JP4436738B2 - 有機ポリマー系の低レベル放射性廃棄物の処理方法及び処理プラント - Google Patents
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Description
しかし、特許文献1、非特許文献1・2等には、放射性核種としてストロンチウム、テクネチウム、ヨウ素、セシウム等の低レベル放射性廃棄物処理方法、低レベル放射性廃棄物を、非塩素系と塩素系の難燃物を分けて処理すること、及び、酸化物で沈殿可能でない放射性核種の沈降分離する技術については、何ら開示若しくは示唆されていない。
低レベル放射性廃棄物が、放射性核種として、鉄とともに少なくともコバルト、ストロンチウムの一方を含み、前記超臨界水反応に際して、前記各放射性核種の非放射性同位体であるキャリヤーとともに、非放射性水酸化鉄(III)を添加する、ことを特徴とする。そして、
さらに、前記超臨界水反応による低レベル放射性廃棄物の分解気化・液状化後、該液状化物に不溶化物生成剤として、1)不溶性水酸化物生成剤、2)不溶性炭酸塩生成剤、3)不溶性テトラフェニルホウ酸塩生成剤及び3)ハロゲン化銀生成剤の内、一つ以上を使用し、不溶化物を生成させて固相移行(分離)させることが望ましい。
前処理装置、超臨界水反応装置、不溶化分離装置、油水分離装置及び排ガス処理装置とを備えてなり、
前処理装置は、放射性廃棄物を粉砕する前処理可能とされ、
超臨界水反応装置は、酸化ルテニウム及び前処理された放射性廃棄物を導入して超臨界水反応可能とされ、
不溶化分離装置は、超臨界水反応後の液状化物を、不溶化物生成剤を導入し、放射性核種を固相移行可能とされ、
油水分離装置は、放射性廃液処理装置からの液成分を導入して油水分離可能とされ、さらに、
排ガス処理装置に、超臨界水反応処理後のガス(気相)成分を導入して、炭酸ガスと燃料成分に分離する可能とされている、ことを特徴とする。
(PP)、ポリスチレン(PS)等の非極性、飽和ポリエステル(PET、PBT)、ポ
リアミド(PA)、アクリル樹脂(PMMA)、セルロースエステル(CA)等の極性の
各樹脂系・繊維系ポリマー、さらには、天然ゴム(NR)、ブタジエンゴム(BR)、ニ
トリルゴム(NBR)、ブチルゴム(IIR)、エチレンプロピレンゴム(EPM、EP
DM)等の天然・合成ゴムを材料とする廃棄物を挙げることができる。そして、通常、原
子力発電所等では、ハロゲン系高分子(PVC等)と非ハロゲン系高分子材料とは、当初
から分別保管していることが多い。
ここで、TFB塩として沈殿させることのできる放射性核種は、下記のようなものを挙げることができる。これらの内には、半減期が長く放射性金属として残存率の高く、かつ、上記水酸化物や炭酸塩としては沈降しないCsが含まれており、有効な沈殿剤である。
ここで、ハロゲン化銀として沈殿させることのできる放射性核種は、下記のようなものを挙げることができる。これらの内には、放射性廃棄物中の残存率の高く、かつ、上記各不溶化物生成剤では不溶化させ難いヨウ素(I)が含まれており、有効な沈降剤である。
(4)上記において、該超臨界水に非放射性酸化鉄(III)(水酸化鉄を含む。)を添加させることが望ましい。その添加量は、放射性コバルト等の放射性鉄族元素の含有量により異なるが、モル比で、850〜1000倍とする。水酸化鉄の固相を液状化物中に存在させることにより、放射性鉄族核種の固相移行割合が増大して、鉄族元素の分離効率が増大する。
<実験例>
(1)放射能測定を反応前に添加した放射性物質、超臨界水反応後の固体(固相)、液体(液相)、気体(気相)について実施した。さらに、反応後の液体に不溶化物生成剤を添加後の固体(固相)、液体(液相)、について実施した。
ここで、Dphaseは各相の移行割合を示す。すなわちDsol、Dliq及びDgasはそれぞれ固相、液相および気相への各移行割合を示す。また、Aphaseは各相の放射能を、Asol、Aliq、Agasはそれぞれ固相、液相、気相における放射能を示す。実験後の各相の放射能についてであるが、放射性物質の半減期(1)を考慮するため実験前に添加した放射性物質の放射能を測定した時刻に換算し決定した。
合には、天然に存在する放射性元素(バックグラウンド)に由来する測定誤差を考慮する
必要がある。以下に記す結果には測定誤差を付記する。なお、測定位置による誤差を無くすために、各試料測定は常に同じ位置で実施した。
(2)結果及び考察
<実験例1:放射性鉄について>
放射性水酸化鉄としその添加質量を変化させた実験を図7に従って実施した。
示す手法に従って、非放射性水酸化鉄:200mg、CoCl2・6H2O:0.5mg、
