JP4674385B2 - 波長変換方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、波長変換方法に関し、更に詳しくは、レーザー光源からのレーザー光を波長の異なる光に変換するのに、点群３ｍに属するβ−ＢａＢ2 Ｏ4 （以下、ＢＢＯと略称する）結晶等の非線形光学結晶の非線形光学効果を利用し、目的に合致した波長の光を得る波長変換方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
レーザー光は今日、レーザー加工、微細加工、光記録再生、照明、表示、核融合など、多種多彩な産業分野で用いられており、目的用途に合致した波長の光を得るため、波長変換という操作が行われている。
従来から、光の波長変換にＢＢＯ結晶等の非線形光学結晶を利用することが頻繁に行われている。すなわち、第２高調波や和周波を発生させておおよそ２６０ｎｍ以上の波長を有する可視光や紫外光を得ること、紫外光、可視光、近赤外光を入射し可視光から赤外のパラメトリック過程や差周波の発生を利用して波長を大にすること、などが主なものである。
【０００３】
これらの波長変換では、ＢＢＯ結晶等の位相整合角はタイプ１の場合で２０度から４５度程度であることが多い。
【０００４】
一方、最近になって、ＢＢＯ結晶等を波長２６０ｎｍ付近からそれ以下への波長変換に利用することが多くなった。
【０００５】
ところで、ＢＢＯ結晶等による波長変換で重要な役割をもつのは、ｄ22という２次の非線形光学定数である。これまで多用されてきた波長域では、位相整合角をθとすると、有効非線形光学定数は次の（３）式で与えられて、これで実用上充分であった。
ｄeff ＝ｄ22・ｃｏｓθ （３）
ここで、点群Ｃ3v（３ｍ）で表記されるＢＢＯ結晶など非線形光学結晶の結晶軸を慣例〔参考文献１：“Handbook of Nonlinear Optical Crystals”，ed.V.G.Dmitriev et al. ,Ｓpringer Verlag（1991),同2nd edition,（1996) 〕にならってａ、ｂ、ｃとし、θを極座標表示で結晶のｃ軸から測った入射光の波動ベクトルのなす角とする。また、入射光の波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸となす角度を、＋ｃ軸の側から見て反時計回りにφとすると、ウオークオフを無視した有効非線形光学定数は次の（４）式で与えられる。
ｄeff ＝ｄ31・ｓｉｎθ−ｄ22・ｃｏｓθ・ｓｉｎ３φ （４）
ここで、ｘ軸のとり方によりｄ22の代わりにｄ11を０でない成分として用いる表記法や、ｄ31の代わりに、ほぼ等しいｄ15を用いる表記法もあるが、ここではｄ22とｄ31を用いて表記する。どの表記法を用いても、物理的な意味は等しい。入射光量や方向等が一定の場合を考えると、波長変換効率は、入射光の強度が小さい場合、ｄeff の２乗に比例して増大する〔参考文献２：R.C.Eckardt et al.,IEEE J. Quantum Electron(JQE).,Vol.QE−26,No.5,p.922,(1990)] 。
また、波長変換効率がおおよそ１０％に達する場合、波長変換効率はｄeff の２乗には比例しないがそれと共に増加する。
【０００６】
例外として、波長変換効率がコヒーレント長に比べて充分長い場合や入射光強度が極めて高くなる場合は、上記のような単純な議論はできないが、これらの場合は既に充分に波長変換効率が高くなっていることが多く、ここでは議論の対象とはしない。本発明が適用範囲としているのは、波長変換効率がｄeff の２乗の増大に伴って上昇する所謂一般の場合である。
【０００７】
まず、前記（４）式においてｄ22を生かすために、ｓｉｎ３φの絶対値が１に近くなるようにすることが一般に行われている。これは後記（１）式（請求項１にも記載）で与えられている。しかし、たとえばφ＝９０度としたとしても、θ＞４５度の領域になると、ｃｏｓθが徐々に小さくなり、逆にｓｉｎθが増大するため、小さいとして無視していたｄ31の全体に占める割合が無視できなくなる。
【０００８】
以下、点群３ｍに属する非線形光学結晶の代表例として、特にＢＢＯ結晶を挙げて詳しく説明する。
前記参考文献１によれば、ＢＢＯ結晶において
ｄ31＝−（０．０７±５０％）ｄ22 （５）
又は、
ｄ22＝±２．３ｐｍ／Ｖ （６）
【数１】
となる。
そしてφ＝９０度の場合には、表１の結果が得られる。
注）位相整合角θ（＋ｃ軸と光線方向のなす角度）の絶対値と有効非線形定数及びその２乗の相対値。簡便のため後記（１）式が成立しているものとする。
（Ａ）を含む左の３行は前記（４）式の２つの項が同符号の場合で、後記（２）式（請求項１にも記載）を満たす場合に相当する。（Ｂ）を含む右の３行はそうでない場合の比較である。ここで、位相整合角が変わると位相整合波長が変わり、ｄの分散によりｄeff の値も変わるが、ここでは角度依存性のみをとらえて比較した。
【０００９】
表１の結果は誤差を含むが、この表１は、分散によるｄ定数の変化を無視した限りでφ＝９０度のときの、いわゆる位相整合角θの絶対値が０度から９０度まで変化した場合においてのｄeff 及びｄeff の２乗の相対値を示す。前述したようにｄeff の２乗は変換効率が小さいときの波長変換効率に比例する量である。
表１を参照すると、（Ａ）／（Ｂ）で示されるｄeff 2 の比（相対値）は、θが４５度以下で両者の差が３０％程度かそれ以下であるが、θが約５５度からおおよそ９０度付近までの範囲においては、おおよそ５０％以上の大きな差を生じる。
【００１０】
従って、（４）式において第１項と第２項が同符号であることが、効率増大のために重要である。そのためには−ｄ22・ｃｏｓθ・ｓｉｎ（３φ）とｄ31・ｓｉｎθが同符号であることが必要十分条件であるから、ｄ22・ｄ31・ｓｉｎθ・ｃｏｓθ・ｓｉｎ（３φ）＜０、又はこれと実質上同じ範囲を指定するｄ22・ｄ31・ｔａｎθ・ｓｉｎ（３φ）＜０が必要十分条件になる。
