JP2001099990A - 放射性廃棄物の固化処理方法 - Google Patents
放射性廃棄物の固化処理方法Info
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Abstract
機の負荷低減やメンテナンス性に寄与する。 【解決手段】原子力発電所等から発生する硫酸塩を含有
する硫酸ナトリウム廃液1を乾燥機で蒸発乾燥2して乾
燥粉体3とする。乾燥粉体3にサルホカルシウムアルミ
ネート鉱物を生成する前処理材4と水5を加えて混合6
する。混合物に水硬性無機固化材7を加え、混合8して
固化容器に投入9して固化体10を得る。これにより硫酸
塩主成分の放射性廃液を高減容で安定なセメント固化体
とすることができる。
Description
ら発生する中レベルないし低レベルの放射性廃棄物につ
いて、水硬性の固化材を用いて安定に固化処理する放射
性廃棄物の固化処理方法に関する。
廃液は、イオン交換樹脂の再生処理に伴って発生する硫
酸ナトリウムが主成分である。この廃液には、放射性核
種も含まれているため、最終的にそれを固定化する必要
がある。この方法としては、廃液を直接セメント固化、
又は乾燥粉体にしてプラスチック固化、あるいはペレッ
ト化して貯蔵する技術が開発され、それぞれ原子力発電
所に採用され順調に稼動している。
ト固化する場合、廃液中の硫酸塩がセメント成分と反応
してエトリンガイトやモノサルフェートと呼ばれる化合
物を生成する。これらの化合物は硫酸ナトリウムよりも
比重が低いため、その生成中に膨張して固化体に破損を
生ずることが知られている。
する場合、減容性を高めるため、廃液の水分を蒸発乾燥
して乾燥粉体とした後、固化材と混合して固化する方法
がある。硫酸ナトリウムの乾燥粉体をセメント固化する
場合、硫酸ナトリウムが水分を吸収して下記のように水
和物化し、体積膨張を起こして固化体が破損を生ずるこ
とが知られている。 Na2 SO4 +10H2 O→Na2 SO4 ・10H2 O
燥粉体化して減容した場合、水和物化させないためにプ
ラスチック等で固化するか、ペレット化して貯蔵されて
いる。また、セメント固化材で固化する場合は、廃液の
ままセメントを投入して、この際の廃液投入量を200 L
の固化容器の場合120 L程度に抑えて固化している。そ
の他に、特公平7− 27074公報や特公平7− 27075公報
のように、セメント固化時の水が少量でも高い流動性が
得られるセメント固化材を用いた固化方法が提案されて
いる。
ナトリウム主成分の放射性廃液をセメント固化材で固化
する場合、硫酸塩がセメント成分や水と反応して膨張
し、固化体が破損する課題があった。また、これを防止
するため、セメント固化する際は混合する廃液の量が抑
えられるため、固化体の発生量が多くなる課題があっ
た。
粉体化して減容後に固化する場合は、プラスチックで固
化する方法やペレット化する方法が用いられている。プ
ラスチック固化の場合、硫酸塩との反応や水和物化する
ことがないため、減容性を高くできる。しかし、固化材
保管時の固形化防止のため保冷が必要である等、この取
扱いの観点から機器運用等のコストが高くなる課題があ
る。
処分体とはならず。何らかの固化材で固定化する必要が
ある。この場合、セメント固化すると上記理由により膨
張し、固化体が破損する可能性がある。また、乾燥粉体
やペレットを混合する場合に、流動性が低下するため、
混合機に負荷がかかる課題がある。
たもので、硫酸塩主成分の放射性廃棄物を固化時又は固
化後の排気物とセメント固化材の反応を防止でき、長期
に亘り安定な固化体として維持できる放射性廃棄物の固
化処理方法を提供することにある。また、本発明は混合
機の負荷低減やメンテナンス性向上に寄与できる放射性
廃棄物の固体廃棄物の固化処理方法を提供することにあ
る。
塩を含有する放射性廃液を乾燥して粉体化した乾燥粉体
と、この乾燥粉体と反応してサルホカルシウムアルミネ
ート鉱物を作る前処理材及び水を混合した後、この混合
