JP4635150B2 - 光学部材用粘着剤組成物および光学部材用粘着フィルム、ならびにこれらを用いた光学部材 - Google Patents
光学部材用粘着剤組成物および光学部材用粘着フィルム、ならびにこれらを用いた光学部材 Download PDFInfo
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Description
本発明は、光学部材用粘着剤組成物、およびこの組成物からなる粘着フィルムに関する。より詳しくは、偏光フィルム等の光学フィルムの接着に用いられる粘着剤組成物および粘着フィルムに関する。
液晶表示装置の液晶セルには、一般的には、ポリビニールアルコール系の偏光子の両面にトリアセテート系保護フィルムを設けた３層構造を有する偏光フィルムが、粘着剤層を介して貼着されている。しかしながら、このような液晶セルは、熱または湿熱条件下における寸法安定性が乏しく、過酷な条件では偏光フィルムが収縮し、発泡や剥がれ、亀裂が生じやすい。このような偏光フィルムの収縮に対して、粘着剤層の耐久性を上げるために粘着剤層の凝集力を向上させると、粘着剤層が偏光フィルムの収縮を妨げ、偏光フィルムに歪みが生じる。この歪みにより、特に黒の表示をした場合に、光が透過する「光漏れ」が発生する。
特許文献１には、（メタ）アクリル酸エステルと、カルボキシル基またはアミド基と不飽和二重結合とを有する単量体とから得られる、重量平均分子量が８０万〜１５０万の、水酸基を有しないアクリル系共重合体（Ａ）と、（メタ）アクリル酸エステルと、カルボキシル基またはアミド基と不飽和二重結合とを有する単量体と、水酸基および不飽和二重結合を有する単量体とから得られる、重量平均分子量が８０万〜１５０万の、アクリル系共重合体（Ｂ）と、多官能イソシアネート化合物（Ｃ）とを含有するアクリル系粘着剤組成物が開示されている。この粘着剤組成物では、架橋度をコントロールすることにより、上記のような発泡や剥離を抑制している。
特許文献２には、（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、カルボキシル基および／または水酸基を含有する不飽和単量体とから得られる、重量平均分子量が１００万〜２００万の共重合体（Ａ）と、（メタ）アクリル酸アルキルエステルと、カルボキシル基および／または水酸基を含有する不飽和単量体とから得られる、重量平均分子量が３万〜３０万で、１分子当りカルボキシル基および／または水酸基の含有量が２個未満である（共）重合体（Ｂ）と、官能基を含有しない、重量平均分子量が１０００〜２００００の（メタ）アクリル酸アルキルエステル（共）重合体（Ｃ）と、架橋剤（Ｄ）とを含有する偏光板用粘着剤組成物が開示されている。この粘着剤組成物では、（共）重合体（Ｂ）が１分子当り官能基を２個未満しか有しないため、架橋剤による網目構造の形成に寄与しないことを利用して、柔軟性を向上させ、かつ色むらを防止している。
これらの粘着剤組成物は、架橋度をコントロールまたは網目構造の形成に寄与しない成分を含有することにより、偏光フィルムの収縮に対する追従性を向上させている。
しかしながら、カルボキシル基を多く含有する粘着剤組成物は、視野角拡大用フィルムなどの低極性基材に対しては接着性が低くなるという問題があった。また、近年、液晶表示装置はより過酷な条件で使用されることが多くなり、これに伴って、粘着剤組成物の耐久性と耐光漏れ性との相反する性能の向上がともに求められている。
しかしながら、カルボキシル基を多く含有する粘着剤組成物は、視野角拡大用フィルムなどの低極性基材に対しては接着性が低くなるという問題があった。また、近年、液晶表示装置はより過酷な条件で使用されることが多くなり、これに伴って、粘着剤組成物の耐久性と耐光漏れ性との相反する性能の向上がともに求められている。
さらに、近年の液晶ディスプレイの大型化に伴い、偏光フィルムも大きくなってきている。偏光フィルムは、その面積が大きくなるにつれて収縮が大きくなるため、より優れた追従性と耐久性を有する粘着剤組成物の開発が求められている。また、液晶ディスプレイの大型化により偏光フィルムの貼付における位置ズレの問題も多くなり、液晶パネル（液
晶セル）を再利用する際の粘着剤のリワーク性（再剥離性）の向上も求められている。
特開平９−１１３７２４号公報
特開２００３−４９１４１号公報
晶セル）を再利用する際の粘着剤のリワーク性（再剥離性）の向上も求められている。
本発明は、上記のような従来技術に伴う問題を解決しようとするものであって、特に、偏光フィルムなどの貼り付け面積の大きい光学用フィルムの貼り付けに使用され、過酷な使用条件においても光学用フィルムの寸法変化に起因する応力を十分に吸収、緩和して、耐久性と耐光漏れをバランスよく発現する、光学部材用の粘着剤組成物および粘着フィルムを提供することを課題としている。
本発明者は、上記問題点を解決すべく鋭意研究し、水酸基含有モノマーの共重合率が特定の関係にある２種類のポリマーを特定の割合で組み合わせて光学部材用粘着剤組成物に使用することによって、光学部材の耐久性と耐光漏れがバランスよく発現されることを見出し、本発明を完成するに至った。
すなわち、本発明に係る光学部材用粘着剤組成物は、
水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）０．１〜３重量％と、アクリレートモノマー（ａ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ａ２）９７〜９９．９重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ａ）と、
水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）０．３〜１０重量％と、アクリレートモノマー（ｂ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ｂ２）９０〜９９．７重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ｂ）（ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）と
を含有する光学部材用粘着剤組成物であって、
ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ２）の使用量が下記式（１）
水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）０．１〜３重量％と、アクリレートモノマー（ａ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ａ２）９７〜９９．９重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ａ）と、
水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）０．３〜１０重量％と、アクリレートモノマー（ｂ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ｂ２）９０〜９９．７重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ｂ）（ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）と
を含有する光学部材用粘着剤組成物であって、
ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ２）の使用量が下記式（１）
（式中、ａ1、ａ2、ｂ1およびｂ2はそれぞれモノマー（ａ１）、（ａ２）、（ｂ１）および（ｂ２）の使用量を示す。）
の関係を満たし、かつ
ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対して、ポリマー（Ａ）が５０〜９０重量部の量で含まれることを特徴としている。
の関係を満たし、かつ
ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対して、ポリマー（Ａ）が５０〜９０重量部の量で含まれることを特徴としている。
また、本発明に係る光学部材用粘着剤組成物は、
水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）０．１〜３重量％と、アクリレートモノマー（ａ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ａ２）９７〜９９．９重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（
Ａ）と、
水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）０．３〜１０重量％と、カルボキシル基、アミノ基およびアミド基から選択される少なくとも１つの官能基を有する、水酸基を含有しないモノマー（ｂ３）０．０５〜０．５重量％と、アクリレートモノマー（ｂ１）およびモノマー（ｂ３）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ｂ２）９９．６５〜８９．５重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ｂ）（ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）と
を含有する光学部材用粘着剤組成物であって、
ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ３）の使用量が下記式（２）
水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）０．１〜３重量％と、アクリレートモノマー（ａ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ａ２）９７〜９９．９重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（