【００１１】
従来では、位相整合角７０度程度までを利用したおおよそ波長１９０ｎｍの光を得る報告もなされているが〔参考文献３：D.J.Berkeland,et al., Appl.Opt.,Vol.36,p.4159,(1997)] 、前記（２）式を利用したことを明記して、変換効率を安定して高くした報告例はなく、複数の結晶を利用すれば結果のバラツキは避けられないと考えられる。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、効率上昇を定常的に必要とする工業的見地からは、表１の差は無視できない量であり、ここで指摘した効果を考慮に入れて波長変換効率を常に高く保持すること、また、複数の結晶を利用しても変換効率にバラツキが生じないことが望まれている。
【００１３】
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、ＢＢＯ結晶等の非線形光学結晶における波長変換効率を高く維持し、複数のＢＢＯ結晶等の非線形光学結晶を利用しても波長変換効率のバラツキを小さくし、結果として装置の安定性を向上させることを可能にする波長変換方法を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明の波長変換方法は、ＢＢＯ結晶等の点群３ｍに属する非線形光学結晶を用いた波長変換方法であって、タイプ１の位相整合角が４５度以上であり、位相整合する入射光の波動ベクトルが＋ｃ軸（ｃ軸の＋極性の方向）となす角をθ、その波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸からなす角を＋ｃ方向から見て反時計回りにφとし、ｄ22を非線形光学結晶の２次の非線形光学定数、ｄ31をｄ22に対して一定の関係にある２次の非線形光学定数としたとき、おおよそ下記の（１）式及び（２）式
｜ｓｉｎ（３φ）｜＝１ （１）
ｄ22・ｄ31・ｔａｎθ・ｓｉｎ（３φ）＜０ （２）
を満足するように位相整合時のθ及びφを設定することを特徴とする。
【００１５】
本発明に基づく波長変換装置は、ＢＢＯ結晶等の点群３ｍに属する非線形光学結晶を有し、タイプ１の位相整合角が４５度以上であり、位相整合する入射光の波動ベクトルが＋ｃ軸（ｃ軸の＋極性の方向）となす角をθ、その波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸からなす角を＋ｃ方向から見て反時計回りにφとし、ｄ22を非線形光学結晶の２次の非線形光学定数、ｄ31をｄ22に対して一定の関係にある２次の非線形光学定数としたとき、おおよそ前記（１）式及び（２）式を満足するように位相整合時のθ及びφが設定されていることを特徴とする。
【００１６】
このように、位相整合時のθ及びφが特定に設定されていると、ＢＢＯ結晶等の前記非線形光学結晶における波長変換効率を高く維持でき、また複数のＢＢＯ結晶等を利用しても波長変換効率のバラツキを小さく抑えることができる。
【００１７】
ただし、本発明を実施する際には、多くの好ましい条件というものがあり、以下にそれを列挙する。
（イ）前記非線形光学結晶への入射光またはそれからの出射光のすくなくとも１つ以上は、おおよそブルースター角（Brewster's angle：誘電体表面で反射する光について、電気ベクトルが入射面内にある光の反射率が零になる入射角のことを言い、当業者間ではブリュースター角と呼ばれることが多い）をもって、入射及び／又は出射すること。
（ロ）前記非線形光学結晶の表面と外気との間に、減反射膜、高反射膜、波長分離膜、偏光依存膜のいずれか１つ以上の膜が存在すること。
（ハ）圧電効果または焦電効果を利用して前記非線形光学結晶のａ軸、ｂ軸、ｃ軸の１つ以上の軸の極性を測定することにより、前記非線形光学結晶が前記（１）式、（２）式を満足するように加工されていること。
（ニ）電気光学効果を利用して前記非線形光学結晶のａ軸、ｂ軸、ｃ軸の１つ以上の軸の極性を測定することにより、前記非線形光学結晶が前記（１）式、（２）式を満足するように加工されていること。
（ホ）１つ以上の入射光は、ネオジミウムイオンを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザ光又はそれを波長変換したレーザー光であること。
（ヘ）１つ以上の入射光は、Ｎｄ：ＹＡＧ、Ｎｄ：ＹＶＯ4 、Ｎｄ：ＹＬＦ、Ｎｄ：Ｇｌａｓｓのいずれかの固体レーザー媒質から発せられるレーザー光、又はそれを波長変換したレーザー光であること。
（ト）１つ以上の入射光は、クロムイオン又はチタンイオンを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザー光、又はそれを波長変換したレーザー光であること。
（チ）１つ以上の入射光は、半導体レーザー光又はそれを増幅したレーザー光、又はそれらを波長変換したレーザー光であること。
（リ）発生するレーザー光の波長が２１５ｎｍ以下であること。
（ヌ）和周波発生により発生するレーザー光の波長が２００ｎｍ以下であること。
（ル）前記非線形光学結晶の位相整合角が６０度以上であること。
（オ）前記非線形光学結晶は共振器内で使用されること。
（ワ）露点０℃以下の１種以上の乾燥気体、たとえば乾燥空気で満たされた容器中で、本発明の波長変換装置を使用又は保存すること。
（カ）前記非線形光学結晶は直接引上法で育成されたものであること。
【００１８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例に基づいて更に具体的に説明する。なお、本発明はそれに限定されない。
図１は、本発明の波長変換方法に適用可能な波長変換素子に用いるＢＢＯ結晶を示すもので、前記（１）式及び（２）式を満足するように設計されている。これは、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの基本波（波長λ1＝1064ｎｍ）と４倍波（波長λ4＝266ｎｍ）とのタイプ１和周波（５倍波；波長λ5＝213ｎｍ）を発生するために、カットされたものである。なお、このＢＢＯ結晶は公知の直接引上法によって育成されたものである。