物に水硬性無機固化材を添加混合して固化することを特
徴とする。
から発生する硫酸ナトリウム主成分の濃縮廃液を乾燥機
で蒸発乾燥して減容した乾燥粉体について、当該粉体と
反応してサルホカルシウムアルミネート鉱物を作る前処
理材及び水を混合した後、セメント等の水硬性無機固化
材を添加混合して固化体とする。これにより、固化後の
硫酸塩と水硬性無機固化材の反応及び硫酸ナトリウムの
水和物化による固化体の膨張破損を防止できる。このた
め、廃棄物を大量にセメント固化材で固化でき、減容性
を高めることが可能となる。
硫酸ナトリウムに前処理材を添加混合して、サルホカル
シウムアルミネート鉱物として安定化した後に固化材を
添加混合して固化することによる。
性廃液を乾燥して乾燥粉体とし、この乾燥粉体をペレッ
ト状に形成したペレットと、このペレット中の硫酸塩と
反応してサルホカルシウムアルミネート鉱物を作る前処
理材及び水の三者を混合し、この混合物に水硬性無機固
化材を加え混合した後、固化することを特徴とする。
廃液の乾燥粉体以外に、乾燥粉体を造粒してペレット状
に形成したペレットによっても廃液を乾燥粉体化して固
化した場合と同等の効果を有する。
性廃液に、この廃液と反応してサルホカルシウムアルミ
ネート鉱物を作る前処理材を添加混合した後、水硬性無
機固化材を添加混合して固化することを特徴とする。
をセメント固化材で固化する場合、セメントとの反応及
び水和物化の反応により膨張して固化体が破損するが、
本発明によれば、硫酸ナトリウム廃棄物を予めサルホカ
ルシウムアルミネート鉱物として安定化した後、セメン
ト等の水硬性無機固化材により固化するため、固化後の
反応が起こらず安定である。
ウムアルミネートを主成分とするアルミナセメント、又
は酸化カルシウムアルミニウムの少なくとも1種からな
ることを特徴とする。
アルミネート鉱物とする前処理材としては、カルシウム
アルミネートを主成分とするアルミナセメント又は酸化
カルシウムとアルミネートを焼成して得たC3 A(3C
aO・Al2 O3 )等の酸化カルシウムアルミニウム化
合物を用いる。これを1種類もしくは混合して使用して
も同様に効果がある。
はポルトランドセメント又は高炉セメントの少なくとも
1種であることを特徴とする。この発明によれば、固化
に用いる水硬性無機固化材としては、普通ポルトランド
セメントや高炉セメントのいずれを使っても、すでに廃
棄物が安定化した後に添加するため、問題なく固化でき
る。
サルホカルシウムアルミネート鉱物を作る前処理材と水
硬性無機固化材とを混合する際、流動化剤を添加するこ
とを特徴とする。
に流動化剤を混合することで、混合物の粘度を低下さ
せ、流動性を高めることが可能となる。これにより、混
合時に用いる混合機の負荷が低減でき、低回転で均一な
混合が可能となる。また、流動性が良いため、混合後の
混合機からの排出性が大幅に改善でき、機器の洗浄が容
易となる。
リン酸ナトリウム又は炭酸化合物の少なくとも1種から
なることを特徴とする。この発明によれば、添加する流
動化剤としては、縮合リン酸ナトリウム又は炭酸化合物
もしくはこの混合物からなる無機流動化剤の何れを用い
ても同様に効果が得られる。
の高性能減水剤であることを特徴とする。この発明によ
れば、ナフタリンスルホン酸等を主成分とする有機の高
性能減水剤のいずれを用いても同様に効果が得られる。
固化処理方法の実施の形態を説明する。 (第1の実施の形態)(請求項1,4〜6対応) 図1は、本発明に係る放射性廃棄物の固化処理方法の第
1の実施の形態を説明するためのフロー図である。本実
施の形態は、この図1に示すように、原子力発電所等か
ら発生する硫酸ナトリウム主成分の放射性硫酸ナトリウ
ム廃液1を減容するため、乾燥機により蒸発乾燥2して
乾燥粉体3とする。この乾燥粉体3にこの乾燥粉体3と
反応してサルホカルシウムアルミネート鉱物を作る前処
理材4及び水5を混合6して反応させる。この混合時
間、すなわち前処理時間は30分間以上行うのが望まし
い。この前処理後、水硬性無機固化材7を投入して混合