Ａ）と、
水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）０．３〜１０重量％と、カルボキシル基、アミノ基およびアミド基から選択される少なくとも１つの官能基を有する、水酸基を含有しないモノマー（ｂ３）０．０５〜０．５重量％と、アクリレートモノマー（ｂ１）およびモノマー（ｂ３）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ｂ２）９９．６５〜８９．５重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ｂ）（ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）と
を含有する光学部材用粘着剤組成物であって、
ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ３）の使用量が下記式（２）
（式中、ａ1、ａ2、ｂ1、ｂ2およびｂ3それぞれモノマー（ａ１）、（ａ２）、（ｂ１）
、（ｂ２）および（ｂ３）の使用量を示す。）
の関係を満たし、かつ
ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対して、ポリマー（Ａ）が５０〜９０重量部の量で含まれることを特徴としている。
、（ｂ２）および（ｂ３）の使用量を示す。）
の関係を満たし、かつ
ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対して、ポリマー（Ａ）が５０〜９０重量部の量で含まれることを特徴としている。
本発明に係る光学部材用粘着フィルムは、前記光学部材用粘着剤組成物がフィルム状に賦形されていることを特徴としている。本発明に係る光学部材は、前記光学部材用粘着剤組成物または前記光学部材用粘着フィルムからなる粘着剤層と光学フィルムとからなることを特徴としている。
本発明に係る光学部材用粘着剤組成物および粘着フィルムは、過酷な使用条件においても光学用フィルムの寸法変化に起因する応力を十分に吸収、緩和して、優れた耐久性と耐光漏れをバランスよく発現することができる。また、前記粘着剤組成物および粘着フィルムは偏光フィルムなどの低極性基材への密着性に優れている。この優れた密着性により、粘着フィルムを形成した後、裁断工程において、低極性基材との剥がれが生じにくい。さらに、液晶セルを再利用する際に必要とされる、リワーク性（再剥離性）にも優れている。
〔光学部材用粘着剤組成物〕
本発明に係る光学部材用粘着剤組成物（以下、「粘着剤組成物」ともいう。）は、
水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）（単に「モノマー（ａ１）」ともいう。）と、このモノマー（ａ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ａ２）とを共重合して得られるアクリル系ポリマー（Ａ）（単に「ポリマー（Ａ）」ともいう。）と、水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）（単に「モノマー（ｂ１）」ともいう。）と、このモノマー（ｂ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ｂ２）とを共重合して得られるアクリル系ポリマー（Ｂ）（単に「ポリマー（Ｂ）」ともいう。）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）とを含有する。ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである。
本発明に係る光学部材用粘着剤組成物（以下、「粘着剤組成物」ともいう。）は、
水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）（単に「モノマー（ａ１）」ともいう。）と、このモノマー（ａ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ａ２）とを共重合して得られるアクリル系ポリマー（Ａ）（単に「ポリマー（Ａ）」ともいう。）と、水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）（単に「モノマー（ｂ１）」ともいう。）と、このモノマー（ｂ１）と共重合可能であって水酸基を含有しないモノマー（ｂ２）とを共重合して得られるアクリル系ポリマー（Ｂ）（単に「ポリマー（Ｂ）」ともいう。）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）とを含有する。ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである。
前記粘着剤組成物において、ポリマー（Ｂ）は、カルボキシル基、アミノ基、アミド基などの官能基を含有するモノマー（ｂ３）をさらに共重合させてもよい。この場合、モノマー（ｂ２）は、モノマー（ｂ１）およびモノマー（ｂ３）と共重合可能なモノマーである。
＜アクリル系ポリマー（Ａ）＞
本発明に用いられるアクリル系ポリマー（Ａ）は、モノマー（ａ１）とモノマー（ａ２）との合計量１００重量％に対して、モノマー（ａ１）を０．１〜３重量％、好ましくは０．５〜２重量％と、モノマー（ａ２）を９７〜９９．９重量％、好ましくは９８〜９９．５重量％とを共重合することにより得られる。
本発明に用いられるアクリル系ポリマー（Ａ）は、モノマー（ａ１）とモノマー（ａ２）との合計量１００重量％に対して、モノマー（ａ１）を０．１〜３重量％、好ましくは０．５〜２重量％と、モノマー（ａ２）を９７〜９９．９重量％、好ましくは９８〜９９．５重量％とを共重合することにより得られる。
本発明に用いられるモノマー（ａ１）は、分子中に少なくとも１つの水酸基を含有する。モノマー（ａ１）は、その構造中に、カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有しないことが好ましい。カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマーを使用すると、ポリマー（Ａ）中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基が存在し、ポリマー（Ａ）中の水酸基とイソシアネート架橋剤（Ｃ）との反応を促進する。その結果、ポリマー（Ａ）の架橋が過度となり、光学フィルムなどの基材の収縮に対する追従性が低下し、耐光漏れ性が悪くなることがある。また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基がポリマー（Ａ）中に多量に存在すると、これらの官能基自身がイソシアネート架橋剤（Ｃ）と反応して架橋構造を形成するため、上記と同様に耐光漏れ性が悪くなることがある。
モノマー（ａ１）としては、たとえば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、クロロ−２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等の水酸基含有（メタ）アクリレートが挙げられる。これらの水酸基含有アクリレートモノマーは、１種単独で、または２種以上を混合して使用することができる。
本発明に用いられるモノマー（ａ２）は、上記モノマー（ａ１）と共重合可能なモノマーであって、水酸基を含有せず、モノマー（ａ１）中のアクリロイル基と反応可能な官能基を有する化合物である。前記官能基としては、アクリロイル基、ビニル基などが挙げられ、これらのうち、アクリロイル基が好ましい。また、モノマー（ａ２）は、その構造中に、カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有しないことが好ましい。カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマーを使用すると、ポリマー（Ａ）中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基が存在し、ポリマー（Ａ）中の水酸基とイソシアネート架橋剤（Ｃ）との反応を促進する。その結果、ポリマー（Ａ）の架橋が過度となり、基材の収縮に対する追従性が低下し、耐光漏れ性が悪くなることがある。また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基がポリマー（Ａ）中に多量に存在すると、これらの官能基自身がイソシアネート架橋剤（Ｃ）と反応して架橋構造を形成するため、上記と同様に耐光漏れ性が悪くなることがある。モノマー（ａ２）としては、（メタ）アクリル酸エステル、スチレン系モノマーおよびビニル系モノマーが挙げられ、これらのうち、（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、より好ましくは（メタ）アクリル酸アルキルエステルが用いられる。
（メタ）アクリル酸エステルとしては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート、エトキシエチル（メタ）ア
クリレート、およびグリシジル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
クリレート、およびグリシジル（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
