JP4606457B2 - 高計数率シンチレーター - Google Patents

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Description

この発明は、放射線検出用のシンチレーターに関し、更に詳細には時間分解能の極めて速いガンマ線用シンチレーター及び検出装置に関する。
従来のガンマ線検出器、特に陽電子消滅ガンマ線（0.511MeV）の寿命測定（Positron Annihilation Lifetime; PAL）においては、これまで必ずしも十分な時間分解能が得られているとはいえなかった。実際の応用において時間分解能は非常に重要である。例えば、医療におけるＰＥＴ（Positron Emission Tomography:陽電子断層撮影）の時間分解能が向上することによって、時間情報から陽電子の消滅位置の検出精度が上がり、その結果、測定時間の短縮・線源強度の低減などがもたらされ、被験者の負担低減につながる。また材料科学においては、陽電子の寿命測定は格子欠陥の検出に利用されているので、時間分解能の向上は検出感度の向上につながる。
このようなガンマ線検出器の時間分解能を向上させるためには、従来よりも減衰時間が短い蛍光成分を持つシンチレーター結晶が不可欠であるが、これまで実用化されているシンチレーター結晶の多くは、発光量子収率が大きいが蛍光の減衰時定数が数百ナノ秒と遅いもの（NaI(Tl)、CsI(Tl)、CsI(Tl)、CsI(Na)、BGO、CdWO4など）、又は減衰時定数が数ナノ秒ないし30ナノ秒程度と速いが発光量子収率が小さいもの（CsF、CeF3、CsI、有機シンチレーターなど）である。
実用化されているシンチレーターの中ではフッ化バリウム（BaF2）のみが唯一サブナノ秒の減衰時定数（0.6〜0.8ナノ秒）を持つているが（非特許文献１）、その速い蛍光成分の波長は225nmと極めて短く、高価な紫外用の検出器を用いなければならないなど、その取り扱いは大変難しい。
一方、このフッ化バリウム（BaF2）にEuをドープしてシンチレーターを作成した例もあるが、高速成分（減衰時定数0.6〜0.8ナノ秒）が検出されていない（非特許文献２）。
M. Lava1 et al., Nuc1. Instm. Meth., 206(1983)169 IEEE Transactions on Nuclear Science, Vol.36,No.1,1989, p.536
時間分解能が高く、検出効率が大きいシンチレーターは、医療における陽電子断層撮像（ＰＥＴ）や材料科学における陽電子消滅寿命測定などにとても重要である。これに加えてシンチレーターに求められる性能として、高計数率、すなわち、単位時間あたりに測定可能な放射線の数が大きい、ということが挙げられる。
現在広く使われているＢａＦ２シンチレーターは、時間分解能が高く、検出効率が大きい。しかし、ＢａＦ２はその発光の８０％が６００〜６２０ｎｓの長寿命成分に占められており、入射放射線の数が多いと、波が重なってしまうため、高計数率に対応できない。
本発明は、ＢａＦ２の高速性と高い検出効率を保ったまま、高計数率に対応するシンチレーターを提供し、それを用いた高い時間分解能を持つ放射線検出装置を提供することを目的とする。
本発明者らは、ＢａＦ２発光の高速成分（0.6〜0.8ナノ秒）であるオージェ・フリー発光が内殻励起に起因し、不純物ドープの影響を受けにくいことが期待されるため、ＢａＦ２に不純物ドープ（Ｅｕ）を行いオージェ・フリー発光を残しつつ長寿命成分（６００〜６２０ｎｓ）を変化させたところ、この長寿命成分が減少したシンチレーターを得ることが出来ることを見出し、本発明を完成させるに至った。