【００１９】
このＢＢＯ結晶を５次高調波の発生に利用した場合について説明すると、ＢＢＯ結晶は一軸結晶で、その常光線や異常光線に対する屈折率分散（セルマイヤーの式）は、例えば参考文献４[ （K.Kato,IEEE JQE,Vol.QE-22,P.1013,(1986)]により与えられ、次のようになる。
ここで、ｎx はａｂ面上の偏光成分の屈折率、ｎz はｃ軸に平行な偏光成分の屈折率であり、次式で与えられる。
【数２】
５倍波発生の位相整合角θを求める式は、
【数３】
ここで、ｎo1、ｎ04はそれぞれ基本波、４倍波における常光線屈折率、ｎe5（θ）は５倍波における異常光線屈折率を表し、
【数４】
で与えられる。
【００２０】
（８）〜（１３）式を解くと、θ〜５１度となる。このとき、簡便のため、ウオークオフ、ｄ定数の分散を無視して（２）式の効果を考える。θ＝５１°で且つ前記（１）式が成立しているとき、例えばφ＝−９０°として前記（２）式が成立していると、ｄeff = 1.57pm/vであるのに対し、前記（２）式が成立していないときは、ｄeff = 1.32pm/vであり、各々２乗してみると、（２）式の方が他方よりも約４０％も効率上昇の可能性があることがわかる。
【００２１】
従って、あらかじめ、焦電効果、圧電効果、電気光学効果などにより結晶方向を求めておくか、あるいは実際に波長変換を行って変換効率の大きい方向を知ることによって、効率を高く設定することが可能である。
このとき、ＢＢＯ結晶を大気中で使用する場合は、入射面に保護膜を兼ねた減反射コートが施されていることが、特に望ましい。この減反射コートは入射側で４倍波又は基本波の少なくとも一方に対して行うことが多い。出射側には、発生する５倍波における減反射コートが望ましいが、ＢＢＯ結晶を共振器内で使用する場合は、むしろ共振する波長での減反射膜が必要であることが多い。コーテイングの有無にかかわらず、結晶方位を事前に把握してから、ＢＢＯ結晶を加工することが好ましい。
【００２２】
次に、図２は本発明の他の実施例におけるＢＢＯ結晶を示すもので、これも前記（１）式、（２）式を満足し、かつ入射及び出射において常光線がブルースター角で透過するように設計されている。707nm と266nm の和周波をとって193nm 光を発生するようにカットされており、前記参考文献４より位相整合角はおおよそ７５度となる。紫外線による損傷を防ぎ、かつ707nm における損失を小さくするためにＢＢＯ結晶をカットした例である。このＢＢＯも直接引上法によって育成されたものである。しかし、それ以外の育成法、たとえばＢＢＯ結晶がフラックス法によって育成されたものであっても、本発明は適用可能である。
【００２３】
この場合、ブルースター面の入射面を位相整合方向とｃ軸とに略平行にすると、707nm と266nm 光の損失が少なくなる。 また、こうすることによって、ＢＢＯ結晶の分散により、各波長の光を入出射面における屈折角の差から空間分離することも可能になる（参考文献３）。
【００２４】
この場合、前記（２）式を満たすＢＢＯ結晶の置き方はいく通りかあるが、どの置き方にしても、作製時に（２）式を満たしていれば、その条件を満たすように配置できて、効率を高く設定することができる。逆に、（２）式を満たさない方位／形状に加工してしまうと、どの置き方も（２）式を満足しなくなるおそれがある。（２）式の条件を満たすか満たさないかで、約２倍の効率の差が生じる可能性がある。
【００２５】
次に、図３は本発明の更に別の実施例を示すもので、図２で定義されたＢＢＯ結晶を波長変換装置に適用した例である。
まず、概略を説明すると、Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置（発振器）から出力される１０６４ｎｍの赤外光を用いて２次高調波を発生させ、これを用いて更に４次高調波を発生させ、変換されない２次高調波をチタニウムサファイヤレーザー装置の励起に用いるとともに、４次高調波をチタニウムサファイヤレーザー装置の共振器内に配置したＢＢＯ結晶に入射せしめ、この共振器内強度を利用して効率のよい１９３ｎｍ付近の紫外光を発生させる。
【００２６】
図中、１は１．０６μｍで発振する（Ｑスイッチ）Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置であり、その出射光２は波長変換部３のＬＢＯ（ＬｉＢ3 Ｏ5 ）等の非線形光学結晶４により、５３２ｎｍの２次高調波５に変換される。更にこの２次高調波５は必要に応じてダイクロイックミラー１０ａにより、基本波（１．０６μｍ）が分離されたのち、波長変換部６に入り、そこで例えばＢＢＯ結晶７により２６６ｎｍの４次高調波８に変換される。ただし、ここでは全部が４次高調波に変換されるのではなく、一部９は２次高調波のままである。これらは偏光子又はダイクロイックミラー１０ｂにより分離されたのち、２次高調波９はチタニウムサファイヤレーザー装置１１の励起に用いられ、４次高調波８の方は共振器内のＢＢＯ結晶１５に入射される。１２はチタニウムサファイヤ結晶であり、グレーティング、プリズム、エタロン、インジェクション、シーデイングなどの波長選択手段１３を介して、共振器ミラー１４ａ、１４ｂ、１４ｃに囲まれた共振器により、およそ７００ｎｍで発振できるようになっている。ＢＢＯ結晶１５では和周波混合が行われ、その結果、１９３ｎｍ付近の紫外光１６を効率良く得ることができる。なお、１０ｃ及び１０ｄはミラー、１８はレンズを示す。
【００２７】
この場合、前記（８）式及び（９）式で表される屈折率分散の式から、
ｎ0(266 nm)=1.75737
ｎ0(703 nm)=1.66396
ｎ0(193 nm)=1.73191 （波長外挿）
が成立し、前述したように位相整合角はおおよそ７５°となる。
【００２８】