スチレン系モノマーとしては、スチレン、メチルスチレン、ジメチルスチレン、トリメチルスチレン、エチルスチレン、ジエチルスチレン、トリエチルスチレン、プロピルスチレン、ブチルスチレン、ヘキシルスチレン、ヘプチルスチレンおよびオクチルスチレン等のアルキルスチレン；フロロスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジブロモスチレンおよびヨードスチレンなどのハロゲン化スチレン；ニトロスチレン、アセチルスチレンおよびメトキシスチレンなどが挙げられる。
ビニル系モノマーとしては、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、ビニルカルバゾール、ジビニルベンゼン、酢酸ビニルおよびアクリロニトリル；ブタジエン、イソプレンおよびクロロプレン等の共役ジエンモノマー；塩化ビニルおよび臭化ビニル等のハロゲン化ビニル；塩化ビニリデン等のハロゲン化ビニリデンなどが挙げられる。
これらのモノマーは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。特に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルはモノマー（ａ２）中に８０重量％以上、好ましくは９０重量％以上の量で含まれることが望ましい。
ポリマー（Ａ）は、上記のようなモノマー（ａ１）とモノマー（ａ２）とを、従来公知の方法で共重合させることにより得ることができる。たとえば上記モノマーを有機溶剤に溶解または分散させ、この溶液または分散液を窒素ガスなどの不活性ガスで置換された反応器中で反応させることにより製造することができる。
前記有機溶剤としては、トルエンおよびキシレン等の芳香族炭化水素類、ｎ−ヘキサン等の脂肪族炭化水素類、酢酸エチルおよび酢酸ブチル等のエステル類、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンおよびシクロヘキサノン等のケトン類を挙げることができる。上記反応において有機溶媒は原料モノマー合計１００重量部に対して通常５０〜２００重量部の量で使用される。
また、上記反応は、通常、重合開始剤の存在下で加熱することにより行われる。重合開始剤としては、アゾビスイソブチロニトリル、ベンゾイルパーオキサイド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイドおよびクメンハイドロパーオキサイド等を挙げることができる。この重合開始剤は、原料モノマー合計１００重量部に対して通常０．０１〜３重量部の量で使用される。
上記反応は、有機溶剤中、反応温度が通常５０〜９０℃、反応時間が通常２〜２０時間、好ましくは４〜１２時間で行なわれる。このようにして製造されたポリマー（Ａ）（アクリル樹脂）は、反応溶剤から分離して使用することもできるが、生成した樹脂を有機溶剤に溶解または分散させた状態で使用することが好ましい。
このようにして調製されたポリマー（Ａ）は、水酸基を含有し、その重量平均分子量は、ＧＰＣ法（カラム：Ｇ７０００ＨＸＬ、ＧＭＨＸＬ、Ｇ２５００ＨＸＬ（以上、商品名、東ソー（株）製）、検出器：示差屈折計、溶媒：テトラヒドロフラン）により測定すると、標準ポリスチレン換算で１００万〜２５０万、好ましくは１２０万〜１８０万である。重量平均分子量が上記範囲にあると、本発明に係る粘着剤組成物を使用した光学部材の耐久性が向上する。
＜アクリル系ポリマー（Ｂ）＞
本発明に用いられるアクリル系ポリマー（Ｂ）は、モノマー（ｂ１）とモノマー（ｂ２）とを共重合する場合には、これらの合計量１００重量％に対して、モノマー（ｂ１）を
０．３〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％と、モノマー（ｂ２）を９０〜９９．７重量％、好ましくは９５〜９９重量％とを共重合することにより得られる。また、モノマー（ｂ１）〜（ｂ３）を共重合する場合には、これらの合計量１００重量％に対して、モノマー（ｂ１）を０．３〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％と、モノマー（ｂ２）を８９．５〜９９．６５重量％、好ましくは９４．８〜９８．９重量％と、モノマー（ｂ３）を０．０５〜０．５重量％、好ましくは０．１〜０．２重量％とを共重合することにより得られる。
本発明に用いられるアクリル系ポリマー（Ｂ）は、モノマー（ｂ１）とモノマー（ｂ２）とを共重合する場合には、これらの合計量１００重量％に対して、モノマー（ｂ１）を
０．３〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％と、モノマー（ｂ２）を９０〜９９．７重量％、好ましくは９５〜９９重量％とを共重合することにより得られる。また、モノマー（ｂ１）〜（ｂ３）を共重合する場合には、これらの合計量１００重量％に対して、モノマー（ｂ１）を０．３〜１０重量％、好ましくは１〜５重量％と、モノマー（ｂ２）を８９．５〜９９．６５重量％、好ましくは９４．８〜９８．９重量％と、モノマー（ｂ３）を０．０５〜０．５重量％、好ましくは０．１〜０．２重量％とを共重合することにより得られる。
本発明に用いられるモノマー（ｂ１）は、分子中に少なくとも１つの水酸基を含有する。モノマー（ｂ１）は、その構造中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有しないことが好ましいが、モノマー（ｂ１）がカルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有する場合にはその使用量が少ないことが好ましい。カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマーを多量に使用すると、ポリマー（Ｂ）中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基が多量に存在し、ポリマー（Ｂ）中の水酸基とイソシアネート架橋剤（Ｃ）との反応を過剰に促進する。その結果、ポリマー（Ｂ）の架橋が過度となり、光学フィルムなどの基材の収縮に対する追従性が低下し、耐光漏れ性が悪くなることがある。また、これらの官能基自身がイソシアネート架橋剤（Ｃ）と反応して架橋構造を形成するため、上記と同様に耐光漏れ性が悪くなることがある。一方、構造中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマーを使用しなければ、上記のような過度の架橋は起こらず、また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマー（ｂ１）を少量使用すると、好適に架橋を促進することがある。
モノマー（ｂ１）としては、水酸基含有モノマー（ａ１）で例示した水酸基含有（メタ）アクリレートが挙げられる。これらの水酸基含有モノマーは、１種単独で、または２種以上を混合して使用することができる。
モノマー（ｂ２）は、モノマー（ｂ１）と共重合可能なモノマーであって、水酸基を含有せず、モノマー（ｂ１）中のアクリロイル基と反応可能な官能基を有する化合物である。前記官能基としては、アクリロイル基、ビニル基などが挙げられ、これらのうち、アクリロイル基が好ましい。また、モノマー（ｂ２）は、その構造中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有しないことが好ましいが、モノマー（ｂ２）がカルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有する場合にはその使用量が少ないことが好ましい。カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマーを多量に使用すると、ポリマー（Ｂ）中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基が多量に存在し、ポリマー（Ｂ）中の水酸基とイソシアネート架橋剤（Ｃ）との反応を過剰に促進する。その結果、ポリマー（Ｂ）の架橋が過度となり、光学フィルムなどの基材の収縮に対する追従性が低下し、耐光漏れ性が悪くなることがある。また、これらの官能基自身がイソシアネート架橋剤（Ｃ）と反応して架橋構造を形成するため、上記と同様に耐光漏れ性が悪くなることがある。一方、構造中にカルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマーを使用しなければ、上記のような過度の架橋は起こらず、また、カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有するモノマー（ｂ２）を少量使用すると、好適に架橋を促進することがある。
モノマー（ｂ２）としては、モノマー（ａ２）で例示した、（メタ）アクリル酸エステル、スチレン系モノマーおよびビニル系モノマーが挙げられ、これらのうち、（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、より好ましくは（メタ）アクリル酸アルキルエステルが用いられる。また、これらのモノマーは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。特に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルはモノマー（ｂ２）中に８０重量％以上、好ましくは９０重量％以上の量で含まれることが望ましい。
モノマー（ｂ３）としては、カルボキシル基、アミノ基およびアミド基から選択される
