JP4688216B2 - 放射性廃棄物の固型化方法 - Google Patents

Description

本発明は、原子力発電所や原子力関連施設から発生し硫酸ナトリウムを含有する固体状の放射性廃棄物とセメントとを混練してドラム缶などの固型化容器の内部に固型化する放射性廃棄物の固型化方法に関する。

原子力発電所などの原子力関連施設では、硫酸イオンを含有する低レベル放射性廃液が発生するので、施設において処理して保管している。その際、一部の施設では、廃液を乾燥して粉末やペレットとして保管している。処理の過程で薬品が添加され、粉末やペレットの主成分は硫酸ナトリウムとなっている。

一方、施設で保管している放射性廃棄物は、セメントなどの固型化材を用いて固型化容器の内部に固めた上で、放射性廃棄物処分場に埋設することになっている。

硫酸ナトリウムを含有する粉末またはペレットの上記放射性廃棄物も、固型化材と混練し、固型化容器の内部で固化体とする必要がある(例えば、特許文献１参照)。

限られた処分場を有効に利用するには、固化体の発生量をできるだけ少なくすることが望ましい。言い換えると、固型化容器にできるだけ多くの放射性廃棄物を充填すれば、スペース効率が良い。

しかし、固型化容器の容積は容器に応じて定まっているので、放射性廃棄物の充填量が多くなると、放射性廃棄物以外の固型化材および混練に必要な水の割合が相対的に少なくなり、次のような問題が生じる。

放射性廃棄物と固型化材とを混練する方法としては、固型化容器とは別の容器を用いて予め放射性廃棄物と固型化材料とを混練して固型化容器に充填する方法(いわゆるアウトドラム方式)と、放射性廃棄物と固型化材とを固型化容器に直接投入し、固型化容器内部に混合翼を挿入して混練する方法(いわゆるインドラム方式)とに大別される。

アウトドラム方式，インドラム方式を問わず、水が少なくなると、混練物の粘性が高くなり、
(１)混練物の均一性が悪くなる
(２)混練物が移動しにくくなり、固型化容器への移送が困難になる
(３)混練に使用した設備(例えば撹拌翼など)に混練物が多量に付着し、付着した混練物を洗浄するのに手間を要する。

そこで、固型化容器になるべく多くの放射性廃棄物を充填するには、混練物の粘性を低くする必要がある。

特開平１０−１５３６８９号公報(第４〜５頁，図４)

一般に、粒径が数μｍから数十μｍの範囲で粉体を溶液に分散させた粒子分散系の場合、同じ重量の粉体を分散させても、系の粘性は粒径が細かい粉体ほど高いことが知られている。したがって、粉末またはペレットの硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物と固型化材との混練物の粘性は、廃液を乾燥して粉末やペレットとした際の放射性廃棄物の粉末の大きさに左右される。

廃液を乾燥して粉末やペレットとした際の放射性廃棄物の粉末の大きさは、廃液に含まれる硫酸ナトリウムの濃度、不純物の濃度、乾燥処理装置の状態などの様々な要因が関連しており、事前に予測することは難しい。

また、粉末を作製した後で数μｍから数十μｍの範囲の放射性廃棄物の粉末の大きさを調べるには、専用の設備が必要であり、作製する粉末を大きくするための処理にも専用の設備を必要とする。

本発明の課題は、硫酸ナトリウムを主成分とする粉末やペレットからなる放射性廃棄物の粉末とペレットの割合が異なったり、または粉末の大きさが異なり、その結果としてセメントとの混練物の粘性がばらつき、粘性が高くなった場合でも、粘性が低い場合と同程度の充填量を確保して放射性廃棄物を固型化する簡便な方法を提供することである。

本発明は、上記課題を解決するために、硫酸ナトリウムを含有する固体状の放射性廃棄物とセメントとを混練して固型化容器に固型化する放射性廃棄物の固型化方法において、炭酸水素ナトリウムを溶解させた水溶液と放射性廃棄物を混練した後に、セメントを加えて混練する放射性廃棄物の固型化方法を提案する。