変換効率を上げるためには、近赤外光と深紫外光の強度を上げることが必要である。その手段の１つとして、前記実施例のようにチタニウムサファイヤレーザー装置の共振器内にＢＢＯ結晶を配置するのがよい。ＢＢＯ結晶中では、２６６ｎｍの光と約７００ｎｍの光の重なりを良くする（出来れば互いに近いコンフォーカルパラメータを用いて）ことが、効率向上に欠かせない。
【００２９】
因みに、参考文献４でも同様な手法が利用されており、図２と同様にＢＢＯ結晶の端面をブルースターカットし、分散を利用することにより、チタニウムサファイヤレーザー装置の光路と２６６ｎｍ光の光路とをＢＢＯ結晶中で重ね合わせ、外部では分離するようになっている。
この方法によると、チタニウムサファイヤレーザー装置を発振させながら、２６６ｎｍの光をＢＢＯ結晶に注入することにより、和周波の発生効率を高めることができるが、問題は、発生した１９３ｎｍ光に対してブルースター面の偏光がｓ偏光になるので、反射損が発生し、場合によっては損傷の原因になり易いことである。
【００３０】
図４は、ブルースターカットしたＢＢＯ結晶について３波長の光線分離の状態を示す。屈折角の差は多少誇張されている。また、波長については、代表的な数値を記入したが、４次高調波の波長が短いときは、約７００ｎｍのレーザー光と記載されている部分は、８００ｎｍ弱まで変化させることにより、所望の紫外光を効率良く得ることが可能である。
【００３１】
以上、特に代表的なＢＢＯ結晶について実施例を挙げたが、本発明ではそれ以外にも、点群３ｍに属する非線形光学結晶なら、一般的にどの結晶も使用可能である。たとえばＢＢＯ結晶と並んで重要なものに、ＬｉＮｂＯ3 （ＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ3 を含む）結晶、ＬｉＴａＯ3 結晶などがあり、またこれら以外にもＡｇ3 ＡｓＳ3 結晶、Ａｇ3 ＳｂＳ3 結晶等々も使用できる。これら非線形光学結晶の育成方法としては、直接引上法が好ましいが、それに限定されない。入射するレーザーの種類も前記に限定されないし、結晶成長法の差による多少の位相整合角の差があっても、本発明の効果を奏することができる。また、図３の装置では発振器として一台のＮｄ：ＹＡＧレーザー装置を用いているが、パルスの場合、立ち上がり時間の差等から２台用いた方が有利な場合がある。本発明では、Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置以外の発振器を用いてもよいし、また波長変換部によっては前記したごとくＢＢＯ結晶以外の点群３ｍに属する非線形光学結晶、例えばＬｉＮｂＯ3 （ＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ3 を含む。）結晶、Ａｇ3 ＡｓＳ3 結晶、Ａｇ3 ＳｂＳ3 結晶、ＬｉＴａＯ3 結晶等も適用可能である。特に、ＢＢＯ結晶、ＬｉＮｂＯ3 結晶、ＬｉＴａＯ3 結晶が望ましい。
【００３２】
【発明の効果】
本発明では、ＢＢＯ結晶など特定の非線形光学結晶を用いて波長変換を行う際、前記（１）式及び（２）式を満足するように非線形光学結晶の位相整合時のθ及びφが設定されているので、言い換えれば、ｚ軸から測定した位相整合角だけではなく、その極性を合わせることによって、複数の非線形光学定数における符号を合わせ、有効非線形光学定数を大にするので、波長変換効率を高めることができ、複数のＢＢＯ結晶等を利用しても波長変換効率のバラツキを小さくすることができる。その結果、波長変換素子及び波長変換装置の安定性を高め、価格を低減することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例の波長変換素子に用いられるＢＢＯ結晶の、５次高調波の発生状態を示す概略模式図である。
【図２】本発明の他の実施例の波長変換素子に用いられるＢＢＯ結晶の、結晶方向の選択例を示す概略模式図である。
【図３】本発明の他の実施例の波長変換装置を示す構成図である。
【図４】本発明の別の実施例に用いられるＢＢＯ結晶（ブルースターカットされている）の光線分離の概念図である。
【符号の説明】
１…Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置、２…出射光、３、６…波長変換部、
４、７…波長変換結晶、５、９…２次高調波、８…４次高調波、
１０ａ、１０ｂ…ダイクロイックミラー、１０ｃ、１０ｄ…ミラー、
１１…チタニウムサファイヤレーザー装置、１２…チタニウムサファイヤ結晶、
１３…波長選択手段、１４ａ、１４ｂ、１４ｃ…共振器ミラー 、
１５…ＢＢＯ結晶（点群３ｍの非線形光学結晶）、１６…紫外光（出力光）
【発明の属する技術分野】
本発明は、波長変換方法に関し、更に詳しくは、レーザー光源からのレーザー光を波長の異なる光に変換するのに、点群３ｍに属するβ−ＢａＢ2 Ｏ4 （以下、ＢＢＯと略称する）結晶等の非線形光学結晶の非線形光学効果を利用し、目的に合致した波長の光を得る波長変換方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
レーザー光は今日、レーザー加工、微細加工、光記録再生、照明、表示、核融合など、多種多彩な産業分野で用いられており、目的用途に合致した波長の光を得るため、波長変換という操作が行われている。
従来から、光の波長変換にＢＢＯ結晶等の非線形光学結晶を利用することが頻繁に行われている。すなわち、第２高調波や和周波を発生させておおよそ２６０ｎｍ以上の波長を有する可視光や紫外光を得ること、紫外光、可視光、近赤外光を入射し可視光から赤外のパラメトリック過程や差周波の発生を利用して波長を大にすること、などが主なものである。
【０００３】
これらの波長変換では、ＢＢＯ結晶等の位相整合角はタイプ１の場合で２０度から４５度程度であることが多い。
【０００４】
一方、最近になって、ＢＢＯ結晶等を波長２６０ｎｍ付近からそれ以下への波長変換に利用することが多くなった。
【０００５】