Co−60 0.5mol/L HCl水溶液:数滴を添加した実験を実施した。
あると考えて、上記実験手法において、キャリヤーとしての硝酸セシウムを無添加とするとともに5倍の酸化ルテニウム(IV)触媒添加量(150mg)に増加させた実験を実施し
た。
)触媒の添加量を増加させることが有効である。
油分残渣がヨウ素特有の黄色を帯びることから、ヨウ素イオンの一部分は分解途中の難燃物に取り込まれるものと考えられる。
ことにより発生する気体には含まれていない。したがって、低レベル放射性廃棄物にストロンチウムが含まれている場合にも、ストロンチウムは反応装置内に保持されると考えられる。
実験を、図7においてキャリヤーをそれぞれ1)固体の放射性炭酸ストロンチウムと2)
液状の放射性硝酸ストロンチウムに下記組成の如く大過剰の水酸化鉄を添加したものとし実施した。
水酸化鉄(III):200mg
2)放射性硝酸ストロンチウム(1M/L硝酸水溶液):10μL
非放射性硝酸ストロンチウム:5mg
水酸化鉄(III):200mg
放射性炭酸ストロンチウム及び放射性硝酸ストロンチウムにおける各結果を表10・11にそれぞれ示す。それらの結果から、ストロンチウムがある程度以上、反応装置内に含まれている場合、ストロンチウムは水酸化鉄により固相として回収可能であることがわかった。
14・・・超臨界水反応装置
16・・・不溶化分離装置
18・・・油水分離装置
19・・・排ガス処理装置
22・・・純水供給系
24・・・水酸化鉄供給系
28・・・純水予熱器
30・・・再利用水タンク
Claims (9)
- 有機ポリマー系の低レベル放射性廃棄物を、酸化ルテニウム触媒の存在下で超臨界水反応させることで、前記低レベル放射性廃棄物を分解気化・液状化させ、前記低レベル放射性廃棄物に含まれている放射性核種の不溶化物を生成させて固相移行(分離)させる低レベル放射性廃棄物の処理方法において、
低レベル放射性廃棄物が、放射性核種として、鉄とともに少なくともコバルト、ストロンチウムの一方を含み、
前記超臨界水反応に際して、前記各放射性核種の非放射性同位体であるキャリヤーとともに非放射性水酸化鉄(III)を添加する、
ことを特徴とする低レベル放射性廃棄物の処理方法。 - さらに、前記超臨界水反応による低レベル放射性廃棄物の分解気化・液状化後、該液状化物に、不溶化物生成剤として、1)不溶性水酸化物生成剤、2)不溶性炭酸塩生成剤、3)不溶性テトラフェニルホウ酸塩生成剤及び4)ハロゲン化銀生成剤のうち1つ以上を添加することを特徴とする請求項1記載の低レベル放射性廃棄物の処理方法。
- 前記不溶性水酸化物生成剤をアルカリ及び/又はアルカリ土類の水酸化物の群から選択
することを特徴とする請求項2記載の低レベル放射性廃棄物の処理方法。 - 前記不溶性炭酸塩生成剤をアルカリ及び/又はアルカリ土類の水溶性炭酸塩(炭酸水素
塩を含む。)の群から選択することを特徴とする請求項2記載の低レベル放射性廃棄物の
処理方法。 - 前記不溶性テトラフェニルホウ酸塩生成剤をテトラフェニルホウ酸ナトリウムとすることを特徴とする請求項2記載の低レベル放射性廃棄物の処理方法。
- 前記ハロゲン化銀生成剤を、硝酸銀とすることを特徴とする請求項2記載の低レベル放射性廃棄物の処理方法。
- 前記有機ポリマー系の低レベル放射性廃棄物を、分別した非ハロゲン系有機ポリマーとすることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の低レベル放射性廃棄物の処理方法。
- 請求項1〜7いずれかに記載の低レベル放射性廃棄物(以下「放射性廃棄物」という。)の処理方法に使用する処理プラントであって、
前処理装置、超臨界水反応装置、不溶化分離装置、油水分離装置及び排ガス処理装置を備えてなり、
前記前処理装置は、前記放射性廃棄物を粉砕する前処理可能とされ、
前記超臨界水反応装置は、酸化ルテニウム及び前処理された前記放射性廃棄物を導入し
て超臨界水反応可能とされ、
前記不溶化分離装置は、超臨界水反応で発生した液状化物を、不溶化物生成剤を導入し、放射性核種を固相移行可能とされ、
前記油水分離装置は、前記不溶化分離装置からの液成分を導入して油水分離可能とされ、さらに、
前記排ガス処理装置は、超臨界水反応処理で発生したガス成分を導入して、炭酸ガスと燃料成分に分離可能とされている、
ことを特徴とする低レベル放射性廃棄物処理プラント。 - 前記油水分離装置より分離された水分を、前記超臨界水反応装置へ循環供給させるため
の循環水供給装置を有することを特徴とする請求項8記載の低レベル放射性廃棄物処理プラント。
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