水溶液中の炭酸水素ナトリウムの溶解量は、重量割合で放射性廃棄物の２％以上とする。

固型化するには、まず固型化容器に水を投入し、炭酸水素ナトリウムを投入して混練し、放射性廃棄物を投入して混練し、セメントを投入して混練する。

固型化容器に炭酸水素ナトリウムを投入し、水を投入し、放射性廃棄物を投入して混練し、セメントを投入して混練することもできる。

固型化容器とは別の容器内部で炭酸水素ナトリウムと水を混練し、放射性廃棄物を加えて混練し、セメントを加えて混練し、得られた混合物を固型化容器に投入するようにしてもよい。

いずれの放射性廃棄物の固型化方法においても、固型化する放射性廃棄物の重量が２００Ｌドラム缶当り１５０〜２００ｋｇとすれば、混練物の粘性が高くなることはない。

本発明の放射性廃棄物の固型化方法によれば、硫酸ナトリウムを含有する固体状の放射性廃棄物とセメントとの混練物の粘性が高くなるような状況でも、粘性が低い場合と同程度の充填量を確保して放射性廃棄物を固型化できる。

次に、図１〜図５を参照して、本発明による放射性廃棄物の固型化方法の実施例を説明する。

本発明においては、放射性廃棄物にセメントを加える前に炭酸水素ナトリウムを溶解させた水と放射性廃棄物とを混練することにより、粘性を低く抑制し、硫酸ナトリウムを含有する固体状の放射性廃棄物とセメントとの混練物の粘性が炭酸水素ナトリウムを使用しないと高くなる場合でも、粘性が低い場合と同程度の充填量を確保している。

図１は、本発明による放射性廃棄物の固型化方法の実施例１(インドラム方式)における処理手順を示す図である。

手順１：硫酸イオンを含有し廃液タンク１に保管されていた放射性廃液を乾燥機２により加熱処理して硫酸ナトリウムを主成分とする粉末状の放射性廃棄物４を作製する。粉末状の放射性廃棄物４は、保管容器３に蓄えられる。粉末状の放射性廃棄物４は、処理の進行状況に応じて、複数の保管容器３に一時的に保管しておくことができる。

手順２：固型化容器として２００Ｌドラム缶５を用い、空の２００Ｌドラム缶５に６０゜Ｃの水を投入し、炭酸水素ナトリウムを加え、例えば撹梓翼６により混練し、炭酸水素ナトリウム溶解液７を作製する。

手順３：炭酸水素ナトリウム溶解液７の入った２００Ｌドラム缶５を放射性廃棄物投入場所に搬送し、一時的に保管していた粉末状の放射性廃棄物４を炭酸水素ナトリウム溶解液７の入った２００Ｌドラム缶５に投入する。

手順４：２００Ｌドラム缶５を混練設備のある場所まで再び搬送し、撹梓翼６を用いて粉末状の放射性廃棄物４と炭酸水素ナトリウム溶解液７とを混練する。

手順５：セメントを加えて再び混練し、セメントが均一に分散したペースト９とする。混練翼６を抜いて養生すると、２００Ｌドラム缶５を容器とした固化体１０が得られる。

手順６：ペースト９から抜き出した混練翼６には、ペーストの残留物が付着しているので、洗浄する。固型化処理を繰り返す場合は、炭酸水素ナトリウム溶解液７を入れた２００Ｌドラム缶５を混練設備に搬送し、水１１を混練翼６に吹き付けるなどして、混練翼６に付着していたペースト９の残留物を落とす。

手順６の後には、炭酸水素ナトリウムが溶解した水が得られるので、２００Ｌドラム缶５を放射性廃棄物投入場所に搬送し、手順３以降を繰り返す。

図２は、本発明および比較例１における固化体の成分を対比して示す図表である。

図表は、本実施例１および比較例１における放射性廃棄物、炭酸水素ナトリウム、セメント、水の重量を示している。固型化容器として２００Ｌドラム缶を使用しているので、図２に示した配合は、固化体１０の容積がおおよそ１８０〜１９０Ｌとなるように定めたものである。