少なくとも１つの官能基を有するモノマーであって、水酸基を含有せず、前記モノマー（ｂ２）と共重合可能なモノマーである。このモノマーは、前記モノマー（ｂ１）と共重合可能であってもよい。このようなモノマー（ｂ３）としては、（メタ）アクリル酸、メタアクリル酸、α−エチルアクリル酸、クロトン酸、α−メチルクロトン酸、α−エチルクロトン酸、イソクロトン酸、チグリン酸およびウンゲリカ酸などの付加重合性不飽和脂肪族モノカルボン酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、グルタコン酸およびジヒドロムコン酸などの付加重合性不飽和脂肪族ジカルボン酸；アクリルアミド、メチロール（メタ）アクリルアミド、メトキシエチル（メタ）アクリルアミドなどのアミド基含有モノマー；アミノメチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノメチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートなどのアミノ基を含有するモノマーが挙げられる。これらのモノマーは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
少なくとも１つの官能基を有するモノマーであって、水酸基を含有せず、前記モノマー（ｂ２）と共重合可能なモノマーである。このモノマーは、前記モノマー（ｂ１）と共重合可能であってもよい。このようなモノマー（ｂ３）としては、（メタ）アクリル酸、メタアクリル酸、α−エチルアクリル酸、クロトン酸、α−メチルクロトン酸、α−エチルクロトン酸、イソクロトン酸、チグリン酸およびウンゲリカ酸などの付加重合性不飽和脂肪族モノカルボン酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、グルタコン酸およびジヒドロムコン酸などの付加重合性不飽和脂肪族ジカルボン酸；アクリルアミド、メチロール（メタ）アクリルアミド、メトキシエチル（メタ）アクリルアミドなどのアミド基含有モノマー；アミノメチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノメチル（メタ）アクリレート、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレートなどのアミノ基を含有するモノマーが挙げられる。これらのモノマーは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
ポリマー（Ｂ）は、上記のようなモノマー（ｂ１）とモノマー（ｂ２）と、必要に応じてモノマー（ｂ３）とを、ポリマー（Ａ）と同様の方法により共重合させることにより得ることができる。有機溶剤および重合開始剤もポリマー（Ａ）の製造に使用できるものを用いることができる。このポリマー（Ｂ）も、反応溶剤から分離して使用することもできるが、生成した樹脂を有機溶剤に溶解または分散させた状態で使用することが好ましい。
このようにして調製されたポリマー（Ｂ）は、水酸基を含有し、その重量平均分子量は、ＧＰＣ法（カラム：Ｇ７０００ＨＸＬ、ＧＭＨＸＬ、Ｇ２５００ＨＸＬ（以上、商品名、東ソー（株）製）、検出器：示差屈折計、溶媒：テトラヒドロフラン）により測定すると、標準ポリスチレン換算で１００万〜２５０万、好ましくは１２０万〜１８０万である。重量平均分子量が上記範囲にあると、本発明に係る粘着剤組成物を使用した光学部材の耐久性が向上する。
＜イソシアネート架橋剤（Ｃ）＞
本発明に用いられるイソシアネート架橋剤（Ｃ）は、分子内に２個以上のイソシアネート基を有する化合物である。具体的には、トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、キシリレンジイソシアネート（ＸＤＩ）、クロルフェニレンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート（ＨＤＩ）、テトラメチレンジイソシアナート、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、水添されたジフェニルメタンジイソシアネートなどのジイソシアネート化合物、およびこれらのジイソシアネート化合物にトリメチロールプロパンなどを付加したイソシアネート化合物、イソシアヌレート変性体、ビュレット変性体などを挙げることができる。さらには上記ジイソシアネート化合物に公知のポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、アクリルポリオール、ポリブタジエンポリオール、ポリイソプレンポリオールなどを付加反応させたウレタン変性イソシアネート化合物などを挙げることができる。これらのイソシアネート架橋剤は１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
本発明に用いられるイソシアネート架橋剤（Ｃ）は、分子内に２個以上のイソシアネート基を有する化合物である。具体的には、トリレンジイソシアネート（ＴＤＩ）、キシリレンジイソシアネート（ＸＤＩ）、クロルフェニレンジイソシアナート、ヘキサメチレンジイソシアナート（ＨＤＩ）、テトラメチレンジイソシアナート、イソホロンジイソシアネート（ＩＰＤＩ）、ジフェニルメタンジイソシアネート（ＭＤＩ）、水添されたジフェニルメタンジイソシアネートなどのジイソシアネート化合物、およびこれらのジイソシアネート化合物にトリメチロールプロパンなどを付加したイソシアネート化合物、イソシアヌレート変性体、ビュレット変性体などを挙げることができる。さらには上記ジイソシアネート化合物に公知のポリエーテルポリオール、ポリエステルポリオール、アクリルポリオール、ポリブタジエンポリオール、ポリイソプレンポリオールなどを付加反応させたウレタン変性イソシアネート化合物などを挙げることができる。これらのイソシアネート架橋剤は１種単独でまたは２種以上を組み合わせて使用することができる。
＜粘着剤組成物＞
本発明に係る粘着剤組成物は、攪拌などにより、上記ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とイソシアネート架橋剤（Ｃ）とを十分に混合することによって得ることができる。このとき、ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を構成する、モノマー（ａ１）とモノマー（ｂ１）、およびモノマー（ａ２）とモノマー（ｂ２）は同じであっても異なっていてもよい。
本発明に係る粘着剤組成物は、攪拌などにより、上記ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とイソシアネート架橋剤（Ｃ）とを十分に混合することによって得ることができる。このとき、ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を構成する、モノマー（ａ１）とモノマー（ｂ１）、およびモノマー（ａ２）とモノマー（ｂ２）は同じであっても異なっていてもよい。
前記粘着剤組成物は、上記ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対してポリマー（Ａ）を５０〜９０重量部、好ましくは６０〜８０重量部の量で含有する。このとき、ポリマー（Ｂ）がモノマー（ｂ１）とモノマー（ｂ２）との共重合体である場合
、ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ２）の使用量は、下記式（１）の関係、好ましくは下記式（３）の関係を満たす。
、ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ２）の使用量は、下記式（１）の関係、好ましくは下記式（３）の関係を満たす。
式中、ａ1、ａ2、ｂ1およびｂ2はそれぞれモノマー（ａ１）、（ａ２）、（ｂ１）および（ｂ２）の使用量を示す。
また、ポリマー（Ｂ）がモノマー（ｂ１）とモノマー（ｂ２）とモノマー（ｂ３）との共重合体である場合、ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ３）の使用量は、下記式（２）の関係、好ましくは下記式（４）の関係を満たす。
また、ポリマー（Ｂ）がモノマー（ｂ１）とモノマー（ｂ２）とモノマー（ｂ３）との共重合体である場合、ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ３）の使用量は、下記式（２）の関係、好ましくは下記式（４）の関係を満たす。
式中、ａ1、ａ2、ｂ1、ｂ2およびｂ3それぞれモノマー（ａ１）、（ａ２）、（ｂ１）
、（ｂ２）および（ｂ３）の使用量を示す。
ポリマー（Ｂ）の製造におけるモノマー（ｂ１）の使用率〔｛ｂ1／（ｂ1＋ｂ2）｝ま
たは｛ｂ1／（ｂ1＋ｂ2＋ｂ3）｝〕と、ポリマー（Ａ）の製造におけるモノマー（ａ１）の使用率〔ａ1／（ａ1＋ａ2）〕との比が上記下限以上になると、本発明に係る粘着剤組
成物を使用した光学部材の耐久性が向上し、上記上限以下になると光学部材の光漏れを抑制することができる。すなわち、上記関係式を満たすポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とをブレンドし、イソシアネート架橋することにより、高架橋部分と低架橋部分とが粘着剤組成物中に均一に存在し、全体的には応力緩和性を有しながら、局所的な凝集力も兼ね備えているため、光学部材の耐久性と耐光漏れ性を高度に両立することができる。
、（ｂ２）および（ｂ３）の使用量を示す。
ポリマー（Ｂ）の製造におけるモノマー（ｂ１）の使用率〔｛ｂ1／（ｂ1＋ｂ2）｝ま
たは｛ｂ1／（ｂ1＋ｂ2＋ｂ3）｝〕と、ポリマー（Ａ）の製造におけるモノマー（ａ１）の使用率〔ａ1／（ａ1＋ａ2）〕との比が上記下限以上になると、本発明に係る粘着剤組
成物を使用した光学部材の耐久性が向上し、上記上限以下になると光学部材の光漏れを抑制することができる。すなわち、上記関係式を満たすポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とをブレンドし、イソシアネート架橋することにより、高架橋部分と低架橋部分とが粘着剤組成物中に均一に存在し、全体的には応力緩和性を有しながら、局所的な凝集力も兼ね備えているため、光学部材の耐久性と耐光漏れ性を高度に両立することができる。
上記関係式を満たす組み合わせのポリマー（Ａ）と（Ｂ）とを、ポリマー（Ａ）が上記下限以上の量で用いると、光学部材の光漏れを抑制することができ、上記上限以下の量で