ところで、ＢＢＯ結晶等による波長変換で重要な役割をもつのは、ｄ22という２次の非線形光学定数である。これまで多用されてきた波長域では、位相整合角をθとすると、有効非線形光学定数は次の（３）式で与えられて、これで実用上充分であった。
ｄeff ＝ｄ22・ｃｏｓθ （３）
ここで、点群Ｃ3v（３ｍ）で表記されるＢＢＯ結晶など非線形光学結晶の結晶軸を慣例〔参考文献１：“Handbook of Nonlinear Optical Crystals”，ed.V.G.Dmitriev et al. ,Ｓpringer Verlag（1991),同2nd edition,（1996) 〕にならってａ、ｂ、ｃとし、θを極座標表示で結晶のｃ軸から測った入射光の波動ベクトルのなす角とする。また、入射光の波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸となす角度を、＋ｃ軸の側から見て反時計回りにφとすると、ウオークオフを無視した有効非線形光学定数は次の（４）式で与えられる。
ｄeff ＝ｄ31・ｓｉｎθ−ｄ22・ｃｏｓθ・ｓｉｎ３φ （４）
ここで、ｘ軸のとり方によりｄ22の代わりにｄ11を０でない成分として用いる表記法や、ｄ31の代わりに、ほぼ等しいｄ15を用いる表記法もあるが、ここではｄ22とｄ31を用いて表記する。どの表記法を用いても、物理的な意味は等しい。入射光量や方向等が一定の場合を考えると、波長変換効率は、入射光の強度が小さい場合、ｄeff の２乗に比例して増大する〔参考文献２：R.C.Eckardt et al.,IEEE J. Quantum Electron(JQE).,Vol.QE−26,No.5,p.922,(1990)] 。
また、波長変換効率がおおよそ１０％に達する場合、波長変換効率はｄeff の２乗には比例しないがそれと共に増加する。
【０００６】
例外として、波長変換効率がコヒーレント長に比べて充分長い場合や入射光強度が極めて高くなる場合は、上記のような単純な議論はできないが、これらの場合は既に充分に波長変換効率が高くなっていることが多く、ここでは議論の対象とはしない。本発明が適用範囲としているのは、波長変換効率がｄeff の２乗の増大に伴って上昇する所謂一般の場合である。
【０００７】
まず、前記（４）式においてｄ22を生かすために、ｓｉｎ３φの絶対値が１に近くなるようにすることが一般に行われている。これは後記（１）式（請求項１にも記載）で与えられている。しかし、たとえばφ＝９０度としたとしても、θ＞４５度の領域になると、ｃｏｓθが徐々に小さくなり、逆にｓｉｎθが増大するため、小さいとして無視していたｄ31の全体に占める割合が無視できなくなる。
【０００８】
以下、点群３ｍに属する非線形光学結晶の代表例として、特にＢＢＯ結晶を挙げて詳しく説明する。
前記参考文献１によれば、ＢＢＯ結晶において
ｄ31＝−（０．０７±５０％）ｄ22 （５）
又は、
ｄ22＝±２．３ｐｍ／Ｖ （６）
【数１】
そしてφ＝９０度の場合には、表１の結果が得られる。
（Ａ）を含む左の３行は前記（４）式の２つの項が同符号の場合で、後記（２）式（請求項１にも記載）を満たす場合に相当する。（Ｂ）を含む右の３行はそうでない場合の比較である。ここで、位相整合角が変わると位相整合波長が変わり、ｄの分散によりｄeff の値も変わるが、ここでは角度依存性のみをとらえて比較した。
【０００９】
表１の結果は誤差を含むが、この表１は、分散によるｄ定数の変化を無視した限りでφ＝９０度のときの、いわゆる位相整合角θの絶対値が０度から９０度まで変化した場合においてのｄeff 及びｄeff の２乗の相対値を示す。前述したようにｄeff の２乗は変換効率が小さいときの波長変換効率に比例する量である。
表１を参照すると、（Ａ）／（Ｂ）で示されるｄeff 2 の比（相対値）は、θが４５度以下で両者の差が３０％程度かそれ以下であるが、θが約５５度からおおよそ９０度付近までの範囲においては、おおよそ５０％以上の大きな差を生じる。
【００１０】
従って、（４）式において第１項と第２項が同符号であることが、効率増大のために重要である。そのためには−ｄ22・ｃｏｓθ・ｓｉｎ（３φ）とｄ31・ｓｉｎθが同符号であることが必要十分条件であるから、ｄ22・ｄ31・ｓｉｎθ・ｃｏｓθ・ｓｉｎ（３φ）＜０、又はこれと実質上同じ範囲を指定するｄ22・ｄ31・ｔａｎθ・ｓｉｎ（３φ）＜０が必要十分条件になる。
【００１１】
従来では、位相整合角７０度程度までを利用したおおよそ波長１９０ｎｍの光を得る報告もなされているが〔参考文献３：D.J.Berkeland,et al., Appl.Opt.,Vol.36,p.4159,(1997)] 、前記（２）式を利用したことを明記して、変換効率を安定して高くした報告例はなく、複数の結晶を利用すれば結果のバラツキは避けられないと考えられる。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、効率上昇を定常的に必要とする工業的見地からは、表１の差は無視できない量であり、ここで指摘した効果を考慮に入れて波長変換効率を常に高く保持すること、また、複数の結晶を利用しても変換効率にバラツキが生じないことが望まれている。
【００１３】
本発明は上記事情に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、ＢＢＯ結晶等の非線形光学結晶における波長変換効率を高く維持し、複数のＢＢＯ結晶等の非線形光学結晶を利用しても波長変換効率のバラツキを小さくし、結果として装置の安定性を向上させることを可能にする波長変換方法を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明の波長変換方法は、ＢＢＯ結晶等の点群３ｍに属する非線形光学結晶を用いた波長変換方法であって、タイプ１の位相整合角が４５度以上であり、位相整合する入射光の波動ベクトルが＋ｃ軸（ｃ軸の＋極性の方向）となす角をθ、その波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸からなす角を＋ｃ方向から見て反時計回りにφとし、ｄ22を非線形光学結晶の２次の非線形光学定数、ｄ31をｄ22に対して一定の関係にある２次の非線形光学定数としたとき、おおよそ下記の（１）式及び（２）式