図３は、本発明、比較例１、比較例２における処理手順およびペースト粘性率を対比して示す図表である。比較例１は、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合、比較例２は、炭酸水素ナトリウムを使用しても予め水に炭酸水素ナトリウムを溶解させない場合である。

セメントを投入し混練して得られるペースト９の粘性は、Ｃ型粘度計で測定した。本実施例のペーストの粘性率が４〜５Ｐａ・ｓであるのに対して、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合や予め水に炭酸水素ナトリウムを溶解させない場合のペーストの粘性率は約２０Ｐａ・ｓとなる。粘性率が２０Ｐａ・ｓでは、手順５でセメントを均一に分散させることが困難になる。

セメントが不均一に分散していると、固化体内部でセメントのある場所と無い場所が局所的に存在するので、固化体が脆くなる。

これに対して、本実施例１の場合、ペーストの粘性率が４〜５Ｐａ・ｓであるのでセメントを均一に分散させられる。

図４は、本発明で添加する炭酸水素ナトリウムの重量％とペースト粘性率との関係を示す図である。縦軸がペーストの粘性率を示し、横軸は粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物の充填量に対する炭酸水素ナトリウムの重量％を示している。

本実施例１においては、炭酸水素ナトリウムの重量割合が４％以上のとき、ペーストの粘性率は最も低くなる。ペーストの粘性率は、例えば１０Ｐａ・ｓ以下であればよいので、加える炭酸水素ナトリウムの量は４％以上に限定されない。

実用的には、２％以上から１０数％以下の範囲となる。粘性率を低下する効果は水に溶解している炭酸水素ナトリウムによりもたらされるので、飽和溶解度以上の炭酸水素ナトリウムを加えても、粘性率の低下の度合いが増すことはない。飽和溶解度は、水の温度に依存し、本実施例１の６０℃では、水９５ｋｇに溶解する炭酸水素ナトリウムは、約１３ｋｇであり、炭酸水素ナトリウムの重量割合は、放射性廃棄物が２００ｋｇなので、６．５％となる。飽和溶解度より過剰分の炭酸水素ナトリウムは、固体として存在するので、その分だけ混練物の容積が多くなり、固化体の容積も多くなる。１０％程度の容積増量は許容されることもあるので、加える炭酸水素ナトリウムの上限は１０数％ということになる。しかし、特に限定されるものではない。

また、水の温度に関しても限定されるものではない。例えば、ペーストの粘性率が１０Ｐａ・ｓ以下となるのは、炭酸水素ナトリウムの重量割合２％であり、放射性廃棄物２００ｋｇから炭酸水素ナトリウム４ｋｇが溶解すればよい。常温２０℃でもこの程度の量の炭酸水素ナトリウムなら溶解するためである。

なお、本実施例１で使用した粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物の粒径をレーザー回折式粒度計で測定すると約５μｍであった。

粉末の粒径は、手順１における廃液に含まれる硫酸ナトリウムや不純物の濃度、乾燥機の据付時のセッティング、操作条件などの様々な要因に依存する。このため、全ての粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物で、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合のペーストの粘性率が約２０Ｐａ・ｓであるということではない。

例えば、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合のペーストの粘性率が７Ｐａ・ｓ程度と粘性の低い廃棄物も存在する。この廃棄物の粒径は、１０μｍ以上であった。ただし、粘性が低い廃棄物に本発明を適用しても、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合のペーストの粘性率よりも低い粘性率になるだけで、何ら問題は生じない。

すなわち、本発明は、一時保管されている粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物の粒径や、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合の廃棄物粒径に起因するペーストの粘性率を気にすることなく、全ての廃棄物に適用できる。

本発明の特徴は、セメントを加える前に、炭酸水素ナトリウムを溶解させた水と硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物とを混練することにあるので、どのような装置を用いて混練してもよい。

本実施例１によれば、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合にはペーストの粘性率が約２０Ｐａ・ｓと高くなるような粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物であっても、２００Ｌドラム缶当り２００ｋｇの放射性廃棄物の充填量を確保できる。