用いると光学部材の耐久性が向上する。また、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）が、ともに高分子量であることから、粘着剤が優れた耐久性を有するとともに、粘着剤からの低分子量成分のブリードアウトも発生しにくい。
用いると光学部材の耐久性が向上する。また、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）が、ともに高分子量であることから、粘着剤が優れた耐久性を有するとともに、粘着剤からの低分子量成分のブリードアウトも発生しにくい。
さらに、本発明に係る粘着剤組成物は、カルボキシル基、アミノ基、アミド基を含有しない、または含有しても極少量であるため、低極性基材に対する密着性やリワーク性（再剥離性）に優れている。このリワーク性（再剥離性）を考慮すると、粘着剤の粘着力は、ガラス板に対して、４００〜６００ｇ／２５ｍｍの範囲にあることが好ましい。
本発明に係る粘着剤組成物は、イソシアネート架橋剤（Ｃ）を、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．０３〜０．２０重量部、好ましくは０．０５〜０．１２重量部含有する。イソシアネート架橋剤（Ｃ）が上記範囲にあると光学部材の光漏れを抑制することができる。
また、本発明に係る粘着剤組成物は、透明性、視認性及び本発明の効果を損なわない範囲で有れば、紫外線吸収剤、酸化防止剤、防腐剤、防黴剤、粘着付与樹脂、可塑剤、消泡剤及び濡れ性調製剤等を配合してもよい。
このような光学部材用粘着剤組成物を、光学フィルムの片面あるいは両面に直接塗布して粘着剤層を形成して光学部材を製造してもよいが、通常、後述するように、剥離フィルム上に光学部材用粘着フィルムを予め形成し、これを光学フィルムの片面あるいは両面に転写して光学部材を製造することが好ましい。
〔光学部材用粘着フィルム〕
本発明に係る光学部材用粘着フィルムは上記光学部材用粘着剤組成物をフィルム状に成形したものである。上記光学部材用粘着剤組成物を剥離フィルム上に塗工した後、通常７０〜１００℃の温度で乾燥して熟成することにより、粘着フィルム／剥離フィルムからなるシートを製造することができる。この粘着フィルムの厚さは通常１０〜３０μｍ、好ましくは２０〜２５μｍである。
本発明に係る光学部材用粘着フィルムは上記光学部材用粘着剤組成物をフィルム状に成形したものである。上記光学部材用粘着剤組成物を剥離フィルム上に塗工した後、通常７０〜１００℃の温度で乾燥して熟成することにより、粘着フィルム／剥離フィルムからなるシートを製造することができる。この粘着フィルムの厚さは通常１０〜３０μｍ、好ましくは２０〜２５μｍである。
剥離フィルムとしては、ポリエステルフィルムが好ましく用いられる。また、剥離フィルムはその表面が剥離処理されていることが好ましい。予め剥離処理が施された剥離フィルムを使用することによって、後述する光学部材を使用する場合に光学部材から剥離フィルムを剥がした際、粘着剤が剥離フィルムに残存することが少ない。
〔光学部材〕
本発明に係る光学部材は、粘着剤組成物または粘着フィルムを用いて光学フィルムの片面または両面に粘着剤層を形成したものである。前記光学フィルムとしては、偏光フィルム、位相差フィルム、反射防止フィルム、輝度向上フィルムなどが挙げられる。これらのうち、偏光フィルムが、応力緩和性がより発揮できる点で、特に好ましい。
本発明に係る光学部材は、粘着剤組成物または粘着フィルムを用いて光学フィルムの片面または両面に粘着剤層を形成したものである。前記光学フィルムとしては、偏光フィルム、位相差フィルム、反射防止フィルム、輝度向上フィルムなどが挙げられる。これらのうち、偏光フィルムが、応力緩和性がより発揮できる点で、特に好ましい。
光学部材用粘着フィルムを光学フィルムの片面あるいは両面に貼り合わせた後、これを、通常、温度２０〜４０℃、湿度３０〜７０％の条件下で静置することにより、光学部材が得られる。
このような光学部材は、たとえば、液晶セルに貼着して使用される。具体的には、光学部材を液晶セルなどの被着体に貼り付けた後、温度４０〜５０℃、圧力３〜６気圧で熱圧着させることにより、光学フィルムと被着体とを粘着剤を介して接着する。
また、本発明に係る光学部材は、粘着剤の粘着力が、ガラス板に対して、好ましくは４
００〜６００ｇ／２５ｍｍの範囲にあり、リワーク性（再剥離性）に優れている。このため、上記接着工程において光学フィルムと被着体との位置ズレが発生したとしても、被着体に粘着剤が残存することなく光学フィルムを剥離することができる。
００〜６００ｇ／２５ｍｍの範囲にあり、リワーク性（再剥離性）に優れている。このため、上記接着工程において光学フィルムと被着体との位置ズレが発生したとしても、被着体に粘着剤が残存することなく光学フィルムを剥離することができる。
［実施例］
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、この実施例により何ら限定されるものではない。以下に、実施例および比較例で使用したアクリルポリマー溶液の調製方法および得られた光学部材の評価方法を示す。
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は、この実施例により何ら限定されるものではない。以下に、実施例および比較例で使用したアクリルポリマー溶液の調製方法および得られた光学部材の評価方法を示す。
〔アクリルポリマー溶液の調製〕
＜調製例１＞
ｎ−ブチルアクリレート（ｎ−ＢＡ）９９．５重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４−ＨＢＡ）０．５重量部、酢酸エチル１００重量部、およびアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．２重量部を反応容器に仕込み、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した。次いで、窒素雰囲気下で攪拌しながら反応容器を６０℃に昇温した後、６時間反応させた。反応終了後、酢酸エチルで希釈し、アクリルポリマー溶液（１）を得た。このアクリル樹脂の重量平均分子量は、ＧＰＣ法（カラム：Ｇ７０００ＨＸＬ、ＧＭＨＸＬ、Ｇ２５００ＨＸＬ（以上、商品名、東ソー（株）製）、検出器：示差屈折計、溶媒：テトラヒドロフラン）により測定したところ、標準ポリスチレン換算で１６０万であった。
＜調製例１＞
ｎ−ブチルアクリレート（ｎ−ＢＡ）９９．５重量部、４−ヒドロキシブチルアクリレート（４−ＨＢＡ）０．５重量部、酢酸エチル１００重量部、およびアゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）０．２重量部を反応容器に仕込み、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した。次いで、窒素雰囲気下で攪拌しながら反応容器を６０℃に昇温した後、６時間反応させた。反応終了後、酢酸エチルで希釈し、アクリルポリマー溶液（１）を得た。このアクリル樹脂の重量平均分子量は、ＧＰＣ法（カラム：Ｇ７０００ＨＸＬ、ＧＭＨＸＬ、Ｇ２５００ＨＸＬ（以上、商品名、東ソー（株）製）、検出器：示差屈折計、溶媒：テトラヒドロフラン）により測定したところ、標準ポリスチレン換算で１６０万であった。
＜調製例２＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９９．２重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から０．８重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（２）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９９．２重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から０．８重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（２）を得た。
＜調製例３＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９９重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から１重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（３）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９９重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から１重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（３）を得た。
＜調製例４＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９８重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から２重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（４）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９８重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から２重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（４）を得た。