即ち、本発明は、ＢａＦ２にＥｕをドープしたシンチレーターであって、該Ｅｕのドープ量が０．０２〜０．２ｍｏｌであり、時間分解能が半値幅２００ｐｓ以下である放射線検出用の高計数率シンチレーターである。
このシンチレーターは、発光の時間スペクトルにおいて、１００ｎｓ以上の長寿命成分の相対強度が、ＢａＦ２の強度の５０％以下であることが好ましい。
また、シンチレーターは、時間分解能が半値幅２００ｐｓ以下であることが好ましい。
更に、本発明は、シンチレーター及びこのシンチレータからの受光のための光電子増倍管から成る放射線検出装置である。
高時間分解能での放射線検出技術は、陽電子寿命測定や散乱された放射線強度の時間依存性の測定などで必要とされ、各種の材料分析技術・放射線検出装置において必須となる。本発明の高計数率シンチレーターは、必要とされる時間分解能を損なわず、なおかつ、ＢａＦ２シンチレータの長寿命発光成分を除去するものである。これにより、放射線検出装置としては、より強度の大きな放射線の検出に対応可能となるとともに、各種分析装置においては、測定時間の大幅な短縮が期待される。
ＢａＦ２の発光は、高速成分（時定数約８００ｐｓ）と長寿命成分（時定数約６００ｎｓ）という２つの発光成分を有しており、その大部分を占める長寿命成分は、この格子歪みを伴った自己束縛状態からの発光で、その波長ピークは３１０ｎｍである。一方、高速成分は価電子励起による発光ではなく、より内殻の電子遷移によって起こる。これはオージェ・フリー発光と呼ばれる。オージェ・フリー発光は禁制帯幅よりも価電子帯〜内殻準位のエネルギー幅が小さい場合に起こりうる過程で、放射線により最も外側の内殻準位の電子が励起され、そこに価電子帯から電子が遷移する際に発せられる。この発光は非常に高速で、紫外域に現れ、また温度依存性が少ないという特徴を持つ。ＢａＦ２はこの遷移の際に２２０ｎｍの波長の光を発する。
本発明のＥｕをドープしたＢａＦ２結晶も同様の発光特性を有する。
本発明のシンチレーター結晶を製造する方法として、大型の単結晶を作製できる垂直ブリッジマン法が適切である。これは、結晶の原料を入れた縦長のるつぼを、所定の温度勾配を持つ縦型炉（結晶成長炉）の中でゆっくり降下させ、ルツボ内の融液の下端から固化させて結晶を得ることができる。
次にこのＢａＦ２結晶にＥｕ等の金属をドープする。ドープの一般的方法としては、ＢａＦ２の原料の粉末に、ドープする金属（Ｅｕ）の粉末を混ぜて攪拌する。これをるつぼに入れ、ＢａＦ２結晶の作成時と同じ熱処理を加える。こうすることにより、ドープされたＢａＦ２結晶が作成される。
ドープする金属は、Ｅｕである。
ドープ量はＢａＦ２に対して、０．０２〜１．０ｍｏｌ％、好ましくは０．０５〜１．０ｍｏｌ％、より好ましくは０．０５〜０．２ｍｏｌ％である。これは後述するように、０．０２ｍｏｌ％においては、ドープによる長寿命成分抑制の効果が若干しか現れなかったことに対応している。また、一般に、ドープによる発光強度の減衰は、ドープ濃度に対して指数関数的に減衰することが知られている。そこで、１．０ｍｏ１％という上限については、０．２ｍｏｌ％での高速成分の強度が、純粋なＢａＦ２の６０％になるという実験結果より、その５倍の濃度となる１．０ｍｏ１％においては、（０．６）５＝０．０７８より、高速成分の強度は７．８％になると予想される。これは、高時間分解能シンチレーターとして、実用上必要な強度の最低限（純粋なＢａＦ２の１０％程度）を下回るものであることから、１．０ｍｏｌ％を上限として設定した。