8し、この混合物をドラム缶等の固化容器に投入9して
固化体10とする。
ついて説明する。硫酸ナトリウム25wt%水溶液を模擬廃
液として、これを竪型薄膜乾燥機により蒸発乾燥して乾
燥粉体とした。次いで、この乾燥粉体と反応してサルホ
カルシウムアルミネート鉱物を生成するカルシウムアル
ミネートが主成分であるアルミナセメントもしくは酸化
カルシウムアルミニウム及びこれらの混合物を前処理材
として、さらに水を加えて混合機で30分間混合して前処
理を行った後、水硬性無機固化材としてポルトランドセ
メントもしくは高炉セメントを投入して混合した。この
混合物を固化容器に投入してセメント固化体とした。
ムと反応して、サルホカルシウムアルミネート鉱物の1
種であるエトリンガイトを生成する反応式の一例を以下
に示す。
3CaSO4 ・32H2 O(エトリンガイト) C:CaO A:Al2 O3 C3 A:3CaO・Al2 O3
るのに必要な酸化カルシウムアルミニウム(ここでは3
CaO・Al2 O3 )量は3モルであるため、本実施の
形態では硫酸ナトリウムに対してこれに見合う量の前処
理材を添加した。
乾燥粉体投入量をパラメータとして得られた固化体につ
いて、28日養生後の一軸圧縮強度と水浸漬後の外観観察
を行った。なお、一軸圧縮強度はJIS A−1108に準
拠して測定し、評価基準値は1.5MPa以上とした。また、
水浸漬は28日養生後に行い、3ヶ月間水浸漬後に膨張割
れせず健全であることを評価基準とした。表1に第1の
実施の形態の実施例における乾燥粉体、前処理材、固化
材及び水の配合条件と結果を比較例とともに示す。
体として約200 Lとなる配合量であり、試験ではこの1
/100 、すなわち約2Lをオムニミキサを用いて混合し
た。200 L固化体中に乾燥粉体が60〜120kg 相当量とな
る範囲で前処理材を用いた場合と前処理しないで固化し
た場合との固化体特性を比較した。
合、試験したいずれの条件でも固化体一軸圧縮強度は評
価基準を十分上回り、約20〜25MPa であった。これらの
固化体を水に3ヶ月浸漬して外観を観察した結果、乾燥
粉体120kg /200 L相当の固化体においては膨張割れが
見られたが、乾燥粉体100kg /200 L相当以下ではいず
れの条件でも固化体は健全であった。
化材を混合して得た固化体は、一軸圧縮強度は評価基準
を満足したが、水浸漬により膨張割れし、乾燥粉体60kg
/200 L相当でも健全性を保てなかった。この結果か
ら、前処理材により硫酸塩を安定化した効果が明らかと
なった。
ネートが主成分のアルミナセメントと酸化カルシウムア
ルミニウム及びこれらの混合物について試験したが、い
ずれも同様の効果が見られ、得られた結果に顕著な差異
は見られなかった。また、水硬性無機固化材として、ポ
ルトランドセメント及び高炉セメントを用いたが、いず
れの固化材を用いても得られた結果に顕著な差異は見ら
れなかった。
2の実施の形態を示すフロー図である。
リウム廃液1を蒸発乾燥2して乾燥粉体3とし、さらに
圧縮又は押し出し造粒法等により造粒11して成形したペ
レット12について、このペレット12の硫酸塩と反応して
サルホカルシウムアルミネート鉱物を作る前処理材4及
び水5を混合6して反応させる。この前処理後、水硬性
無機固化材7を投入して混合8し、この混合物を固化容
器に投入9して固化体10とする。
ついて説明する。硫酸ナトリウム25wt%水溶液を模擬廃
液として、これを竪型薄膜乾燥機で蒸気乾燥して乾燥粉
体とした。この乾燥粉体について、15mmφ×15mmH の円
柱状ペレットとした。このペレットを第1の実施の形態
の乾燥粉体の場合と同様に、アルミナセメント又は酸化
カルシウムアルミニウム或いはこれらの混合物を前処理
材として、さらに水を加えて混合機で30分間混合して前
処理を行った。この後、水硬性無機固化材としてポルト
ランドセメントもしくは高炉セメントを投入して混合
し、この混合物を固化容器に投入してセメント固化体と
した。