＜調製例５＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９７重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から３重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（５）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９７重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から３重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（５）を得た。
＜調製例６＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９５重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から５重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（６）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９５重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から５重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（６）を得た。
＜調製例７＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９４重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から６重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（７）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９４重量部に、４−ＨＢＡを０．５重量部から６重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（７）を得た。
＜調製例８＞
ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１２０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（８）を得た。
ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量１２０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（８）を得た。
＜調製例９＞
ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例５と同様にして重量平均分子量１２０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（９）を得た。
ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例５と同様にして重量平均分子量１２０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（９）を得た。
＜調製例１０＞
溶媒としてトルエン１０重量部を追加し、ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量８０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１０）を得た。
溶媒としてトルエン１０重量部を追加し、ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１と同様にして重量平均分子量８０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１０）を得た。
＜調製例１１＞
溶媒としてトルエン１０重量部を追加し、ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例５と同様にして重量平均分子量８０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１１）を得た。
溶媒としてトルエン１０重量部を追加し、ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例５と同様にして重量平均分子量８０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１１）を得た。
＜調製例１２＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９８．８重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを１重量部とアクリル酸（ＡＡ）を０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１２）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９８．８重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを１重量部とアクリル酸（ＡＡ）を０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１２）を得た。
＜調製例１３＞
ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１２と同様にして重量平均分子量１２０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１３）を得た。
ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１２と同様にして重量平均分子量１２０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１３）を得た。
＜調製例１４＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９９．０重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを０．８重量部とアクリルアミド（ＡＭ）を０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１４）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９９．０重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを０．８重量部とアクリルアミド（ＡＭ）を０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１４）を得た。
＜調製例１５＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９８．８重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを１重量部とＡＭを０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１５）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９８．８重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを１重量部とＡＭを０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１５）を得た。
＜調製例１６＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９６．８重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを３重量部とＡＭを０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１６）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９６．８重量部に変更し、０．５重量部の４−ＨＢＡの代わりに４−ＨＢＡを３重量部とＡＭを０．２重量部とを用いた以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１６）を得た。
＜調製例１７＞
溶媒としてトルエン１０重量部を追加し、ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１５と同様にして重量平均分子量８０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１７）を得た。
溶媒としてトルエン１０重量部を追加し、ＡＩＢＮを０．２重量部から０．４重量部に変更した以外は調製例１５と同様にして重量平均分子量８０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１７）を得た。
＜調製例１８＞
４−ＨＢＡの代わりにＡＡを３重量部使用した以外は、調製例５と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１８）を得た。
４−ＨＢＡの代わりにＡＡを３重量部使用した以外は、調製例５と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１８）を得た。