フッ化バリウム（BaF2）結晶は放射線、特にガンマ線を照射すると、高速成分（時定数約８００ｐｓ）と長寿命成分（時定数約６００ｎｓ）から成る蛍光を発するが、本発明においては、波長225nmの高速成分の光を受光するために光電子増倍管を用いる。
光電子増倍管は、光を電子に変換するための光電面と、その電子を増幅する増幅部から構成される。
本発明のシンチレーターはその速い発光成分が225nmと極めて短いため、使用する光電子増倍管は、窓材にＵＶガラスや合成石英を使用したものでなければならない。同様に光電面材料もこの波長範囲のものを選択する必要がある。
このような光電子倍増管と本発明のシンチレーターを組み合わせることより、高い時間分解能を持った放射線検出装置の実現が期待できる。
本発明の放射線検出装置は、上記のシンチレーターと光電子増倍管以外に、これら部品を結合して、放射線を検出するために適宜必要なスペックを有する装置を組合わせて用いてもよい。例えば、結晶と光電子増倍管にデジタルオシロスコープを組み合わせたり、このデジタルオシロスコープを外部トリガ回路で動作させるよう構成してもよい。更に、検出された波形の処理のために適宜公知の装置を用いることができる。
従来は同時計数法を用いた放射線時間計測には、コンスタントフラクションデスクリミネータ（ＣＦＤ）、時間一振幅変換回路（ＴＡＣ）、マルチチャンネルアナライザ（ＭＣＡ）を用いていたが、本発明では上記の装置の代わりに、光電子増倍管から出力される波形を高速なデジタルオシロスコープで保存・数値化し、パーソナルコンピューターに転送して時間差の解析を行う。これは、本発明者らが開発した手法である（非特許文献１）。これにより、極めて高い時間分解能の測定が可能となる。
この放射線検出装置の測定対象は、陽電子消滅ガンマ線が好ましく、線源はＰＥＴに使用されるものとして、Ｃ−１１、Ｎ−１３、Ｏ−１５、Ｆ−１８、陽電子寿命測定に使用されるものとしてＮａ−２２、Ｇｅ−６８などが挙げられる。
以下、実施例にて本発明を例証するが本発明を限定することを意図するものではない。
製造例１
ＥｕでドープしたＢａＦ２結晶は、Bridgeman-Stockbargar法により以下の手順で作成した。まず、ＢａＦ２の原料の粉末に、ドープするＥｕの粉末を混ぜて攪拌した。Ｅｕの量はＢａＦ２原料に対して0.2モル％とした。これを縦長のるつぼに入れ、所定の温度勾配を持つ縦型炉（結晶成長炉）の中でゆっくり降下させ、ルツボ内の融液の下端から固化させることにより、結晶を得た。
製造例２
本製造例では、Ｅｕのドープ量を0.02モル％として製造例１と同様に結晶を製造した。
以下の実施例では、図１に示す測定系を用いた。線源として６８Ｇｅを用いて、陽電子消滅ガンマ線（0.511 MeV）の時間差測定を行った。光電子倍増管（浜松ホトニクス製H3378）からの出力は２つに分岐させ、一方を高速なデジタルオシロスコープ（LeCroy WavePro 7100）に直接入力し、もう一方を波高弁別器、及びコインシデンス回路に入力し、オシロスコープヘトリガーをかけた。測定データはパーソナルコンピューターに取り込み、解析を行った。
本実施例では、製造例１及び製造例２で得た結晶（それぞれ「BaF2(Eu),Eu:0.2mol%」及び「BaF2(Eu),Eu:0.02mol%」と表す。）及び比較のためBaF2結晶（応用光研製）とBaF2(日本結晶工学製)（「BaF2(pure)」と表す。）の時間スペクトルを測定した。その結果を図２に示す。BaF2(Eu),Eu:0.02mol%の長寿命成分は、BaF2(pure)とほぼ等しい。BaF2(Eu),Eu:0.02mol%では、長寿命成分を減らす効果は少ないことがわかる。BaF2(Eu), Eu:0.2mol%の長寿命成分はBaF2(pure)の1/4程度に減少している。また、図３で示されるように、短寿命成分が6割程度の減少に留まっていることから、短寿命成分の強度に対する長寿命成分の強度は、BaF2(pure)の40%程度に減少したことが分かる。そのため、単純計算で、BaF2(pure)よりも2.5倍の計数率に対応可能であることが分かる。
次に、製造例２で得た結晶（BaF2(Eu),Eu:0.2mol%）の発光量と時間分解能の測定を行った。比較のため、BaF2結晶(日本結晶工学製)についても測定を行った。その結果を図３に示す。
図３に示すように、BaF2(Eu),Eu:0.2mol%の速い成分の発光量（波高に比例する）は、BaF2(pure)の６割程度である。時間分解能はBaF2の120psに対し、３割程度の悪化にとどまっており、高速シンチレーターとして十分実用になる範囲であることがわかる。
次に、図１に示す測定系において、一方の放射線検出装置にシンチレーター結晶としてフッ化バリウム（BaF2）結晶を用いたものを用い、もう一方には製造例１又は製造例２で得た結晶を用いた。線源としてＧｅ−６８を用いて、陽電子消滅ガンマ線（0.511 MeV）の時間差測定を行った。光電子倍増管からの出力は２つに分岐させ、一方を高速なデジタルオシロスコープ（LeCroy WavePro 7100）に直接入力し、もう一方を波高弁別器、及びコインシデンス回路に入力し、オシロスコープヘトリガーをかけた。測定データはパーソナルコンピューターに取り込み、解析を行った。その結果を図４に示す。
時間分解能は190psであった。ガンマ線検出器の時間分解能は120psと分かっているので、ガンマ線検出器（BaF2(Eu),Eu:0.2mol%)の時間分解能は、√(1902-1202)＝147ps≒150psと見積もられる。
以上のように、本発明のシンチレーターとデジタルオシロスコープを組み合わせた時間差測定を行えば、極めて速い時間分解能を得ることが可能であり、陽電子寿命測定など、高時間分解能が必要な放射線計測等に利用することができる。
実施例で用いた測定装置の配置を示す図である。 実施例１の測定結果を示す図である。横軸はチャンネル数（時間）を表し、縦軸はカウント数を表す。縦軸はピーク値を１に規格化してある。 波高分布を示す図である。 時間スペクトルを示す図である。

Claims (3)

  1. ＢａＦ２にＥｕをドープしたシンチレーターであって、該Ｅｕのドープ量が０．０２〜０．２ｍｏｌであり、時間分解能が半値幅２００ｐｓ以下である放射線検出用の高計数率シンチレーター。
  2. 発光の時間スペクトルにおいて、１００ｎｓ以上の長寿命成分の相対強度が、ＢａＦ２の強度の５０％以下である請求項１に記載のシンチレーター。
  3. 請求項１又は２に記載のシンチレーター及び該シンチレータからの受光のための光電子増倍管から成る放射線検出装置。
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