図５は、本発明による放射性廃棄物の固型化方法の実施例２(アウトドラム方式)における処理手順を示す図である。

いわゆるインドラム方式の混練手順を採用した実施例１に対して、本実施例２は、アウトドラム方式の混練手順を採用している。粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物４は、実施例１と同様に、一時的に保管されている。炭酸水素ナトリウム１３は、添加剤サイロ１２に入れられ、水１１は、水タンク１４に入れられ、セメント１７は固型化材サイロ１６に入れられている。

混練容器１８に水１１を投入し、炭酸水素ナトリウム１３を投入し、混練翼６で混練する。

粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物４を投入し、混練する。
最後に、セメント１７を投入し、混練する。

混練終了後に、ペースト９を２００Ｌドラム缶５に注入する。

セメントを加える前に炭酸水素ナトリウムを溶解させた水と硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物とを混練しているので、ペーストの粘性率を４〜５Ｐａ・ｓとすることができ、配管を通してペーストを２００Ｌドラム缶にスムーズに注入できた。

これに対して、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合の粘性率が約２０Ｐａ・ｓのペーストでは、配管を通して２００Ｌドラム缶にペーストを注入することはできなかった。

本発明によれば、炭酸水素ナトリウムを使用しない場合にはペーストの粘性率が約２０Ｐａ・ｓと高くなるような粉末状の硫酸ナトリウムを主成分とする放射性廃棄物であっても、放射性廃棄物の充填量として２００Ｌドラム缶当り２００ｋｇを確保できる。

本発明による放射性廃棄物の固型化方法の実施例１(インドラム方式)における処理手順を示す図である。 本発明および比較例１における固化体の成分を対比して示す図表である。 本発明、比較例１、比較例２における処理手順およびペースト粘性率を対比して示す図表である。 本発明で添加する炭酸水素ナトリウムの重量％とペースト粘性率との関係を示す図である。 本発明による放射性廃棄物の固型化方法の実施例２(アウトドラム方式)における処理手順を示す図である。

１ 廃液タンク
２ 乾燥機
３ 保管容器
４ 粉末状の硫酸ナトリウムが主成分の放射性廃棄物
５ ２００Ｌドラム缶
６ 混練翼
７ 炭酸水素ナトリウム溶解液
８ 放射性廃棄物の混練物
９ ペースト
１０ 固化体
１１ 水
１２ 添加剤サイロ
１３ 炭酸水素ナトリウム
１４ 水タンク
１６ 固液化材サイロ
１７ セメント
１８ 混練容器

Claims (6)

1. 硫酸ナトリウムを含有する固体状の放射性廃棄物とセメントとを混練して固型化容器に固型化する放射性廃棄物の固型化方法において、
   炭酸水素ナトリウムを溶解させた水溶液と放射性廃棄物を混練した後に、セメントを加えて混練することを特徴とする放射性廃棄物の固型化方法。
2. 請求項１に記載の放射性廃棄物の固型化方法において、
   水溶液中の炭酸水素ナトリウムの溶解量が重量割合で放射性廃棄物の２％以上であることを特徴とする放射性廃棄物の固型化方法。
3. 請求項１または２に記載の放射性廃棄物の固型化方法において、
   固型化容器に水を投入し、
   炭酸水素ナトリウムを投入して混練し、
   放射性廃棄物を投入して混練し、
   セメントを投入して混練することを特徴とする放射性廃棄物の固型化方法。
4. 請求項１または２に記載の放射性廃棄物の固型化方法において、
   固型化容器に炭酸水素ナトリウムを投入し、
   水を投入し、
   放射性廃棄物を投入して混練し、
   セメントを投入して混練することを特徴とする放射性廃棄物の固型化方法。
5. 請求項１または２に記載の放射性廃棄物の固型化方法において、
   固型化容器とは別の容器内部で炭酸水素ナトリウムと水とを混練し、
   放射性廃棄物を加えて混練し、
   セメントを加えて混練し、
   得られた混合物を固型化容器に投入することを特徴とする放射性廃棄物の固型化方法。
6. 請求項１ないし５のいずれか一項に記載の放射性廃棄物の固型化方法において、
   固型化する放射性廃棄物の重量が２００Ｌドラム缶当り１５０〜２００ｋｇであることを特徴とする放射性廃棄物の固型化方法。

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