液乾燥粉体ペレットのセメント固化体について、28日養
生後の一軸圧縮強度と水浸漬後の外観観察を行った実施
例の結果を比較例とともに表2に示す。なお、ここで表
示した配合条件は第1の実施の形態と同様に固化体とし
て200 L相当となる量であり、試験では約2Lを混合し
た。また、測定方法と評価基準も、第1の実施の形態で
示したものと同様とした。
したいずれの条件でも固化体一軸圧縮強度は評価基準を
十分上回り、約6〜7MPa であった。これらのペレット
固化体を水に3ヶ月浸漬して外観を観察した結果、いず
れの条件でも固化体は健全であった。一方、ペレットを
前処理しないでセメント固化材を混合して得た固化体
は、水浸漬により膨張割れして健全性を保てなかった。
この結果から、前処理材によりペレット中の硫酸塩を安
定化した効果が明らかとなった。
ネートが主成分のアルミナセメントと酸化カルシウムア
ルミニウム及びこれらの混合物について試験したが、い
ずれも同様の効果が見られ、得られた結果に顕著な差異
は見られなかった。また、水硬性無機固化材として、ポ
ルトランドセメント及び高炉セメントを用いたが、いず
れの固化材を用いても得られた結果に顕著な差異は見ら
れなかった。
3の実施の形態を示すフロー図である。
ウム廃液1に、この廃液1の硫酸塩と反応してサルホカ
ルシウムアルミネート鉱物を作る前処理材4を添加し混
合6して反応させる。この前処理後、水硬性無機固化材
7を投入して混合8し、この混合物を固化容器に投入9
して固化体10とする。
ついて説明する。設置場所スペース等の問題で上記実施
例のように廃液を乾燥するための乾燥機を設置できない
場合が考えられる。この場合を想定して、極力減容性を
高めるために濃縮を加えて、通常よりも濃度を高めた硫
酸ナトリウム30wt%水溶液を模擬廃液として、これにア
ルミナセメント、又は酸化カルシウムアルミニウムもし
くはこれらの混合物を前処理材として加え、混合機で30
分間混合して前処理を行った。この後、水硬性無機固化
材としてポルトランドセメント、又は高炉セメントを投
入して混合し、この混合物を固化容器に投入してセメン
ト固化体とした。
液のセメント固化体について、28日養生後の一軸圧縮強
度と水浸漬後の外観観察を行った。この試験条件と結果
を表3に示す。ここで示した配合も第1の実施の形態と
同様に固化体として200 L相当となる量であり、試験で
は約2Lを混合した。また、測定方法と評価基準も、第
1の実施の形態で示したものと同様とした。
したいずれの条件でも固化体一軸圧縮強度は評価基準を
十分上回り、約25MPa であった。また、これらの固化体
を水に3ヶ月浸漬して外観を観察した結果、いずれの条
件でも固化体は健全であった。一方、模擬廃液を前処理
せずにセメント固化材を混合して得た固化体は、水浸漬
により膨張割れして健全性を保てなかった。この結果か
ら、前処理材により廃液中の硫酸塩を安定化した効果が
明らかとなった。
ミネートが主成分のアルミナセメントと酸化カルシウム
アルミニウム及びこれらの混合物について試験したが、
いずれも同様の効果が見られ、得られた結果に顕著な差
異は見られなかった。また、水硬性無機固化材として、
ポルトランドセメント及び高炉セメントを用いたが、い
ずれの固化材を用いても得られた結果に顕著な差異は見
られなかった。
4の実施の形態を示すフロー図である。
ウム廃液1又は、この廃液1の乾燥粉体或いは前記乾燥
粉体のペレット化物と、このペレット廃棄物13と反応し
てサルホカルシウムアルミネート鉱物を作る前処理材4
及び水5と混合6して反応させる。なお、対象廃棄物が
廃液の場合は、水5を投入する必要はない。
化剤14を投入して混合8する。この投入順序は、いずれ
が先でも構わないが、この混合物をドラム缶等の固化容
器9に投入して固化体10とする。
ついて説明する。第1〜第3の実施の形態の実施例で用
いた模擬廃棄物、すなわち硫酸ナトリウム30wt%の水溶
液及び硫酸ナトリウム水溶液の乾燥粉体及びこの乾燥粉
体のペレットについて、第1〜第3の実施の形態と同様