｜ｓｉｎ（３φ）｜＝１ （１）
ｄ22・ｄ31・ｔａｎθ・ｓｉｎ（３φ）＜０ （２）
を満足するように位相整合時のθ及びφを設定することを特徴とする。
【００１５】
本発明に基づく波長変換装置は、ＢＢＯ結晶等の点群３ｍに属する非線形光学結晶を有し、タイプ１の位相整合角が４５度以上であり、位相整合する入射光の波動ベクトルが＋ｃ軸（ｃ軸の＋極性の方向）となす角をθ、その波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸からなす角を＋ｃ方向から見て反時計回りにφとし、ｄ22を非線形光学結晶の２次の非線形光学定数、ｄ31をｄ22に対して一定の関係にある２次の非線形光学定数としたとき、おおよそ前記（１）式及び（２）式を満足するように位相整合時のθ及びφが設定されていることを特徴とする。
【００１６】
このように、位相整合時のθ及びφが特定に設定されていると、ＢＢＯ結晶等の前記非線形光学結晶における波長変換効率を高く維持でき、また複数のＢＢＯ結晶等を利用しても波長変換効率のバラツキを小さく抑えることができる。
【００１７】
ただし、本発明を実施する際には、多くの好ましい条件というものがあり、以下にそれを列挙する。
（イ）前記非線形光学結晶への入射光またはそれからの出射光のすくなくとも１つ以上は、おおよそブルースター角（Brewster's angle：誘電体表面で反射する光について、電気ベクトルが入射面内にある光の反射率が零になる入射角のことを言い、当業者間ではブリュースター角と呼ばれることが多い）をもって、入射及び／又は出射すること。
（ロ）前記非線形光学結晶の表面と外気との間に、減反射膜、高反射膜、波長分離膜、偏光依存膜のいずれか１つ以上の膜が存在すること。
（ハ）圧電効果または焦電効果を利用して前記非線形光学結晶のａ軸、ｂ軸、ｃ軸の１つ以上の軸の極性を測定することにより、前記非線形光学結晶が前記（１）式、（２）式を満足するように加工されていること。
（ニ）電気光学効果を利用して前記非線形光学結晶のａ軸、ｂ軸、ｃ軸の１つ以上の軸の極性を測定することにより、前記非線形光学結晶が前記（１）式、（２）式を満足するように加工されていること。
（ホ）１つ以上の入射光は、ネオジミウムイオンを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザ光又はそれを波長変換したレーザー光であること。
（ヘ）１つ以上の入射光は、Ｎｄ：ＹＡＧ、Ｎｄ：ＹＶＯ4 、Ｎｄ：ＹＬＦ、Ｎｄ：Ｇｌａｓｓのいずれかの固体レーザー媒質から発せられるレーザー光、又はそれを波長変換したレーザー光であること。
（ト）１つ以上の入射光は、クロムイオン又はチタンイオンを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザー光、又はそれを波長変換したレーザー光であること。
（チ）１つ以上の入射光は、半導体レーザー光又はそれを増幅したレーザー光、又はそれらを波長変換したレーザー光であること。
（リ）発生するレーザー光の波長が２１５ｎｍ以下であること。
（ヌ）和周波発生により発生するレーザー光の波長が２００ｎｍ以下であること。
（ル）前記非線形光学結晶の位相整合角が６０度以上であること。
（オ）前記非線形光学結晶は共振器内で使用されること。
（ワ）露点０℃以下の１種以上の乾燥気体、たとえば乾燥空気で満たされた容器中で、本発明の波長変換装置を使用又は保存すること。
（カ）前記非線形光学結晶は直接引上法で育成されたものであること。
【００１８】
【発明の実施の形態】
以下、本発明を実施例に基づいて更に具体的に説明する。なお、本発明はそれに限定されない。
図１は、本発明の波長変換方法に適用可能な波長変換素子に用いるＢＢＯ結晶を示すもので、前記（１）式及び（２）式を満足するように設計されている。これは、Ｎｄ：ＹＡＧレーザーの基本波（波長λ1＝1064ｎｍ）と４倍波（波長λ4＝266ｎｍ）とのタイプ１和周波（５倍波；波長λ5＝213ｎｍ）を発生するために、カットされたものである。なお、このＢＢＯ結晶は公知の直接引上法によって育成されたものである。
【００１９】
このＢＢＯ結晶を５次高調波の発生に利用した場合について説明すると、ＢＢＯ結晶は一軸結晶で、その常光線や異常光線に対する屈折率分散（セルマイヤーの式）は、例えば参考文献４[ （K.Kato,IEEE JQE,Vol.QE-22,P.1013,(1986)]により与えられ、次のようになる。
ここで、ｎx はａｂ面上の偏光成分の屈折率、ｎz はｃ軸に平行な偏光成分の屈折率であり、次式で与えられる。
【数２】
【数３】
【数４】
【００２０】
（８）〜（１３）式を解くと、θ〜５１度となる。このとき、簡便のため、ウオークオフ、ｄ定数の分散を無視して（２）式の効果を考える。θ＝５１°で且つ前記（１）式が成立しているとき、例えばφ＝−９０°として前記（２）式が成立していると、ｄeff = 1.57pm/vであるのに対し、前記（２）式が成立していないときは、ｄeff = 1.32pm/vであり、各々２乗してみると、（２）式の方が他方よりも約４０％も効率上昇の可能性があることがわかる。
【００２１】
従って、あらかじめ、焦電効果、圧電効果、電気光学効果などにより結晶方向を求めておくか、あるいは実際に波長変換を行って変換効率の大きい方向を知ることによって、効率を高く設定することが可能である。
このとき、ＢＢＯ結晶を大気中で使用する場合は、入射面に保護膜を兼ねた減反射コートが施されていることが、特に望ましい。この減反射コートは入射側で４倍波又は基本波の少なくとも一方に対して行うことが多い。出射側には、発生する５倍波における減反射コートが望ましいが、ＢＢＯ結晶を共振器内で使用する場合は、むしろ共振する波長での減反射膜が必要であることが多い。コーテイングの有無にかかわらず、結晶方位を事前に把握してから、ＢＢＯ結晶を加工することが好ましい。
