には、InGaNから成る発光層13が形成されている。発光層13の上にはp型AlGaNから成るpクラッド層14が形成されている。更に、pクラッド層14の上には、マグネシウム濃度の異なる2層のp型GaNの積層構造から成るpコンタクト層15が形成されている。
膜厚制御により光触媒機能と照明機能を両立できる。この際、透過した紫外光は、例えば蛍光体を外部に配置させて可視光とすると良い。また、発光層13の光波長や光出力にあわせて、光触媒機能を有する透光性電極20のルチル型/アナターゼ型を選択すると良いが、抵抗率の観点からはアナターゼ型がより好ましい。
また、図3に示した光源一体型光触媒装置300の反射層40は、図1、図2.A、図2.Bの光源一体型光触媒装置100、200、210に同様に追加して構成しても良い。これにより基板10裏面に散逸する紫外光を有効利用することができる。
また、各実施例ではニオブ(Nb)を単独で酸化チタンに添加したが、タンタル(Ta)を単独で酸化チタンに添加しても良く、ニオブ(Nb)とタンタル(Ta)を同時に添加しても良い。
20:酸化ニオブチタンから成る、光触媒機能を有する透光性電極
40:反射層
Claims (10)
- 光触媒機能層と、III族窒化物系化合物半導体の積層構造を有する紫外線光源とが一体となった光源一体型光触媒装置において、
前記光触媒機能層は、ニオブ(Nb)、タンタル(Ta)、モリブデン(Mo)、ヒ素(As)、アンチモン(Sb)、アルミニウム(Al)又はタングステン(W)がチタン(Ti)に対してモル比1〜10%でドープされた酸化チタンから成り、
且つ、前記光触媒機能層は前記紫外線光源に電流を供給する電極を構成していることを特徴とする光源一体型光触媒装置。 - 前記光触媒機能層は、ニオブ(Nb)又はタンタル(Ta)がチタン(Ti)に対してモル比3〜10%であるような酸化ニオブチタン又は酸化タンタルチタンから成ることを特徴とする請求項1に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記光触媒機能層とコンタクト層であるIII族窒化物系化合物半導体層との間には他の材料から成る層が存在しないことを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の光源一体型光触媒装置。
- 互いに接する、前記光触媒機能層の屈折率と、前記コンタクト層であるIII族窒化物系化合物半導体層の屈折率との比は、0.98以上1.02以下であることを特徴とする請求項3に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記光触媒機能層とコンタクト層であるIII族窒化物系化合物半導体層との間には、他の材料から成り、100nm以下の厚さの透光性導電層のみが存在することを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記光触媒機能層はp電極であることを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれか1項に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記光触媒機能層はn電極であることを特徴とする請求項1乃至請求項5のいずれか1項に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記紫外線光源の発光層に対して、前記光触媒機能層とは逆側に、高反射層を有することを特徴とする請求項1乃至請求項7のいずれか1項に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記光触媒機能層は、前記ドープされた酸化チタン層と、その表面に形成された、意図的には不純物をドープしていない酸化チタン層又は酸化窒化チタン層との2重層から成ることを特徴とする請求項1乃至請求項8のいずれか1項に記載の光源一体型光触媒装置。
- 前記光触媒機能層は、表面に凹凸を有することを特徴とする請求項1乃至請求項9のいずれか1項に記載の光源一体型光触媒装置。
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