に前処理材としてアルミナセメントを混合して硫酸塩を
サルホカルシウムアルミネート鉱物として安定化した。
ントを、さらに流動化剤を投入して混合し、この混合物
を固化容器に投入してセメント固化体とした。ここで
は、流動化剤として縮合リン酸ナトリウムであるヘキサ
メタリン酸ナトリウム、炭酸化合物として炭酸カリウ
ム、高性能減水剤としてナフタリンスルホン酸系化合物
を用いた。
固化体の28日養生後の一軸圧縮強度と水浸漬後の外観観
察を行った。この試験条件と結果を表4に示す。なお、
ここで示した配合も第1の実施の形態と同様に固化体と
して200 L相当となる量であり、試験では約2Lを混合
した。また、測定方法と評価基準も、第1の実施の形態
で示したものと同様とした。
合、比較例で示した流動化剤を配合しなかった場合に比
べて混合物の粘度が著しく低下し、混合操作性が向上し
た。また、流動化剤を配合した固化体のいずれも固化体
の一軸圧縮強度は評価基準を十分上回り、3ヶ月間水浸
漬後も健全であった。
生する硫酸塩主成分の放射性廃棄物を、サルホカルシウ
ムアルミネート鉱物として安定化してセメント固化する
ため、固化時又は固化後の廃棄物とセメント固化材の反
応を防止できる。このため、高い減容性を有しながらも
長期に安定な固化体とできる。また、廃棄物と固化材の
混合を容易にできるため、混合機の負荷低減やメンテナ
ンス性向上に大きく寄与するものである。
1の実施の形態を説明するためのフロー図。
2の実施の形態を説明するためのフロー図。
3の実施の形態を説明するためのフロー図。
4の実施の形態を説明するためのフロー図。
体、4…前処理材、5…水、6…混合、7…水硬性無機
固化材、8…混合、9…固化容器に投入、10…固化体、
11…造粒、12…ペレット、13…廃液の乾燥粉体もしくは
このペレット廃棄物、14…流動化剤。
Claims (8)
- 【請求項1】 硫酸塩を含有する放射性廃液を乾燥して
粉体化した乾燥粉体と、この乾燥粉体と反応してサルホ
カルシウムアルミネート鉱物を作る前処理材及び水を混
合した後、この混合物に水硬性無機固化材を添加混合し
て固化することを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方
法。 - 【請求項2】 硫酸塩を含有する放射性廃液を乾燥して
乾燥粉体とし、この乾燥粉体をペレット状に形成したペ
レットと、このペレット中の硫酸塩と反応してサルホカ
ルシウムアルミネート鉱物を作る前処理材及び水の三者
を混合し、この混合物に水硬性無機固化材を加え混合し
た後、固化することを特徴とする放射性廃棄物の固化処
理方法。 - 【請求項3】 硫酸塩を含有する放射性廃液に、この廃
液と反応してサルホカルシウムアルミネート鉱物を作る
前処理材を添加混合した後、水硬性無機固化材を添加混
合して固化することを特徴とする放射性廃棄物の固化処
理方法。 - 【請求項4】 前記前処理材はカルシウムアルミネート
を主成分とするアルミナセメント、又は酸化カルシウム
アルミニウムの少なくとも1種からなることを特徴とす
る請求項1ないし3記載の放射性廃棄物の固化処理方
法。 - 【請求項5】 前記水硬性無機固化材はポルトランドセ
メント又は高炉セメントの少なくとも1種であることを
特徴とする請求項1ないし3記載の放射性廃棄物の固化
処理方法。 - 【請求項6】 前記硫酸塩と反応してサルホカルシウム
アルミネート鉱物を作る前処理材と水硬性無機固化材と
を混合する際、流動化剤を添加することを特徴とする請
求項1ないし3記載の放射性廃棄物の固化処理方法。 - 【請求項7】 前記流動化剤は、縮合リン酸ナトリウム
又は炭酸化合物の少なくとも1種からなることを特徴と
する請求項1ないし3記載の放射性廃棄物の固化処理方
法。 - 【請求項8】 前記流動化剤は、有機の高性能減水剤で
あることを特徴とする請求項1ないし3記載の放射性廃
棄物の固化処理方法。
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