【００２２】
次に、図２は本発明の他の実施例におけるＢＢＯ結晶を示すもので、これも前記（１）式、（２）式を満足し、かつ入射及び出射において常光線がブルースター角で透過するように設計されている。707nm と266nm の和周波をとって193nm 光を発生するようにカットされており、前記参考文献４より位相整合角はおおよそ７５度となる。紫外線による損傷を防ぎ、かつ707nm における損失を小さくするためにＢＢＯ結晶をカットした例である。このＢＢＯも直接引上法によって育成されたものである。しかし、それ以外の育成法、たとえばＢＢＯ結晶がフラックス法によって育成されたものであっても、本発明は適用可能である。
【００２３】
この場合、ブルースター面の入射面を位相整合方向とｃ軸とに略平行にすると、707nm と266nm 光の損失が少なくなる。 また、こうすることによって、ＢＢＯ結晶の分散により、各波長の光を入出射面における屈折角の差から空間分離することも可能になる（参考文献３）。
【００２４】
この場合、前記（２）式を満たすＢＢＯ結晶の置き方はいく通りかあるが、どの置き方にしても、作製時に（２）式を満たしていれば、その条件を満たすように配置できて、効率を高く設定することができる。逆に、（２）式を満たさない方位／形状に加工してしまうと、どの置き方も（２）式を満足しなくなるおそれがある。（２）式の条件を満たすか満たさないかで、約２倍の効率の差が生じる可能性がある。
【００２５】
次に、図３は本発明の更に別の実施例を示すもので、図２で定義されたＢＢＯ結晶を波長変換装置に適用した例である。
まず、概略を説明すると、Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置（発振器）から出力される１０６４ｎｍの赤外光を用いて２次高調波を発生させ、これを用いて更に４次高調波を発生させ、変換されない２次高調波をチタニウムサファイヤレーザー装置の励起に用いるとともに、４次高調波をチタニウムサファイヤレーザー装置の共振器内に配置したＢＢＯ結晶に入射せしめ、この共振器内強度を利用して効率のよい１９３ｎｍ付近の紫外光を発生させる。
【００２６】
図中、１は１．０６μｍで発振する（Ｑスイッチ）Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置であり、その出射光２は波長変換部３のＬＢＯ（ＬｉＢ3 Ｏ5 ）等の非線形光学結晶４により、５３２ｎｍの２次高調波５に変換される。更にこの２次高調波５は必要に応じてダイクロイックミラー１０ａにより、基本波（１．０６μｍ）が分離されたのち、波長変換部６に入り、そこで例えばＢＢＯ結晶７により２６６ｎｍの４次高調波８に変換される。ただし、ここでは全部が４次高調波に変換されるのではなく、一部９は２次高調波のままである。これらは偏光子又はダイクロイックミラー１０ｂにより分離されたのち、２次高調波９はチタニウムサファイヤレーザー装置１１の励起に用いられ、４次高調波８の方は共振器内のＢＢＯ結晶１５に入射される。１２はチタニウムサファイヤ結晶であり、グレーティング、プリズム、エタロン、インジェクション、シーデイングなどの波長選択手段１３を介して、共振器ミラー１４ａ、１４ｂ、１４ｃに囲まれた共振器により、およそ７００ｎｍで発振できるようになっている。ＢＢＯ結晶１５では和周波混合が行われ、その結果、１９３ｎｍ付近の紫外光１６を効率良く得ることができる。なお、１０ｃ及び１０ｄはミラー、１８はレンズを示す。
【００２７】
この場合、前記（８）式及び（９）式で表される屈折率分散の式から、
ｎ0(266 nm)=1.75737
ｎ0(703 nm)=1.66396
ｎ0(193 nm)=1.73191 （波長外挿）
が成立し、前述したように位相整合角はおおよそ７５°となる。
【００２８】
変換効率を上げるためには、近赤外光と深紫外光の強度を上げることが必要である。その手段の１つとして、前記実施例のようにチタニウムサファイヤレーザー装置の共振器内にＢＢＯ結晶を配置するのがよい。ＢＢＯ結晶中では、２６６ｎｍの光と約７００ｎｍの光の重なりを良くする（出来れば互いに近いコンフォーカルパラメータを用いて）ことが、効率向上に欠かせない。
【００２９】
因みに、参考文献４でも同様な手法が利用されており、図２と同様にＢＢＯ結晶の端面をブルースターカットし、分散を利用することにより、チタニウムサファイヤレーザー装置の光路と２６６ｎｍ光の光路とをＢＢＯ結晶中で重ね合わせ、外部では分離するようになっている。
この方法によると、チタニウムサファイヤレーザー装置を発振させながら、２６６ｎｍの光をＢＢＯ結晶に注入することにより、和周波の発生効率を高めることができるが、問題は、発生した１９３ｎｍ光に対してブルースター面の偏光がｓ偏光になるので、反射損が発生し、場合によっては損傷の原因になり易いことである。
【００３０】
図４は、ブルースターカットしたＢＢＯ結晶について３波長の光線分離の状態を示す。屈折角の差は多少誇張されている。また、波長については、代表的な数値を記入したが、４次高調波の波長が短いときは、約７００ｎｍのレーザー光と記載されている部分は、８００ｎｍ弱まで変化させることにより、所望の紫外光を効率良く得ることが可能である。
【００３１】