＜調製例１９＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９６．５重量部に変更し、４−ＨＢＡの代わりに２−ヒドロキシエチルアクリレート（２−ＨＥＡ）０．５重量部とＡＡを３重量部と使用した以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１９）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９６．５重量部に変更し、４−ＨＢＡの代わりに２−ヒドロキシエチルアクリレート（２−ＨＥＡ）０．５重量部とＡＡを３重量部と使用した以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１６０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（１９）を得た。
＜調製例２０＞
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９０重量部に変更し、４−ＨＢＡの代わりにＡＡを１０重量部使用し、酢酸エチルを１００重量部から１２０重量部に変更した以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１５０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（２０）を得た。
ｎ−ＢＡを９９．５重量部から９０重量部に変更し、４−ＨＢＡの代わりにＡＡを１０重量部使用し、酢酸エチルを１００重量部から１２０重量部に変更した以外は、調製例１と同様にして重量平均分子量１５０万のアクリル樹脂を含むアクリルポリマー溶液（２０）を得た。
〔評価方法〕
光学部材（１４０ｍｍ×２４０ｍｍのシート）からポリエステル製剥離フィルムを剥がし、直交ニコルとなるように、ラミネーターロールを用いて無アルカリガラス板（コーニング（株）、商品名：１７３７）の両面に粘着フィルムを介して偏光フィルムを粘着した後、温度５０℃、５気圧のオートクレーブに２０分間保持して、偏光フィルムとガラス板とを接着して試験片を得た。
光学部材（１４０ｍｍ×２４０ｍｍのシート）からポリエステル製剥離フィルムを剥がし、直交ニコルとなるように、ラミネーターロールを用いて無アルカリガラス板（コーニング（株）、商品名：１７３７）の両面に粘着フィルムを介して偏光フィルムを粘着した後、温度５０℃、５気圧のオートクレーブに２０分間保持して、偏光フィルムとガラス板とを接着して試験片を得た。
＜耐久性試験＞
上記方法により２つの試験片を作製し、一方を温度１００℃の条件下で、他方を温度６０℃かつ湿度９５％の条件下で、それぞれ５００時間静置した後、試験片の外観（発泡、剥離、亀裂の有無）を目視により観察し、下記基準で評価した。
Ａ：発泡、剥離、亀裂等の外観変化が全く見られない。
Ｂ：発泡、剥離、亀裂等の外観変化が少しまたは明らかに見られる。
上記方法により２つの試験片を作製し、一方を温度１００℃の条件下で、他方を温度６０℃かつ湿度９５％の条件下で、それぞれ５００時間静置した後、試験片の外観（発泡、剥離、亀裂の有無）を目視により観察し、下記基準で評価した。
Ａ：発泡、剥離、亀裂等の外観変化が全く見られない。
Ｂ：発泡、剥離、亀裂等の外観変化が少しまたは明らかに見られる。
＜耐光漏れ試験＞
耐久性試験において温度１００℃で５００時間静置した後の試験片を目視により観察した。
Ａ：試験片の中心部と周辺部との間で透過光ムラが全く見られない。
Ｂ：試験片の中心部と周辺部との間で透過光ムラが少しまたは明らかに見られる。
耐久性試験において温度１００℃で５００時間静置した後の試験片を目視により観察した。
Ａ：試験片の中心部と周辺部との間で透過光ムラが全く見られない。
Ｂ：試験片の中心部と周辺部との間で透過光ムラが少しまたは明らかに見られる。
＜基材接着性試験＞
試験片の表面を手で擦り、偏光フィルムの剥離の有無を目視により確認した。
Ａ：強く擦っても剥離は見られなかった。
Ｂ：軽く擦るだけで剥離が見られた。
試験片の表面を手で擦り、偏光フィルムの剥離の有無を目視により確認した。
Ａ：強く擦っても剥離は見られなかった。
Ｂ：軽く擦るだけで剥離が見られた。
＜リワーク性試験＞
光学部材を２５ｍｍ幅に裁断した後、ポリエステル製剥離フィルムを剥がしてガラス板に粘着フィルムを介して偏光フィルムを粘着した。これを温度５０℃、圧力５気圧に調整されたオートクレーブに２０分間保持して、偏光フィルムとガラス板とを接着して試験片を得た。
光学部材を２５ｍｍ幅に裁断した後、ポリエステル製剥離フィルムを剥がしてガラス板に粘着フィルムを介して偏光フィルムを粘着した。これを温度５０℃、圧力５気圧に調整されたオートクレーブに２０分間保持して、偏光フィルムとガラス板とを接着して試験片を得た。
この試験片を温度７０℃で６時間静置した後、２３℃まで放冷した。その後、粘着フィルムの粘着力を光学部材とガラス板との１８０度剥離試験により測定した。さらに、剥離
試験後のガラス板表面を目視により観察した。
Ａ：ガラス板表面に粘着剤の残存は見られなかった。
Ｂ：ガラス板表面に粘着剤の残存が見られた。
試験後のガラス板表面を目視により観察した。
Ａ：ガラス板表面に粘着剤の残存は見られなかった。
Ｂ：ガラス板表面に粘着剤の残存が見られた。
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で８０重量部と、アクリルポリマー溶液（５）を樹脂固形分で２０重量部と、キシリレンジイソシアネート（ＸＤＩ）を０．０６重量部とを混合し、十分に攪拌して粘着剤組成物を得た。これを、表面を剥離処理したポリエステルフィルム上に塗工して乾燥し、厚さが２５μｍの粘着フィルムと剥離フィルム（ポリエステルフィルム）とからなるシートを形成した。このシートを偏光フィルムの片面に、粘着フィルムと偏光フィルムとが当接するように貼り合わせた後、温度２３℃、湿度６５％の条件下で７日間静置して、剥離フィルム／粘着剤層／偏光フィルムからなる光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で８０重量部から７０重量部に、アクリルポリマー溶液（５）を樹脂固形分で２０重量部から３０重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（４）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（６）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（８）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（９）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１２）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で３０重量部使用した以外は、実施例２と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（３）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１６）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表１に示す。
アクリルポリマー溶液（９）の代わりにアクリルポリマー溶液（１３）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例４と同様にして光学部材を得た。この光学部材につい
て評価した結果を表１に示す。
て評価した結果を表１に示す。
［比較例１］
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１１）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１１）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例２］
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（１０）を樹脂固形分で８０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（１０）を樹脂固形分で８０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例３］
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（２）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（２）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例４］
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（７）を樹脂固形分で２０重量部使用し、ＸＤＩを０．０６重量部から０．０８重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（７）を樹脂固形分で２０重量部使用し、ＸＤＩを０．０６重量部から０．０８重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例５］
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で８０重量部から９５重量部に、アクリルポリマー溶液（５）を樹脂固形分で２０重量部から５重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で８０重量部から９５重量部に、アクリルポリマー溶液（５）を樹脂固形分で２０重量部から５重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例６］