以上、特に代表的なＢＢＯ結晶について実施例を挙げたが、本発明ではそれ以外にも、点群３ｍに属する非線形光学結晶なら、一般的にどの結晶も使用可能である。たとえばＢＢＯ結晶と並んで重要なものに、ＬｉＮｂＯ3 （ＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ3 を含む）結晶、ＬｉＴａＯ3 結晶などがあり、またこれら以外にもＡｇ3 ＡｓＳ3 結晶、Ａｇ3 ＳｂＳ3 結晶等々も使用できる。これら非線形光学結晶の育成方法としては、直接引上法が好ましいが、それに限定されない。入射するレーザーの種類も前記に限定されないし、結晶成長法の差による多少の位相整合角の差があっても、本発明の効果を奏することができる。また、図３の装置では発振器として一台のＮｄ：ＹＡＧレーザー装置を用いているが、パルスの場合、立ち上がり時間の差等から２台用いた方が有利な場合がある。本発明では、Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置以外の発振器を用いてもよいし、また波長変換部によっては前記したごとくＢＢＯ結晶以外の点群３ｍに属する非線形光学結晶、例えばＬｉＮｂＯ3 （ＭｇＯ：ＬｉＮｂＯ3 を含む。）結晶、Ａｇ3 ＡｓＳ3 結晶、Ａｇ3 ＳｂＳ3 結晶、ＬｉＴａＯ3 結晶等も適用可能である。特に、ＢＢＯ結晶、ＬｉＮｂＯ3 結晶、ＬｉＴａＯ3 結晶が望ましい。
【００３２】
【発明の効果】
本発明では、ＢＢＯ結晶など特定の非線形光学結晶を用いて波長変換を行う際、前記（１）式及び（２）式を満足するように非線形光学結晶の位相整合時のθ及びφが設定されているので、言い換えれば、ｚ軸から測定した位相整合角だけではなく、その極性を合わせることによって、複数の非線形光学定数における符号を合わせ、有効非線形光学定数を大にするので、波長変換効率を高めることができ、複数のＢＢＯ結晶等を利用しても波長変換効率のバラツキを小さくすることができる。その結果、波長変換素子及び波長変換装置の安定性を高め、価格を低減することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の一実施例の波長変換素子に用いられるＢＢＯ結晶の、５次高調波の発生状態を示す概略模式図である。
【図２】本発明の他の実施例の波長変換素子に用いられるＢＢＯ結晶の、結晶方向の選択例を示す概略模式図である。
【図３】本発明の他の実施例の波長変換装置を示す構成図である。
【図４】本発明の別の実施例に用いられるＢＢＯ結晶（ブルースターカットされている）の光線分離の概念図である。
【符号の説明】
１…Ｎｄ：ＹＡＧレーザー装置、２…出射光、３、６…波長変換部、
４、７…波長変換結晶、５、９…２次高調波、８…４次高調波、
１０ａ、１０ｂ…ダイクロイックミラー、１０ｃ、１０ｄ…ミラー、
１１…チタニウムサファイヤレーザー装置、１２…チタニウムサファイヤ結晶、
１３…波長選択手段、１４ａ、１４ｂ、１４ｃ…共振器ミラー 、
１５…ＢＢＯ結晶（点群３ｍの非線形光学結晶）、１６…紫外光（出力光）
Claims (12)
- 点群３ｍに属する非線形光学結晶を用いて波長変換するに際して、タイプ１の位相整合角が４５度以上であり、位相整合する入射光の波動ベクトルが＋ｃ軸（ｃ軸の＋極性の方向）となす角をθ、その波動ベクトルのａｂ面への射影がａ軸からなす角を＋ｃ方向から見て反時計回りにφとし、ｄ22を非線形光学結晶の２次の非線形光学定数、ｄ31をｄ22に対して一定の関係にある２次の非線形光学定数としたとき、下記の（１）式及び（２）式
｜ｓｉｎ（３φ）｜＝１ （１）
ｄ22・ｄ31・ｔａｎθ・ｓｉｎ（３φ）＜０ （２）
を満足するように位相整合時のθ及びφを設定し、
第１レーザー光を発生する第１レーザー発振器と；この第１レーザー光を波長変換し てそれより波長の短い第２レーザー光を発生する波長変換部と；この第２レーザー光を 波長変換してそれより波長の短い第３レーザー光を発生する波長変換部と；この波長変 換部から出射されるレーザー光のうち波長変換されなかった前記第２レーザー光と前記 第３レーザー光とを分離する分離手段と；前記の波長変換されなかった第２レーザー光 を５００ｎｍ以上、５５０ｎｍ以下の波長を有するレーザー光として入射させて、前記 第１レーザー光より短く且つ前記第２レーザー光より長い波長の第４レーザー光で発振 する第２レーザー発振器と；前記第３レーザー光と前記第４レーザー光とを前記第２レ ーザー発振器内で和周波混合して、前記第３レーザー光より波長の短い第５レーザー光 を発生する波長変換部と；を具備する波長変換装置において、前記第５レーザー光を発 生する波長変換に、前記（１）式及び（２）式を満足する前記非線形光学結晶を用いる 、
波長変換方法。 - 前記非線形光学結晶はβ−ＢａＢ2Ｏ4結晶である、請求項１に記載の波長変換方法。
- 前記非線形光学結晶への入射光またはそれからの出射光の少なくとも１つが、ブルースター角をもって、入射及び／又は出射する、請求項１に記載の波長変換方法。
- 前記非線形光学結晶の表面と外気との間に、減反射膜、高反射膜、波長分離膜、偏光依存膜のいずれか１つ以上の膜を有する、請求項１に記載の波長変換方法。
- １つ以上の入射光が、ネオジミウムイオンを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザー光又はそれを波長変換したレーザー光である、請求項１に記載の波長変換方法。
- １つ以上の入射光が、Ｎｄ：ＹＡＧ、Ｎｄ：ＹＶＯ4、Ｎｄ：ＹＬＦ、Ｎｄ：Ｇｌａｓｓのいずれかを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザー光、又はそれを波長変換したレーザー光である、請求項１に記載の波長変換方法。
- １つ以上の入射光が、クロムイオン又はチタンイオンを含む固体レーザー媒質から発せられるレーザー光、又はそれを波長変換したレーザー光である、請求項１に記載の波長変換方法。
- １つ以上の入射光が、半導体レーザー光又はそれを増幅したレーザー光、又はそれらを波長変換したレーザー光である、請求項１に記載の波長変換方法。
- 発生する前記第５レーザー光の波長が２１５ｎｍ以下である、請求項１に記載の波長変換方法。
- 前記和周波混合により発生する前記第５レーザー光の波長が２００ｎｍ以下である、請求項１に記載の波長変換方法。
- 前記非線形光学結晶の位相整合角が６０度以上である、請求項１に記載の波長変換方法。
- 前記非線形光学結晶は、直接引上法又はフラックス法で育成されたものである、請求項１に記載の波長変換方法。
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