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で８０重量部から４０重量部に、アクリルポリマー溶液（５）を樹脂固形分で２０重量部から６０重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で８０重量部から４０重量部に、アクリルポリマー溶液（５）を樹脂固形分で２０重量部から６０重量部に変更した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例７］
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（１８）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１９）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（１８）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（５）の代わりにアクリルポリマー溶液（１９）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例１と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例８］
アクリルポリマー溶液（１９）の代わりにアクリルポリマー溶液（２０）を樹脂固形分で２０重量部、ＸＤＩの代わりにエポキシ硬化剤（三菱瓦斯化学（株）製、商品名：テトラッドＸ）０．００５重量部使用した以外は、比較例７と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
アクリルポリマー溶液（１９）の代わりにアクリルポリマー溶液（２０）を樹脂固形分で２０重量部、ＸＤＩの代わりにエポキシ硬化剤（三菱瓦斯化学（株）製、商品名：テトラッドＸ）０．００５重量部使用した以外は、比較例７と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表２に示す。
［比較例９］
アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１７）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１７）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
［比較例１０］
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（１０）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
アクリルポリマー溶液（１）の代わりにアクリルポリマー溶液（１０）を樹脂固形分で８０重量部、アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
［比較例１１］
アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１４）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１４）を樹脂固形分で２０重量部使用した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
［比較例１２］
アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１６）を樹脂固形分で２０重量部使用し、ＸＤＩを０．０６重量部から０．０８重量部に変更した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
アクリルポリマー溶液（１２）の代わりにアクリルポリマー溶液（１６）を樹脂固形分で２０重量部使用し、ＸＤＩを０．０６重量部から０．０８重量部に変更した以外は、実施例５と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
［比較例１３］
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で７０重量部から９５重量部に、アクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で３０重量部から５重量部に変更した以外は、実施例６と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で７０重量部から９５重量部に、アクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で３０重量部から５重量部に変更した以外は、実施例６と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
［比較例１４］
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で７０重量部から４０重量部に、アクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で３０重量部から６０重量部に変更した以外は、実施例６と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
アクリルポリマー溶液（１）を樹脂固形分で７０重量部から４０重量部に、アクリルポリマー溶液（１５）を樹脂固形分で３０重量部から６０重量部に変更した以外は、実施例６と同様にして光学部材を得た。この光学部材について評価した結果を表３に示す。
本発明に係る光学部材用粘着剤組成物および粘着フィルムは、優れた耐久性と耐光漏れをバランスよく発現することから、偏光フィルム、位相差フィルム、反射防止フィルム、輝度向上フィルムなどの光学フィルムの接着に使用することができる。このような粘着剤組成物または粘着フィルムからなる粘着剤層を有する光学部材は、過酷な条件においても、優れた耐久性と耐光漏れをバランスよく発現し、液晶表示装置などに使用することができる。
Claims (4)
- 水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）０．１〜３重量％と、アクリレートモノマー（ａ１）と共重合可能であって、水酸基を含有しない（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ａ２）９７〜９９．９重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のカルボキシル基、アミノ基およびアミド基を含有しないアクリル系ポリマー（Ａ）と、
水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）０．３〜１０重量％と、アクリレートモノマー（ｂ１）と共重合可能であって、水酸基を含有しない（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ｂ２）９０〜９９．７重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のカルボキシル基、アミノ基およびアミド基を含有しないアクリル系ポリマー（Ｂ）（ただし、ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）とは異なるポリマーである）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）と
を含有する光学部材用粘着剤組成物であって、
ポリマー（Ａ）およびポリマー（Ｂ）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ２）の使用量が下記式（１）
の関係を満たし、かつ
ポリマー（Ａ）とポリマー（Ｂ）の合計１００重量部に対して、ポリマー（Ａ）が５０〜９０重量部の量で含まれる光学部材用粘着剤組成物。 - 水酸基含有アクリレートモノマー（ａ１）０．１〜３重量％と、アクリレートモノマー（ａ１）と共重合可能であって、水酸基を含有しない（メタ）アクリル酸アルキルエステ
ル（ａ２）９７〜９９．９重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ａ'）と、
水酸基含有アクリレートモノマー（ｂ１）０．３〜１０重量％と、カルボキシル基、アミノ基およびアミド基から選択される少なくとも１つの官能基を有する、水酸基を含有しないモノマー（ｂ３）０．０５〜０．５重量％と、アクリレートモノマー（ｂ１）およびモノマー（ｂ３）と共重合可能であって、水酸基を含有しない（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ｂ２）９９．６５〜８９．５重量％とを共重合して得られる、重量平均分子量が１００万〜２５０万のアクリル系ポリマー（Ｂ'）（ただし、ポリマー（Ａ'）とポリマー（Ｂ'）とは異なるポリマーである）と、
イソシアネート架橋剤（Ｃ）と
を含有する光学部材用粘着剤組成物であって、
ポリマー（Ａ'）およびポリマー（Ｂ'）を製造するに際してのモノマー（ａ１）〜（ｂ３）の使用量が下記式（２）
（式中、ａ1、ａ2、ｂ1、ｂ2およびｂ3は、それぞれモノマー（ａ１）、（ａ２）、（ｂ
１）、（ｂ２）および（ｂ３）の使用量を示す。）
の関係を満たし、かつ
ポリマー（Ａ'）とポリマー（Ｂ'）の合計１００重量部に対して、ポリマー（Ａ'）が
５０〜９０重量部の量で含まれる光学部材用粘着剤組成物。 - 請求項１または２に記載の光学部材用粘着剤組成物がフィルム状に賦形されていることを特徴とする光学部材用粘着フィルム。
- 請求項１または２に記載の光学部材用粘着剤組成物または請求項３に記載の光学部材用粘着フィルムからなる粘着剤層と光学フィルムとからなる光学部材。
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